Предисловие

Сверхкороткие импульсы электромагнитного излучения, формируемые лазерными источниками, представляют собой интересный физический и объект и являются уникальным инструментом для исследования быстропротекающих процессов в физике, химии и биологии. Успехи в области квантовой электроники, нелинейной оптики и лазерной физики, достигнутые к концу XX в., позволили получить световые импульсы с характерной длительностью во времени порядка нескольких фемтосекунд (1 фс = 10-15 с). Такие длительности импульсов соответствуют всего нескольким периодам колебаний светового поля и являются предельными для видимого диапазона частот.

Фемтосекундные лазерные импульсы впервые позволили наблюдать в реальном времени динамику быстропротекающих элементарных молекулярных процессов и получить мгновенные снимки молекул и групп атомов на различных стадиях химических реакций. Временное разрешение, обеспечиваемое фемтосекундными лазерными импульсами, оказывается достаточным для исследования любых, даже самых быстрых процессов молекулярной динамики. Для изучения динамики электронной системы внутри атомов, однако, требуются импульсы с длительностью короче одной фемтосекунды — аттосе- кундные импульсы (1 ас = 10“18 с). Генерация таких импульсов стала возможной на основе нелинейно-оптических взаимодействий высокоинтенсивных сверхкоротких лазерных импульсов лишь в начале XXI в.

Основы оптики сверхкоротких импульсов и нелинейной оптики детально рассмотрены в целом ряде классических монографий, опубликованных крупнейшими учеными, ведущими специалистами в этих областях физики. К их числу принадлежат такие блестящие книги как «Проблемы нелинейной оптики» Р. В. Хохлова и С. А. Ахманова (М.: Изд. АН СССР, 1965), «Нелинейная оптика» Н. Бломбергена (New York: Benjamin, 1965; М.: Мир, 1966), «Принципы нелинейной оптики» И. Р. Шена (New York: Wiley, 1984; М.: Наука, 1989), «Методы нелинейной оптики в спектроскопии рассеяния света» С. А. Ахманова и Н. И. Коротеева (М.: Наука, 1981), «Прикладная нелинейная оптика» В. Г. Дмитриева и Л. В. Тарасова (М.: Радио и связь, 1982), «Оптика фемтосекундных лазерных импульсов» С. А. Ахманова, В. А. Выслоуха

и А. С. Чиркина (М.: Наука, 1988), «Основы нелинейной оптики атомарных газов» Н. Б. Делоне и В. П. Крайнова (М.: Наука, 1988) и др. Вместе с тем революционные достижения последних лет в области оптики сверхкоротких импульсов и стремительное развитие методов нелинейной оптики привели к появлению лазерных систем, генерирующих импульсы с длительностями, соответствующими нескольким периодам светового поля, способствовали прорыву в область аттосекундных длительностей импульсов и положили начало новым направлениям исследований в области нелинейной оптики, нелинейной спектроскопии и микроскопии и когерентного управления квантовыми системами. Анализ новых тенденций в развитии методов нелинейной оптики и спектроскопии, связанных со стремительным прогрессом в области генерации сверхкоротких импульсов, составляет предмет настоящей книги.

Методические аспекты книги отражают в обобщенном и переработанном виде материал лекций, читаемых автором для студентов старших курсов физического факультета МГУ им. М.В. Ломоносова. В книге также широко использованы результаты исследований, проводимых в течение ряда последних лет Лабораторией фотоники и нелинейной спектроскопии кафедры общей физики и волновых процессов физического факультета МГУ им. М.В. Ломоносова при поддержке Грантов Президента России, Российского фонда фундаментальных исследований и других фондов.

В течение многих лет руководство работой лаборатории в этом направлении осуществлялось Николаем Ивановичем Коротеевым — блестящим ученым, выдающимся представителем отечественной школы нелинейной оптики, сильным, благородным человеком, яркой личностью. Светлой памяти Николая Ивановича посвящаю эту книгу.

Автор глубоко благодарен А. Б. Федотову и Д. А. Сидорову- Бирюкову за их неоценимый вклад в строительство и развитие лаборатории, в научные исследования, многолетнее сотрудничество, самоотверженную помощь и постоянную поддержку. Выражаю самую сердечную признательность А. А. Иванову, Д. А. Акимову, А. Н. Наумову, Е. Е. Серебрянникову, М. С. Сырчину за плодотворное сотрудничество и многочисленные обсуждения. Значительная часть материала, представленного в книге, отражает

результаты сотрудничества автора с выдающимися научными

группами и блестящими учеными в России и за рубежом —

М. В. Алфимовым и А. А. Ивановым (Центр фотохимии РАН),

Д. фон дер Линде и А. П. Тарасевичем (Университет Эссена-Дюйс-

бурга), П. К. Кашкаровым, и В. Ю. Тимошенко (МГУ (Университет Хантсвилла), Р. Майлсом (Принстонскийбурга), П. К. Кашкаровым, и В. Ю. Тимошенко (МГУ (Университет Хантсвилла), Р. Майлсом (ПринстонскийА. А. Подшиваловым, Л. А. Голованем им. М. В. Ломоносова), М. Скалорой Ф. Расселлом (Университет г. Бас), университет), Д. Хорватом, Д. Хор

бурга), П. К. Кашкаровым, и В. Ю. Тимошенко (МГУ (Университет Хантсвилла), Р. Майлсом (Принстонский

бурга), П. К. Кашкаровым, и В. Ю. Тимошенко (МГУ (Университет Хантсвилла), Р. Майлсом (Принстонский

ватом мл. и И. Вугаром (Международный лазерный центр, Братислава),

В. Кифером (Университет Вюрцбурга), Дж. Хаусом (Университет Дейтона), С. Н. Багаевым и В.С. Пивцовым (Институт лазерной физики, СО РАН), Г. Ферранте (Университет Палермо), Ф. Джиамманко (Университет Пизы), Э. Винтнером (Технический университет Вены), К. Сибильей (Римский Университет), В. И. Белоглазовым, Н. Б. Скибиной и А. В. Щербаковым (Институт технологии и обработки стеклянных структур, Саратов), И. Е. Смирновой, Ю. Н. Кондратьевым, В. С. Шевандиным, К. В. Дукельским и А. В. Хохловым (Государственный оптический институт им. С. И. Вавилова), И. В. Смирновой (Университет Эрлангена-Нюрнберга), А. В. Якиманским (Институт высокомолекулярных соединений РАН, Санкт-Петербург), Л. А. Мельниковым (Саратовский государственный университет им. Н. Г. Чернышевского). Всем им автор выражает свою самую искреннюю признательность.

Москва, август 2004 г.

Введение

Изучение сверхбыстрых процессов в физических, химических и биологических объектах дает ключ к пониманию основополагающих, фундаментальных законов природы. Развитие естественных наук поэтому немыслимо без использования сверхкоротких импульсов. Источником таких импульсов служит лазер. Возможность формировать рекордно короткие всплески поля электромагнитного излучения делает лазерные системы уникальным, незаменимым инструментом научного эксперимента.

Нелазерные источники света генерируют излучение в результате независимого спонтанного испускания фотонов в случайные моменты времени в произвольных направлениях. Явление вынужденного излучения, предсказанное Эйнштейном в 1916 г. [1] и впервые наблюдавшееся экспериментально Ладенбургом в 1928 г. [2], обеспечивает возможность получения направленных световых волн. Поиски путей создания практических источников оптического излучения на основе явления вынужденного излучения продолжались на протяжении более двух десятилетий и привели в 50-х годах XX в. к созданию мазеров и лазеров [3-5].

Лазерные источники не только формируют узконаправленные пучки света, но и позволяют синхронизовать фазы излучаемых активной средой колебаний электромагнитного поля. Суперпозиция сфазирован- ных колебаний светового поля, излучаемых в широком спектральном диапазоне, во временном представлении имеет форму последовательности коротких лазерных импульсов. Этот принцип формирования сверхкоротких импульсов, носящий название синхронизации мод, лежит в основе генерации импульсов пикосекундных (1 пс = 10-12 с), фемтосекундных (1 фс = 10“15 с) и аттосекундных (1 ас = 10“18 с) длительностей.

Импульсы длительностью несколько фемтосекунд могут быть получены с помощью компактных твердотельных лазерных систем. Наличие простых в обращении и удобных для пользователя источников фемтосекундных импульсов уже способствовало превращению таких импульсов в повседневное средство исследования быстропротекающих физических, химических и биологических процессов. Фемтосекундная

шкала времен имеет особое значение для понимания динамики молекулярных систем, механизмов физического возбуждения и химических реакций молекул. Дело в том, что самые быстрые элементарные молекулярные процессы, такие как разрыв или трансформация связей между атомами или группами атомов в молекулах, происходят за фемтосекундные отрезки времени. Для съемки динамики этих процессов в реальном времени требуется камера с фемтосекундным временным разрешением [6]. За создание такой камеры, основанной на использовании фемтосекундных лазерных импульсов и позволяющей получить мгновенные снимки молекул в процессе самых быстрых из химических реакций, Ахмед Зеуэйл, профессор Калифорнийского института технологии, был удостоен Нобелевской премии по химии за 1999 г.

Если фемтосекундная лазерная камера разрешает во времени все элементарные явления в молекуле, позволяя получить изображения молекулярной структуры, то для съемки движения электронов в атомах требуется камера с более высоким временным разрешением. Для такой камеры потребуются импульсы короче одной фемтосекунды — атто- секундные импульсы. Формирование таких импульсов также становится возможным благодаря фазировке колебаний электромагнитного поля, излучаемого в широком спектральном диапазоне. Однако для генерации аттосекундных импульсов потребовалось синхронизовать не колебания, соответствующие модам лазерного резонатора, как в случае источников фемтосекундных импульсов, а фазы оптических гармоник высокоинтенсивного поля лазерной накачки. Атто- секундные импульсы, сформированные с помощью такого подхода группами Ференца Крауса [7, 8] и Пьера Агостини [9], позволяют получить изображение электронной структуры атомов и проследить динамику электронных процессов в атомных системах с разрешением порядка 100 ас [10, 11].

Современная нелинейная оптика сверхкоротких импульсов представляет собой обширную динамично развивающуюся область науки. Предметом этой книги является обсуждение лишь некоторых из увлекательных возможностей, связанных с использованием сверхкоротких лазерных импульсов в нелинейной оптике и спектроскопии. Мы остановимся на новых нелинейно-оптических явлениях, наблюдение которых становится возможным благодаря использованию сверхкоротких лазерных импульсов. Будет показано, что использование коротких импульсов в нелинейной спектроскопии позволяет получать уникальную информацию о веществе в газовой и конденсированной фазах и дает в руки исследователя мощное средство для управления физическими, химическими и биологическими процессами.

Часть книги (главы 1 и 2) посвящена изложению основных принципов спектроскопии четырехволнового взаимодействия (ЧВВ) — одному из наиболее эффективных, удобных и широко используемых методов нелинейной спектроскопии. Методический материал, представленный

в этой части книги, проиллюстрирован результатами экспериментов, в которых методы ЧВВ-спектроскопии используются для диагностики возбужденных и ионизованных газов, включая лазерную и электрораз- рядную плазму. Нелинейно-оптические свойства таких сред представляют особый интерес для оптики сверхкоротких высокоинтенсивных лазерных импульсов. Именно в возбужденных газовых средах удается реализовать генерацию аттосекундных импульсов электромагнитного излучения и наблюдать новые интересные явления, такие как генерация оптических гармоник высокого порядка, а также филаментация и самоканалирование мощных сверхкоротких лазерных импульсов. Использование когерентных четырехволновых взаимодействий как метода зондирования пространственных неоднородностей и трехмерной микроскопии в настоящее время является одним из наиболее успешно развивающихся приложений когерентных нелинейно-оптических взаимодействий. В гл. 2 рассмотрены основные физические принципы использования методов четырехволновых взаимодействий для построения изображений пространственно неоднородных сред, трехмерной микроскопии и исследования динамики быстропротекающих процессов. Мы обсудим также особенности экспериментальной реализации этих методик для исследования плазмы оптического пробоя.

Глава 3 посвящена обсуждению методов описания распространения и спектрально-временной динамики сверхкоротких импульсов в средах с оптической нелинейностью. В качестве примеров нелинейно-оптических явлений, возникающих в поле сверхкоротких световых импульсов, рассматриваются эффекты модуляционной неустойчивости, солитонного сдвига частоты, а также эволюция предельно коротких импульсов в двухуровневой системе. На примере этой группы явлений иллюстрируются три идейно различных метода теоретического анализа нелинейно-оптического преобразования сверхкоротких лазерных импульсов: метод спектрального анализа, метод анализа пространственно-временной динамики сверхкоротких импульсов, основанный на численном решении нелинейного уравнения Шредингера, а также метод численного решения уравнений Максвелла в пространственно-временном представлении с помощью техники конечных разностей.

Глава 4 посвящена обсуждению новых возможностей нелинейной спектроскопии и микроскопии, связанных с использованием сверхкоротких импульсов со специальным профилем фазы. В гл. 5 рассматриваются пути экспериментальной реализации новых схем фемтосекундной КАРС-спектроскопии, основанных на использовании импульсов с фазовой модуляцией. Ключевая идея обсуждаемой в этой главе экспериментальной методики заключается в использовании микро- структурированных волокон со специальным профилем дисперсии для генерации перестраиваемых по частоте импульсов с гладкой огибающей и регулируемой модуляцией фазы. В гл. 6 исследуются поляризационные свойства явлений генерации второй гармоники

и суммарной частоты в квадратично-нелинейных материалах, включая материалы, создаваемые путем ориентационного упорядочения молекулярных диполей с помощью внешнего электрического поля. Будет показано, что методы поляризационной нелинейной оптики позволяют определить структуру ориентированных молекулярных диполей и получить информацию о характере движения электронов, образующих сопряженные тг-связи, ответственные за сильную нелинейность оптического отклика многих органических материалов.

В гл. 7 рассматриваются нелинейно-оптические методы исследования сверхбыстрых явлений в твердом теле с использованием сверхкоротких лазерных импульсов и обсуждаются возможности фазового и поляризационного управления сверхбыстрыми светоиндуцируемыми физическими и химическими процессами в твердотельной фазе. В этой главе также исследуется влияние временной упорядоченности сверхкоротких световых импульсов на нелинейно-оптические взаимодействия. Будет показано, что переход молекул в электронновозбужденное состояние и формирование колебательных волновых пакетов под действием фемтосекундных лазерных импульсов приводят к асимметрии зависимости эффективности квадратичных и кубичных по полю нелинейно-оптических процессов от времени задержки между импульсами накачки. Данное явление позволяет осуществить управление нелинейно-оптическим откликом квантовых систем в конденсированной фазе на фемтосекундной временной шкале и может быть использовано для исследования динамики колебательных волновых пакетов в органических нелинейных материалах и создания на основе таких материалов быстродействующих переключателей и логических элементов.

В гл. 8 мы обсудим особенности волноводных режимов взаимодействия сверхкоротких лазерных импульсов. Будет показано, что такие режимы открывают новые возможности для управления параметрами сверхкоротких лазерных импульсов, увеличения эффективности нелинейно-оптического преобразования частоты и повышения чувствительности методов нелинейной спектроскопии. Глава 9 посвящена нелинейной оптике изолированных волноводных мод интенсивных световых полей. Подобные состояния светового поля являются уникальным физическим объектом, который не удается наблюдать в стандартных оптических световодах, полых волноводах, плазменных филаментах или в объеме прозрачного диэлектрика или газа. Полые фотонно-кристаллические волноводы впервые позволяют сформировать устойчивые изолированные направляемые пространственные моды сверхкоротких световых импульсов субгигаваттного уровня мощности, осуществить эффективные нелинейно-оптические преобразования полей в таких состояниях и реализовать новые волноводные режимы когерентного возбуждения и зондирования молекулярных комбинационно-активных колебаний в газовой фазе. В гл. 10 обсуждаются особенности нелинейно-оптических взаимодействий в нанокомпозитных

материалах. Представлены результаты экспериментов по генерации оптических гармоник и суммарной частоты в полимерных пленках, содержащих нанокристаллы нелинейного материала. Экспериментальные данные указывают на существенное влияние эффектов рассеяния на нелинейно-оптические взаимодействия. Показано, что нелинейная спектральная интерферометрия на основе когерентного антистоксова рассеяния света может быть использована для оптической метрологии нанокомпозитных материалов. В Заключении подводятся итоги, кратко суммируются наиболее интересные результаты и обсуждаются достижения и тенденции развития фундаментальных и прикладных исследований в области нелинейной оптики сверхкоротких импульсов и нелинейной спектроскопии.

Список литературы

Einstein Д. // Mitteilungen Physikalischen Gesellschaft Zurich. 1916. V. 16. S. 47.

Ladenburg R. 11 Zeitschrift fur Physik. 1928. V. 48. S. 17.

Basov N. G., Prokhorov Д. M. 11 Zh. Eksp. Teor. Fiz. 1954. V. 27. P. 431.

Schawlow Д. L., Townes С. H. 11 Phys. Rev. 1958. V. 112. P. 1940.

Malnman T. H. 11 Nature. 1960. V. 187. P. 493.

Zewall Д. H. Femtochemistry, Nobel Lecture // Nobel Lectures, Chemistry 1996-2000 / Ed. Ingmar Grenthe. — Singapore: World Scientific, 2003. — p. 274.

Drescher M., Hentschel M., Klenberger R., Tempea G., Splel- mann Ch., Relder G. A., Corkum P. B., Krausz F. 11 Science. 2001. V. 291. P. 1923.

Hentschel M., Klenberger R., Splelmann Ch., Relder G. A., Milosevic N., Brabec T., Corkum P., Helnzmann U., Drescher M., Krausz F. 11 Nature. 2001. V. 414. P. 509.

Paul P. M., Toma E. S., Breger P., Mullot G., Auge F., Balcou Ph., Muller H. G., Agostini P. 11 Science. 2001. V. 292. P. 1689.

Niikura H., Legare E, Hasbanl R., Bandrauk A. D., Ivanov M. Y., Villeneuve D. M., Corkum P. В. 11 Nature. 2002. V. 417. P. 917.

Klenberger R., Goulielmakis E., Ulberacker M., Baltuska A., Yakovlev V., Bammer F., Scrlnzl A., Westerwalbesloh Th., Klelneberg U., Helnzmann U., Drescher M., Krausz F. 11 Nature. 2004. V. 427. P. 817.

КОГЕРЕНТНЫЕ НЕЛИНЕЙНО-ОПТИЧЕСКИЕВЗАИМОДЕЙСТВИЯ ЛАЗЕРНЫХ ИМПУЛЬСОВ

В ВОЗБУЖДЕННЫХ И ИОНИЗОВАННЫХГАЗОВЫХ СРЕДАХ

В этой главе будут рассмотрены основные принципы спектроскопии четырехволнового взаимодействия (ЧВВ) — одного из наиболее эффективных, удобных и широко используемых методов нелинейной спектроскопии. Методический материал, представленный в этой части книги, проиллюстрирован результатами экспериментов, в которых методы ЧВВ-спектроскопии используются для диагностики возбужденных и ионизованных газов, включая лазерную и электроразрядную плазму. Нелинейно-оптические свойства таких сред представляют особый интерес для оптики сверхкоротких высокоинтенсивных лазерных импульсов. Именно в возбужденных газовых средах удается реализовать генерацию аттосекундных лазерных импульсов и наблюдать новые интересные явления, такие как генерацию оптических гармоник высокого порядка, а также филаментацию и самоканалирование мощных сверхкоротких лазерных импульсов.

. Фундаментальные и прикладные аспектынелинейной оптики газовых сред

Нелинейная оптика дает в руки экспериментатора мощное средство для исследования быстропротекающих процессов в возбужденных газовых средах. Методы нелинейной спектроскопии позволяют решать широкий круг задач, связанных с количественным и качественным анализом газов и газовых смесей, исследованием химических реакций в газовой фазе, диагностикой пламен, измерением параметров газа в двигателях внутреннего сгорания, дистанционным локальным контролем температуры и плотности газовых смесей, исследованием параметров плазмы и т.д.

Общий метод нелинейной спектроскопии [1-4] заключается в измерении спектра и других характеристик сигналов, возникающих в результате нелинейно-оптических взаимодействий лазерных импульсов, и использовании результатов этих измерений для получения

информации о химическом составе, населенностях квантовых уровней, температуре, распределении скоростей и других параметрах отдельных молекул или атомов. Одно из основных преимуществ методов нелинейной спектроскопии состоит в том, что они позволяют зондировать объекты, характеризующиеся высоким уровнем засветок, включая пламена [5-8], сильно возбужденные газы [9, 10] и плазму электрических [11-14] и оптических [15-18] разрядов. В частности, методы когерентной четырехфотонной спектроскопии получили широкое применение для диагностики процессов горения в автомобильных и ракетных двигателях [19, 20], исследования реакций, сопровождающих процесс парохимического напыления покрытий [21], изучения активной среды газоразрядных лазеров [22], а также для экологических приложений [23].

. Основные схемы четырехволновоговзаимодействия в возбужденных газах и плазме

Когерентное четырехволновое взаимодействие (ЧВВ) является одним из наиболее широко распространенных методов исследования молекулярных и конденсированных сред [14, 22, 24-26]. В этом разделе мы кратко остановимся на основных схемах когерентного ЧВВ. К их числу следует отнести вырожденное четырехволновое взаимодействие; ЧВВ с комбинационными резонансами, включая когерентное антистоксово рассеяние света (КАРС); ЧВВ с гиперкомбинационными резонансами (ЧВВ ГКР); а также генерацию третьей гармоники (ГТГ). Ниже мы рассмотрим основные особенности вышеперечисленных схем и обсудим их возможности для диагностики возбужденных и ионизованных газовых сред.

Вырожденное четырехволновое взаимодействие. Техника вырожденного четырехволнового взаимодействия (ВЧВВ) [27] (рис. 1.1), изначально использовавшаяся как схема обращения волнового фронта [28], в последние годы получила широкое развитие как удобный и эффективный метод спектроскопии (см., например, [2, 29-32]), позволяющий, в частности, получать информацию об элементном составе [31-34] и температуре [35-39] газовых сред. Различают две основные разновидности ВЧВВ — схемы с попутной и встречной геометрией взаимодействия [2, 40]. Основные преимущества техники ВЧВВ связаны с тем, что данный подход требует использования лишь одного лазерного источника, а также позволяет автоматически удовлетворить условия фазового синхронизма независимо от дисперсии среды (см. диаграмму волновых векторов на рис. 1.1). Использование широкополосного варианта спектроскопии ВЧВВ [41] позволяет измерять температуру возбужденных газов, в том числе, атомарных [42], за один лазерный импульс. Схемы ВЧВВ с использованием широких неколлинеарных пучков положены в основу

Рис. 1.1. Основные схемы когерентного ЧВВ, используемые для исследования возбужденных и ионизованных газов: вырожденное четырехволновое взаимодействие (ВЧВВ), ЧВВ с комбинационными резонансами (КАРС), ЧВВ с гиперкомбинационными резонансами (ЧВВ ГКР), генерация третьей гармоники (ГТГ)

§ 1.2. Основные схемы четырехволнового взаимодействия

ряда удобных и элегантных методов для построения двумерных изображений пространственных распределений физических параметров газов [43-46].

Важную роль в развитии техники ВЧВВ как метода диагностики возбужденных атомарных газов сыграли работы [29, 31], в которых наблюдался и исследовался процесс ВЧВВ с участием атомов натрия и была разработана основанная на ВЧВВ техника поточечного отображения пространственного распределения атомов натрия в пламени. В последующих работах в этом направлении была продемонстрирована возможность использования методов ВЧВВ в широких пучках для построения двумерных изображений пространственных распределений плотности возбужденных частиц [43, 44] и температуры [45, 46] и в газовых средах. Авторами работ [47, 48] реализована методика двухступенчатого ВЧВВ. Данный подход предполагает регистрацию сигнала ВЧВВ с возбужденных состояний, селективно заселяемых дополнительным лазерным источником. В работе [48] данная техника была использована для исследования возбужденных состояний атомов золота. Важные для практических применений ВЧВВ эффекты поглощения и зависимости интенсивности сигнала ВЧВВ от длины взаимодействия в случае широкополосной накачки исследованы в работах [49, 50]. Анализ, выполненный в работе [23], показал, что при определенных условиях (например, при регистрации и построении карт распределения NO2) ВЧВВ оказывается полезной альтернативой методу лазерно-индуцированной флуоресценции. Авторы работ [51] исследовали возможности техники неколлинеарного ВЧВВ с двухфотонным резонансом [52] как метода диагностики атомов кислорода в плазме СВЧ-разряда. В ряде случаев использование данного подхода позволяет избежать искажений спектроскопической информации, содержащейся в сигнале обычного ВЧВВ с однофотонным резонансом, из-за столкновительного тушения, поглощения и высокого уровня шумов. Всесторонний анализ методологических проблем, возникающих при использовании техники ВЧВВ для построения изображений пространственного распределения частиц в газах, включая эффекты дифракции, факторы, влияющие на пространственное разрешение, построение опорных изображений и ряд других, выполнен в работе [53].

Наряду с несомненными достоинствами, метод ВЧВВ обладает рядом принципиальных ограничений. В частности, лазерное излучение, частота которого в схеме ВЧВВ удовлетворяет условиям однофотонного резонанса с молекулярным или атомным переходом, может приводить к возмущению резонансных уровней, искажая тем самым спектроскопическую информацию. Техника ВЧВВ не может быть использована для исследования низкочастотных переходов в молекулярных и атомарных спектрах, часто несущих важную информацию о параметрах газовой среды. Данные ограничения могут быть сняты путем изменения методики измерений и перехода к невырожденным по частоте схемам

когерентного ЧВВ. В последующих разделах мы рассмотрим подробнее наиболее распространенные схемы двух- и трехчастотного ЧВВ.

Четырехволновое взаимодействие с комбинационным резонансом. Четырехфотонные процессы с резонансом комбинационного типа (в частности, КАРС) представляют собой классическую схему [54-56] нелинейно-оптической спектроскопии газов (см. рис. 1.1). Благодаря высокому пространственному, временному и спектральному разрешению, возможности исследовать объекты, характеризующиеся высоким уровнем засветки, а также богатому арсеналу поляризационной техники четырехфотонные схемы с комбинационными резонансами (и, прежде всего, КАРС) получили широкое распространение для измерений температуры и концентрации в газах [4-10, 57-60], газового анализа [61], молекулярной спектроскопии высокого разрешения [62-65], исследования кинетики и путей релаксации энергии в молекулярных газах [66, 67], измерения времен дефазировки молекулярных колебаний [68, 69] и различных мультипольных компонент комбинационного рассеяния в атомарных парах [70], изучения фотохимических реакций в газовых смесях, возбужденных лазерным излучением [71] и других приложений. Широкие возможности для исследования процессов релаксации населенностей возбужденных атомных и ионных состояний, а также измерения характерных времен таких процессов открываются при сочетании когерентной четырехфотонной техники зондирования и селективной двухфотонной методики заселения возбужденных состояний. Возможности подобной комбинированной техники, сочетающей двухквантовое (комбинационное) возбуждение (ДКВ) и зондирование методом КАРС (техника ДКВ-КАРС [72]), для измерения времен релаксации возбужденных состояний атомов самария были продемонстрированы в работе [73].

Процессы когерентного ЧВВ с вычитанием частоты в атомарных газах, включая КАРС, широко исследовались в связи с задачей оптического преобразования частоты. В частности, Кунг [74] сообщал о генерации излучения с длиной волны, дискретно изменяющейся от 117 до 195 нм, в результате ЧВВ в парах Хе. Оптическое преобразование частоты на основе резонансного ЧВВ было реализовано в экспериментах с парами Кг [75], Sr [76], Cs [77] и других. Обзор исследований, выполненных в данной области до начала 80-х годов прошлого века, содержится в книгах Райнтжеса [2] и Архипкина и Попова [78].

Возможность использования когерентной четырехфотонной спектроскопии с резонансами комбинационного типа для диагностики низкотемпературной лазерной плазмы была продемонстрирована в работе [79], в которой наблюдался процесс когерентного четырехфотонного рассеяния на комбинационном переходе возбужденных состояний атома олова. Однако, использование схем ЧВВ

с комбинационными резонансами для диагностики сильно возбужденных и ионизованных газовых сред не всегда возможно, так как уменьшение разности населенностей возбужденных состояний атомов и ионов в подобных средах приводит к падению интенсивности сигнала [12].

Еще в ранних работах по когерентному антистоксовому рассеянию света была предложена схема измерений с использованием широких пучков накачки, позволяющая получать информацию о пространственном распределении параметров одновременно для некоторой области среды [5]. Авторы [80, 81] использовали технику КАРС для исследования пространственного распределения характеристик газовых потоков, производя регистрацию сигнала КАРС, генерируемого в каждой точке вдоль линии пересечения широких пучков накачки. Результаты, представленные в работе [82], показывают, что при правильном выборе геометрии фокусирующих и коллимирующих оптических элементов метод КАРС позволяет также производить измерения температуры газа вдоль некоторой линии за один лазерный импульс. Важные усовершенствования в методике сбора информации о параметрах газовой среды, позволяющие одновременную регистрацию сигнала КАРС от молекул различного сорта, были предложены авторами работ [83-85], разработавшими схему двойного широкополосного КАРС, и авторами [86, 87], реализовавшими схему КАРС, в которой спектральное разрешение достигалось разнесением сигналов от молекул СО и N2 по угловой координате.

Среди разновидностей схем когерентного ЧВВ с комбинационным резонансом следует упомянуть схему трехчастотного ЧВВ, в которой одно из полей, участвующих в процессе, имеет нулевую частоту [88]. Данная схема была предложена как метод исследования постоянных полей в газоразрядной плазме [89, 90]. В работе [91] обосновывается возможность применения поляризационного варианта этой схемы для определения направления и измерения величины постоянного поля в газоразрядной плазме, а также обсуждаются возможности получения информации о статистике плазменных микрополей на основании данных поляризационных измерений с использованием данного подхода.

Четырехволновое взаимодействие с гиперкомбинационным резонансом. Как упоминалось выше, использование процессов ЧВВ с резонансом комбинационного типа не всегда удобно для диагностики ранних стадий разлета плазмы оптического пробоя из- за резкого падения интенсивности сигнала ЧВВ вследствие выравнивания населенностей уровней, связанных комбинационным переходом, которые, как правило, имеют близкие энергии. Приемлемые уровни полезного сигнала при таких условиях часто удается получить путем использования спектроскопии ЧВВ с гиперкомбинационными резонансами (ЧВВ ГКР), или когерентного антистоксова гиперкомбинационного рассеяния света (рис. 1.1). Особенности амплитудных

и поляризационных свойств сигнала ЧВВ ГКР связаны с тем, что компоненты тензора нелинейно-оптической кубической восприимчивости среды, ответственного за процесс данного типа, определяются инвариантами тензора гиперкомбинационного рассеяния (ГКР). Резонансы ГКР в спектре сигнала ЧВВ из лазерной плазмы были впервые зарегистрированы в работе [92] на возбужденных состояниях атома Ге. В последующих работах спектроскопия ЧВВ ГКР была осуществлена для различных атомов и ионов, образованных в плазме оптического пробоя [24, 93, 94] и в газоразрядной плазме активной среды лазера на парах меди [14, 22, 24].

Использование метода когерентного четырехфотонного рассеяния света с однофотонным резонансом позволяет экспериментально определять существенные параметры возбужденных и автоионизационных состояний атомов и ионов в плазме. В частности, в работах [25, 95-97] развиты экспериментальные методики временных и поляризационных измерений, основанные на четырехфотонном рассеянии с однофотонным резонансом. Метод когерентной эллипсометрии автоионизационных состояний на основе активной спектроскопии гиперкомбинационного рассеяния предложен в работе [98]. Техника когерентного ЧВВ с резонансом гиперкомбинационного типа может быть эффективно использована в качестве основы методики двумерного отображения относительной населенности возбужденных состояний атомов и ионов в низкотемпературной плазме [99-101]. Этот экспериментальный подход характеризуется высоким пространственным, временным и спектральным разрешением и представляется, благодаря этому, особенно перспективным для исследования быстропротекающих пространственно неоднородных процессов в лазерной плазме. Однако, необходимо иметь ввиду, что для получения информации о параметрах системы из экспериментальных спектров четырехфотонного рассеяния в условиях однофотонного резонанса необходим учет условий фазового синхронизма для волн, участвующих в процессе, и анализ влияния фазовой расстройки на форму спектра четырехфотонного рассеяния. Существенной особенностью рассматриваемого процесса является также наличие однофотонного поглощения, которое, наряду с дисперсией среды, может оказывать заметное влияние на форму спектра на выходе из исследуемой среды [102-105].

Как и в случае процессов ЧВВ с резонансом комбинационного типа, сочетание когерентного четырехфотонного зондирования с резонансом гиперкомбинационного типа и селективной двухфотонной методики заселения возбужденных состояний открывает широкие возможности для измерения характеристик возбужденных атомных и ионных состояний. Возможности подобного комбинированного подхода, сочетающего двухфотонное селективное возбуждение и зондирование методом поляризационного ЧВВ с резонансом гиперкомбинационного типа, были продемонстрированы в экспериментах по исследованию процессов заселения возбужденных состояний атомов натрия в нагреваемой

кювете [17]. Резонансы гиперкомбинационного типа также представляют значительный интерес с точки зрения повышения эффективности преобразования частоты лазерного излучения в схемах когерентного ЧВВ [106].

Генерация третьей гармоники. Аналогично вырожденному четырехволновому взаимодействию, генерация третьей гармоники (рис. 1.1) является вырожденным по частоте процессом ЧВВ. Однако, в отличие от ВЧВВ, на процесс генерации третьей гармоники, как правило, существенное влияние оказывают эффекты фазового рассогласования [107]. Явление генерации третьей гармоники в газах интенсивно исследуется в связи с задачей оптического преобразования частоты мощного лазерного излучения. Наряду с возбужденными газовыми средами [2, 108-117] для этой цели может использоваться плазма оптического пробоя [118-121]. Несмотря на впечатляющие результаты, достигнутые в области генерации гармоник высокого порядка и получения когерентного коротковолнового излучения (с длиной волны менее 2,4 нм [122]) в струе инертного газа, данный экспериментальный подход, основанный на использовании сфокусированных лазерных пучков, не позволяет достичь высоких эффективностей преобразования частоты даже для гармоник низкого порядка. Использование лазерной плазмы при определенных условиях дает возможность достичь сравнительно высоких эффективностей генерации гармоник низкого порядка [118, 119, 123-126].

Значительный интерес в связи с задачей оптического преобразования частоты представляет возможность эффективной генерации третьей гармоники (а также гармоник более высоких порядков) с использованием техники полых волноводов [127]. Возможность существенного (на три порядка) увеличения эффективности нелинейнооптического взаимодействия в полом диэлектрическом волноводе, заполненном газом, была предсказана теоретически и продемонстрирована экспериментально для процесса КАРС Майлсом с сотрудниками еще в 1977 г. [128]. Идея использования полых волноводов для компрессии сверхкоротких лазерных импульсов на основе другого нелинейно-оптического процесса третьего порядка, фазовой само- модуляции, предложенная и реализованная в работах [129, 130], оказалась настолько плодотворной, что компрессоры на основе полых волноводов с успехом используются в настоящее время в передовых фемтосекундных лазерных системах [131].

Эксперименты [132] показали, что при ГТГ в полых волноводах, заполненных инертными газами, возможна частичная компенсация фазовой расстройки, связанной с дисперсией газа, за счет дисперсии волноводных мод, что позволяет достичь высоких эффективностей преобразования частоты лазерного излучения при генерации третьей гармоники (0,2%) и параметрическом четырехволновом взаимодействии (13%). Как было показано в работах [133, 134], имеется

1.3. Эффекты фазовой расстройки и однофотонного поглощения 23 возможность управления нелинейным фазовым сдвигом и длительностью третьей гармоники за счет эффекта фазовой кросс-модуляции. Результаты экспериментов [132] стимулировали интенсивные исследования нелинейно-оптических процессов преобразования частоты в полых волноводах [135, 136]. В частности, было показано, что путем компенсации фазовой расстройки в полых волноводах удается увеличить эффективность преобразования частоты при генерации гармоник вплоть до 45-го порядка в 100-1000 раз по сравнению с эффективностями преобразования частоты, достигаемыми в экспериментах с газовыми струями.

Наряду с возможностью генерации когерентного коротковолнового излучения, эффект ГТГ позволяет также получать важную спектроскопическую информацию о газе [137], а также содержит ценную информацию о динамике ионизации газа и позволяет понять особенности нелинейно-оптического отклика возбужденной атомарной системы на сильное световое поле и выявить каналы управления параметрами возбужденной газовой среды, включая оптические разряды.

Эффекты фазовой расстройкии однофотонного поглощения при когерентном ЧВВ

Эффекты фазового рассогласования и поглощения оказывают заметное влияние на процесс когерентного четырехволнового смешения в случае схем ЧВВ с однофотонным резонансом. Эффективность процесса ЧВВ в среде с нелинейностью третьего порядка, идущего по схеме cjfwm =+ ^2 — ^з, рДе ^2, ^з — частоты

волн накачки, определяется кубической восприимчивостью среды (в дальнейшем для краткости частотные аргументы будут опускаться, FWM — four-wave mixing). При настройке комбинации частот ищ + Ш2 — шз в резонанс с частотой перехода между электронными состояниями атома или иона можно ожидать резонансного возрастания восприимчивости х^ • Однако, вследствие возрастания однофотонного поглощения на частоте Wwm и изменения условий фазового согласования, данный эффект не всегда приводит к увеличению эффективности преобразования частоты в результате ЧВВ.

В этом разделе мы приведем основные соотношения, позволяющие количественно проанализировать влияние эффектов фазовой расстройки и поглощения на параметры сигнала ЧВВ, качественно рассмотрим изменение режима ЧВВ в зависимости от соотношения между характерными длинами задачи и подробнее остановимся на зависимости сигнала ЧВВ от плотности резонансных частиц с учетом эффектов фазовой расстройки и поглощения на различных этапах эволюции лазерной плазмы.

Основные соотношения. Рассмотрим процесс когерентного четырехволнового смешения в среде с нелинейностью третьего порядка, идущий по схеме Wwm =+ ^2 — ^з, рДе—

частоты волн накачки. Эффективность данного процесса определяется кубической восприимчивостью среды х^ = X^Cwwm; ^2, — ^з) (в дальнейшем для краткости частотные аргументы будут опускаться). При настройке комбинации частот ш\ + Ш2 — соз в резонанс с частотой перехода между электронными состояниями атома или иона можно ожидать резонансного возрастания восприимчивости х^ • Однако, вследствие возрастания однофотонного поглощения на частоте ^fwm и изменения условий фазового согласования, данный эффект не всегда приводит к увеличению эффективности преобразования частоты в результате ЧВВ.

Для качественного анализа влияния эффектов фазовой расстройки и однофотонного поглощения на сигнал двухчастотного ЧВВ, идущего по схеме Wwm = 2сщ — Ш2, воспользуемся формулой, описывающей мощность сигнала ЧВВ Pfwm на выходе из нелинейной среды в случае сфокусированных гауссовых пучков накачки [2, 138-140]:

Ра = 1,006-to"4^^N2U3^ Р?Р2С, (1.1) ^FWM^ ।।

где P] и ?2 - мощности волн накачки в ваттах, N — концентрация атомов в см-3, х^ — кубическая восприимчивость среды в расчете на один атом, k' = 2Ац — к2, ко, Pfwm — волновые векторы сигнала ЧВВ в вакууме и в нелинейной среде, соответственно, к\, к2 — волновые векторы волн накачки в среде. Фактор G может быть представлен в виде

G = 2тг \I\2rdr,(1.2)

о

(1.3)

где АР = Pfwm — kf, ж и и\ — мнимые части волновых векторов Pfwm и к”, соответственно, к" = 2Pi + Р2, & = к"/к', b = 2тга^п(Хг) / Xt — конфокальный параметр, а^^ — радиус перетяжки гауссова пучка с длиной волны Xt, £ = 2(L — f)/b и £ = —2f/b — границы нелинейной среды в безразмерных координатах, / — координата центра перетяжки гауссовых пучков,

1 + £/2

Резонансная часть нелинейно-оптической восприимчивости пропорциональна разности населенностей TVi и Ns нижнего и верхнего резонансных состояний:

X^=kN\-N^X (15)

где Щ' — резонансная нелинейно-оптическая кубическая восприимчивость в расчете на один атом (ион).

В случае, когда спектральная линия, соответствующая исследуемому резонансному переходу, имеет лоренцеву форму, выражения для коэффициента поглощения и фазовой расстройки линейных оптических параметров среды имеют вид

х(5) = хе\ + XqNrI^ + 1), (1.6)

АЩ) = АЦ0)+5хтахАГдЩ2+1), (1.7)

где хо характеризует резонансный вклад ионной компоненты в дисперсию и поглощение, слагаемые xei и Afc(O) описывают нерезонансный вклад электронной компоненты, который может быть рассчитан по известным формулам для дисперсии плазмы [141], Nr — концентрация резонансных атомов (или ионов), 5 — отстройка от центральной частоты резонанса, нормированная на ширину линии. При выводе формул (1.6) и (1.7) предполагалось, что нерезонансные составляющие х и Nk, связанные с вкладом дискретных состояний атомов и ионов, малы по сравнению с резонансными составляющими.

Как следует из выражений (1.1)-(1.7), информация относительно кинетики и пространственных распределений резонансных частиц, содержащаяся во временных и пространственных зависимостях сигнала ЧВВ, искажается вследствие влияния фазовой расстройки, поглощения, а также интерференции резонансной и нерезонансной составляющих кубической восприимчивости. Данные эффекты могут также оказывать существенное влияние на временную эволюцию сигнала ЧВВ.

В случае расширяющейся лазерной плазмы населенности TVi и Ns резонансных уровней и их разность N = N\ — Ns являются функциями времени. Вследствие этого нелинейно-оптическая восприимчивость также является функцией времени. Строго говоря, зависящие от времени нелинейно-оптические восприимчивости в спектральном представлении (определяемые как фурье-образы нелинейно-оптических восприимчивостей во временном представлении) могут быть последовательным образом введены только в том случае, когда временной масштаб изменения величин х? и Хпг существенно превышает длительность периода световых полей, участвующих в рассматриваемом процессе. При такой иерархии временных масштабов мы имеем дело с проблемой нелинейной спектрохронографии [142], когда требуется

Четырехфотонная спектрохронография

Когерентная эллипсометрия

Построение ЧВВ-изображений

Спектроскопия

Временные измерения

Спектральные измерения

Временные измерения

Поточечные измерения

Двумерные изображения

Измеримый параметр

Pfwm (ш)

Pfwm (t)

^Ц), хМ

ФЧ)> x(t)

Pfwm(&, Т]г)

Образ сечения Нг

Информация о системе

gHx№M

G(t)N\t)

ХпЩ3-1 Ц) Нех(3)Ц)

СфСг.уф х х N\xi,yi)

G(Xi,tp) X х N2(xt, pt)

Источники экспериментальных ошибок и методы их устранения

Источник

Флуктуации параметров среды

Метод

Широкополосная схема измерений

Усреднение

Широкополосная схема измерений

Усреднение

Источник

Флуктуации параметров излучения накачки

Метод

Опорный канал

Метод

Широкополосная схема измерений

Усреднение

Широкополосная схема измерений

Усреднение

Источник

Фазовая расстройка и поглощение

Метод

Подбор синхронного режима с малым поглощением измерение и учет эффектов фазовой расстройки и поглощения

Таблица 1. Сравнительная характеристика возможностей четырехфотонной спектрохронографии, когерентной эллипсометрии и построения ЧВВ-изображений

Гл. 1. Когерентные нелинейно-оптические взаимодействия

Источники экспериментальных ошибок и методы их устраненияИсточникИнтерференция с когерентным фономМетодПоляризационное подавление когерентного фонаИзмерение поляризационных параметров когерентного фонаПоляризационное подавление когерентного фонаИсточникИнтерференция близких спектральных линийИнтерференция близких спектральных линийМетодПоляризационное разрешение линийСелективное исследование с помощью поляризационной техникиСелективное исследование с помощью поляризационной техникиИсточники экспериментальных ошибок и методы их устраненияИсточникИнтерференция с когерентным фономМетодПоляризационное подавление когерентного фонаИзмерение поляризационных параметров когерентного фонаПоляризационное подавление когерентного фонаИсточникИнтерференция близких спектральных линийИнтерференция близких спектральных линийМетодПоляризационное разрешение линийСелективное исследование с помощью поляризационной техникиСелективное исследование с помощью поляризационной техникиТаблица 1. (продолжение)Таблица 1. (продолжение)§ 1.3. Эффекты фазовой расстройки и однофотонного поглощения§ 1.3. Эффекты фазовой расстройки и однофотонного поглощения

Источники экспериментальных ошибок и методы их устранения

Источник

Интерференция с когерентным фоном

Метод

Поляризационное подавление когерентного фона

Измерение поляризационных параметров когерентного фона

Поляризационное подавление когерентного фона

Источник

Интерференция близких спектральных линий

Интерференция близких спектральных линий

Метод

Поляризационное разрешение линий

Селективное исследование с помощью поляризационной техники

Селективное исследование с помощью поляризационной техники

Источники экспериментальных ошибок и методы их устранения

Источник

Интерференция с когерентным фоном

Метод

Поляризационное подавление когерентного фона

Измерение поляризационных параметров когерентного фона

Поляризационное подавление когерентного фона

Источник

Интерференция близких спектральных линий

Интерференция близких спектральных линий

Метод

Поляризационное разрешение линий

Селективное исследование с помощью поляризационной техники

Селективное исследование с помощью поляризационной техники

Таблица 1. (продолжение)

Таблица 1. (продолжение)

§ 1.3. Эффекты фазовой расстройки и однофотонного поглощения

§ 1.3. Эффекты фазовой расстройки и однофотонного поглощения

Обозначения к табл. Г. Pfwm(w) — мощность сигнала ЧВВ; С^ш\ G(t) — спектральная и временная зависимости интеграла фазового согласования; N(t) — временная зависимость плотности резонансных частиц; у^(ш) — спектральная зависимость нелинейно-оптической кубической восприимчивости среды; ф(ш), х(ш) — спектральные зависимости угла наклона эллипса поляризации и эллиптичности сигнала ЧВВ; ^(t), х№ — временные зависимости угла наклона эллипса поляризации и эллиптичности сигнала ЧВВ; Imy^(cc), Re%^3\cj) — спектральные зависимости мнимой и действительной части нелинейнооптической кубической восприимчивости среды; P^3\t)— нелинейная поляризация среды третьего порядка; FrwM(Cb^) — значение мощности сигнала ЧВВ в точке с координатами £i,r]i в плоскости приемника (см. табл. 3); G(xi,yt) — значение интеграла фазового согласования в точке среды с координатами x^yiA N(xi,yi) — значение плотности резонансных частиц в точке среды с координатами Xi,yt; фигурные скобки обозначают массив данных, получаемых в одном измерении.

Ig^FWMIg^FWMРис. 1.2. Зависимость мощности сигнала ЧВВ Pfwm от концентрации резонансных атомов (ионов) N для различных параметров фокусировки: (1,2) / = 0,8 см, (3,4) / = 0 см; (2,3) b = 0,8 см, (1,4) b = 0,3 см; L = 0,8 СМ, Яшах = 0,1 см-1, 6 = = — 1. Прямые линии соответствуют квадратичной зависимости мощности сигнала ЧВВРис. 1.2. Зависимость мощности сигнала ЧВВ Pfwm от концентрации резонансных атомов (ионов) N для различных параметров фокусировки: (1,2) / = 0,8 см, (3,4) / = 0 см; (2,3) b = 0,8 см, (1,4) b = 0,3 см; L = 0,8 СМ, Яшах = 0,1 см-1, 6 = = — 1. Прямые линии соответствуют квадратичной зависимости мощности сигнала ЧВВ

Ig^FWM

Ig^FWM

Рис. 1.2. Зависимость мощности сигнала ЧВВ Pfwm от концентрации резонансных атомов (ионов) N для различных параметров фокусировки: (1,2) / = 0,8 см, (3,4) / = 0 см; (2,3) b = 0,8 см, (1,4) b = 0,3 см; L = 0,8 СМ, Яшах = 0,1 см-1, 6 = = — 1. Прямые линии соответствуют квадратичной зависимости мощности сигнала ЧВВ

Рис. 1.2. Зависимость мощности сигнала ЧВВ Pfwm от концентрации резонансных атомов (ионов) N для различных параметров фокусировки: (1,2) / = 0,8 см, (3,4) / = 0 см; (2,3) b = 0,8 см, (1,4) b = 0,3 см; L = 0,8 СМ, Яшах = 0,1 см-1, 6 = = — 1. Прямые линии соответствуют квадратичной зависимости мощности сигнала ЧВВ

определить не только спектральные, но и временные зависимости нелинейно-оптических восприимчивостей (см. табл. 1).

Для получения спектроскопической информации о тензоре кубической восприимчивости из спектров четырехфотонного рассеяния с однофотонными резонансами необходимо корректно учитывать влияние фазовой расстройки и однофотонного поглощения в среде. Учет эффектов однофотонного поглощения особенно важен для анализа спектров четырехфотонного рассеяния в условиях однофотонного резонанса на частоте накачки, когда воздействие мощного излучения перестраиваемого по частоте лазера на красителе может привести к существенному изменению населенностей электронных состояний атомарной системы.

Выражения (1.1)-(1.4) могут быть записаны в существенно более простом виде для ряда предельных случаев. В частности, компактные аналитические формулы с ясным физическим смыслом могут быть получены для режима плоских волн, жесткой фокусировки и сильного поглощения. Для анализа эффектов фазовой расстройки и поглощения в общем случае требуется выполнение численных расчетов с использованием выражений (1.1)-(1.7). Результаты этого анализа могут быть кратко сформулированы следующим образом.

Во-первых, при больших концентрациях резонансных атомов зависимость мощности сигнала ЧВВ может существенно отличаться от закона N2 (рис. 1.2). Это обстоятельство связано как с увеличением

однофотонного поглощения генерируемой волны, так и с ухудшением условий фазового согласования (параметр Л/с увеличивается). Такие эффекты становятся особенно заметными при больших концентрациях резонансных атомов. С учетом этого обстоятельства можно сделать вывод, что увеличение концентрации резонансных частиц не всегда приводит к росту эффективности нелинейно-оптического преобразования. Во-вторых, отклонение мощности сигнала ЧВВ от квадратичного закона N2 зависит от параметров фокусировки (рис. 1.2). В-третьих, рассматриваемая зависимость мощности сигнала ЧВВ от концентрации оказывается чувствительной к отстройке от однофотонного резонанса 5 и параметру хтах. При заданных

параметрах фокусировки характер исследуемой зависимости определяется соотношением длины поглощения и длины синхронизма для генерируемой волны. В-четвертых, при малых отстройках от однофотонного резонанса основным фактором, ограничивающим эффективность нелинейно-оптического преобразования частоты, является резонансное поглощение генерируемой волны. При больших отстройках наибольшее влияние на мощность сигнала ЧВВ оказывают эффекты фазового рассогласования между генерируемой волной и нелинейной поляризацией, наведенной в среде волнами накачки (см. рис. 1.2).

Характерные пространственные масштабы задачи. При качественном обсуждении влияния эффектов фазового согласования и однофотонного поглощения на когерентное ЧВВ с резонансом гиперкомбинационного типа на частоте сигнала ЧВВ удобно использовать следующие характерные величины: длину синхронизма Zcoh = тг/2|А/с|, длину поглощения для волн накачки It = 1/х^ (г = 1, 2, 3; хг — нерезонансные коэффициенты поглощения на частотах волн накачки) и для сигнала ЧВВ Zfwm = Х)иТ {иг — резонансный коэффициент поглощения на частоте сигнала ЧВВ), длину взаимодействия Zint, которая определяется геометрией взаимодействия, и расстояние ls, которое проходит сигнал ЧВВ от области взаимодействия до выходной границы среды (верхняя граница данного пространственного масштаба — длина среды L\ Информация о концентрации резонансных частиц, содержащаяся в сигнале когерентного ЧВВ, не искажается эффектами фазового рассогласования и поглощения в случае, когда выполняются неравенства

^int < ^coh? ( 1 -За)

L < ZfwmJi^2^з- (1.86)

В общем случае расчет величин, входящих в выражения (1.1)(1.7), а, следовательно, и характерных пространственных масштабов задачи, с учетом их временных зависимостей в процессе разлета плазмы представляет собой довольно сложную задачу, для решения которой требуется привлечение модельных представлений о динамике плазмы. В работе [24] оптические характеристики расширяющейся лазерной плазмы, влияющие на эффективность процесса ЧВВ, были рассчитаны с использованием радиационно-столкновительной модели кинетики многокомпонентной плазмы. Данный подход обеспечивает удовлетворительное согласие между результатами расчетов и экспериментальными данными (рис. 1.3^) и дает достаточно ясное понимание влияния эффектов фазового рассогласования и поглощения при ЧВВ в лазерной плазме.

На рис. 1.4 представлены временные зависимости фазовой расстройки А/с (кривая /), резонансного коэффициента поглощения ит (кривая 2) и характерных пространственных масштабов Zcoh (кривая 3)

^2

34959,908 см"1-

7819,263 см-1-

^07.s 3PqWwm6р2 3РХ^07.s 3PqWwm6р2 3РХР, отн. ед.

^0

7.s 3Pq

Wwm

6р2 3РХ

^0

7.s 3Pq

Wwm

6р2 3РХ

0 Ql—-Л!1.1.1

’О 1234г, мкс

Рис. 1.3. Зависимость мощности ЧВВ-сигнала от времени задержки между импульсами трехцветной накачки и импульсом, создающим плазму для резонанса гиперкомбинационного типа на частоте перехода между возбужденными состояниями атомов РЬ (а) и атомов азота (б) в лазерной плазме от времени задержки между созданием плазмы и ее зондированием (точки — данные экспериментальных измерений, сплошная линия — результаты расчетов, выполненных в рамках радиационно-столкновительной модели кинетики многокомпонентной плазмы). В верхней части рисунка — схемы четырехфотонных процессов с резонансами гиперкомбинационного типа на атомах свинца (а), азота (б)

и bwM (кривая 4) для процесса ЧВВ, идущего по схеме ^fwm = = wi — wo + ^2, где шо — частота основного излучения Nd:YAG- лазера, сщ — частота второй гармоники Nd:YAG-лaзepa, Ш2 — частота лазера на красителе с резонансом гиперкомбинационного типа на частоте перехода между состояниями 7 s 3Pq и 6р2 3Pi атомов свинца (см. схему на рис. 1.3(2) в лазерной плазме с начальной электронной плотностью 1018 см-3 и начальной температурой 0,73 эВ, расширяющейся в соответствии с уравнениями точечного взрыва [143— 145]. Для сравнения прямыми линиями 5 и 6 на этом же рисунке показаны длина взаимодействия Zint = 0,3 мм для некомпланарной схемы ЧВВ, реализованной в работах [146, 147], и длина среды L = 1 см, соответственно. Как видно из приведенных зависимостей, длины Zi, Z2 и Z3 существенно превышают длину взаимодействия для данной некомпланарной схемы ЧВВ во всем диапазоне времени задержки т между созданием плазмы и ее зондированием. Длина поглощения сигнала ЧВВ Zfwm при этом превышает длину среды L всюду за исключением узкого интервала вблизи т = 1,3 мкс. Однако,

ДА;, лг, см 1ДА;, лг, см 1^coh, ^FWM?Zint, L, см^coh, ^FWM?Zint, L, смРис. 1.4. Временные зависимости фазовой расстройки ДА; (кривая /), резонансного коэффициента поглощения иТ (кривая 2) и характерных пространственных масштабов Zcoh (кривая 5) и Zfwm (кривая 4), рассчитанные для процесса ЧВВ, идущего по схеме wwm = сщ — шд + шд, где шо — частота основного излучения Nd:YAG-лaзepa, ш\ — частота второй гармоники Nd:YAG-лaзepa, шд — частота лазера на красителе с резонансом гиперкомбинационного типа на частоте перехода между состояниями 7s3F0° и 6р2 3Pi атомов свинца (см. схему на рис. 1.3ц) в лазерной плазмы с начальной электронной плотностью 1018 см-3 и начальной температурой 0,73 эВ, расширяющейся в соответствии с уравнениями точечного взрыва. Для сравнения прямыми линиями 5 и 6 показаны длина взаимодействия Zint = 0,3 мм для некомпланарной схемы ЧВВ и длина среды L = 1 см, соответственноРис. 1.4. Временные зависимости фазовой расстройки ДА; (кривая /), резонансного коэффициента поглощения иТ (кривая 2) и характерных пространственных масштабов Zcoh (кривая 5) и Zfwm (кривая 4), рассчитанные для процесса ЧВВ, идущего по схеме wwm = сщ — шд + шд, где шо — частота основного излучения Nd:YAG-лaзepa, ш\ — частота второй гармоники Nd:YAG-лaзepa, шд — частота лазера на красителе с резонансом гиперкомбинационного типа на частоте перехода между состояниями 7s3F0° и 6р2 3Pi атомов свинца (см. схему на рис. 1.3ц) в лазерной плазмы с начальной электронной плотностью 1018 см-3 и начальной температурой 0,73 эВ, расширяющейся в соответствии с уравнениями точечного взрыва. Для сравнения прямыми линиями 5 и 6 показаны длина взаимодействия Zint = 0,3 мм для некомпланарной схемы ЧВВ и длина среды L = 1 см, соответственно

ДА;, лг, см 1

ДА;, лг, см 1

^coh, ^FWM?

Zint, L, см

^coh, ^FWM?

Zint, L, см

Рис. 1.4. Временные зависимости фазовой расстройки ДА; (кривая /), резонансного коэффициента поглощения иТ (кривая 2) и характерных пространственных масштабов Zcoh (кривая 5) и Zfwm (кривая 4), рассчитанные для процесса ЧВВ, идущего по схеме wwm = сщ — шд + шд, где шо — частота основного излучения Nd:YAG-лaзepa, ш\ — частота второй гармоники Nd:YAG-лaзepa, шд — частота лазера на красителе с резонансом гиперкомбинационного типа на частоте перехода между состояниями 7s3F0° и 6р2 3Pi атомов свинца (см. схему на рис. 1.3ц) в лазерной плазмы с начальной электронной плотностью 1018 см-3 и начальной температурой 0,73 эВ, расширяющейся в соответствии с уравнениями точечного взрыва. Для сравнения прямыми линиями 5 и 6 показаны длина взаимодействия Zint = 0,3 мм для некомпланарной схемы ЧВВ и длина среды L = 1 см, соответственно

Рис. 1.4. Временные зависимости фазовой расстройки ДА; (кривая /), резонансного коэффициента поглощения иТ (кривая 2) и характерных пространственных масштабов Zcoh (кривая 5) и Zfwm (кривая 4), рассчитанные для процесса ЧВВ, идущего по схеме wwm = сщ — шд + шд, где шо — частота основного излучения Nd:YAG-лaзepa, ш\ — частота второй гармоники Nd:YAG-лaзepa, шд — частота лазера на красителе с резонансом гиперкомбинационного типа на частоте перехода между состояниями 7s3F0° и 6р2 3Pi атомов свинца (см. схему на рис. 1.3ц) в лазерной плазмы с начальной электронной плотностью 1018 см-3 и начальной температурой 0,73 эВ, расширяющейся в соответствии с уравнениями точечного взрыва. Для сравнения прямыми линиями 5 и 6 показаны длина взаимодействия Zint = 0,3 мм для некомпланарной схемы ЧВВ и длина среды L = 1 см, соответственно

когерентная длина Zcoh оказывается меньше длины взаимодействия для малых времен задержки. При уменьшении концентрации резонансных атомов и электронов в процессе расширения и остывания плазмы длина Zcoh увеличивается и становится равной Zint при т ~ 1,2 мкс (точка пересечения кривой 3 и прямой 5 на рис. 1.4). Данное предсказание относительно поведения поглощения и фазовой расстройки в лазерной плазме согласуется с экспериментальными результатами. Таким образом, для малых т, когда Zint > Zcoh и/или L ~ Zfwm, зависимость мощности сигнала ЧВВ Pfwm от концентрации резонансных атомов может отличаться от N2. При этих условиях процедура извлечения информации о концентрации плазменных частиц из сигнала ЧВВ становится более сложной и должна выполняться с учетом эффектов фазового рассогласования и поглощения. При т > 2,0 мкс условия (1.8а) и (1.86) оказываются выполненными, мощность Pfwm может быть описана квадратичной функцией N, и сигнал ЧВВ позволяет непосредственно судить о пространственном распределении и кинетике концентрации резонансных частиц.

Четырехфотонная спектроскопиявозбужденных состояний атомов и ионов

Метод когерентной четырехфотонной спектрохронографии оказывается эффективным способом получения информации относительно спектральных свойств и временной эволюции возбужденных атомарных и ионных систем [22, 24]. Использование схем когерентного ЧВВ с резонансами комбинационного и гиперкомбинационного типа для исследования временных зависимостей спектральных параметров атомов и ионов в плазме оптического пробоя и газоразрядной плазме дает возможность определить основные закономерности и измерить характеристики релаксации населенностей возбужденных состояний атомов и ионов. В настоящем разделе мы подробнее остановимся на методике таких измерений.

Лазерная плазма. Экспериментам по четырехфотонной спектроскопии атомов в плазме оптического пробоя на поверхности твердой мишени посвящены работы [79, 93, 94]. Плазма в этих экспериментах создавалась импульсами излучения лазера на гранате с неодимом длительностью 15 нс и энергией 160 мДж в импульсе. В качестве бигармонической накачки использовались световые пучки на частоте сщ второй гармоники лазера на гранате с неодимом и излучение перестраиваемого по частоте Ш2 лазера на красителе (рис. 1.5). При настройке разности частот ш\ — ш^ в резонанс с частотой Q = 1736 см-1 перехода между состояниями 5р23Р2 и 5p23Pi тонкой структуры атома олова наблюдался интенсивный резонанс в спектре КАРС, позволявший исследовать кинетику населенности возбужденных состояний атома олова.

Техника когерентного ЧВВ с комбинационными резонансами оказывается эффективным методом диагностики на поздних стадиях разлета лазерной плазмы, позволяя исследовать возбужденные состояния атомов с не слишком высокими энергиями. Для исследования ранних стадий разлета плазмы, когда важно иметь возможность получать спектрохронографическую информацию о высоколежащих состояниях атомов и ионов, в целом ряде случаев более удобными оказываются когерентные ЧВВ-процессы с резонансами гиперкомбинационного типа [24]. Когерентное ЧВВ с резонансом гиперкомбинационного типа с успехом используется как для изучения атомов и ионов элементов мишени, так и для анализа элементов окружающего газа и атомарноионной компоненты плазмы оптического пробоя, создаваемого в кюветах с инертными газами [17, 24]. Использование когерентного ЧВВ с гиперкомбинационными резонансами позволяет получить информацию о распределении населенностей по возбужденным состояниям атомов и ионов в лазерной плазме и изменении распределения населенностей в процессе разлета плазмы, а также о пространственном распределении атомов и ионов в плазме.

X. М. Желтиков

Рис. 1.5. Схема экспериментальной установки для исследования возбужденных и ионизованных газов методами когерентного ЧВВ в низкотемпературной лазерной плазме [146, 147]: ДЗ1-ДЗ3 — дихроичные зеркала, РФь РФ2 — ромбы Френеля, 31-3б — поворотные зеркала, Т1-Т3 — телескопы, Фь Ф2 — светофильтры, ОМА — оптический многоканальный анализатор, СС — система синхронизации, ЦЛ1-ЦЛ3 — цилиндрические линзы, Л1-Л2 — сферические линзы

§ 1.4. Четырехфотонная спектроскопия возбужденных состояний

ОО

ОО

168893 см"1

с<?1 Ар^м—504,5 нм

3s 3Р°

^FWM

149077 см-1

Рис. 1.6. Схема процесса и зависимости интенсивности свечения и сигнала ЧВВ с резонансом гиперкомбинационного типа от времени задержки между созданием и четырехфотонным зондированием плазмы для переходов между электронными состояниями 3s3F2° и 3p3Si иона NII (длина волны А = 5045 А) в плазме оптического пробоя

На рис. 1.6 представлены временные зависимости интенсивности свечения и сигнала ЧВВ, наблюдавшихся на длине волны 5045 А, соответствующей частотам переходов между возбужденными состояниями 3p3Dj —> ЗсРЕ?^ и 3p3Dj —> 3d3F^x иона азота Nil (см. рис. 1.6) [93, 94]. Серия аналогичных резонансов в спектре ЧВВ была зарегистрирована в области 5001-5005 А, в которой проявлялись переходы 3p3Dj 3d3F^°+1 (J = 1, 2, 3, длины волн Ai = 5001,13 А, А2 = 5001,47 А, А3 = 5005,14 А) иона NIL Интенсивность сигнала ЧВВ в максимуме для всех спектральных линий была на 1-2 порядка выше интенсивности свечения. Кинетика интенсивности сигнала ЧВВ с гиперкомбинационным резонансом в распадающейся плазме существенно отличается от кинетики интенсивности атомарных и ионных линий свечения плазмы (рис. 1.6). Эффективность когерентного ЧВВ остается достаточно высокой для надежной диагностики атомарно-ионной компоненты плазмы в условиях, когда свечение атомарных и ионных линий плазмы уже не может быть зарегистрировано. Это различие во временных зависимостях когерентного и некогерентного сигналов связано с характером изменения населенностей возбужденных состояний атомов и ионов в процессе распада плазмы.

Основные особенности наблюдаемых временных зависимостей интенсивности сигнала ЧВВ и свечения плазмы удается качественно воспроизвести в рамках квазиравновесной радиационно- столкновительной модели разлетающейся плазмы на основе теории модифицированного диффузионного приближения (см. например, [148]) с учетом выхода линейчатого излучения из плазмы.

Газоразрядная плазма. Экспериментальные исследования атомарной компоненты газоразрядной плазмы активной среды лазеров на парах меди и бромида меди с малыми добавками водорода методами когерентной четырехфотонной спектроскопии были выполнены в работах [14, 22]. Проведенные эксперименты показали, что в спектре ЧВВ проявляются резонансы, связанные с рассеянием комбинационного и гиперкомбинационного типа на возбужденных и автоионизацион- ных состояниях атомов в газоразрядной плазме. Изучение кинетики рассеянного сигнала дало возможность получить данные о процессах релаксации населенностей возбужденных состояний атомов.

Измерения производились в газоразрядных трубках (ГРТ) лазеров на парах меди и бромида меди. Процессы релаксации населенности метастабильных состояний в газоразрядной плазме активных лазерных сред существенно влияют на характеристики генерации лазеров на парах металлов [149]. Метод когерентной четырехфотонной спектроскопии с гиперкомбинационными резонансами использовался для изучения процесса релаксации возбужденных метастабильных состояний атомов меди в активной среде лазера на парах бромида меди с добавками водорода. Исследовались резонансы в спектре ЧВВ, проявляющиеся при совпадении частоты сигнала ЧВВ с частотой перехода 2Р^2 2^5/2 (резонанс на частоте сигнала ЧВВ, Afwm = = 5105 А), а также частоты излучения лазера на красителе с частотой перехода 2Р^2 2^5/2 (резонанс на длине волны излучения лазера на красителе, А2 = 5782 А). Характерные времена распада метастабильных состояний атомов меди в активной среде лазера на парах бромида меди Ti = 1,0 ± 0,2 мкс для состояния 2Р^2 —> 2Дз/2 и Т2 = 3,0 ± 0,4 мкс для состояния 2Р^2 2Рз^2 при средней мощности, вкладываемой в плазму разряда, равной 1,3 кВт), измеренные в работах [14, 22], в пределах ошибок эксперимента совпадают с данными, полученными другими методами [150].

В экспериментах в ГРТ лазера на парах бромида меди были обнаружены резонансы в спектре сигнала ЧВВ, связанные с переходами между возбужденными электронных состояниях атомов брома в плазме разряда. Резонансы наблюдались на длинах волн сигнала ЧВВ Afwm = = 4681 А, что соответствует резонансу частоты излучения накачки (А2 = 6161 А) с электронным переходом Td^D^^ —> 5p4D^2 (вставка на рис. 1.7<з:) и Afwm = 4630 А, что соответствует резонансу антистоксовой частоты с переходом 5s4Pi/2 ^Р2^з/2 (вставка на Рис- 1.76).

Ifwmj отн- еД-1,0- До1о ОО о0,5” ооО о5оО?°§Ол ЛiI 1 Iи’и0 100200300 нсIfwmj отн- еД-1,0- До1о ОО о0,5” ооО о5оО?°§Ол ЛiI 1 Iи’и0 100200300 нс^FWM, отн- еД-^FWM, отн- еД-^7/24п°^7/2^7/24п°^7/2^FWMAfwm=468,1 нм— 91745Ц)^-^75514^FWMAfwm=468,1 нм— 91745Ц)^-^75514^FWM, отн- еД-^FWM, отн- еД-^FWM? отн- еД-^FWM? отн- еД-1,0™0,5™0,0™1,0™0,5™0,0™ф

Ifwmj отн- еД-

1,0- Д

о1

о О

О о

0,5” о

о

О о

5о

О?°§О

л ЛiI 1 I

и’и0 100200300 нс

Ifwmj отн- еД-

1,0- Д

о1

о О

О о

0,5” о

о

О о

5о

О?°§О

л ЛiI 1 I

и’и0 100200300 нс

^FWM, отн- еД-

^FWM, отн- еД-

^7/2

4п°

^7/2

^7/2

4п°

^7/2

^FWM

Afwm=468,1 нм

— 91745

Ц)^

-^75514

^FWM

Afwm=468,1 нм

— 91745

Ц)^

-^75514

^FWM, отн- еД-

^FWM, отн- еД-

^FWM? отн- еД-

^FWM? отн- еД-

1,0™

0,5™

0,0™

1,0™

0,5™

0,0™

ФР, Вт

л51’и0100200300 т,нсл51’и0100200300 т,нс2р°^3/2™^Х4р _А/22р°^3/2™^Х4р _А/2^2,Afwm=2163,0 нм88476^2,Afwm=2163,0 нм884766687766877।фу । 7500 700

л51

’и0100200300 т,нс

л51

’и0100200300 т,нс

2р°

^3/2™

^Х

4р _

А/2

2р°

^3/2™

^Х

4р _

А/2

^2

,Afwm=2163,0 нм

88476

^2

,Afwm=2163,0 нм

88476

66877

66877

Рис. 1.7. Кинетика интенсивности сигнала ЧВВ с гиперкомбинационным резонансом на возбужденных состояниях атома брома на длине волны Afwm = = 4681 А (я), Afwm = 4630 А (б). На вставках показаны схемы четырехфотонных процессов, использованных для исследования плазмы газового разряда. На верхних вставках представлены зависимости интенсивности сигнала ЧВВ от средней мощности, вкладываемой в плазму разряда

На рис. \Ла и б приведены зависимости интенсивности антистоксова излучения от времени задержки и средней мощности, вкладываемой в плазму разряда, а также схемы исследуемого процесса ЧВВ. При фиксированном времени задержки, равном 100 нс, была измерена зависимость интенсивности сигнала ЧВВ для возбужденных атомов Вг от средней мощности, вкладываемой в плазму разряда (см. вставки на рис. \Ла и б).

Как показано в работах [150, 151], существенное влияние на работу лазера на парах бромида меди оказывают малые добавки водорода. Метод когерентного ЧВВ позволяет исследовать влияние малых добавок водорода на кинетику процессов заселения и опустошения возбужденных состояний атомов в активной среде лазера на парах

1,01,00,50,5^FWM? отн- еД-^FWM? отн- еД-вв^1^14п4п4f;4f;5/2"^1,о 5/2"5/2"^1,о 5/2"ш2:—62948ш2:—62948Afwm-467,4 нм— 41563Afwm-467,4 нм— 41563300 т, нс300 т, нс^FWM? отж еД-^FWM? отж еД-oOQoOQОО0,5™о0,5™оОО°’°oL°’°oL10020010020088^14d7/2™417° ^9/2”^14d7/2™417° ^9/2”^2^2— 62403Ар^м=465,1 нм— 40909— 62403Ар^м=465,1 нм— 40909300 т, нс300 т, нс

1,0

1,0

0,5

0,5

^FWM? отн- еД-

^FWM? отн- еД-

в

в

^1

^1

4п

4п

4f;

4f;

5/2"

^1

,о 5/2"

5/2"

^1

,о 5/2"

ш2

:—62948

ш2

:—62948

Afwm-467,4 нм

— 41563

Afwm-467,4 нм

— 41563

300 т, нс

300 т, нс

^FWM? отж еД-

^FWM? отж еД-

oOQ

oOQ

О

О

0,5™

о

0,5™

о

О

О

°’°oL

°’°oL

100200

100200

8

8

^1

4d7/2™

417° ^9/2”

^1

4d7/2™

417° ^9/2”

^2

^2

— 62403

Ар^м=465,1 нм

— 40909

— 62403

Ар^м=465,1 нм

— 40909

300 т, нс

300 т, нс

Рис. 1.7 (продолжение). Кинетика интенсивности сигнала ЧВВ с гиперкомбинационным резонансом на возбужденных состояниях атомов меди на длине волны Afwm = 4674 А (в), Afwm = 4651 А (а). На вставках показаны схемы четырехфотонных процессов, использованных для исследования плазмы газового разряда. Светлые и темные точки показывают сигнал ЧВВ из активной среды лазера на парах бромида меди в отсутствие и в присутствии 0,3 Торр примеси водорода.

бромида меди. Для этой цели рассеянный сигнал регистрировался на длинах волн Afwm = 4674 А (рис. 1.7в) и Afwm = 4651 А (рис. 1.7а) в плазме разряда лазера на парах бромида меди как с добавками водорода, так и без них. Измерения проводились с двумя одинаковыми газоразрядными трубками при средней мощности, вкладываемой в разряд, 0,7 кВт. Как видно на рис. 1.7в и 1.7а, скорость возрастания интенсивности сигнала КАРС падает приблизительно в 2 раза при добавлении в плазму лазера на парах СпВг 0,3 Торр водорода. Так как эффективность нелинейно-оптического процесса определяется квадратом разности населенностей состояний, на которых происходит

рассеяние, то результаты проведенных измерений позволяют получить существенную для моделирования процессов в активной среде лазера информацию относительно влияния малых добавок водорода на скорость возбуждения и кинетику относительных населенностей высоколежащих состояний в газоразрядной плазме.

В плазму активной среды лазера на парах металлов вводятся большие тепловые средние мощности при высоких частотах (до 20 кГц) повторения импульсов, что приводит к нагреву газа до высоких температур, причем температурные профили имеют существенные радиальные градиенты по сечению газоразрядной трубки. Это ведет к возникновению неоднородностей в пространственном распределении рабочих атомов металла и буферного газа. Благодаря высокому временному и пространственному разрешению методы четырехфотонной спектроскопии могут служить эффективным средством решения задачи исследования пространственного распределения возбуждения атомов по сечению и вдоль ГРТ лазера на парах металлов. Схема четырехфотонной спектроскопии с резонансом комбинационного типа (двухчастотное КАРС) позволяет исследовать возбужденные состояния конфигурации 3d94s4p атома меди в активной среде лазера на парах меди. В работе [22] наблюдались резонансы в спектре КАРС на длинах волн антистоксова сигнала Ха = 5100, 5080 и 5120 А, соответствующих резонансу комбинационной частоты ш\ — ш2 частотам комбинационных переходов 4Р^24^з/2’ 4Л°/24^з/2’ 4Л°/24^з/2 атома меди,

соответственно.

Эксперименты, выполненные в работах [14, 22], показали, что когерентная четырехфотонная спектроскопия с резонансами комбинационного и гиперкомбинационного типа оказывается удобным средством диагностики газоразрядной плазмы, в том числе газоразрядной плазмы активных сред лазеров на парах металлов. Техника четырехфотонной спектроскопии, обладающая высоким пространственным, временным и спектральным разрешением, развитой методикой поляризационных измерений, позволяет получить существенную информацию о параметрах плазмы активной среды газоразрядных лазеров и вместе с традиционными методами линейной спектроскопии может быть использована для улучшения параметров газоразрядных лазеров.

Поляризационная четырехфотоннаяспектроскопия и когерентная эллипсометрияатомов и ионов

Методы поляризационной четырехфотонной спектроскопии оказываются эффективным средством решения ряда важных задач, связанных с исследованием атомарных и молекулярных резонансов (см. табл. 1). В частности, выбирая надлежащим образом поляризации световых волн накачки, а также управляя состоянием поляризации

регистрируемого сигнала, можно значительно понизить уровень когерентного фона, связанного с нерезонансным четырехволновым взаимодействием, и существенно повысить, тем самым, чувствительность четырехфотонной спектроскопии [3, 17]. При определенных условиях поляризационная техника спектроскопии ЧВВ позволяет независимым образом измерять действительную и мнимую части соответствующей нелинейно-оптической восприимчивости третьего порядка [152], разрешать близкие линии в спектрах ЧВВ молекул [3, 153] и атомов [26], увеличивать контрастность дисперсионной кривой нелинейно-оптической восприимчивости вблизи комбинационных резонансов [154, 155], исследовать интерференцию колебательных комбинационных резонансов с однофотонными и двухфотонными электронными резонансами в спектрах КАРС [156], измерять характеристики комбинационных резонансов для сложных молекул [157] и т.д. (см. также [158-165]) Подробный обзор поляризационных методик, используемых для целей молекулярной спектроскопии, содержится в книге [3].

Поляризационные характеристики излучения, генерируемого в результате ЧВВ, определяются свойствами нелинейной поляризации среды, кубической по внешнему полю. Важным для анализа поляризационных свойств сигнала ЧВВ является учет интерференции резонансных компонент сигнала ЧВВ, связанных с определенными (молекулярными или атомными) переходами в среде, и нерезонансного когерентного фона. В частности, именно интерференция резонансной составляющей ЧВВ с нерезонансным когерентным фоном обеспечивает возможность полной записи спектральной информации об исследуемом резонансе, включая информацию о фазе резонансного ЧВВ.

Когерентная эллипсометрия, т. е. измерение параметров эллипса поляризации сигнала ЧВВ — одна из широко использующихся разновидностей поляризационной четырехфотонной спектроскопии. Плазменные и сильно возбужденные газовые среды — новая и весьма перспективная область приложения поляризационных методов когерентного ЧВВ. В данном разделе мы подробнее остановимся на поляризационной методике разрешения близких линий произвольной формы в спектрах ЧВВ в плазме оптического пробоя и технике получения информации об относительной фазе резонансных составляющих ЧВВ-сигналов. Мы рассмотрим также возможность восстановления частотных и временных зависимостей интерферирующих составляющих нелинейной поляризации среды третьего порядка на основании данных когерентной эллипсометрии.

Поляризационные свойства сигнала когерентного ЧВВ из плазмы оптического пробоя. В общем случае параметры сигнала когерентного ЧВВ определяются свойствами кубической по полю поляризации среды, наведенной пучками накачки на частоте сигнала ЧВВ. Наряду с интенсивностью сигнала ЧВВ

1^\РЖ\2 + \РУ\2, (1.9)

где Рх и Ру — х- и ^-компоненты нелинейной поляризации среды, соответствующей рассматриваемому процессу ЧВВ, реально измеримыми параметрами являются эллиптичность % и угол наклона большой оси ф эллипса поляризации сигнала ЧВВ. Параметры эллипса поляризации сигнала ЧВВ могут быть выражены через декартовы компоненты суммарной нелинейной поляризации среды следующим образом [3]:

tg(2^) = tg(2/3) cos(5),(1.10а)

sin(2y) = sin(2/3) sin(5),(1.106)

где 3 и 5 определяются формулами tg(/3)=^,(1.11а)

5 = arg(Fy) - arg(Pc).(1.116)

Как видно из выражений (1.8)-(1.11), в отличие от спектра интенсивности ЧВВ-сигнала, спектральные зависимости параметров эллипса поляризации сигнала ЧВВ содержат информацию о фазе резонансной компоненты ЧВВ. Благодаря этому обстоятельству, имеется возможность получения информации о действительной и мнимой составляющих нелинейной резонансной поляризации среды на основании измеренных спектральных зависимостей параметров эллипса поляризации сигнала ЧВВ.

Исследование свойств поляризации сигнала четырехфотонного рассеяния света в плазме оптического пробоя показывает, что возбуждение атомарной системы приводит не только к увеличению эффективности многофотонных процессов за счет заселения возбужденных состояний атомов и ионов, но и к изменению состояния поляризации сигнала четырехфотонного рассеяния. В частности, как показали эксперименты [166], поляризация ЧВВ-сигнала даже вдали от резонансов является эллиптической. Данный факт свидетельствует о том, что нелинейная поляризация среды третьего порядка вдали от рассматриваемого резонанса не может быть представлена в виде действительного вектора, как это обычно делается при анализе четырехфотонных спектров в отсутствие взаимодействия между комбинационными резонансами и электронными состояниями (см. [3]).

Таким образом, существенные особенности сигнала ЧВВ в возбужденных газах и плазме связаны с наличием эллиптически поляризованной компоненты кубической поляризации среды, характеризующейся слабой зависимостью от частоты. При исследовании спектров и параметров поляризации сигнала четырехфотонного рассеяния в данных условиях необходимо принимать во внимание интерференцию различных составляющих нелинейно-оптической восприимчивости.

Рассмотрим четырехфотонный процесс, идущий по схеме Wwm = = ш\ — шо + Ш2 (для традиционной постановки экспериментов [17] ^fwm — частота сигнала четырехволнового смешения, uq — частота основного излучения NckYAG-лазера, ш\ — частота второй гармоники NckYAG-лазера, о)2 — частота лазера на красителе). Вектор нелинейной поляризации среды P^^ljfwm), соответствующий данному процессу, можно представить в виде суммы

P^FWm) = p(3)NH _|_ p(3)QJ?ц 12)

EiE2E*’

где

Р(3)лгд = S^n^We^) +е](е2ео) +^(1.13)

— вектор нерезонансной нелинейной поляризации среды, eg, ei, е2 — единичные векторы (в общем случае комплексные) поляризации плоских волн с частотами ujq, сщ, сс2, соответственно, Р^3^д описывает вклад в нелинейную поляризацию среды множества квази- резонансных переходов между возбужденными состояниями и состояниями непрерывного спектра в лазерной плазме. Предполагается, что нерезонансная компонента тензора кубической восприимчивости (3WR"--

Хин описывается действительной величиной.

Остановимся подробнее на свойствах вектора Р^3^я, который может рассматриваться как важная характеристика возбужденной газовой среды. Заметим, что данная величина не описывает вклад какого-либо конкретного атомарного или ионного резонанса, а относится ко всему множеству переходов между возбужденными состояниями, частоты которых близки частотам падающих световых волн (или их линейным комбинациям). Другими словами, когда речь идет о каком-либо конкретном резонансе, данная величина может рассматриваться как медленно меняющаяся функция частоты по сравнению с истинно резонансной составляющей нелинейно-оптической поляризации третьего порядка. Учитывая аномалии поляризационных свойств сигнала четырехфотонного рассеяния в возбужденных газовых средах, удобно дать определение составляющей Р^3^д в терминах параметров поляризации излучения. Данная величина может быть интерпретирована как часть кубической поляризации среды, характеризующаяся слабой частотной зависимостью и имеющая направление (состояние поляризации), в общем случае, отличное от состояния поляризации, описываемого соотношением (1.13).

Информация о квазирезонансной составляющей нелинейнооптической восприимчивости среды чрезвычайно важна для поляризационных измерений, выполняемых по схеме ЧВВ в возбужденных и ионизованных газах. В связи с этим обсудим подробнее имеющиеся экспериментальные данные и экспериментальную методику когерентной ЧВВ-эллипсометрии возбужденных газов и плазмы

tg(x)0,2г•.tg(x)0,2г•.ОДОД°’°0 1 2 3 4 5 6 7Время задержки т, мкс°’°0 1 2 3 4 5 6 7Время задержки т, мкс0,20,0-0,2—0,40,20,0-0,2—0,4Время задержки т, мксВремя задержки т, мкс1,01,0ввВремя задержки т, мксВремя задержки т, мксРис. 1.8. Зависимость параметров эллипса поляризации tg% (а) и ^ф (6) и интенсивности сигнала четырехфотонного смешения (в) от времени задержки между моментом создания лазерной плазмы и моментом зондированияРис. 1.8. Зависимость параметров эллипса поляризации tg% (а) и ^ф (6) и интенсивности сигнала четырехфотонного смешения (в) от времени задержки между моментом создания лазерной плазмы и моментом зондирования

tg(x)

0,2г•.

tg(x)

0,2г•.

ОД

ОД

°’°0 1 2 3 4 5 6 7

Время задержки т, мкс

°’°0 1 2 3 4 5 6 7

Время задержки т, мкс

0,2

0,0

-0,2

—0,4

0,2

0,0

-0,2

—0,4

Время задержки т, мкс

Время задержки т, мкс

1,0

1,0

в

в

Время задержки т, мкс

Время задержки т, мкс

Рис. 1.8. Зависимость параметров эллипса поляризации tg% (а) и ^ф (6) и интенсивности сигнала четырехфотонного смешения (в) от времени задержки между моментом создания лазерной плазмы и моментом зондирования

Рис. 1.8. Зависимость параметров эллипса поляризации tg% (а) и ^ф (6) и интенсивности сигнала четырехфотонного смешения (в) от времени задержки между моментом создания лазерной плазмы и моментом зондирования

в условиях, когда необходимо принимать во внимание особенности поляризации когерентного фона.

Поляризационные измерения, выполненные для процесса двухчастотного ЧВВ показывают, что в отсутствии лазерной плазмы сигнал ЧВВ линейно поляризован [166]. Для угла 6 между вектором поляризации сигнала ЧВВ и вектором поляризации излучения на частоте ш\ строго выполняется соотношение tg У = х/з tg у?, где у? — угол между векторами поляризации волн накачки.

При включении системы возбуждения плазмы наблюдается существенное (более чем на порядок) возрастание интенсивности сигнала ЧВВ. Одновременно наблюдалось изменение состояния поляризации излучения на частоте ^fwm- Измерения с помощью фазовых пластин позволяют убедиться в том, что сигнал ЧВВ из лазерной плазмы

имеет эллиптическую поляризацию. На рис. 1.8а и 1.86 приведены отношение полуосей эллипса поляризации tg%, где % — эллиптичность, и угол наклона главной оси эллипса поляризации ф, измеренный относительно поляризации сигнала нерезонансного ЧВВ в отсутствие плазмы оптического пробоя. Как видно из приведенных графиков, параметры эллипса поляризации существенно зависят от времени задержки между возбуждением и зондированием плазмы. Поведение исследуемых характеристик поляризации коррелирует с временной зависимостью интенсивности сигнала ЧВВ в условиях оптического пробоя (рис. 1.8в). При больших временах задержки поляризация сигнала становится линейной, а интенсивность ЧВВ-излучения выходит на уровень интенсивности сигнала нерезонансного ЧВВ из воздуха.

Изменение состояния поляризации сигнала четырехфотонного рассеяния в условиях оптического пробоя может быть объяснено влиянием интерференции различных компонент тензора нелинейной восприимчивости у(3\ в том числе, вкладом квазирезонансных связанных состояний атомов и ионов, заселяемых в условиях оптического пробоя, и влиянием состояний непрерывного спектра. В пользу такой интерпретации полученных результатов свидетельствует качественная и количественная корреляция временных зависимостей интенсивности сигнала четырехфотонного рассеяния и характеристик поляризации этого сигнала.

Результаты экспериментов [166] показывают, что возбуждение атомарной системы приводит к изменению состояния поляризации сигнала четырехфотонного рассеяния. Чувствительность параметров эллипса поляризации сигнала четырехфотонного рассеяния к квазирезонансным компонентам нелинейной оптической восприимчивости, включая вклад состояний непрерывного спектра, позволяет предложить рассмотренную выше экспериментальную технику в качестве эффективной схемы когерентной эллипсометрии квазирезонансных атомарных систем.

Разделение мнимой и действительной части кубической восприимчивости. Возможность получения информации о мнимой и действительной части нелинейно-оптической восприимчивости среды, как упоминалось выше, связана с тем обстоятельством, что интерференция резонансной составляющей ЧВВ с нерезонансным когерентным фоном обеспечивает запись фазовой информации об исследуемом резонансе [3]. Начнем анализ данного вопроса с класса задач, которые позволяют считать, что нелинейная поляризация среды, соответствующая процессу ЧВВ, может быть представлена в виде суммы нерезонансной и резонансной составляющих, описываемых действительным вектором Рпг, и комплексным вектором Рг. Направляя ось х вдоль вектора РПг, запишем суммарную кубическую по полю поляризацию среды в виде

Рж = Pnr + Pr ew cos а,Рж = Pnr + Pr ew cos а,(1.14а)(1.14а)

Рж = Pnr + Pr ew cos а,

Рж = Pnr + Pr ew cos а,

(1.14а)

(1.14а)

(1.146)(1.146)Р^ = Pr ew sin а,

(1.146)

(1.146)

где р — фаза резонансной составляющей нелинейной поляризации, а — угол между векторами резонансной и нерезонансной составляющих. Как следует из определения этих величин, параметры /3 и а могут быть измерены экспериментально.

Вводя р* для обозначения комплексной фазы Р^, имеем

tgy*tgy*tg2/3 =tg2/3 =sine/?рcos р 4cos аsin2 asine/?рcos р 4cos аsin2 a(cos p cos a + рУ + sin2(/? cos2ct(cos p cos a + рУ + sin2(/? cos2ct(1.15)(1.16)(1.15)(1.16)

tgy*

tgy*

tg2/3 =

tg2/3 =

sine/?

р

cos р 4

cos а

sin2 a

sine/?

р

cos р 4

cos а

sin2 a

(cos p cos a + рУ + sin2(/? cos2ct

(cos p cos a + рУ + sin2(/? cos2ct

(1.15)

(1.16)

(1.15)

(1.16)

где p = Pnr/Pr — величина, характеризующая величину нерезонансного фона относительно резонансной составляющей.

Рассматривая соотношение (1.16) как квадратное уравнение отно

сительно р, находим

р = cos(ct)р = cos(ct)— sin2 р— sin2 р(1.17)(1.17)

р = cos(ct)

р = cos(ct)

— sin2 р

— sin2 р

(1.17)

(1.17)

Подставив формулу (1.17) в (1.15), получим выражение для р*:

(1.18)(1.18)± sin р* tg2 а . 2 5SIH р

(1.18)

(1.18)

Учитывая, что 5 = р — р*, имеем

tg(5 - у) =tg(5 - у) =± sin </?± sin </?— sin2 р— sin2 р(1.19)(1.19)

tg(5 - у) =

tg(5 - у) =

± sin </?

± sin </?

— sin2 р

— sin2 р

(1.19)

(1.19)

Зная параметры эллипса, с помощью формул (1.11а) и (1.116) можно легко вычислить значение 5, после чего использование формул (1.17) и (1.19) позволяет найти р и р. Таким образом, описанная выше процедура расчета, в принципе, решает задачу о нахождении действительной и мнимой составляющих резонансной нелинейной поляризации на основании экспериментальных данных, получаемых методом поляризационной ЧВВ-спектроскопии (для а = 0 решение данной системы оказывается неоднозначным). Необходимо особо отметить, что, так как при построении данной процедуры мы не использовали в явном виде информацию о форме спектра резонансной составляющей ЧВВ, по существу, имеется возможность обобщения метода

§1.5. Поляризационная четырехфотонная спектроскопия 45 определения спектральных зависимостей действительной и мнимой части нелинейно-оптической восприимчивости третьего порядка, развитый в [3] для лоренцевых линий, на случай произвольных спектральных линий, что особенно важно для ЧВВ-диагностики плазмы. Возможности предложенной выше процедуры не ограничиваются определением спектральных зависимостей действительной и мнимой части нелинейной поляризации среды. Аналогичный подход может быть использован во временном представлении (см. [95]). Другими словами, при наличии соответствующих экспериментальных спектрохронографических зависимостей предлагаемая процедура позволяет восстановить не только спектр, но и временную зависимость действительной и мнимой части нелинейной поляризации среды.

В важном частном случае, когда резонансная составляющая ЧВВ- сигнала может рассматриваться как малая поправка к нерезонансной компоненте, т. е.

7?>1,(1.20)

общая процедура получения информации относительно действительной и мнимой части нелинейной поляризации среды существенно упрощается и допускает наглядное физическое истолкование. При выполнении условия (1.20) имеют место следующие простые соотношения:

ф = /3cos((/;) -У Re(F),(1.21а)

X = 3 sin((/^) -у Im(F).(1.216)

Таким образом, спектральные или временные зависимости параметров эллипса поляризации сигнала ЧВВ ф и х в данном случае повторяют соответственно спектральные или временные зависимости действительной и мнимой компонент резонансной составляющей нелинейной поляризации.

В противоположном предельном случае сильного резонанса,

(1.22)

которое применимо лишь в диапазоне спектра, где резонансная составляющая нелинейной поляризации среды значительно больше нерезонансной, имеем следующие соотношения [95]:

,Fnrsin(—а)

ф = ф - а =cos((/;),(1.23а)

гТ

Pnr sin(a)

X =sin(y>),(1.236)

где ф' — угол поворота оси эллипса поляризации относительно резонансной составляющей. Выражения (1.23а) и (1.236) удобно записать в более компактном виде:

.(124)

+ гХ

Таким образом, поляризационные измерения в схеме когерентного ЧВВ позволяют получить полную информацию относительно резонансной составляющей нелинейной поляризации среды, включая ее фазу (см. табл. 1).

Выражения, приведенные выше, были получены в предположении, что резонансная и нерезонансная компоненты сигнала ЧВВ могут быть представлены в виде комплексных векторов. Однако, в целом ряде практически важных случаев одна из составляющих ЧВВ-сигнала сама по себе оказывается поляризованной эллиптически. Это имеет место, например, в случае когда в качестве нелинейной среды выступает лазерная плазма. Тогда, как показали эксперименты [166], в результате интерференции вкладов дискретного и непрерывного спектров нерезонансная компонента сигнала ЧВВ оказывается эллиптически поляризованной.

Анализ близких и перекрывающихся спектральных линий. Рассмотрим случай, когда спектр ЧВВ содержит два близких резонанса. Покажем, что, если величина одного из резонансов мала по сравнению с другим резонансом в некотором интервале частот (например, вблизи максимума сильного резонанса), а влиянием нерезонансного фона можно пренебречь, слабый резонанс может выступать в качестве опорного сигнала для получения информации об относительной фазе сильного резонанса.

Поляризации источников будем считать линейными. Пусть РТ\ и РТ2 — амплитуды поляризации среды, соответствующие сильному и слабому резонансу соответственно. Полагая Рт\ >> РГ2, имеем

;~ Рг2 8ш(-(ДX

ф = ф - а =--cost/?,(1.25а)

РТ2 sin а .X = —бS1W-РТ2 sin а .X = —бS1W-(1.256)(1.256)

РТ2 sin а .

X = —бS1W-

РТ2 sin а .

X = —бS1W-

(1.256)

(1.256)

где малый угол ф' отсчитывается от вектора поляризации сильной линии, которая составляет угол а с осью х лабораторной системы координат, ср — разность фаз рассматриваемых резонансных компонент, а — угол между векторами поляризации двух резонансных источников. Данные соотношения показывают, что слабый резонанс выполняет роль опорного сигнала для записи информации о фазе близкого сильного резонанса.

Рис. 1.9. Частотные зависимости интенсивности (а), эллиптичности (б) и угла наклона эллипса поляризации (в) сигнала четырехфотонного рассеяния света, измеренные вблизи резонансов с переходами 5F — 5G° атомов железа и 38 — 3Р° ионов азота NII в плазме оптического пробоя на поверхности стальной мишени из железа [95]

Возводя в квадрат и складывая (1.25а) и (1.256), получаем

|Fr2|2sin2(a)= (У+Х2) lW- (1-26)

Выражение (1.26) обобщает поляризационную методику разрешения близких линий в спектре ЧВВ на случай спектральных линий произвольной формы. На рис. 1.9 представлены результаты экспериментов по нелинейной поляризационной спектроскопии низкотемпературной плазмы оптического пробоя [95]. Исследуется процесс трехчастотного ЧВВ cjfwm = ^1 — ^о + ^2, где cjfwm — частота сигнала четырехволнового смешения, ш^ — частота основного излучения Nd:YAG- лазера, сщ — частота второй гармоники Nd:YAG-лaзepa, us — частота излучения лазера на красителе. Измерение спектра интенсивности сигнала трехчастотного ЧВВ (рис. 1.9б/) не позволяет надежно выделить резонанс, связанный с переходом 5F — 5G° между возбужденными состояниями атомов железа (длина волны 0,3618 мкм), на фоне интенсивного резонанса на частоте перехода 3S _ 3Fo между возбужденными состояниями ионов азота Nil (длина волны 0,3615 мкм). Измерение параметров эллипса поляризации (рис. 1.96) позволяет не только установить наличие резонансного сигнала на длине волны 0,3618 мкм, свидетельствующего о заселении зондируемых возбужденных состояний атомов железа, но и определить фазу слабой резонансной составляющей нелинейной поляризации, связанной с переходами между возбужденными состояниями атомов железа, относительно сильной резонансной составляющей, возникающей в результате когерентного рассеяния лазерного излучения на переходах ионов азота [95].

Поляризационное управление формой спектра ЧВВ.

Существенной особенностью широкополосных спектров ЧВВ является чувствительность относительных интенсивностей спектральных линий в данных спектрах к относительной поляризации волн накачки и ориентации анализатора. В частности, при изменении углов между векторами поляризации eg, ei и е2 и осью анализатора, имеется возможность подавления определенных компонент в спектре четырехволнового смешения [26] (рис. 1.10). Возможность такого поляризационного управления формой спектра сигнала широкополосного ЧВВ особенно полезна для исследования многокомпонентных сред, спектры которых содержат большое количество близких и перекрывающихся линий (см. табл. 1). Данная экспериментальная техника позволяет исследовать интерферирующие спектральные линии, соответствующие различным компонентам возбужденного газа либо плазмы, независимо друг от друга [26].

С физической точки зрения, возможность управления формой спектров когерентного ЧВВ связана с тензорной природой нелинейно-оптической кубической восприимчивости у(3\ а также тем

Рис. 1.10. Поляризационное управление формой спектра сигнала широкополосного ЧВВ при исследовании многокомпонентной лазерной плазмы

обстоятельством, что форма спектров ЧВВ определяется условиями интерференции соответствующих резонансных составляющих х^ и нерезонансного когерентного фона, величина которого зависит от нерезонансной составляющей кубической восприимчивости х^ • Выражение для интенсивности /fwm сигнала ЧВВ при этом может быть записано в следующем виде [167]:

£fwm Ы1^2£fwm Ы1^22

£fwm Ы1^2

£fwm Ы1^2

(1.27)(1.27)Pysins + У^ /а(Аа)РДа sin (е - 9СТ) ,

(1.27)

(1.27)

где Го, Т\, /2 —интенсивности волн накачки; PRa, PNR — модули векторов резонансной и нерезонансной составляющих нелинейной поляризации среды третьего порядка; е — угол между осью анализатора поляризации и нормалью к вектору PNR, f^/K^ — форма спектральной линии, 9СТ — угол между векторами PNR и РДа,

(1.28)

—(3)R(7 —(3)R(7 —(3)R(7ии

Х1122 ’ Х1212 ’ Х1221 — компоненты резонансной кубической восприимчивости среды.

Резонансы в спектре ЧВВ, относящиеся к различным атомным и ионным переходам (даже в том случае, когда они имеют близкие частоты), могут характеризоваться различными соотношениями между компонентами тензора х^ и иметь различные фазы относительно друг друга и когерентного фона. В этом случае путем вращения векторов поляризации волны накачки и зондирующего излучения и изменения ориентации анализатора поляризации можно изменять условия интерференции различных компонент в спектрах ЧВВ и таким образом управлять формой четырехфотонных спектров. Для иллюстрации возможностей данного подхода полезной представляется аналогия с голографической записью [168], когда фазовая информация записанная в образце, позволяет обнаружить новые детали записанной картины при рассматривании голограммы под различными углами зрения. Обзор экспериментальных и теоретических исследований в области многомерной голографической спектроскопии содержится в работе [168].

Когерентная четырехфотонная спектроскопияавтоионизационных состояний

Автоионизационные (АИ) состояния [169-172] представляют собой интересный объект квантовой физики, изучение которого дает ключ к пониманию природы коллективных явлений в многоэлектронных системах. АИ-состояния с узкой шириной линии перспективны для

целей селективной многофотонной ионизации атомов. Сечения переходов с участием таких АИ-состояний могут на несколько порядков величины превышать сечения прямой фотоионизации через состояния непрерывного спектра. Данное обстоятельство позволяет повысить эффективность процессов фотоионизации [173] и генерации ультрафиолетового излучения [174]. Информация относительно спектра АИ-состояний необходима также для различных спектроскопических приложений, таких как регистрация микропримесей и лазерное разделение изотопов [175]. С другой стороны, изучение АИ-состояний позволяет глубже понять физику многоэлектронных атомов. Так как АИ- состояния находятся выше порога ионизации, характерные особенности таких состояний тесно связаны с интерференцией энергетических уровней дискретного и непрерывного спектра, приводящей к изменению непрерывного спектра атома. Развитие различных методов нелинейной лазерной спектроскопии дает возможность исследовать широкий набор АИ-состояний с различными угловыми моментами [176], которые необязательно должны быть связаны с основным состоянием атома однофотонными переходами. Как показано в работах [173, 177], когерентная многофотонная спектроскопия является эффективным методом исследования автоионизационных и автоионизационно-подоб- ных состояний.

В экспериментах [178] исследовались автоионизационные состояния атома меди в газоразрядной плазме. Изучался спектр когерентного антистоксова рассеяния света в условиях резонанса между частотой ^fwm (длина волны Afwm = 4674 А) и частотой перехода между АИ-состоянием Ч)^ и дискретным возбужденным состоянием 4F^2 атома меди (рис. 1.11). АИ-резонанс в спектре четырехфотонного рассеяния с гиперкомбинационным резонансом исследовался как в узкополосном (ширина линии генерации лазере на красителе Aw2 = = 0,5 см-1), так и широкополосном (Л^ = 16 см-1) варианте ЧВВ- спектроскопии.

Автоионизационный резонанс в спектре когерентного ЧВВ имеет асимметричную форму (рис. 1.11, точки). Для описания формы спектра АИ-резонанса в спектре четырехфотонного рассеяния воспользуемся известным выражением для нелинейно-оптической кубической восприимчивости [179]:

x(3) уdgjdjtdtkdkg.(1.29)

у' Ыкд - ^1) ^tg - Ш1 + Шг) (Wjg - WfWm)

Здесь dgj, djt, dtk и dkg — матричные элементы дипольных моментов, индекс д относится к начальному состоянию, индексы k w t относятся к виртуальным состояниям, j относится к АИ-состоянию. В рассматриваемом случае комбинационная частота ш\ — ш^ близка частоте инд перехода 4F^2^F^ (отстройка составляет 437 см-1, рис. 1.11).

^FWM = 467,4 нм^FWM = 467,4 нмРис. 1.11. Схема процесса и спектр сигнала ЧВВ с гиперкомбинационным резонансом на переходе в автоионизационное состояние атома меди: точки — экспериментальные данные, сплошная линия — результаты расчета с использованием формулы (1.33)Рис. 1.11. Схема процесса и спектр сигнала ЧВВ с гиперкомбинационным резонансом на переходе в автоионизационное состояние атома меди: точки — экспериментальные данные, сплошная линия — результаты расчета с использованием формулы (1.33)

^FWM = 467,4 нм

^FWM = 467,4 нм

Рис. 1.11. Схема процесса и спектр сигнала ЧВВ с гиперкомбинационным резонансом на переходе в автоионизационное состояние атома меди: точки — экспериментальные данные, сплошная линия — результаты расчета с использованием формулы (1.33)

Рис. 1.11. Схема процесса и спектр сигнала ЧВВ с гиперкомбинационным резонансом на переходе в автоионизационное состояние атома меди: точки — экспериментальные данные, сплошная линия — результаты расчета с использованием формулы (1.33)

Удерживая в сумме по t в выражении (1.29) лишь одно слагаемое с квазирезонансным знаменателем wtg — оц + m2 = Ат, получаем:

Х(3)А11 у dtkdkg ГdE (J 30)

Ат \ш^д - J Е - Wfwm

Преобразуем выражение (1.30) к виду

лх — г *

Здесь

= У" dtkdkg

(где помимо суммирования по связанным состояниям предполагается интегрирование по состояниям непрерывного спектра);

Es - T^fwm

ТГ|ГВ|2 :

(1.32а)(1.32а)(1.326)(1.326)WVM ,

(1.32а)

(1.32а)

(1.326)

(1.326)

ТгГд (,-фЕ\А\ФдУ

(Ф|^1^)тгГ^ VMd\<K)

— параметры Фано; ^, рд — волновые функции связанных состояний (в нашем случае pt ~ волновая функция состояния 2Е^2У Фе — волновая функция состояния непрерывного спектра; Ф — волновая функция модифицированного дискретного состояния с энергией Es; Ve — недиагональный матричный элемент.

Для режима жесткой фокусировки, условия которого были реализованы в экспериментах [178], мощность антистоксова излучения в пренебрежении вкладом нерезонансной составляющей кубической восприимчивости может быть вычислена согласно следующей формуле [104]:

р (ф®)2 + (ф + ®-ж)2 JЩ1 -ж)2)

Pfwm ОСexp -2x0(L - /)+ Г

(1.33) Сравнение данных эксперимента с результатами расчета формы спектра четырехфотонного рассеяния в соответствии с выражением (35) позволяет путем подгонки определить значения параметров q\ w q^. Удовлетворительное согласие достигается при значениях параметров Фано (/1 = —1,8 и t/2 = 1,1 (сплошная линия на рис. 1.11).

Как показывают эксперименты [178], исследование АИ-состояний важно для понимания процессов, происходящих в плазме электрического разряда. Разработанная экспериментальная методика дает возможность определять параметры Фано АИ-состояний путем измерения спектров когерентного ЧВВ с резонансами гиперкомбинационного типа. Когерентная эллипсометрия АИ-резонансов [98] в спектрах ЧВВ позволяет независимым образом определять частотные зависимости действительной и мнимой частей нелинейно-оптической восприимчивости многоэлектронных квантовых систем с учетом вклада переходов в АИ-состояния.

Список литературы

Shen У. R. The Principles of Nonlinear Optics. — N. Y.: Wiley, 1984 [Русский перевод: Шен И. Р. Принципы нелинейной оптики. — М.: Наука, 1989].

Reintjes J. F. Nonlinear Optical Parametric Processes in Liquids and Gases. — N.Y.: Academic Press, 1984 [Русский перевод: Райнт- жес Дж. Нелинейные оптические параметрические процессы в жидкостях и газах. — М.: Наука, 1989].

Ахманов С. А., Коротеев Н. И. Методы нелинейной оптики в спектроскопии рассеяния света. — М.: Наука, 1981.

Eckbreth А. С. Laser Diagnostics for Combustion Temperature and Species. — Cambridge, MA: Abacus, 1988.

Regnier P. R., Taran J. P.-E. 11 Appl. Phys. Lett. 1973. V. 23. P. 240.

Harvey А. В., Nibler J. W. // Appl. Spectrosc. Rev. 1978. V. 14, № 1. P. 101.

Eckbreth A. C. 11 Combustion and Flame. 1980. V. 39. P. 133.

Rahn L. A., Zych L. J., Mattern P. L. 11 Opt. Commun. 1979. V. 30. P. 249.

Бункин А. Ф., Коротеев H. И. 11 Успехи физ. наук. 1981. T. 134, № 1. С. 93.

Bechtel J. Н, Chraplyvy A. R. 11 Proc. IEEE. 1982. V. 70. P. 657.

Shaub W. M., Nibler J. W., Harvey А. В. 11 J. Chern. Phys. 1977. V. 67. P. 1883.

Zheltikov A. M. Introduction into nonlinear Raman spectrometry, in Handbook of Vibrational Spectroscopy. — N. Y.: Wiley, 2001. — Vol. 1.

Bornemann T., Komas V., Schulz-von der Gathen V., Dobele H. F. 11 Appl. Phys. B. 1990. V. 51. P. 307.

Гладков С. M., Желтиков A. M., Ильясов О. С., Исаев А. А., Коротеев Н. И. // Квант, электрон. 1991. Т. 18. С. 727.

Бродниковский А. М., Гладков С. М., Задков В. Н, Каримов М. Г., Коротеев Н. И. Ц Письма в ЖТФ. 1982. Т. 8. С. 497.

Betting Е. Г Ц Appl. Opt. 1985. V. 24. Р. ЗОЮ.

Желтиков А. М., Коротеев Н. И. // Успехи физ. наук. 1999. Т. 169. С. 385.

Гладков С. М., Желтиков А. М., Коротеев Н. И., Морозов В. Б., Рычев М. В., Тункин В. Г., Федоров А. Б. // Изв. АН СССР, сер. физич. 1988. Т. 52, № 2. С. 217.

Alessandretti G. С., Violino Р. // J. Phys. D. 1983. V. 16. Р. 1583.

Eckbreth А. С., Anderson Т. J., Dobbs G. М. // Appl. Phys. В. 1988. V. 45. Р. 215.

Lueckerath R., Balk Р., Fischer М., Grundmann D., Hertling A., Richter W. 11 Chemtronics. 1987. V. 2 P. 199.

Желтиков A. M., Ильясов О. С., Исаев А. А., Коротеев Н. И. // Изв. РАН, сер. физич. 1992. Т. 56, № 8. С. 66.

Мапп В. A., White R. Е, Morrison R. J. S. // Appl. Opt. 1996. V. 35. Р. 475.

Fedotov А. В., H’yasov О. S., Koroteev N. L, Zheltikov A. M. 11 Nuovo Cim. D. 1992. V. 14, № Ю. P. 1003.

Желтиков A. M., Коротеев H. И., Наумов A. H, Сидоров- Бирюков Д. A. 11 Изв. РАН, сер. физич. 1996. T. 60, № 3. C. 78.

Sidorov-Biryukov D. A., Akimov D. A., Zheltikov A. M., Koroteev N. L, Naumov A. N. 11 Laser Phys. 1996. V. 6. P. 456.

Abrams R. L., Lind R. C. 11 Opt. Lett. 1978. V. 2. P. 94.

Fisher R. A. Optical Phase Conjugation. — London: Academic Press, 1983.

Ewart P., O’Leary S. V. 11 J. Phys. B. 1982. V. 15. P. 3669.

Pender I., Hesselink L. 11 Opt. Lett. 1985. V. 10. P. 264.

Ewart P, O’Leary S. V. 11 Opt. Lett. 1986. V. 11. P. 279.

Dreier T., Rakestraw D. J. 11 Appl. Phys. B. 1990. V. 50. P. 479.

Germann G. J., Rakestraw D. J. 11 Science. 1994. V. 264. P. 1750.

Fantoni R., De Domincis L., Giorgi M., Williams R. В. 11 Chem. Phys. Lett. 1996. V. 259. P. 342.

Dreier T., Rakestraw D. J. 11 Opt. Lett. 1990. V. 15. P. 72.

Yip B„ Danehy P. M., Hanson R. К.. 11 Opt. Lett. 1992. V. 17. P. 751.

Smith A. P, Astill A. G. 11 Appl. Phys. B. 1994. V. 58. P. 459.

Klamminger A., Motzkus M., Lochbrunner S., Pichler G., Kompa K. L., Hering P. 11 Appl. Phys. B. 1995. V. 61. P. 311.

Kaminski C. F., Hughes I. G., Ewart P. 11 J. Chem. Phys. 1997. V. 106. P. 5324.

Butcher P. N., Cotter D. The Elements of Nonlinear Optics. — Cambridge: Cambridge University Press, 1990.

Meacher D. R., Charlton A., Ewart P., Cooper L, Alber G. 11 Phys. Rev. A. 1990. V. 42. P. 3018.

Ewart P., Snowdon P. 11 Opt. Lett. 1990. V. 15. P. 1403.

Ewart P., Snowdon P., Magnusson I. 11 Opt. Lett. 1989. V. 14. P. 563.

Rakestraw D. J., Farrow R. L., Dreier T. 11 Opt. Lett. 1990. V. 15. P. 709.

Ewart P., Kaczmarek M. 11 Appl. Opt. 1991. V. 30. P. 3996.

Nyholm K., Fritzon R., Alden M. 11 Appl. Phys. B. 1994. V. 59. P. 37.

Ljungberg P., Axner 0. // Appl. Phys. B. 1994. V. 59. P. 53.

Ljungberg P,. Axner 0. // Appl. Opt. 1995. V. 34. P. 527.

Ewart P, O’Leary S. V. 11 J. Phys. B. 1984. V. 17. P. 4595.

Bratfalean R., Ewart P. 11 J. Mod. Opt. 1996. V. 43. P. 2523.

Konz К. E., Marowsky G., Rubahn H.-G. 11 Opt. Commun. 1997. V. 134. P. 75.

Kaminski C. F., Loefstedt B., Alden M. 11 XV European CARS Workshop (ECW’96). - Sheffield: Univ. Sheffield, 1996. - p. A22.

Ewart P., Smith P. G. R., Williams R. В. 11 Appl. Opt. 1997. V. 36. P. 5959.

Maker P. D., Terhune R. W. 11 Phys. Rev. A. 1965. V. 137. P. 801.

Yablonovitch Е., Flytzanis С., Bloembergen N. / / Phys. Rev. Lett. 1972. V. 29. P. 865.

Ахманов С. А., Дмитриев В. Г., Ковригин А. И., Коротеев Н. И., и др. Ц Письма в ЖЭТФ. 1972. Т. 15. С. 600

Roh W. В., Schreiber Р. W., Taran J. Р. Е. // Appl. Phys. Lett. 1976. V. 29. Р. 174.

Смирнов В. В., Фабелинский В. И. Письма в ЖЭТФ. 1978. Т. 28. С. 461.

Осин М. Н., Пашинин П. П, Смирнов В. В., Фабелинский В. И., Цхай Н. С. Ц ЖТФ (Ж. техн, физ.) 1981. Т. 51, № 1. С. 106.

Murphy D. V., Chang R. К. Ц Opt. Lett. 1981. V. 6. P. 233.

Бункин А. Ф., Иванов С. Г., Коротеев Н. И. // Письма в ЖТФ. 1977. Т. 3. С. 397.

Алиев М. Р., Козлов Д. Н., Смирнов В. В. // Письма в ЖЭТФ. 1977. Т. 26, № 1. С. 31.

Fabelinsky 1/. L, Krynetsky В. В., Kulevsky L. A., Mishin 1/. А., Prokhorov А. М., Savel’ev A. D., Smirnov 1/. 1/. // Opt. Commun. 1977. V. 20. Р. 389.

Kiefer W. Ц J. Molec. Structure. 1980. V. 59. P. 305.

Азизбекян Г. В., Бадалян Н. Н., Коротеев Н. И., Нересян К. А., Хуршудян М. А., Чилингарян Ю. С. // Квант, электрон. 1977. Т. 4. С. 1911.

Ахманов С. А., Гордиенко В. М., Михеенко А. В. // Письма в ЖЭТФ. 1977. Т. 26. С. 603.

Валянский С. И., Верещагин К. А., Волков А. Ю., Илюхин А. А, Пашинин И. И., Смирнов В. В., Фабелинский В. И. // Труды ИОФАН. 1986. Т. 2 С. 117.

Дьяков Ю. Е., Крикунов С. А., Магницкий С. А., и др. // ЖЭТФ (Ж. эксперим. и теорет. физ.) 1983. Т. 84. С. 2013.

Akhmanov S. A., Koroteev N. L, Magnitskii S. A., et al. // J. Opt. Soc. Am. B. 1985. V. 2. P. 640.

Ахманов С. А., Веденин В. Д., Ганиханов Ф. Ш., и др. // Опт. спектроск. 1988. Т. 64. С. 503.

Pichler G., Motzkus М., Cunha S. L., Correia R. P. B., Kompa K. L., Hering P. // Nuovo Cimento D. 1992. V. 14. P. 1065.

Бродниковский A. M., Гладков С. M., Коротеев H. И. // ЖЭТФ (Ж. эксперим. и теорет. физ.) 1983. Т. 84. С. 1664.

Гладков С. М., Желтиков А. М., Ильясов О. С., Коротеев Н. И, Кулясов В. Н. // Опт. спектроск. 1988. Т. 65. С. 249.

Kung А. Н. Ц Appl. Phys. Lett. 1974. V. 25. Р. 653.

Hilbig R., Wallenstein R. Ц Appl. Opt. 1982. V. 21. P. 913.

Freeman R. R., Bjorklund G. C., Economou N. P., Liao P. F., Bjorkholm J. E. 11 Appl. Phys. Lett. 1978. V. 33. P. 739.

Gorney A., Gardner К. 11 J. Phys. B. 1978. V. 11. P. 2037.

Архипкин В. Г., Попов А. К. Нелинейное преобразование света в газах. — Новосибирск: Наука, 1987.

Бункин С. Б., Гладков С. М., Желтиков А. М., Коротеев Н. И., Рычев М. В., Федоров А. Б. // Опт. спектроск. 1989. Т. 66. С. 1182.

Murphy D. V., Long М. В., Chang R. К., Eckbreth А. С. // Opt. Lett. 1979. V. 4. Р. 167.

Snow J. В., Zheng J., Chang R. К. 11 Opt. Lett. 1983. V. 8. P. 599.

Jonuscheit L, Thumann A., Schenk M., Seeger T., Lelpertz A. 11 Opt. Lett. 1996. V. 21. P. 1532.

Eckbreth A. C„ Anderson T. L 11 Appl. Opt. 1985. V. 24. P. 2731.

Eckbreth A. C., Anderson T. J. 11 Opt. Lett. 1986. V. 11. P. 496.

Alden M., Bengtsson P.-E., Edner H. 11 Appl. Opt. 1986. V. 25. P. 4493.

Laufer G., Mlles R. В. 11 Opt. Commun. 1979. V. 28. P. 250.

Laufer G., Mlles R. B., Santavlcca D. // Opt. Commun. 1979. V. 31. P. 242.

Булдаков M. А., Васильев H. Ф., Лазарев С. В., Матросов И. И. // Квант, электрон. 1984. Т. 11. С. 405.

Евсин О. А., Купрянова Е. Б., Очкин В. Н., Савинов С. Ю., Цхай С. Н. // Квант, электрон. 1995. Т. 22. С. 295.

Tskhal S. N, Akimov D. A., Mltko S. V., Ochkln 1/. N, Serdyuchenko A. Yu., Sidorov-Biryukov D. A., Slnyaev D. V., Zheltlkov A. M. // J. Raman Spectrosc. 2001. V. 32. P. 177.

Zheltlkov A. M., Koroteev N. L, Naumov A. N, Ochkln V. N, Savlnov S. Yu., Tskhal S. N. // Quantum Electron. 1999. V. 29. P. 73.

Гладков С. M., Коротеев H. И., Рычев M. В., Федоров А. Б. // Квант, электрон. 1987. T. 14. С. 1086.

Гладков С. М., Желтиков А. М., Коротеев Н. И., Рычев М. В., Федотов А. Б. // Квант, электрон. 1989. Т. 16. С. 1430.

Гладков С. М., Желтиков А. М., Колева И., Коротеев Н. И., Федотов А. Б. // Письма в ЖТФ. 1989. Т. 15. С. 24.

KoroteevN. L,NaumovA. N,Sidorov-BiryukovD. А.,

Zheltlkov А. М. // Laser Phys. 1997. V. 7. Р. 45.

KoroteevN. L,NaumovA. N.,Sidorov-BiryukovD. A.,

Zheltlkov A. M. // Bull. Russ. Acad. Sci. Phys. Suppl. Phys. Vibr. 1996. V. 60. P. 149.

Fedotov А. В., Koroteev N. I., Naumov A. N, Sidorov- Biryukov D. A., Zheltikov А. М. // Laser Physics. 1998. V. 8. Р. 570.

Koroteev N. L, Zheltikov A. M. 11 Mol. Cryst. Liq. Cryst. Sci. Technol. Sec. B: Nonlinear Optics. 1992. V. 3. P. 319.

Акимов Д. А., Желтиков A. M., Коротеев H. И., Наумов A. H., Сидоров-Бирюков Д. А., Федотов А. Б. 11 Квант, электрон. 1997. T. 24. С. 1154.

Akimov D. A., Fedotov A. B., Koroteev N. L, Naumov A. N, Sidorov-Biryukov D. A., Zheltikov A. M. 11 Opt. Commun. 1997. V. 140. P. 259.

Fedotov A. B., Koroteev N. L, Naumov A. N, Sidorov- Biryukov D. A., Zheltikov A. M. 11 J. Nonlinear Optical Physics and Materials. 1997. V. 6. P. 387.

Shkolnikov P. L., Kaplan A. E., Lago A. 11 Opt. Lett. 1993. V. 18. P. 1700.

Желтиков A. M., Коротеев H. И., Наумов A. H. 11 Квант, электрон. 1994. T. 21. С. 1189.

Koroteev N. L, Naumov A. N, Zheltikov A. M. 11 Laser Physics. 1994. V. 4. P. 1160.

Naumov A. N, Koroteev N. L, Zheltikov A. M. 11 Laser Physics. 1995. V. 5. P. 965.

Akimov D. A., Zheltikov A. M., Koroteev N. I., Naumov A. N, Sidorov-Biryukov D. A., Fedotov А. В. 11 Laser Phys. 1997. V. 7. P. 99.

Miles R. B., Harris S. E. 11 IEEE J. Quantum Electron. 1973. V. 9. P. 470.

McPherson A., Gibson G., Jara H, Johann U., Luk T. S., McIntyre I. A., Boyer K., Rhodes С. К. 11 J. Opt. Soc. Am. B. 1987. V. 4. P. 595.

Ferray M., L’Huillier A., Li X. F., Lompre L. A., Mainfray G., Manus С. 11 J. Phys. B. 1988. V. 21. P. L31.

Li X. F., L’Huillier A., Ferray M., Lompre L. A., Mainfray G. // Phys. Rev. A. 1989. V. 39. P. 5751.

Balcou Ph., Gomes A. S. L., Coruaggia C., Lompre L. A., L’Huillier А. Ц J. Phys. B. 1992. V. 25. P. 4467.

Sarukura N, Hata K., Adachi T., Nodomi R., Watanabe M., Watanabe S. Ц Phys. Rev. A. 1991. V. 43. P. 1669.

Macklin J. J., Kmetec J. D., Gordon III C. L. // Phys. Rev. Lett. 1993. V. 70. P. 766.

Kondo K., Sarukura N, Sajiki K., Watanabe S. // Phys. Rev. A. 1993. V. 47. P. 2480.

Wahlstrom C.-G., Larsson L, Persson A., Starczewski T., Svan- berg S., Salieres P., Balcou Ph., L’Huillier A. 11 Phys. Rev. A. 1993. V. 48. P. 4709.

Mittleman D. M., Douglass D. C., Henis Z., Wood II 0. R., Freeman R. R., Mcllrath T. J. J. Opt. Soc. Am. B. 1996. V. 13. P. 170.

Spielmann Ch., Burnett N. H., Sartania S., Koppltsch R., Schnuerer M., Kan C., Lenzner M., Wobrauschek P., Krausz F. 11 Science. 1997. V. 278. P. 661.

Гладкое С. M., Желтиков A. M., Коротеев H. И., Федотов A. Б. 11 Письма в ЖТФ. 1988. T. 14. С. 1399.

Fedotov А. В., Gladkov S. М., Koroteev N. I., Zheltikov А. М. // J. Opt. Soc. Am. В. 1991. V. 8. Р. 373.

Желтиков А. М., Коротеев Н. И., Федотов А. Б. // Опт. спек- троск. 1992. Т. 72. С. 971.

Zheltikov А. М., Koroteev N. L, Fedotov А. В. // Laser Phys. 1994. V. 4. Р. 569.

Spielmann Ch., Schnuerer M., Burnett N. H., Kan C., Cheng Z., Brabec T., Krausz F. 11 Conference on Lasers and Electro-Optics (CLEO’98), Technical Digest, 1998 OSA Technical Digest Series. — Washington, DC: Opt. Soc. Am., 1998. —Vol. 6, p. 81.

Rebane A. K., Krylov V. N., Koroteev N. I., Zheltikov A. M. 11 Quantum Electron. 1996. V. 26. P. 283.

FedotovA. B., Koroteev N. L,Loy M. M.T., XiaoX.,

Zheltikov А. AL // Laser Phys. 1996. V. 6. P. 427.

FedotovA. B., Koroteev N. L,Loy M. M.T., XiaoX.,

Zheltikov A. M. 11 Opt. Commun. 1997. V. 133. P. 587.

BackusS., Peatross L, Zeek Z.,Rundquist A.,Taft G., Mur-

nane M.M., Kapteyn H. C. // Opt.Lett. 1996. V. 21. P. 665.

Marcatili E. A. J., Schmeltzer R. A. // Bell Syst. Tech. J. 1964. V. 43. P. 1783.

Miles R. B., Laufer G., Bjorklund G. C. // Appl. Phys. Lett. 1977. V. 30. P. 417.

Nisoli M., De Silvestri S., Svelto 0. // Appl. Phys. Lett. 1996. V. 68. P. 2793.

Nisoli M., De Silvestri S., Svelto O., Szipocs R., Ferencz K., Spielmann Ch., Sartania S., Krausz F. // Opt. Lett. 1997. V. 22. P. 522.

Sartania S., Cheng Z., Lenzner M., Tempea G., Spielmann Ch., Krausz F., Ferencz K. // Opt. Lett. 1997. V. 22. P. 1562.

Durfee III C. G., Backus S., Murnane M. M., Kapteyn H. C. // Opt. Lett. 1997. V. 22. P. 1565.

Koroteev N. L, Zheltikov А. М. // Laser Physics. 1998. V. 8. Р. 512.

Koroteev N. L, Zheltikov A. M. 11 Appl. Phys. B. 1998. V. 67. P. 53.

Tamaki ¥., Midorikawa K., Obara M. 11 Appl. Phys. B. 1998. V. 67. P. 59.

Durfee III C. G., Rundquist A., Chang Z., Herne C., Weihe F, Backus S., Murnane M. M., Kapteyn H. C. // International Quantum Electronic Conference (IQEC’98), Postdeadline Papers. — Washington, DC: Opt. Soc. Am., 1998. — p. QPD5.

Гладков С. M., Желтиков A. M., Коротеев H. И., Морозов В. Б., Рычев М. В., Тункин В. Г., Федоров А. Б. // Изв. АН СССР, сер. физич. 1988. Т. 52. С. 217.

Ward J. F, New G. Н. С. Ц Phys. Rev. 1969. V. 185. Р. 57.

Bjorklund G. С. Ц IEEE J. Quantum Electron. 1975. V. 11. P. 287.

Koroteev N. L, Naumov A. N, Zheltikov A. M., // Laser Phys. 1994. V. 4. P. 1160.

Zheltikov A. M., Koroteev N. L, Naumov A. N, Fedotov A. B. // Laser Physics. 1996. V. 6. P. 49.

Коротеев H. И. // Вести. Моск, ун-та, сер. физ. и астрой. 1996. Т. 6, № 6.

Седов Л. Л. Методы подобия и размерности в механике. — М.: Наука, 1981.

Коробейников В. П., Мельников Н. С., Рязанов Е. В. Теория точечного взрыва. — М.: Физматгиз, 1961.

Островская Г. В., Зайдель А. Н. // Успехи физ. наук. 1973. Т. 101, № 4. С. 579.

Akimov D. A., Fedotov А. В., Koroteev N. L, Miles R. В., Naumov A. N, Sidorov-Biryukov D. A., Zheltikov A. M. // Opt. Lett. 1999. V. 24. P. 478.

Akimov D. A., Fedotov A. B., Koroteev N. L, Miles R. B., Naumov A. N, Sidorov-Biryukov D. A., Zheltikov A. M. // J. Raman Spectrosc. 2000. V. 31. P. 677.

Биберман Л. M., Воробьев В. С., Якубов И. Т. Кинетика неравновесной низкотемпературной плазмы. — М.: Наука, 1982.

Бохан П. А. // Квант, электрон. 1986. Т. 133. С. 1837.

Астаджов Д. Н., Вучков Н. К., Исаев А. А., Петраш Г. Г., Пономарев И. В., Саботинов Н. В. // Квант, электрон. 1987. Т. 14. С. 396.

Астаджов Д. Н., Вучков Н. К., Петраш Г. Г., Саботинов Н. В. Ц Труды ФИАН. 1987. Т. 181. С. 122.

Oudar J.-L., Smith R. W., Shen Y. R. // Appl. Phys. Lett. 1979. V. 34. P. 758.

Вигасина М. Ф., Иванов А. А., и др. // ДАН СССР. 1985. Т. 283. С. 1394.

Koroteev N. L, Endemann М., Byer R. L. 11 Phys. Rev. Lett. 1979. V. 43. P. 398.

Lotem H., Lynch R. T., Bloembergen N. 11 Phys. Rev. B. 1976. V. 14. P. 1748.

Асланян Л. С., Бункин А. Ф., Коротеев H. И. 11 Письма ЖТФ. 1978. T. 4. C. 1177.

Иванов А. А., Коротеев И. И., и др. 11 Опт. спектроск. 1989. T. 66. С. 1046.

Levenson М. D., Bloembergen N. 11 Phys. Rev. B. 1974. V. 10. P. 447.

Levenson M. D., Bloembergen N. 11 J. Chem. Phys. 1974. V. 60. P. 1323.

Бункин А. Ф., Иванов С. Г., Коротеев И. И. 11 ДАН СССР. 1977. T. 233, № 3. С. 338.

Бункин А. Ф., Иванов С. Г., Коротеев И. И. // Письма в ЖТФ. 1977. Т. 3, № 10. С. 397.

Бункин А. Ф., Иванов С. Г., Коротеев И. И. // Письма в ЖЭТФ. 1977. Т. 25, № 9. С. 444.

Ахманов С. А., Бункин А. Ф., Иванов С. Г., Коротеев И. И. // ЖЭТФ (Ж. эксперим. и теорет. физ.) 1978. Т. 74, № 4. С. 1272.

Асланян Л. С., Бункин А. Ф., Коротеев И. И. // Опт. спектроск. 1978. Т. 46. С. 165.

Nestor I. R. // J. Raman Spectrosc. 1978. V. 7. Р. 90.

Желтиков А. М., Коротеев И. И., Сидоров-Бирюков Д. А. // Квант, электрон. 1994. Т. 21. С. 509.

Коротеев И. И., Шумай И. Л. Физика мощного лазерного излучения. —М.: Наука 1991.

Коротеев И. И. // Успехи физ.наук. 1987. Т.152,№3.С.493.

FanoU. Ц Phys. Rev.1961. V.124. Р. 1866.

FanoU., Cooper I. W.11 Phys.Rev. A. 1963.V.137.P.1364.

FanoU. 11 Phys. Rev.A. 1970.V. 2. P. 353.

Геллер Ю. И., Попов А. К. Лазерное индуцирование нелинейных резонансов в непрерывном спектре. — Новосибирск: Наука, 1981.

Armstrong I. A., Wynne J. J. // Nonlinear Spectroscopy / Ed. N. Bloembergen. — Amsterdam: North-Holland, 1977. — p. 152.

Armstrong I. A., Wynne I. I. 11 Phys. Rev. Lett. 1974. V. 33. P. 1183.

Nittoh R., Nakayama K., Adachi H., Ueda H., Yoshida T. 11 J. Phys. B. 1994. V. 27. P. 1955.

Bekov G. L, Vidolova-Angelova Е. Р., Ivanov L. N., Letokhov V. S., Mishin V. I. 11 Opt. Commun. 1980. V. 35. P. 194.

Pavlov L. L, Dimov S. S., Metchkov D. L, et al I/ Phys. Lett. A. 1982. V. 89. P. 441.

Желтиков A. M., Ильясов О. С., Коротеев Н. И. // Письма в ЖЭТФ. 1991. Т. 54. С. 143.

Bloembergen N., Lotem Н., Lynch R. Т. 11 Indian J. Pure Appl. Phys. 1978. V. 16. P. 151.

Глава 2

КОГЕРЕНТНЫЕ ЧЕТЫРЕХВОЛНОВЫЕВЗАИМОДЕЙСТВИЯ

КАК МЕТОД ЗОНДИРОВАНИЯПРОСТРАНСТВЕННЫХ НЕОДНОРОДНОСТЕЙИ ТРЕХМЕРНОЙ МИКРОСКОПИИ

Использование когерентных четырехволновых взаимодействий как метода зондирования пространственных неоднородностей и трехмерной микроскопии в настоящее время является одним из наиболее успешно развивающихся приложений техники ЧВВ. В этой главе мы рассмотрим основные физические принципы использования методов ЧВВ для построения изображений пространственно неоднородных сред, трехмерной микроскопии и исследования динамики быстропротекающих процессов. Мы обсудим также особенности экспериментальной реализации этих методик для исследования плазмы оптического пробоя.

. Исследование пространственного распределенияатомной и ионной компонент плазмы

С физической точки зрения, возможность получения информации о пространственном распределении частиц в плазме основана на том обстоятельстве, что интенсивность сигнала ЧВВ определяется концентрацией частиц, дающих вклад в процесс четырехфотонного рассеяния света (см. табл. 1). В общем случае, как можно видеть из выражений (2.1)-(2.5), зависимость интенсивности сигнала ЧВВ от концентрации частиц оказывается довольно сложной из-за интерференции резонансной и нерезонансной составляющих кубической восприимчивости, а также из-за влияния эффектов фазовой расстройки и поглощения. Однако, в тех случаях, когда удается обнаружить достаточно сильные резонансы в спектре ЧВВ, а также установить в какой степени зависимость интенсивности сигнала ЧВВ от концентрации резонансных частиц отклоняется от квадратичной функции (см. выражения (1.1)-(1.7)), сигнал когерентного ЧВВ может быть использован для получения информации о пространственном распределении частиц в плазме. В частности, благодаря высокой эффективности когерентного ЧВВ, идущего с участием некоторых возбужденных состояний атомов

и ионов, техника когерентного ЧВВ оказывается удобным методом визуализации пространственного распределения атомарной и ионной компонент лазерной плазмы [1-4]. Особенно перспективными в данном отношении представляются схемы ЧВВ с некомпланарными широкими пучками [5-8], позволяющие получать информацию о распределении атомов или ионов в некотором сечении плазмы за один лазерный импульс (см. [9, 10]).

В данном разделе мы рассмотрим вопросы, связанные с особенностями извлечения информации о концентрации резонансных частиц из сигнала ЧВВ, усредненного по серии измерений, в условиях флуктуаций концентрации резонансных частиц и интенсивностей лазерных пучков накачки. Мы обсудим схемы ЧВВ, которые позволяют получать информацию о пространственном распределении атомов в лазерной плазме путем поточечных измерений в сканируемой относительно лазерных пучков плазме, а также восстанавливать пространственные распределения возбужденных атомов в лазерной плазме линия за линией и срез за срезом.

Когерентное четырехволновое взаимодействие в условиях флуктуации параметров среды и накачки. В связи с тем, что интенсивность сигнала когерентного ЧВВ является нелинейной (квадратичной) функцией концентрации резонансных частиц, усреднение по серии измерений, производимое для сглаживания скачков интенсивности сигнала ЧВВ от импульса к импульсу, приводит к систематическим отклонениям среднего сигнала ЧВВ от квадрата среднего значения концентрации резонансных частиц. В частности, карта распределения интенсивности сигнала ЧВВ (или изображение биологического объекта, полученного с помощью КАРС-микроскопа) может отличаться от истинного распределения квадрата средней концентрации резонансных атомов, ионов или молекул. Иными словами, усредненная интенсивность сигнала ЧВВ не сходится к квадрату средней величины измеряемой концентрации резонансных частиц. Еще одним источником экспериментальных ошибок являются флуктуации интенсивностей лазерных пучков, используемых для генерации сигнала ЧВВ.

Оценим статистическое отклонение средней мощности сигнала когерентного ЧВВ от квадрата среднего значения концентрации резонансных частиц для типичных условий экспериментов по ЧВВ в плазме оптического пробоя (результаты могут быть легко обобщены на случай КАРС-микроскопии). С учетом формулы (2.1) из гл. 1, малые флуктуации мощности сигнала ЧВВ APfwm могут быть следующим образом выражены через флуктуации А(Р1Р2Рз) мощностей лазерных пучков накачки и флуктуации Ау кубической восприимчивости среды X = Х^ + Х^т (за счет флуктуаций параметров плазмы):

где а — константа. Для относительных флуктуаций мощности сигнала ЧВВ имеем

SPfwm = ^И^ =25х + 6 (Pi Р2Р3),(2.2)

V FWM/

где 5х = ДхЛх), 5(РхР2Рз) = Д(Р[Р2Р3)/(Р1Р2Р3), угловые скобки означают усреднение по серии измерений. С учетом (2.2) получаем следующее выражение для относительной дисперсии мощности сигнала ЧВВ:222

^FWM = QX ।/о о\

(Pfwm)2 to2 (Р1Р2Рз)2’'

где crpWM — дисперсия мощности сигнала ЧВВ, с^ — дисперсия нелинейно-оптической восприимчивости, с^ — дисперсия мощностей излучения накачки.

Таким образом, флуктуации сигнала ЧВВ определяются флуктуациями плотности резонансных частиц и флуктуациями мощности излучения накачки. В условиях, когда флуктуации параметров лазерного излучения приводят к существенному снижению точности измерений, необходимо использование опорного канала, в котором сигнал когерентного ЧВВ генерируется в стационарной среде (различные схемы опорного канала, используемые в экспериментах по когерентной четырехфотонной спектроскопии, обсуждаются в работах [11, 12]). Нормировка сигнала ЧВВ из исследуемой среды на сигнал ЧВВ из опорного канала в каждом импульсе позволяет устранить влияние флуктуаций лазерного излучения на точность измерений, так как при этом измеримой является величина

D ^FWM 2r = = Y

ошибки измерения которой определяются только флуктуациями параметров среды.

В условиях экспериментов по когерентному ЧВВ в лазерной плазме [13] флуктуации мощности сигнала ЧВВ (<TpWM/ (Pfwm)2 ~ 0, 16) существенно превышали флуктуации мощности лазерного излучения (^/(Р^Дз/ ^0,01), что дает основания пренебречь вторым слагаемым в правой части выражения (2.3). Для данных условий введение опорного канала, приводящее к значительному усложнению схемы и не позволяющее существенным образом уменьшить ошибки измерений, представляется нецелесообразным. При этом, предполагая, что флуктуации величины % распределены по гауссовому закону, имеем

(Pfwm) = аРР2Р, Ц2) = b (Ц)2 + ^ ,(2.5)

(^fwm) = Рх4) = Ь2 ((х)4 + 6о-2 (х)2 + 3(7*) ,(2.6)

3 А. М. Желтиков

где Ь = аР\Р2рз. Воспользовавшись формулами (2.5) и (2.6), получаем

to = АVoto = АVo- ^Pfwm) - (^FWM- ^Pfwm) - (^FWM11/411/4а2 \1/4°FWM \2’а2 \1/4°FWM \2’(2.7)(2.7).2.21 //9 СТ2- I (Pfwm) - и (^fwm)Е^м1 //9 СТ2- I (Pfwm) - и (^fwm)Е^м(2.8)(2.8)В случае имеемВ случае имееммалыхмалыхфлуктуаций сигнала ЧВВ, (TpWM/2(Pfwm)2х 4^Pfwm)флуктуаций сигнала ЧВВ, (TpWM/2(Pfwm)2х 4^Pfwm)(2.9)(2.9)

to = А

Vo

to = А

Vo

- ^Pfwm) - (^FWM

- ^Pfwm) - (^FWM

11/4

11/4

а2 \1/4

°FWM \

2’

а2 \1/4

°FWM \

2’

(2.7)

(2.7)

.2

.2

1 //9 СТ2

- I (Pfwm) - и (^fwm)Е^м

1 //9 СТ2

- I (Pfwm) - и (^fwm)Е^м

(2.8)

(2.8)

В случае имеем

В случае имеем

малых

малых

флуктуаций сигнала ЧВВ, (TpWM/2(Pfwm)2

х 4^Pfwm)

флуктуаций сигнала ЧВВ, (TpWM/2(Pfwm)2

х 4^Pfwm)

(2.9)

(2.9)

Наконец, если нерезонансная часть кубической восприимчивости мала по сравнению с резонансной составляющей, получаем простое соотношение между средней плотностью резонансных частиц и измеряемыми статистическими характеристиками сигнала ЧВВ в случае малых флуктуаций последнего:

1 -1 -JFWMS^Pfwm)2JFWMS^Pfwm)2(2.Ю)(2.Ю)

1 -

1 -

JFWM

S^Pfwm)2

JFWM

S^Pfwm)2

(2.Ю)

(2.Ю)

Таким образом, вследствие нелинейной зависимости сигнала ЧВВ от плотности резонансных частиц, метод когерентного ЧВВ, как следует из выражений (2.9) и (2.10), дает в общем случае завышенное значение плотности резонансных частиц. Однако, для типичных условий ЧВВ в лазерной плазме [13], когда crpWM/ (Pfwm)2 ~ 0, 16, отклонение истинного распределения концентраций возбужденных атомов в плазме от карты сигнала ЧВВ характеризовалось достаточно малой величиной (около 2%).

Двумерные изображения пространственных распределений возбужденных атомов и ионов в лазерной плазме. Для экспериментального исследования пространственного распределения населенностей возбужденных состояний атомов в плазме оптического пробоя в работах [1-3, 9, 10, 14] использовался четырехфотонный процесс, идущий по схеме wwm = ^i + ^2 — ^о, гДе ^о — частота основного излучения лазера на Nd:YAG, сщ — частота излучения второй гармоники лазера на Nd:YAG, us — варьируемая частота лазера на красителе. Частота излучения лазера на красителе выбиралась таким образом, чтобы частота ЧВВ-сигнала cjfwm оказалась резонансной некоторому переходу между электронными состояниями атомарной системы (резонанс гиперкомбинационного типа).

Z, мм 0,6Z, мм 0,60,50,4-о,з-0,20,1"0,50,4-о,з-0,20,1"-1,0 -0,6 -0,20,2 X, мм 1,0-1,0 -0,6 -0,20,2 X, мм 1,014,5 4,0 |3,5 ■з,о ^2,5 -2,0 -1,5 -1,0 -0,5 Uo,o

Z, мм 0,6

Z, мм 0,6

0,5

0,4-

о,з-

0,2

0,1"

0,5

0,4-

о,з-

0,2

0,1"

-1,0 -0,6 -0,20,2 X, мм 1,0

-1,0 -0,6 -0,20,2 X, мм 1,0

Рис. 2.1. Двумерные карты относительной интенсивности сигнала ЧВВ с резонансом на частоте перехода: а — между состояниями 7s3Pq и 6p23Pi атомов РЬ (длина волны спектральной линии — 368,3 нм), б — между возбужденными состояниями атомов N, связанных переходом с длиной волны 365,0 нм [2], построенные при продольном зондировании плазмы. Вверху — схема построения двумерных карт пространственного распределения атомов при зондировании плазмы в продольном направлении

Анализ зависимости сигнала ЧВВ от пространственных координат с учетом влияний фазового рассогласования и однофотонного поглощения дает возможность получения информации о пространственном распределении относительных населенностей резонансных уровней атомов и ионов в плазме. Для визуализации относительной населенности исследуемых резонансных уровней интенсивность ЧВВ-сигнала, измеренная для данной спектральной компоненты как функция пространственных координат, представляется в виде двумерной карты с помощью уровней серого тона. На рис. 2.1 представлены двумерные

з*

Рис. 2.1 (продолжение). Двумерные карты относительной интенсивности сигнала ЧВВ с резонансом на частоте перехода: в — между состояниями 7s3F0° и 6p23Pi атомов РЬ (длина волны спектральной линии — 368,3 нм), г — между возбужденными состояниями атомов N, связанных переходом с длиной волны 365,0 нм [2], построенные при поперечном зондировании плазмы. Вверху — схема построения двумерных карт пространственного распределения атомов при зондировании плазмы в поперечном направлении

карты относительной интенсивности сигнала ЧВВ с резонансом на частоте перехода между состояниями 7 s^P^ и 6p23Pi атомов РЬ (длина волны спектральной линии — 368,3 нм, рис. 2.1(2, в) и возбужденных состояний атомов N, связанных переходом с длиной волны 365,0 нм (рис. 2.16, а), построенные в работе [3]. Схемы построения двумерных карт пространственного распределения атомов при зондировании плазмы в продольном и поперечном направлении представлены на рис. 2.1. Каждая точка на двумерной карте представляет собой результат усреднения по 100 лазерным импульсам. Пространственное

разрешение реализованной процедуры поточечного построения двумерных карт в плоскости сканирования плазмы (плоскость yz для схемы с продольным сканированием плазмы и плоскость xz для случая поперечного сканирования плазмы на рис. 2.1) определяется размерами зондирующих лазерных пучков в фокусе. В обсуждаемых экспериментах максимальный диаметр перетяжки лазерных пучков составляет 100 мкм. Вследствие того обстоятельства, что при проведении измерений использовалась коллинеарная геометрия нелинейнооптического взаимодействия, данные, представленные на двумерных картах, построенных при помощи описанной выше методики, не могут быть разрешены в направлении зондирования (вдоль оси х при продольной схеме зондирования и вдоль оси у при поперечном зондировании).

Эффекты фазового рассогласования и однофотонного поглощения. Как показано в гл. 1, эффекты фазового рассогласования и однофотонного поглощения могут приводить к отклонению от квадратичной зависимости интенсивности сигнала ЧВВ от плотности резонансных частиц. В связи с этим возникает необходимость проведения измерений, которые позволили бы непосредственно оценить влияние эффектов фазового рассогласования и однофотонного поглощения на режим нелинейно-оптического взаимодействия в лазерной плазме с приведенными выше параметрами. В работах [2, 3] были экспериментально определены области времен задержки, при которых резонансное и нерезонансное ЧВВ-взаимодействия происходят в режиме близком к синхронному и не подвержены заметному влиянию однофотонного поглощения. Для этой цели исследовалась зависимость интенсивности ЧВВ-сигнала на выходе из плазмы от эффективной длины плазмы, в которой происходило нелинейно-оптическое взаимодействие. Для изменения эффективной длины плазмы варьировался угол между лазерными пучками, участвующими в ЧВВ, и осью лазерной искры путем вращения цилиндрической линзы ЦЛ1 (рис. 1.5).

На рис. 2.2 представлены результаты данных измерений для нерезонансного ЧВВ и ЧВВ с резонансом гиперкомбинационного типа на частоте перехода 7 s 3Fq — 6р2 3F| атомов Pb. Как видно из приведенных зависимостей, интенсивность нерезонансного ЧВВ-сигнала (рис. 2.26) является квадратичной функцией эффективной длины плазмы для всех времен задержек т, представляющих практический интерес. В случае резонансного ЧВВ при малых временах задержки, зависимость ЧВВ-сигнала из лазерной плазмы от эффективной длины плазмы существенно отличается от квадратичной функции (светлые квадраты на рис. 2а\ В данной области получение информации о пространственном распределении относительных населенностей резонансных уровней оказывается особенно сложным. Для времен задержки порядка 4 мкс (темные квадраты на рис. 26) можно выделить область

Интенсивность сигнала ЧВВИнтенсивность сигнала ЧВВДлина взаимодействия L, ммДлина взаимодействия L, ммРис. 2.2. Зависимость интенсивности ЧВВ-сигнала с резонансом на частоте перехода 7s3F0° — 6p23Pi атомов свинца (а) и нерезонансного ЧВВ-сигнала (б) от длины плазмы L: светлые квадраты — т = 0,5 мкс, темные квадраты — т ~ 4 мксРис. 2.2. Зависимость интенсивности ЧВВ-сигнала с резонансом на частоте перехода 7s3F0° — 6p23Pi атомов свинца (а) и нерезонансного ЧВВ-сигнала (б) от длины плазмы L: светлые квадраты — т = 0,5 мкс, темные квадраты — т ~ 4 мксИнтенсивность сигнала ЧВВИнтенсивность сигнала ЧВВДлина взаимодействия L, ммДлина взаимодействия L, мм

Интенсивность сигнала ЧВВ

Интенсивность сигнала ЧВВ

Длина взаимодействия L, мм

Длина взаимодействия L, мм

Рис. 2.2. Зависимость интенсивности ЧВВ-сигнала с резонансом на частоте перехода 7s3F0° — 6p23Pi атомов свинца (а) и нерезонансного ЧВВ-сигнала (б) от длины плазмы L: светлые квадраты — т = 0,5 мкс, темные квадраты — т ~ 4 мкс

Рис. 2.2. Зависимость интенсивности ЧВВ-сигнала с резонансом на частоте перехода 7s3F0° — 6p23Pi атомов свинца (а) и нерезонансного ЧВВ-сигнала (б) от длины плазмы L: светлые квадраты — т = 0,5 мкс, темные квадраты — т ~ 4 мкс

Интенсивность сигнала ЧВВ

Интенсивность сигнала ЧВВ

Длина взаимодействия L, мм

Длина взаимодействия L, мм

эффективных длин плазмы, в которой зависимость ЧВВ-сигнала Pfwm от L с удовлетворительной точностью описывается квадратичной функцией.

Следуя описанной выше методике измерений, можно непосредственно определить, в соответствии с формулами (2.1)-(2.5), характерную длину синхронного взаимодействия, т. е. наименьший из параметров Zcoh и Zabs = min(Zi, Zfwm), ^ = 1, 2, 3. Действительно, так как измерения в работах [2, 3] выполнялись в условиях, когда Ь > > L, для качественного описания экспериментальных результатов можно воспользоваться приближением плоских волн. При этом, пока L < Zcoh, Zabs, следует ожидать, что мощность сигнала ЧВВ на выходе из лазерной плазмы будет изменяться как квадрат длины нелинейной среды, как это имеет место в случае нерезонансного ЧВВ (рис. 2.26) и для определенного диапазона эффективной длины плазмы в случае резонансного ЧВВ при достаточно больших временах задержки (темные квадраты на рис. 2.2а). Для эффективной длины плазмы более 6 мм при больших т наблюдается заметное отклонение мощности сигнала ЧВВ от квадратичной зависимости. Таким образом, для ЧВВ с резонансом на переходе 7з3Р§ — 6р2 3Р\ атома РЬ в условиях описанных выше экспериментов на временах задержки порядка 4 мкс имеем следующую оценку: min(Zcoh, labs) ~ 6 мм. На малых временах задержки (светлые квадраты на рис. 2.2а) характерные размеры Zcoh и Zabs оказываются достаточно малы, так что зависимость мощности ЧВВ-сигнала от длины среды существенно отличается от квадратичной

уже при малой толщине плазменного слоя. Для нерезонансного ЧВВ, как можно заключить из рис. 2.26, выполняется соотношение Lmt < < ^coh» ^abs-

Таким образом, экспериментально реализованная процедура позволяет количественно характеризовать влияние однофотонного поглощения и фазовой расстройки на зависимость мощности сигнала ЧВВ от концентрации резонансных частиц. Использование приведенных выше экспериментальных данных совместно с результатами теоретического анализа позволяет корректным образом решить задачу исследования пространственного распределения населенностей возбужденных состояний атомов и ионов.

Когерентное четырехволновое взаимодействие в широких пучках. Основные недостатки процедуры поточечного построения двумерных изображений относительных населенностей возбужденных состояний атомов и ионов в плазме связаны с тем, что данный подход требует достаточно большого количества измерений и не обеспечивает разрешения по одной из пространственных координат. Необходимо учитывать также, что одна из основных проблем диагностики лазерной плазмы связана с флуктуациями параметров плазмы от импульса к импульсу. Так как каждый лазерный импульс, по существу, создает новую плазменную среду, любая процедура усреднения приводит к потере полезной информации, которая оказывается особенно важной при исследовании нестационарных процессов в пространственно неоднородной плазме.

Данные недостатки могут быть устранены путем перехода от поточечных измерений к построению изображений целых срезов лазерной плазмы с использованием ЧВВ-сигнала, генерируемого в соответствующей области плазмы при пересечении широких неколлинеарных пучков накачки. Принципиальное преимущество такого подхода связано с тем, что при этом двумерные изображения распределения интенсивности ЧВВ-сигнала могут быть построены за один лазерный импульс. Таким образом, имеется возможность получения мгновенных изображений пространственного распределения частиц в плазме, что позволяют существенно уменьшить потери полезной информации. Получение мгновенных распределений плазменных параметров за один выстрел представляется важным, в частности, для характеризации свойств плазмы в терминах ее статистических параметров, а также для исследования пространственных корреляций флуктуаций параметров плазмы, аналогично методикам, используемым для исследования газовых потоков [15]. Разумеется, использование схем когерентного ЧВВ в широких пучках предполагает достаточный запас по интенсивности сигнала ЧВВ. Как показывают оценки, выполненные в работе [1], такая процедура представляется перспективной для исследования быстро- протекающих пространственно неоднородных процессов в многокомпонентной лазерной плазме.

Возбуждение

6 к2

Рис. 2.3. Построение двумерных изображений пространственного распределения атомов в лазерной плазме на основе схемы одномерного ЧВВ: вверху — диаграмма некомпланарного ЧВВ в широких пучках, внизу — диаграмма волновых векторов

Техника построения двумерных изображений пространственного распределения атомов в лазерной плазме, основанная на схеме одномерного ЧВВ, в которой сигнал ЧВВ генерируется одновременно вдоль некоторой линии (рис. 2.3), была реализована в работах [9, 10]. Как и в случае поточечного построения изображений, для этой цели использовался четырехфотонный процесс с резонансом гиперкомбинационного типа, идущий по схеме cjfwm = ^1 + ^2 — wo, гДе wo — частота основного излучения лазера на Nd:YAG, ш\ — частота излучения второй гармоники лазера на Nd:YAG, 0)2 — варьируемая частота лазера на красителе. Частота излучения лазера на красителе выбиралась таким образом, чтобы частота ЧВВ-сигнала Wwm оказалась резонансной переходу между состояниями 7 s 3Р§ и 6р23Р\ атома РЬ (длина волны — 368,45 нм, см. рис. 1.3а). Одномерный сигнал ЧВВ, генерируемый в неколлинеарной схеме (рис. 2.3), использовался для построения изображения пространственного распределения атомов свинца в некотором сечении плазмы линия за линией. В данной схеме пара компланарных широких световых пучков с частотами сщ = = 2o)q и о)2 и волновыми векторами кд и к2, образующими малый угол 0, фокусируется цилиндрической линзой и облучает тонкий слой плазмы в плоскости параллельной плоскости мишени. Световой пучок с частотой wo и волновым вектором ко, составляющим угол а с плоскостью векторов ki и к2, фокусируется цилиндрической линзой и направляется в лазерную плазму сверху. Сигнал ЧВВ генерируется

Рис. 2.4. Двумерные изображения пространственного распределения атомов в лазерной плазме на основе схемы одномерного ЧВВ при продольном (а) и поперечном (6) зондировании плазмы: вверху — схема зондирования плазмы, внизу — двумерная карта интенсивности сигнала ЧВВ с резонансом на частоте перехода между состояниями 7s3Pq и 6p23Pi атома РЬ (длина волны — 368,45 нм)

при этом из области пересечения трех широких световых пучков с волновыми векторами kg, ki, к2 в направлении вектора круум, определяемого условиями фазового синхронизма и образующего угол /3 с плоскостью мишени (рис. 2.3). Карта пространственного распределения возбужденных атомов свинца в некотором сечении плазмы восстанавливалась линия за линией путем регистрации одномерного сигнала ЧВВ, изображение которого строилось на ПЗС-линейке.

Двумерные карты, представленные на рис. 2.4, были получены при углах 6 = 0 и а ~ 3° в продольной (рис. 2.4б/) и поперечной (рис. 2.46) геометрии зондирования плазмы. Для построения двумерных карт пространственного распределения атомов лазерная искра перемещалась по отношению к зондирующим пучкам с шагом 50 мкм вдоль оси д. Каждая из 21 линий, использовавшихся для построения двумерных карт на рис. 2.4, представляла собой результат усреднения по 100 лазерным импульсам. Построение карт пространственного распределения атомов производилось при условиях, когда выполнялись неравенства (1.8а) и (1.86), т. е. четырехволновое взаимодействие происходило в когерентном режиме, и влиянием поглощения можно было пренебречь. Чувствительность метода одномерного отображения распределения атомов свинца оценивается как 1014 см-3.

Пространственное разрешение метода построения изображений с помощью некомпланарной схемы трехчастотного ЧВВ (см. рис. 2.3) определяется следующими факторами. Разрешение вдоль регистрируемой оптическим многоканальным анализатором линии сигнала ЧВВ в направлении, перпендикулярном волновому вектору kpwM (см. рис. 2.3), определяется разрешением системы построения изображения (объективом Л2 на рис. 1.5). Вследствие одномерной схемы регистрации сигнала ЧВВ разрешение вдоль направления, перпендикулярного оси многоканального анализатора и ортогонального волновому вектору круум, ограничено геометрическим размером области, из которой генерируется сигнал ЧВВ. При использовании двумерного фотоприемника (например, ПЗС-матрицы) пространственное разрешение в данном направлении будет целиком определяться разрешением системы построения изображения.

Схема одномерного ЧВВ, реализованная в работах [9, 10], не позволяет разрешать когерентно излучающие источники в пределах области пересечения зондирующих пучков, размеры которой определяются геометрии взаимодействия. В частности, в экспериментах данная область имела размеры 680 х 14 мкм. Улучшение пространственного разрешения для данной экспериментальной техники достигается за счет уменьшения интенсивности регистрируемого сигнала, который в отсутствие поглощения и в случае точного фазового синхронизма пропорционален (Zint)2-

Нелинейно-оптические методы восстановления трехмерных распределений атомов и ионов в лазерной плазме. Восстановление трехмерных распределений физических параметров (температура, концентрация, скорость, параметры турбулентности) в оптически плотных средах на основании оптических измерений обычно производится с помощью довольно сложных математических процедур [16-18]. Несмотря на то, что в этом направлении был достигнут впечатляющий идейный и технический прогресс, особенно в связи с медицинскими приложениями [19] и томографией плазмы [20, 21], важной задачей диагностики оптически плотной плазмы продолжает оставаться разработка альтернативных методов получения информации о пространственном распределении параметров среды. В отличие от томографического восстановления трехмерных пространственных распределений физических параметров, для которого требуется проведение серии измерений с последующим решением обратной задачи, техника когерентного некомпланарного ЧВВ в широких пучках дает возможность восстанавливать трехмерные распределения физических параметров путем непосредственных измерений.

В разд. 2.1.4 была представлена схема, позволяющая восстанавливать распределение возбужденных атомов в некотором сечении плазмы линия за линией. Данный подход позволяет существенно

Рис. 2.5.Рис. 2.5.Восстановление трехмерного распределения плотности атомов вВосстановление трехмерного распределения плотности атомов в

Рис. 2.5.

Рис. 2.5.

Восстановление трехмерного распределения плотности атомов в

Восстановление трехмерного распределения плотности атомов в

лазерной плазме срез за срезом на основе схемы двумерного ЧВВ [1]

уменьшить количество измерений, а также повысить информативность и надежность измерений по сравнению с техникой поточечных измерений. Естественным обобщением данного метода является схема, в которой трехмерное распределение параметров восстанавливается сечение за сечением. Авторами [6] подобная схема была реализована на основе ВЧВВ для построения изображений пространственного распределения атомов в пламени. Невырожденная по частоте схема ЧВВ для восстановления трехмерного распределения плотности атомов в лазерной плазме срез за срезом была предложена и обоснована в работе [1]. В данной схеме (рис. 2.5) световой пучок, падающий на плазму сверху имеет форму цилиндра, ось которого составляет угол а с плоскостью векторов кд и к2, которая, как и ранее, параллельна плоскости мишени. При этом сигнал ЧВВ генерируется из двумерной области пересечения лазерных пучков и несет информацию о распределении физических параметров плазмы в этой области. Строя изображение сигнала ЧВВ из данной области на ПЗС-матрице, можно восстановить трехмерное распределение параметров плазмы сечение за сечением.

Пространственное разрешение данного метода построения изображений вдоль направлений, перпендикулярных волновому вектору kpwM (см. рис. 2.5), определяется разрешением системы построения изображения (объективом Л2 на рис. 1.5). Как показано в работе [22], при достаточной интенсивности сигнала ЧВВ и использовании соответствующего объектива разрешение в данном направлении может позволять реализацию схем когерентной ЧВВ-микроскопии [23]. Пространственное разрешение вдоль вектора kpwM определяется длиной области взаимодействия пучков и зависит от геометрии взаимодействия.

Преимущества описанного выше метода исследования пространственных распределений параметров возбужденных газов и плазмы связаны с возможностью строить двумерные изображения среды за один лазерный импульс, т. е. производить «мгновенную съемку» целых сечений плазмы. В частности, данный подход представляется чрезвычайно перспективным для исследования пространственно неоднородных быстропротекающих процессов в лазерной плазме.

Переход от коллинеарной схемы ЧВВ к неколлинеарной [24] позволяет получать локальную информацию о свойствах среды. При этом не возникает необходимости решения обратной задачи восстановления пространственных распределений параметров среды на основании интегральных по длине взаимодействия измерений интенсивности сигнала ЧВВ с учетом эффектов фазового рассогласования и поглощения. Однако в случае, если параметры среды флуктуируют от импульса к импульсу (например, в случае лазерной плазмы), схема измерений точка за точкой позволяет построить карты распределения лишь для средних значений параметров. Гораздо более ценная информация относительно мгновенных значений параметров среды, а также о статистических свойствах флуктуаций параметров может быть получена с использованием некомпланарных схем ЧВВ в широких пучках накачки, в которых регистрируется двумерный сигнал ЧВВ, несущий информацию о мгновенном распределении параметров в некотором сечении среды. Важно отметить также, что коллинеарная схема поточечных измерений сигнала ЧВВ, вообще говоря, не обеспечивает пространственного разрешения вдоль направления вектора круум, а разрешение в поперечных направлениях ограничивается размерами сфокусированных пучков накачки. При переходе от неколлинеарной схемы поточечных измерений к схеме двумерного ЧВВ через промежуточный вариант одномерного ЧВВ пространственное разрешение все в меньшей степени зависит от геометрии взаимодействия и все в большей степени определяется разрешением системы построения изображения, что, в конечном счете, обеспечивает возможность реализации схемы ЧВВ-микроскопии.

Генерация третьей гармоникив сфокусированных пучках как методтрехмерной микроскопии лазерной плазмы

Генерация третьей гармоники и нелинейная микроскопия. Процесс генерации третьей гармоники впервые наблюдался около 40 лет назад [25] и в настоящее время широко используется для преобразования частоты лазерного излучения. Свойства этого процесса подробно изучены и описаны в классических монографиях по нелинейной оптике [26-29]. В последнее время активно обсуждается возможность использования процесса генерации третьей гармоники (ГТГ)

для микроскопии биологических объектов [30-33]. Основная идея данного метода заключается в том, что в режиме жесткой фокусировки сигнал третьей гармоники из однородной бесконечной непоглощающей среды с нормальной дисперсией равен нулю вследствие деструктивной интерференции волн третьей гармоники, генерируемых до и после фокальной области. В случае, когда излучение накачки фокусируется на границу раздела между средами, нарушение симметрии задачи приводит к возникновению ненулевого сигнала третьей гармоники. Данный метод позволил достичь высокого пространственного разрешения при получении микроскопических изображений биологических объектов [32, 34].

В настоящем разделе будет показано, что методика микроскопии, основанная на процессе ГТГ, является не только способом визуализации границы раздела между средами с различными показателями преломления, но может быть также использована в качестве универсального метода микроскопии неоднородностей пространственного распределения линейных (коэффициента поглощения и показатель преломления) и нелинейно-оптических (нелинейно-оптическая кубическая восприимчивость) параметров среды. Подобная методика микроскопии представляется перспективной для исследования широкого класса сред, включая биологические объекты, газовые потоки и плазменные среды. Выполненный ниже теоретический анализ показывает, что методика ГТГ-микроскопии позволяет осуществить визуализацию неоднородностей в среде с пространственным разрешением, определяемым конфокальным параметром лазерного излучения накачки. Представленные в работе экспериментальные данные показывают, что использование процесса ГТГ позволяет реализовать схему трехмерной микроскопии плазмы, которая дает возможность определять положение границы лазерной плазмы и неоднородностей пространственного распределения плотности частиц в плазме с пространственным разрешением, определяемым конфокальным параметром пучка накачки.

Физические основы ГТГ-микроскопии. В этом разделе мы исследуем физические принципы, лежащие в основе метода ГТГ- микроскопии. Для этой цели мы рассмотрим общие свойства интеграла фазового согласования и подробно остановимся на свойствах процесса ГТГ в некоторых частных случаях, включая ГТГ в среде, состоящей из двух слоев, а также ГТГ при фокусировке излучения накачки на границу среды.

Основные соотношения. Рассмотрим процесс генерации третьей гармоники в поле гауссового пучка накачки в приближении заданной интенсивности накачки в среде с нормальной дисперсией. Пусть амплитуда пучка накачки имеет вид

Л1 ^’^ = щуехрЛ1 ^’^ = щуехрk\r2bO+i^k\r2bO+i^(2.П)(2.П)

Л1 ^’^ = щуехр

Л1 ^’^ = щуехр

k\r2bO+i^

k\r2bO+i^

(2.П)

(2.П)

где Лю — постоянная, к\ — волновое число для пучка накачки, Ь — конфокальный параметр, £ = 2(z — f}/Ь — нормированная координата, отсчитываемая от положения перетяжки / вдоль оси пучка.

Амплитуда третьей гармоники при этом определяется следующим выражением [29]:

ЗдесьЗдесьЛз (г> £) = т^уехрЛз (г> £) = т^уехр2Т1зЛх2Т1зЛхЗк\г2ЬО+ЮЗк\г2ЬО+Ю(2.12)(2.13)(2.12)(2.13)

Здесь

Здесь

Лз (г> £) = т^уехр

Лз (г> £) = т^уехр

2Т1зЛх

2Т1зЛх

Зк\г2ЬО+Ю

Зк\г2ЬО+Ю

(2.12)

(2.13)

(2.12)

(2.13)

Ai — длина волны накачки в вакууме, пз — показатель преломления третьей гармоники, х^ — нелинейно-оптическая восприимчивость, интеграл фазового согласования может быть записан в виде

F (ЬЫ, С, О' = г ехр j(2.14)

где /Хк — фазовая расстройка, и нелинейная среда занимает область от -С до С-

Изменение знака фазы гауссова пучка в фокусе приводит к деструктивной интерференции сигналов третьей гармоники генерируемых до и после точки фокуса. В результате, в средах с нормальной дисперсией в режиме жесткой фокусировки в нелинейную среду (^, £ >> 1), сигнал третьей гармоники оказывается равен нулю и генерация возможна только в случае неоднородной среды.

Генерация третьей гармоники в двухслойной среде. Рассмотрим генерацию третьей гармоники в двухслойной нелинейно-оптической среде, первый слой которой занимает область от —ЕУ до —У, а второй — от —^ и до £. Выражение (2.12) в этом случае остается справедливым, а выражение (2.13) в силу принципа суперпозиции полей принимает следующий вид:

о 2 г

Лзо =• \x'F (b^k', С, + XF (b^k, С, €)],(2-15)

где 2\W, У и ^> X — значения фазовой расстройки и нелинейной восприимчмвости в первом и втором слоях, соответственно.

Пусть один слой двухслойной среды отличается от другого либо кубической нелинейностью, либо фазовой расстройкой, либо эти слои разделены тонкой, по сравнению с конфокальным параметром, поглощающей областью. В режиме жесткой фокусировки в какой либо из слоев (£", —^ >> 1 или £',£>> 1) сигнал третьей гармоники равен нулю вследствие деструктивной интерференции волн третьей гармоники,

генерируемых до и после фокальной области в однородной бесконечной непоглощающей среде с нормальной дисперсией. Поэтому только в случае, когда излучение накачки фокусируется в область с размером порядка конфокального параметра вблизи границы раздела между слоями, нарушение симметрии задачи приводит к возникновению ненулевого сигнала третьей гармоники.

На рис. 2.6 представлена зависимость мощности третьей гармоники Р3 ~ Цз|2 от пространственного положения фокуса излучения накачки, рассчитанная по формулам (2.12) и (2.15) для случая двухслойной нелинейно-оптической среды, нелинейно-оптическая восприимчивость которой меняется скачком от некоторой величины х Д° У на границе между слоями (штриховая линия 2 на рис. 2.6), а остальные параметры постоянны во всем объеме среды. Проведенные расчеты показывают, что третья гармоника в этом случае генерируется при фокусировке в область вблизи границы слоев размером порядка конфокального параметра.

Рис. 2.6. Зависимости интеграла фазового согласования (2.14) (/) и нелинейно-оптической восприимчивости (2) в фокусе пучка накачки от пространственного положения фокуса в схеме ГТГ. Конфокальный параметр — 0,02 см, Д/с = 2 см-1 (воздух при нормальных условиях на длине волны 1,064 мкм)Рис. 2.6. Зависимости интеграла фазового согласования (2.14) (/) и нелинейно-оптической восприимчивости (2) в фокусе пучка накачки от пространственного положения фокуса в схеме ГТГ. Конфокальный параметр — 0,02 см, Д/с = 2 см-1 (воздух при нормальных условиях на длине волны 1,064 мкм)°Д -3-2-10 1 2 3 //6°Д -3-2-10 1 2 3 //6Рис. 2.7. Зависимости мощности третьей гармоники Рз (/) и фазовой расстройки Д/с (2) в фокусе пучка накачки от пространственного положения фокуса в схеме ГТГ. Конфокальный параметр — 0,02 см, Д/с = 1 см-1, Д/с' = = 2 см-1, Lq/Ъ = 0,1. В среде есть поглощающая область в слое от 0 до LaРис. 2.7. Зависимости мощности третьей гармоники Рз (/) и фазовой расстройки Д/с (2) в фокусе пучка накачки от пространственного положения фокуса в схеме ГТГ. Конфокальный параметр — 0,02 см, Д/с = 1 см-1, Д/с' = = 2 см-1, Lq/Ъ = 0,1. В среде есть поглощающая область в слое от 0 до Laных данных, третья гармоника генерируется только при фокусировке излучения накачки в область вблизи границы слоев размером порядка конфокального параметра.ных данных, третья гармоника генерируется только при фокусировке излучения накачки в область вблизи границы слоев размером порядка конфокального параметра.На рис. 2.7 показана зависимость мощности третьей гармоники Р3 от пространственного положения фокуса излучения накачки, рассчитанная по формулам (2.12) и (2.15) для случая двухслойной нелинейнооптической среды, фазовая расстройка которой меняется скачком от некоторой величины Д/с до Д/с' на границе между слоями (штриховая линия 2 на рис. 2.7), а остальные параметры постоянны во всем объеме среды. Как видно из приведен-

Рис. 2.6. Зависимости интеграла фазового согласования (2.14) (/) и нелинейно-оптической восприимчивости (2) в фокусе пучка накачки от пространственного положения фокуса в схеме ГТГ. Конфокальный параметр — 0,02 см, Д/с = 2 см-1 (воздух при нормальных условиях на длине волны 1,064 мкм)

Рис. 2.6. Зависимости интеграла фазового согласования (2.14) (/) и нелинейно-оптической восприимчивости (2) в фокусе пучка накачки от пространственного положения фокуса в схеме ГТГ. Конфокальный параметр — 0,02 см, Д/с = 2 см-1 (воздух при нормальных условиях на длине волны 1,064 мкм)

°Д -3-2-10 1 2 3 //6

°Д -3-2-10 1 2 3 //6

Рис. 2.7. Зависимости мощности третьей гармоники Рз (/) и фазовой расстройки Д/с (2) в фокусе пучка накачки от пространственного положения фокуса в схеме ГТГ. Конфокальный параметр — 0,02 см, Д/с = 1 см-1, Д/с' = = 2 см-1, Lq/Ъ = 0,1. В среде есть поглощающая область в слое от 0 до La

Рис. 2.7. Зависимости мощности третьей гармоники Рз (/) и фазовой расстройки Д/с (2) в фокусе пучка накачки от пространственного положения фокуса в схеме ГТГ. Конфокальный параметр — 0,02 см, Д/с = 1 см-1, Д/с' = = 2 см-1, Lq/Ъ = 0,1. В среде есть поглощающая область в слое от 0 до La

ных данных, третья гармоника генерируется только при фокусировке излучения накачки в область вблизи границы слоев размером порядка конфокального параметра.

ных данных, третья гармоника генерируется только при фокусировке излучения накачки в область вблизи границы слоев размером порядка конфокального параметра.

Рис. 2.8. Зависимости мощности третьей гармоники Рз (Г) и коэффициента поглощения х (2) в фокусе пучка накачки от пространственного положения фокуса в схеме ГТГ. Конфокальный параметр — 0,02 см, Z\k = 2 см-1, xLa = 0,5, Lq/Ь = 0,1. В среде есть поглощающая область в слое от 0 до LaРис. 2.8. Зависимости мощности третьей гармоники Рз (Г) и коэффициента поглощения х (2) в фокусе пучка накачки от пространственного положения фокуса в схеме ГТГ. Конфокальный параметр — 0,02 см, Z\k = 2 см-1, xLa = 0,5, Lq/Ь = 0,1. В среде есть поглощающая область в слое от 0 до LaНа рис. 2.8 приведены результаты расчета зависимости мощности третьей гармоники от пространственного положения фокуса пучка накачки для случая нелинейно-оптической среды, однородной всюду за исключением тонкого по сравнению с конфокальным параметром слоя, в котором существенным является поглощение излучения третьей гармоники (штриховая линия 2 на рис. 2.8). Результаты расчетов показывают, что генерация третей гармоники в данных условиях возможна только при фокусировке в область вблизи границы размером порядка конфокального параметра.

Рис. 2.8. Зависимости мощности третьей гармоники Рз (Г) и коэффициента поглощения х (2) в фокусе пучка накачки от пространственного положения фокуса в схеме ГТГ. Конфокальный параметр — 0,02 см, Z\k = 2 см-1, xLa = 0,5, Lq/Ь = 0,1. В среде есть поглощающая область в слое от 0 до La

Рис. 2.8. Зависимости мощности третьей гармоники Рз (Г) и коэффициента поглощения х (2) в фокусе пучка накачки от пространственного положения фокуса в схеме ГТГ. Конфокальный параметр — 0,02 см, Z\k = 2 см-1, xLa = 0,5, Lq/Ь = 0,1. В среде есть поглощающая область в слое от 0 до La

Таким образом, результаты выполненных расчетов подтверждают наши качественные

представления, о возможности использования ГТГ-микроскопии для определения положения неоднородности нелинейно-оптической восприимчивости, фазовой расстройки или области поглощения в среде с пространственным разрешением, определяемым конфокальным параметром пучка накачки. Данное свойство процесса ГТГ в сфокусированных пучках открывает широкие возможности для трехмерной микроскопии широкого класса сред, включая биологические объекты, газовые

потоки и плазменные среды.

Зависимость мощности сигнала ГТГ от величины оптической неоднородности. Как было показано в предыдущем разделе, генерация третьей гармоники характеризуется наибольшей эффективностью при фокусировке излучения накачки в область неоднородности. Рассмотрим теперь зависимость мощности сигнала третьей гармоники от величины неоднородности нелинейной восприимчивости, фазовой расстройки и поглощения.

Для этой цели воспользуемся некоторыми важными свойствами интеграла фазового согласования (2.14) для случая жесткой фокусировки излучения накачки на границе нелинейно-оптической среды. В частности, с учетом свойств определенных интегралов имеем

F (b^k) 0, ос) = —F* (b^k) ос, 0), (2.16)

Принимая во внимание, что в среде с нормальной дисперсией F(b/\k, ос, ос) = 0, получим

F(6Afc,0,oo) = -F (b^k, оо, 0).(2.17)

Из выражений (2.16) и (2.17) следует, что

Im (F (6Afc, 0, оо)) = Im (F (b^k) оо, 0)) = 0.(2.18)

Таким образом, в полубесконечной среде при фокусировке излучения накачки на границу среды интеграл фазового согласования (2.14) является действительной величиной.

Рассмотрим теперь подробнее случай жесткой фокусировки излучения накачки на границу между слоями в двухслойной нелинейнооптической среде, нелинейно-оптическая восприимчивость которой меняется скачком от некоторой величины х Д° Xх на границе между слоями, а остальные параметры постоянны во всем объеме среды. В этом случае поле третьей гармоники на выходе из нелинейной среды будет равно сумме полей генерируемых в первом и втором слоях. Используя выражения (2.12), (2.15) и (2.17), получаем следующую формулу для мощности сигнала третьей гармоники:

Рз = ^А^рЗ|р^М0^^(2.19)

где Pi и %1 — мощность и показатель преломления для волны накачки.

Как следует из выражения (2.19), мощность сигнала третьей гармоники пропорциональна |% — у']2. Следовательно, микроскопия ГТГ позволяет не только определить положение неоднородности нелинейной восприимчивости в пространстве, но и охарактеризовать величину подобной неоднородности.

Перейдем к рассмотрению случая жесткой фокусировки на границу между слоями в двухслойной нелинейно-оптической среде, фазовая расстройка которой меняется скачком от некоторой величины /\к до ^к' на границе между слоями, а остальные параметры постоянны во всем объеме среды. В этом случае поле третьей гармоники на выходе из нелинейной среды будет равно сумме полей генерируемых в первом и втором слоях. С учетом выражений (2.12), (2.15) и (2.17), имеем

Р3 =p3ip- F (ЪЫг' ,0,оо)|2.(2.20)

Рассмотрим подробнее зависимость мощности третьей гармоники от фазовых расстроек в выражении (2.20). Не ограничивая общности рассмотрения, будем далее полагать, что ^к > АА/. На рис. 2.9 приведены результаты численного расчета интеграла фазового согласования при фокусировке излучения накачки на границу полубесконечной среды. Как видно из представленных результатов, данная величина монотонно убывает при увеличении параметра ЬАк. Согласно формуле (2.20) мощность третьей гармоники

Рис. 2.9. Зависимость интеграла фазового согласования F(b^k, О, ос) для полубесконечной среды от нормированной фазовой расстройки b/\kРис. 2.9. Зависимость интеграла фазового согласования F(b^k, О, ос) для полубесконечной среды от нормированной фазовой расстройки b/\kпропорциональна разности интегралов фазового согласования для полубесконечной среды с соответствующими фазовыми расстройками. Вследствие этого мощность третьей гармоники монотонно растет как при увеличении разности фазовых расстроек /Хк — /Хк', так и при уменьшении фазовой расстройки Nk при фиксированной разности фазовых расстроек /Хк — /Хк'. Данные свойства процесса ГТГ позволяют заключить, что ГТГ-микроскопия может быть использована для характеризации величины неоднородности фазовой расстройки в среде.

Рис. 2.9. Зависимость интеграла фазового согласования F(b^k, О, ос) для полубесконечной среды от нормированной фазовой расстройки b/\k

Рис. 2.9. Зависимость интеграла фазового согласования F(b^k, О, ос) для полубесконечной среды от нормированной фазовой расстройки b/\k

Рассмотрим случай жесткой фокусировки в нелинейно-оптическую среду, являющуюся однородной всюду за исключением тонкого по сравнению с конфокальным параметром слоя, в котором существенную роль играет поглощение излучения на частоте третьей гармоники. Все остальные параметры предполагаются постоянными во всем объеме среды. В этом случае поле третьей гармоники на выходе из нелинейной среды равно сумме полей генерируемых до поглощающего слоя и после, причем излучение третьей гармоники, которое генерируется до поглощающего слоя, частично поглощается в поглощающем слое. Используя формулы (2.12), (2.15) и (2.17), получаем следующее выражение для

мощности сигнала третьей гармоники:

Рз = '-^П \FW^^HX -ехр[-хД])|2,(2.21)

где и и La — коэффициент поглощения гармоники по амплитуде и длина поглощающего слоя, соответственно.

Из выражения (2.21) следует, что мощность третьей гармоники монотонно зависит от интегрального поглощения. В случае, когда поглощение мало, xLa С 1, имеем

Р3 ~ (хР,)2.

Следовательно, данная методика позволяет характеризовать величину интегрального поглощения.

Выполненный анализ показывает, что микроскопия ГТГ позволяет характеризовать положение в пространстве и величину неоднородности кубической нелинейности, фазовой расстройки и поглощения с пространственным разрешением, определяемым конфокальным параметром пучка накачки.

ГТГ микроскопия плазмы

Экспериментальная техника. В работе [35] Метод микроскопии ГТГ был использован нами для исследования плазмы оптического пробоя, создаваемой излучением NckYAG-лазера с энергией 150 мДж и длиной волны 1,06 мкм. Длительность импульсов составляла 15 нс. Для генерации третьей гармоники использовалось излучение Nd:YAG- лазера с энергией не более 10 мДж и длительностью импульсов 15 нс, синхронизованного с лазером, создающим плазму (рис. 10). Измерения производились при времени задержки между импульсом, создающим плазму, и импульсом, генерирующим третью гармонику, равным 3,5 мкс. Диаметр пучка накачки в фокусе составлял 12 мкм. Его конфокальный параметр был при этом равен 300 мкм.

Зондирование плазмы производилось вдоль оси х (рис. 2.10). Изображение плазмы получалось путем сканирования лазерной искры относительно жестко сфокусированного пучка основного излучения по трем координатам. Шаг сканирования по вертикальной координате z составлял 100 мкм, по продольной координате х — 500 мкм, по поперечной координате у — 100 мкм. Результаты измерения энергии сигнала третьей гармоники усреднялись по 50 лазерным импульсам. При построении тоновых карт энергии сигнала третьей гармоники как функции пространственных координат использовался стандартный трехточечный метод сглаживания.

Результаты экспериментов и обсуждение. На рис. 2.11 представлены двумерные карты пространственного распределения энергии сигнала третьей гармоники из различных областей плазмы, полученные путем сканирования лазерной искры относительно жестко сфокусированного пучка накачки вдоль координат х и у в горизонтальной плоскости. Уровнями серого показана энергия сигнала третьей гармоники, выраженная в относительных единицах. Плазма оптического пробоя создавалась на поверхности мишеней из свинца (рис. 2.11а) и меди (рис. 2.116). На рисунке представлены распределения энергии сигнала третьей гармоники, измеренные в горизонтальной плоскости на высоте 1,1 мм (рис. 2.11а) и 0,5 мм (рис. 2.116) от поверхности мишени.

Измеренное с помощью описанной выше процедуры трехмерное пространственное распределение энергии сигнала третьей гармоники позволяет получить информацию о положении границ плазмы и распределении внутренних неоднородностей плотности частиц в плазме. В частности, темные области на рис. 2.11а отчетливо указывают на положение границ возбужденного газа в случае лазерной плазмы, возбуждаемой на поверхности свинцовой мишени. Границы возбужденного газа в случае плазмы, создаваемой на поверхности медной мишени, как следует из карты, представленной на рис. 2.116, оказываются гораздо более размытыми.

X, ммX, ммО 1ОО 1ОY, мм

X, мм

X, мм

О 1

О

О 1

О

1

2-

240002200020000180001600014000120001000080006000400020000240002200020000180001600014000120001000080006000400020000Направление распространения зондирующего пучка

24000

22000

20000

18000

16000

14000

12000

10000

8000

6000

4000

2000

0

24000

22000

20000

18000

16000

14000

12000

10000

8000

6000

4000

2000

0

Рис. 2.11. Карта распределения энергии сигнала третьей гармоники из плазмыоптического пробоя, создаваемого на мишени из свинца на высоте 1,1 мм отповерхности мишени (а), на мишени из меди на высоте 0,5 мм от поверхностимишени (б)

Задача извлечения информации о пространственном распределении отдельных линейных и нелинейно-оптических характеристик плазмы, как видно из анализа, приведенного в разд. 2.2.2, довольно сложна и вряд ли может быть решена в общем виде. Однако в целом ряде практически важных случаев, включая задачи построения изображений возбужденных газовых сред и биологических объектов (см. [30-34]), возможность визуализации пространственного распределения определенной комбинации параметров среды, обеспечиваемая методом ГТГ, представляется чрезвычайно полезной, так как при этом имеется возможность получения качественного представления о пространственном

положении объекта, общих тенденциях изменения его параметров в пространстве и даже оценки характерных пространственных масштабов объекта.

Вследствие нелинейно-оптического характера процесса пространственное распределение метода ГТГ-микроскопии плазмы в направлении, перпендикулярном направлению распространения пучка накачки может быть оценено как 12 мкм. Пространственное разрешение в направлении зондирования, как показано выше, определяется конфокальным параметром и составляет в наших экспериментах 300 мкм. Результаты измерений, выполненных методом ГТГ, согласуются в пределах экспериментальных погрешностей и пространственного разрешения метода с данными, полученными методом эмиссионной спектроскопии, когерентной четырехфотонной спектроскопии [9, 10], а также путем построения оптического изображения лазерной искры на фотокамере.

Таким образом, представленные результаты позволяют предложить процесс ГТГ как универсальный способ трехмерной микроскопии неоднородностей линейных и нелинейно-оптических характеристик среды, позволяющий характеризовать их положение и величину. Вследствие нелинейно-оптического характера процесса ГТГ-микроскопия позволяет повысить поперечное пространственное разрешение по сравнению с традиционными методами спектроскопии. Разрешение вдоль направления зондирования достигается за счет снятия запрета на процесс генерации третьей гармоники в режиме жесткой фокусировки при наличии неоднородности линейных и/или нелинейных оптических характеристик среды. Свойства процесса генерации третьей гармоники как метода трехмерной микроскопии, установленные и экспериментально продемонстрированные в данной работе, представляются важными не только с точки зрения задач диагностики плазмы и возбужденных газовых сред, но и в контексте широкого класса задач микроскопии биологических объектов и биомедицинских приложений.

Список литературы

Akimov D. A., Ewart Р., Fedotov А. В., Koroteev N. L, Naumov A. N, Sidorov-Biryukov D. A., Zheltikov А. М. // Laser Physics. 1997. V. 7, №. 3.

Akimov D. A., Fedotov A. B., Koroteev N. L, Naumov A. N, Sidorov-Biryukov D. A., Zheltikov A. NI. 11 Opt. Common. 1997. V. 140. P. 259.

Fedotov A. B., Koroteev N. L, Naumov A. N, Sidorov-Biryukov D. A., Zheltikov A. NI. 11 J. Nonlinear Optical Physics and Materials. 1997. V. 6. P. 387.

Сидоров-Бирюков Д. А., Желтиков A. NI., Коротеев H. И. 11 Квант, электрон. 1996. T. 23, № 2. С. 101.

Regnier Р. R., Taran J. Р.-Е. 11 Appl. Phys. Lett. 1973. V. 23. P. 240.

Ewart P., Snowdon P., Magnusson I. 11 Opt. Lett. 1989. V. 14, P. 563.

Murphy D. V., Long M. B., Chang R. K., Eckbreth A. C. 11 Opt. Lett. 1979. V. 4, P. 167.

Snow J. B., Zheng J., Chang R. К. 11 Opt. Lett. 1983. V. 8. P. 599.

Akimov D. A., Fedotov A. B., Koroteev N. L, Miles R. B., Naumov A. N, Sidorov-Biryukov D. A., Zheltikov A. M. 11 Opt. Lett. 1999. V. 24. P. 478.

Akimov D. A., Fedotov A. B., Koroteev N. L, Miles R. B., Naumov A. N, Sidorov-Biryukov D. A., Zheltikov A. M. 11 J. Raman Spectrosc. 2000. V. 31. P. 677.

Ewart P., Smith P. G. R., Williams R. B. Appl. Opt. 1997. V. 36, P. 5959.

Antcliff R. R., Jarrett 0., Jr. // Rev. Sci. Instrum. 1987. V. 58. P. 2075.

Желтиков A. M., Коротеев H. И. // Успехи физ. наук. 1999. T. 169. С. 385.

Акимов Д. А., Желтиков А. М., Коротеев Н. И., Наумов А. Н., Сидоров Д. А., Федотов А. Б. // Квант, электрон. 1997. Т. 24, С. 1154.

Miles R. В., Zhou D., Zhang В., Lempert W. R., She Z.-S. // AIAA J. 1993. V. 31. P. 447.

Ishimaru A. Wave Propagation and Scattering in Random Media. — Orlando: Academic Press, 1978.

Natterer F. The Mathematics of Computerized Tomography. — Stuttgart: Teubner, 1986.

Тихонов A. H., Арсенин В. Я., Тимонов А. А. Математические проблемы компьютерной томографии. — М.: Наука, 1987.

Medical Optical Tomography: Functional Imaging and Monitoring / Eds. G. Muller, B. Chance, R. Alfano, S. Arridge, J. Beuthan, E. Gratton, M. Kaschke, B. Masters, S. Svanberg, and P. van der Zee. — Bellingham: SPIE Institutes, 1993. — Vol. IS11.

Minerbo G. N, Sanderson J. G., van Hulsten D. B., et al. // Appl. Opt. 1980. V. 19. P. 1723.

Chen Y. W., Miyanaga N, Yamanaka M., Nakai M., Tanaka K., Nishihara K., Yamanaka T., Sakai S. // J. Appl. Phys. 1990. V. 68. P. 1483.

Koroteev N. I., Naumov A. N, Zheltikov A. M. // 7th International Conference Laser Applications in Life Sciences, Bratislava, 1998, — pp. 2-18.

Duncan М. D., Reintjes L, Manuccia Т. J. // Opt. Lett. 1982. V. 7, Р. 350.

Eckbreth А. С. Ц Appl. Phys. Lett. 1978. V. 32. P. 421.

Terhune R. W., Maker P. D., Savage С. M. 11 Phys. Rev. Lett. 1962. V. 8, P. 404.

Bloembergen N. Nonlinear Optics. — N. Y.: Benjamin, 1965.

Ахманов С. А., Хохлов P. В. Проблемы нелинейной оптики. — M.: ВИНИТИ, 1964.

Shen У. R. The Principles of Nonlinear Optics. — N. Y.: Wiley, 1984.

Reintjes J. F. Nonlinear optical parametric processes in liquids and gases. — N. Y.: Academic Press, 1984.

Barad Y., Eizenberg H., Horowitz M., Silberberg Y. 11 Appl. Phys. Lett. 1997. V. 70, P. 922.

Muller M., Squier J., Wilson K. R., Brakenhoff G. J. 11 J. Microsc. 1998. V. 191. P. 266.

Squier J., Muller M., Brakenhoff G. J., Wilson K. R. // Opt. Express. 1998. V. 3. P. 315.

Yelin D., Silberberg Y., Barad Y., Patel J. S. // Appl. Phys. Lett. 1999. V. 74. P. 3107.

Yelin D., Silberberg Y. // Opt. Express. 1999. V. 5. P. 169.

Sidorov-Biryukov D. A., Naumov A. N., Konorov S. O., Fedotov A. B., Zheltikov A. M. Quantum Electron. 2000. V. 30. P. 1080.

Глава 3

РАСПРОСТРАНЕНИЕ И

СПЕКТРАЛЬНО-ВРЕМЕННАЯ ДИНАМИКАСВЕРХКОРОТКИХ ИМПУЛЬСОВ

В НЕЛИНЕЙНОЙ СРЕДЕ

В этой главе мы остановимся на вопросах, связанных с распространением и спектрально-временной динамикой сверхкоротких импульсов в средах с оптической нелинейностью. Будут рассмотрены эффекты модуляционной неустойчивости (разд. 3.1) и солитонного сдвига частоты (разд. 3.2), а также эволюция предельно коротких импульсов в двухуровневой системе (разд. 3.3). Эта группа явлений позволит нам проиллюстрировать три идейно различных метода теоретического анализа нелинейно-оптического преобразования сверхкоротких лазерных импульсов: метод спектрального анализа (разд. 3.1), метод анализа пространственно-временной динамики сверхкоротких импульсов, основанный на численном решении нелинейного уравнения Шредингера (разд. 3.2), а также метод численного решения уравнений Максвелла в пространственно-временном представлении с помощью техники конечных разностей. В рамках первых двух подходов оптический отклик среды задается феноменологически, т. е. описывается набором постоянных во времени и не меняющихся под воздействием лазерного импульса линейных и нелинейных восприимчивостей и времен отклика. В рамках третьего подхода делается попытка выйти за рамки широко распространенного феноменологического описания оптического отклика среды. Для этой цели уравнения Максвелла для электромагнитного поля решаются совместно с уравнением Шредингера для элементарной модели квантовой системы (двухуровневой среды). Результаты теоретического анализа в разделах 3.1 и 3.2 сопоставлены с данными экспериментального исследования спектрально-временной динамики сверхкоротких лазерных импульсов в микроструктурирован- ных волокнах.

. Кросс-модуляционная неустойчивостьи эффективное параметрическое преобразованиечастоты сверхкоротких световых импульсов

Для широкого класса нелинейных систем физической, химической и биологической природы характерно явление модуляционной неустойчивости. Неустойчивость этого типа приводит к изменению характера волнового процесса в условиях одновременного действия нелинейности и дисперсии среды и образованию импульсно-пичко- вой структуры во временном или пространственном представлении. Модуляционные неустойчивости наблюдаются в гидродинамике [1], нелинейной оптике [2], физике плазмы [3], а также характерны для вещества в состоянии бозе-эйнштейновской конденсации [4].

В нелинейной оптике модуляционная неустойчивость проявляется в преобразовании спектра, временной формы и пространственного профиля лазерного излучения [5, 6]. Высокие значения коэффициентов усиления новых частотных компонент, возникающих в спектре лазерного излучения в результате модуляционной неустойчивости, достигаются в оптических волокнах [5, 7], обеспечивающих большие длины нелинейно-оптического взаимодействия.

Появление микроструктурированных волокон [8-10] открывает возможность использования явления модуляционной неустойчивости для эффективного преобразования частоты лазерного излучения. В работах [11, 12] реализована схема самоиндуцированной модуляционной неустойчивости лазерного излучения в микроструктурирован- ном волокне. В настоящей работе сообщается об экспериментальном наблюдении модуляционной неустойчивости, индуцированной явлением фазовой кросс-модуляции в поле попутных частотно разнесенных фемтосекундных лазерных импульсов в микроструктурированном волокне. Волокно в этом режиме служит высокоэффективным преобразователем частоты маломощных фемтосекундных лазерных импульсов. Управление амплитудой и частотным сдвигом боковых компонент, генерируемых в спектре пробного поля на выходе волокна за счет параметрического четырехволнового взаимодействия, осуществляется путем изменения интенсивности поля накачки.

Рассмотрим явление кросс-модуляционной неустойчивости для двухчастотного поля вида

2

Е(х, у, z, t) = Е(х, у) ^2Aj(z,t) exp (г ([3jZ — Ujt)), (3.1) j=i

где F(x,y) — поперечный профиль поля, Aj(z,t) — временная огибающая импульса, Pj — постоянная распространения Uj — центральная частота импульса, j = 1, 2. Приближение медленно меняющихся амплитуд приводит к следующим уравнениям для эволюции импульса накачки (j = 1) и пробного поля (j = 2) [13]:

ЭА. 1 л1" о азАзdz 2 J JЭА. 1 л1" о азАзdz 2 J JЭА^ г _ д^Алот 2 J от2ЭА^ г _ д^Алот 2 J от2

ЭА. 1 л

1" о азАз

dz 2 J J

ЭА. 1 л

1" о азАз

dz 2 J J

ЭА^ г _ д^Алот 2 J от2

ЭА^ г _ д^Алот 2 J от2

= ^(\АУ + 2\А3_^А^ (3.2)

^2^7^2^7

^2^7

^2^7

а^ — коэффициенты затухания на частотах полей накачки и пробного поля, Tgj — групповые скорости импульса накачки и пробного импульса, П2 — нелинейный показатель преломления материала волокна, Sj — эффективные площади волноводных мод поля накачки и пробного поля.

Пренебрегая оптическими потерями, представим стационарные решения уравнений (3.2) в виде

Aj = Vr ехР hj (pj + 2F3_j)) = УД exp СФУ ,(3.3)

где Pj — мощность j-ro поля.

Зададим малые возмущения стационарных решений (3.3):

(3.4)(3.4)(3.5)(3.5)Aj = ( V^ + аз ) ехР ^Фз) ’

(3.4)

(3.4)

(3.5)

(3.5)

aj = Uj exp (г (Kz — Qt) ) + к. с.,

где Uj — комплексные амплитуды возмущений, фj — нелинейная фаза поля.

Подставляя (3.3)-(3.5) в уравнения (3.2) и линеаризуя систему относительно амплитуд возмущений ау получим следующее дисперсионное соотношение для волнового числа возмущения К [13]:

гдегдеС = 2 Q2 У/321/3227172^1^2 •С = 2 Q2 У/321/3227172^1^2 •(3.6)(3.6)P2jP2j

где

где

С = 2 Q2 У/321/3227172^1^2 •

С = 2 Q2 У/321/3227172^1^2 •

(3.6)

(3.6)

P2j

P2j

Стационарные решения (3.3) становятся неустойчивыми относительно возмущений, для которых волновое число К имеет ненулевую мнимую часть. Усиление неустойчивостей поля накачки и пробного поля при этом происходит за счет параметрического четырехволнового

взаимодействия с волновым синхронизмом, индуцируемым явлением фазовой кросс-модуляции. Коэффициент усиления параметрически генерируемых спектральных компонент определяется выражением

G^ = 2Im(K). (3.7)

Воспользуемся выражениями (3.6) и (3.7) для анализа кросс- модуляционной неустойчивости в микроструктурированных волокнах, использовавшихся в описанных ниже экспериментах. Волокна были изготовлены из плавленого кварца по стандартной технологии [8, 14], и имели структуру поперечного сечения, показанную на рис. 3.1. Диаметр сердцевины волокна составлял 4,3 мкм. Для расчета параметра групповой задержки 5 и дисперсии групповой скорости (ДГС) D = —^cX^d^P/du2 волноводных мод таких волокон производилось численное решение волнового уравнения для электрического поля. Метод решения был основан на процедуре [15] разложения поля по системе ортогональных полиномов представлении двумерного профиля показателя преломления в сечении волокна в виде суммы по произведениям полиномов Эрмита- Гаусса и тригонометрических функций. На рис. 3.2 представлены зависимости групповых скоростей и дисперсии групповой скорости от длины волны, рассчитанные для волноводных мод (показаны на вставках к рис. 3.2б/) для исследуемого типа микроструктурированного волокна. Для основной волноводной моды, как следует из рис. 3.26, длина волны излучения хром-форстеритового лазера (А = 1250 нм), использовавшегося в наших экспериментах в качестве поля накачки, лежит в области аномальной дисперсии. Длина волны излучения второй гармоники этого лазера, служившего в наших экспериментах в качестве пробного поля, лежит в области нормальной дисперсии. Параметр групповой задержки импульса накачки и пробного импульса составлял 5=15 пс/м.

Лазерная система, использовавшаяся в экспериментах (рис. 3.3), состояла из задающего лазера на кристалле Сг4+: форстерит, стрет- чера, узла оптической развязки, регенеративного усилителя, компрессора и кристалла для удвоения частоты. Для накачки задающего лазера использовался волоконный иттербиевый лазер. Задающий лазер генерировал импульсы с характерной длительностью 50-70 фс и частотой повторения 120 МГц. Центральная длина волны этих импульсов составляла 1250 нм. Средняя мощность излучения лазера составляла около 180 мВт. Усиление фемтосекундных импульсов, формируемых задающим генератором, производилось при помощи регенеративного усилителя, накачиваемого излучением ЫскУГГ-лазера. Сжатие лазерных импульсов, усиленных до энергии порядка 100 мкДж, производилось в решеточном компрессоре, обеспечивавшем длительность

Рис. 3.1. Изображения поперечного сечения микроструктурированного волокна. Масштабная метка соответствует 50 мкм (а), 10 мкм (б)

1,851111110,3 0,6 0,9 1,2 1,5 1,81,851111110,3 0,6 0,9 1,2 1,5 1,8ббДГС, пс/(нм.км)ДГС, пс/(нм.км)Л, мкмЛ, мкмРис. 3.2. Групповая скорость (я) и дисперсия групповой скорости (б) для волноводных мод микроструктурированного волокна со структурой поперечного сечения, показанной на рис. 3.1. Профили интенсивности волноводных мод представлены на вставке к рис. аРис. 3.2. Групповая скорость (я) и дисперсия групповой скорости (б) для волноводных мод микроструктурированного волокна со структурой поперечного сечения, показанной на рис. 3.1. Профили интенсивности волноводных мод представлены на вставке к рис. аА, мкмА, мкм

1,85111111

0,3 0,6 0,9 1,2 1,5 1,8

1,85111111

0,3 0,6 0,9 1,2 1,5 1,8

б

б

ДГС, пс/(нм.км)

ДГС, пс/(нм.км)

Л, мкм

Л, мкм

Рис. 3.2. Групповая скорость (я) и дисперсия групповой скорости (б) для волноводных мод микроструктурированного волокна со структурой поперечного сечения, показанной на рис. 3.1. Профили интенсивности волноводных мод представлены на вставке к рис. а

Рис. 3.2. Групповая скорость (я) и дисперсия групповой скорости (б) для волноводных мод микроструктурированного волокна со структурой поперечного сечения, показанной на рис. 3.1. Профили интенсивности волноводных мод представлены на вставке к рис. а

А, мкм

А, мкм

выходных импульсов в диапазоне 50-150 фс. Удвоение частоты излучения лазера на хром-форстерите производилось с помощью кристалла LBO. Более подробное описание лазерной системы приводится в работе [16].

В экспериментах использовались импульсы накачки и зондирования с начальной длительностью около 100 фс. Энергия пробного импульса фиксировалась на уровне 2 нДж. Энергия импульса накачки варьировалась в диапазоне от 1 до 50 нДж. Длина волокна составляла 5 см. При низких энергиях излучения накачки пробный импульс испытывал лишь незначительное уширение (кривая 1 на рис. 3.4) за счет фазовой самомодуляции в микроструктурированном волокне. Увеличение энергии излучения накачки приводило к заметным изменениям в спектре пробного импульса на выходе волокна (кривые 2, 3 на рис. 3.4). Как основные тенденции трансформации спектра пробного импульса, так и значения частот боковых компонент в спектре выходного импульса согласуются с результатами теоретического анализа. В частности низкочастотная компонента, возникающая в спектре пробного импульса на выходе волокна, при энергии импульса накачки 14 нДж имеет центральную длину волны около 700 нм (кривая 3 на рис. 3.4). Именно на этой длине волны, согласно выполненным расчетам, достигается максимальное значения коэффициента усиления. Плавная перестройка частот и амплитуд боковых спектральных компонент достигается путем изменения энергии импульса накачки.

Результаты представленных выше экспериментальных и теоретических исследований указывают на возможность использования явления кросс-модуляционной неустойчивости для эффективного параметрического преобразования частоты фемтосекундных лазерных импульсов

§3.1. Кросс-модуляционная неустойчивость§3.1. Кросс-модуляционная неустойчивость

§3.1. Кросс-модуляционная неустойчивость

§3.1. Кросс-модуляционная неустойчивость

Нелинейныйкристалл

Рис. 3.3. Схема экспериментальной установки для исследования кросс-модуляционной неустойчивости фемтосекундных лазерных импульсов в микроструктурированном волокне

Рис. 3.4. Спектры пробного поля на выходе микроструктурированного волокна длиной 6 см. Энергия поля накачки составляет 1 нДж (/), 7 нДж (2), 14 нДж (5). Энергия пробного поля — 2 нДж

малой мощности. Управление амплитудой и частотным сдвигом боковых компонент, генерируемых в спектре пробного поля на выходе волокна за счет параметрического четырехволнового взаимодействия, осуществляется путем изменения интенсивности поля накачки.

. Ускорение солитонного сдвига частотыв режиме предельно коротких световых импульсов

В нестационарных режимах спектральных преобразований сверхкоротких лазерных импульсов в средах с запаздывающей оптической нелинейностью возникает явление низкочастотного сдвига центральной частоты спектра излучения [17, 18]. Для комбинационно-активных сред этот эффект наглядно интерпретируется в спектральном представлении [5] как усиление низкочастотной части спектра сверхкороткого импульса за счет его высокочастотного крыла в результате вынужденного комбинационного рассеяния (ВКР) света. Как следствие, несущая частота сверхкоротких оптических импульсов, распространяющихся в комбинационно-активных средах в форме солитонов, плавно уменьшается. Это явление, получившее название солитонного сдвига частоты (ССЧ), позволяет создавать волоконно-оптические элементы для перестройки частоты сверхкоротких лазерных импульсов.

Начальная длительность импульса — один из ключевых параметров, определяющих режим ССЧ. Анализ ССЧ с помощью нелинейного уравнения Шредингера в предположении линейной зависимости коэффициента ВКР-усиления R^ от частоты приводит [19] к следующей

сильной зависимости скорости сдвига центральной частоты солитона uq с расстоянием z от длительности солитона tq: duQ/dz ос т0-4. Отклонение R^ от линейной зависимости и влияние эффектов дисперсии высокого порядка могут приводить к нарушению закона dv^/dz ос т^. Следует ожидать, что отклонения от этого закона должны быть особенно заметными в наиболее интересном случае импульсов с начальной длительностью то, меньшей периода колебаний комбинационной моды tr (для плавленого кварца tr ^ 80 фс [5, 20]) Экспериментальное исследование явления ССЧ в режиме то *С tr показывает [21], что при определенных профилях спектральной фазы для импульсов с начальной длительностью то ~ 6 фс удается достичь спектрального сдвига, превышающего 180 ТГц. Для обеспечения высокой эффективности ввода энергии лазерного излучения в сдвигаемый по частоте солитон используется [21] специальный профиль дисперсии, формируемый за счет микроструктурирования оптического волокна [8-10]. Впервые о наблюдении явления ССЧ в микроструктурированном (МС) волокне сообщалось в работе [22]. Высокая степень концентрации лазерного излучения в сердцевине МС-волокна, обеспечиваемая большим контрастом показателей преломления между кварцевой сердцевиной и МС-оболочкой, приводит к увеличению коэффициента оптической нелинейности и, как следствие, к уменьшению энергии лазерного излучения и длины волокна, необходимых для формирования солитона [21-27].

В настоящей работе исследуются особенности явления солитонного сдвига частоты субнаноджоулевых сверхкоротких лазерных импульсов в микроструктурированных волокнах в режиме то < tr. Представленные ниже результаты экспериментов показывают, что уменьшение начальной длительности импульса позволяет достичь существенного увеличения скорости солитонного сдвига частоты. Характерный сдвиг частоты для субнаноджоулевых импульсов титан-сапфирового лазера с начальной длительностью около 30 фс в волокне с диаметром сердцевины около 1,6 мкм и длиной около 7 см в условиях выполненных экспериментов превышает 100 ТГц.

Для анализа динамики солитона в МС-волокне нами численно решалось обобщенное нелинейное уравнение Шредингера [5]

=1 + ~a(t,z)^ (z,t) ,(3.8)

azk\ отк \ Щ0Т

k=2x u 7

где A — огибающая импульса, (3^k) = ЭкР)Эшк — коэффициенты разложения постоянной распространения /3 волноводной моды в ряд Тейлора, шо — несущая частота, т — время в сопровождающей системе координат, у = (т^шо) / (cSef) — коэффициент нелинейности,

ДГС, пс/(нм-км)ДГС, пс/(нм-км)Р^\ пс2/мР^\ пс2/мX, мкмX, мкмРис. 3.5. Зависимость дисперсия групповой скорости (штриховая линия) и коэффициента Р^ (сплошная линия) от длины волны излучения для основной моды МС-волокна со структурой поперечного сечения, показанной на вставкеРис. 3.5. Зависимость дисперсия групповой скорости (штриховая линия) и коэффициента Р^ (сплошная линия) от длины волны излучения для основной моды МС-волокна со структурой поперечного сечения, показанной на вставке

ДГС, пс/(нм-км)

ДГС, пс/(нм-км)

Р^\ пс2/м

Р^\ пс2/м

X, мкм

X, мкм

Рис. 3.5. Зависимость дисперсия групповой скорости (штриховая линия) и коэффициента Р^ (сплошная линия) от длины волны излучения для основной моды МС-волокна со структурой поперечного сечения, показанной на вставке

Рис. 3.5. Зависимость дисперсия групповой скорости (штриховая линия) и коэффициента Р^ (сплошная линия) от длины волны излучения для основной моды МС-волокна со структурой поперечного сечения, показанной на вставке

П2 — коэффициент, определяющий керровскую добавку к показателю

преломления,

(3.9)

|F (ж, ?/)|4 dxdy

— эффективная площадь волноводной моды (F(x, у) — поперечный профиль поля в волноводной моде),

Ф (д, т) =Ф (д, т) =R (у) |Л (д, т — у)\2 dyR (у) |Л (д, т — у)\2 dy(3.10)(3.10)

Ф (д, т) =

Ф (д, т) =

R (у) |Л (д, т — у)\2 dy

R (у) |Л (д, т — у)\2 dy

(3.10)

(3.10)

R(t) — запаздывающий нелинейный отклик. Для плавленого кварца П2 ~ 3,2 • 10“16 см2/Вт, и имеется следующая модель рамановского отклика [5, 20]:

2 I\/ f \

R(f) = (1 - /яЖП + /д6(ПJ—Л- exp I) sin ( — ) ,(3.11)

где /д = 0,18 — парциальный вклад рамановского отклика, 5(t) — дельта-функция, 0(£) — функция единичной ступеньки Хевисайда, т\ = 12,5 фс и Т2 = 32 фс — характерные времена рамановского отклика плавленого кварца.

Для расчета Р^ нами численно решались уравнения Максвелла для поперечных составляющих электрического и магнитных полей с использованием метода разложения по полиномам Эрмита-Гаусса [15]. Решение производилось для МС-волокна с диаметром сердцевины,

равной 1,6 мкм, и структурой поперечного сечения, показанной на вставке к рис. 3.5. Найденные с помощью данной численной процедуры постоянные распространения /3 представлялись в виде

6 Р^ к

полинома /3 (щ) = /3 (wo) + 52 "ТГ (^ — ^°) • Д°пУскаемая ошибка аппроксимации в диапазоне длин волн 580-1220 нм задавалась на уровне 0,1%. Требуемая точность для центральной частоты соответствующей длине волны 800 нм, достигалась при использовании следующего набора коэффициентов разложения:

У2) И -0,0293 пс2/м, 3^ « 9,316 • 10"5 пс3/м,

3^ « -9,666 • 10“8 пс4/м, /?(5) « 1,63 • 10"10 пс5/м,

3^ м -3,07- 10"13 пс6/м.

Отрицательное значение коэффициента 3^ означает, что длина волны 800 нм лежит в области аномальной дисперсии, и фемтосекундные импульсы с такой центральной длиной волны могут формировать солитоны при распространении в МС-волокне. Зависимости дисперсии групповой скорости и коэффициента Р^ от длины волны излучения для основной моды МС-волокна показаны на рис. 3.5. Нуль дисперсии групповой скорости, как видно из графиков, достигается на длине волны А~ ~ 690 нм.

На рис. 3.6 представлена эволюция спектра и временной огибающей для импульсов с начальной длительностью 30 фс, распространяющихся в МС-волокне с определенными выше параметрами дисперсии Р^кХ Распространение излучения вдоль волокна сопровождается образованием характерных изолированных структур в спектре и временной огибающей поля, свидетельствующих о формировании солитонов. Запаздывание нелинейного отклика приводит к длинноволновому сдвигу частоты солитонных структур — явлению, известному как солитонный сдвиг частоты. В условиях аномальной ДГС низкочастотные составляющие в спектре излучения распространяются медленнее высокочастотных компонент. В результате рамановские солитоны оказываются изолированными во времени (рис. 3.6а) и по спектру (рис. 3.66) относительно несолитонной части распространяющегося светового импульса.

Численные расчеты указывают на существенное увеличение скорости солитонного сдвига частоты при уменьшении начальной длительности импульса. Этот результат согласуется с качественными предсказаниями, сделанными на основе анализа нелинейного уравнения Шредингера в ранних работах по теории ССЧ [4]. Для наглядного физического объяснения этого эффекта рассмотрим подробнее свойства функции Ф(^,т), ответственной за возникновение длинноволнового сдвига в уравнении эволюции сверхкороткого

Спектральная интенсивность, отн. ед.

Рис. 3.6. Эволюция временной огибающей (я) и спектра интенсивности (б) лазерного импульса с начальной длительностью 30 фс и энергией 0,3 нДж в МС-волокне

импульса (3.8). Как видно из выражения (3.10), функция Ф(д,т) представляет собой свертку временной огибающей интенсивности поля и функции R^t\ описывающей запаздывающий (рамановский) отклик нелинейного материала. Рамановский отклик R^ плавленого кварца с хорошей точностью аппроксимируется (выражение (3.11)) быстро затухающей осциллирующей функцией с периодом tr = 2ttti £з 80 фс. Для световых импульсов длительностью тр >> tr функция Ф(^, т),

как следует из выражения (3.10), практически совпадает с временной огибающей интенсивности светового поля (см. рис. 3.7(2). Влияние запаздывания нелинейного отклика на эволюцию светового импульса при этих условиях оказывается слабым, и длинноволновый сдвиг частоты рамановского солитона характеризуется низкой скоростью duQ/dz.

Для коротких импульсов, То < < tr, функция Ф(^,т), как видно из результатов расчетов, представленных на рис. 3.76, может существенно отличаться от временной огибающей интенсивности светового импульса. Отклонение Ф(^,т) от временного профиля интенсивности, как показывает сравнение результатов расчетов для импульсов с длительностью 100 и 30 фс (рис. 3.7(2 и 3.76 соответственно),

Рис. 3.7. Функция Ф(щт), представляющая собой свертку временной огибающей интенсивности поля и функции R(t), описывающей запаздывающий (рамановский) отклик нелинейного материала, для светового импульса длительностью 100 фс (Д, 30 фс (6)Рис. 3.7. Функция Ф(щт), представляющая собой свертку временной огибающей интенсивности поля и функции R(t), описывающей запаздывающий (рамановский) отклик нелинейного материала, для светового импульса длительностью 100 фс (Д, 30 фс (6)увеличивается при уменьшенииувеличивается при уменьшениидлительности импульса, что приводит к увеличению скорости сдвига частоты dvQ,dz. Численный анализ солитонной динамики показывает, что при уменьшении начальной длительности импульса с 50 до 30 фс, солитонный сдвиг частоты для участка МС-волокна длиной 7 см возрастает в 1,5-2 раза.

Рис. 3.7. Функция Ф(щт), представляющая собой свертку временной огибающей интенсивности поля и функции R(t), описывающей запаздывающий (рамановский) отклик нелинейного материала, для светового импульса длительностью 100 фс (Д, 30 фс (6)

Рис. 3.7. Функция Ф(щт), представляющая собой свертку временной огибающей интенсивности поля и функции R(t), описывающей запаздывающий (рамановский) отклик нелинейного материала, для светового импульса длительностью 100 фс (Д, 30 фс (6)

увеличивается при уменьшении

увеличивается при уменьшении

Для экспериментального исследования солитонного сдвига частоты сверхкоротких световых импульсов в МС-волокнах использовался автостартующий титан-сапфировый лазерный источник с многослойными полупроводниковыми зеркалами (SESAM), накачка которого осуществлялась излучением аргонового лазера. С помощью стандартных микро-объективов лазерное излучение фокусировалось на входной торец МС-волокна со структурой поперечного сечения, показанной на вставке к рис. 3.5. Спектр излучения на выходе МС-волокна измерялся при помощи спектроанализатора Ando. Модовый состав излучения на выходе МС-волокна контролировался при помощи CCD-камеры.

Энергия лазерного импульса на входе в МС-волокно выбирались таким образом, чтобы обеспечить возбуждение фундаментального солитона. С учетом потерь на заведение излучения в волокно начальная энергия импульса длительностью 30 фс в МС-волокне составляла 0,3 нДж. Начальный этап распространения излучения в волокне в соответствии с результатами численного моделирования (рис. 3.6) сопровождался сложной эволюцией спектра и временной структуры световых импульсов. Нелинейно-оптическая трансформация

Интенсивность, отн. ед.

10™4 Л

А, нм

Рис. 3.8. Спектр излучения титан-сапфирового лазера на выходе МС-волокна длиной 7 см. Начальная длительность импульса — 30 фс. Начальная энергия импульса — 340 пДж (/), 540 пДж (2)

спектра излучения в рассматриваемых условиях в основном определялась явлениями фазовой самомодуляции, вынужденного комбинационного рассеяния и параметрическими четырехволновыми взаимодействиями [10, 28].

На длине волокна порядка нескольких сантиметров наблюдается формирование изолированных спектральных компонент, сдвинутых в низкочастотную область относительно спектра входного импульса (рис. 3.8). Для импульсов с начальной длительностью 30 фс в спектре излучения, регистрируемом на выходе МС-волокна длиной 7 см, наблюдается изолированная спектральная компонента с центральной длиной волны около 1020 нм (линия 1 на рис. 3.8). Сдвиг частоты относительно центральной частоты излучения накачки при этом превышает 100 ТГц. Увеличение энергии входного излучения в описываемых экспериментах не всегда приводило к заметному изменению максимального частотного сдвига солитонов, что, по-видимому, связано с возбуждением высших волноводных мод и формированием солитонов высоких порядков (линия 2 на рис. 3.8).

Результаты представленных выше экспериментов и численных расчетов выявляют важные особенности явления солитонного сдвига частоты лазерных импульсов с начальной длительностью, меньшей периода колебаний комбинационной моды нелинейного материала. Показано, что уменьшением начальной длительности импульса удается добиться существенного увеличения скорости солитонного сдвига частоты в кварцевых микроструктурированных волокнах. Для импульсов титан-сапфирового лазера с начальной длительностью около 30 фс микроструктурированное волокно с диаметром сердцевины около 1,6 мкм и длиной около 7 см обеспечивает сдвиг частоты, превышающий 100 ТГц.

Численный анализ распространения и усилениялазерных импульсов длительностью порядка периодасветового поля в двухуровневой среде

Стремительный прогресс, наблюдаемый в области генерации предельно коротких световых импульсов, требует развития адекватных методов описания процессов распространения и усиления лазерного излучения, не использующих приближения метода медленно меняющихся амплитуд. В работах [29, 30] развивается метод численного анализа распространения и усиления сверхкоротких импульсов в двухуровневой среде, основанный на совместном интегрировании уравнений Максвелла и Шредингера для двухуровневой среды. С помощью такого подхода удается выйти за рамки широко распространенного феноменологического описания оптического отклика среды и проанализировать явления распространения и усиления сверхкоротких импульсов в средах с конечным временем оптического отклика, параметры которых могут изменяться под действием световых полей.

Предложенный в работах [29, 30] метод численного анализа распространения и усиления сверхкоротких лазерных импульсов основан на использовании метода конечных разностей, известного в литературе как метод FDTD [31] (finite-difference time-domain). Суть метода заключается в пошаговом интегрировании во времени уравнений Максвелла, в которых пространственные и временные производные аппроксимированы конечными разностями. В работах [29, 30] метод FDTD обобщается на задачи распространения сверхкоротких импульсов в двухуровневых средах. Для этой цели в рамках общей схемы метода авторами [29, 30] разработан алгоритм совместного решения уравнений Максвелла и Шредингера для двухуровневых сред. В силу того, что метод FDTD свободен от приближений, характерных для метода медленно меняющихся амплитуд [32-36], предлагаемый алгоритм представляется перспективным для исследования распространения и усиления сверхкоротких световых импульсов.

В простейшем одномерном случае алгоритм FDTD подразумевает пошаговое интегрирование уравнений Максвелла:

(3.12)(3.13)(3.12)(3.13)dDz(x,t) dHy(x,t)dtЭх

(3.12)

(3.13)

(3.12)

(3.13)

ЭНу(хД) dEz(x,t)dtЭх

Связь между компонентами векторов электромагнитной индукции и напряженности электромагнитного поля для каждого шага вычислений в рассматриваемом случае задается уравнением Шредингера. Для ансамбля невзаимодействующих двухуровневых атомов или молекул волновая функция каждого атома или молекулы может быть

представлена в виде суперпозиции базисных собственных функций фх и ^2, соответствующих состояниям с энергиями Ех и Е^ (для определенности полагаем Ех > Е2):

^(t) = а^хД^фх + Ь(х,фф2,(3.14)

где a(x,t) и b(x,t) — комплексные коэффициенты.

Из уравнения Шредингера для волновой функции получаем следующую систему двух дифференциальных уравнений:

^da(x^ = Еха(х, t) - pEz(x, t)b(x, t),(3.15)

iTt^^ = Exb(x, t) — pEz(x, t)a(x, t),(3.16)

где p — дипольный момент перехода между уровнями 1 и 2.

Вводя дискретные переменные согласно схеме х = гАж, t = пМ и аппроксимируя производные в полученной системе дифференциальных уравнений (3.12), (3.13), (3.15), (3.16) соответствующими разностями, получаем замкнутый алгоритм решения.

Для тестирования разработанной численной процедуры было проведено численное моделирование распространения резонансных импульсов с различной формой огибающей в двухуровневой среде и проверено выполнение теоремы площадей для этих условий. Для импульса

Е(х, t) = А(х, t) exp(ikx - tut) + к. с.(3.17)

с огибающей A(x,t), распространяющегося в двухуровневой среде вдоль оси х, теорема площадей может быть записана в виде [37, 38]

где а = Вт;2 и pN/(nc А),

t

6(х, t) = П(х, т) dT

— площадь импульса,

Q(aU) = ^ Л(жЛ)

— вещественная частота Раби, А — амплитуда импульса на входе в среду (при записи (18) предполагается, что поглощение мало, а площадь импульса близка 2тгт, m — целое число).

Численное моделирование проводилось для импульсов с огибающей вида гиперболического секанса. Использовалась однородная сетка с величинами шага дискретизации пространственных и временных переменных, равными Ах = 0,01 A, At = 0,625Ах/с.

Теорема площадей (18) выполнялась с высокой точностью даже для достаточно коротких импульсов, для которых применимость приближения медленно меняющихся амплитуд не вполне очевидна. В частности, в соответствии с теоремой площадей, импульс с длительностью Т = = 5,631 • 2тг/щ должен распространятся в двухуровневой среде при Q = 2pEo/2Tt = 0,0565cj и ио = изо (точный резонанс) без изменения огибающей. Численное моделирование распространения таких импульсов в среде с указанными выше параметрами показало отсутствие изменений в форме и амплитуде огибающей с погрешностью, не превышающей 0,1%, на расстоянии до 100А. Численное моделирование распространения импульса с длительностью Т = 7,039 • 2тг(из в среде с теми же параметрами показывает, что площадь импульса на расстояниях 0, L, 2L, 4L от входной границы среды (L = 2(а = 0,93А) примерно равна 2,5тг, 2,33тг, 2,24тг, 2,1тг, что с достаточно высокой точностью согласуется с предсказаниями теоремы площадей (2,5тг, 2,35тг, 2,22тг, 2,09тг соответственно). Амплитуда импульса при этих условиях возрастает на 15%, а длительность импульса уменьшается почти в два раза.

Продемонстрированная таким образом надежность разработанной численной процедуры позволяет нам использовать описанный выше подход для анализа проблемы усиления сверхкоротких импульсов в двухуровневой среде. Оптимальными для целей усиления представляются тг-импульсы, которые переводят инвертированную двухуровневую среду в нижнее состояние. Однако, поскольку амплитуда импульса в процессе усиления увеличивается, частота Раби также увеличивается. В результате оптимальные условия усиления нарушаются, и в среде после прохождения импульса наблюдается остаточное возбуждение.

Таким образом, для повышения эффективности усиления сверхкоротких импульсов в двухуровневой системе необходимо найти способ поддержания площади импульса неизменной. Для решения этой задачи можно воспользоваться следующими методами: (1) усиление импульсов в среде с модуляцией пространственного распределения дипольного момента перехода двухуровневой системы, (2) усиление импульса с начальной фазовой модуляцией и отстройкой центральной частоты от частоты резонансного перехода. Ниже представлены результаты численного моделирования для этих режимов усиления сверхкоротких импульсов.

Предположим, что пространственное распределение дипольного момента переходов в двухуровневой системе удовлетворяет следующему соотношению:

ц^= (3.19)

где пространственный масштаб /3 = (Ф(О)пс) (Ф(0) — начальная энергия импульса) выбран на основе решения уравнения распространения для светового импульса в рамках приближения медленно меняющихся амплитуд. На практике подобная модуляция пространственного распределения дипольного момента может быть достигнута, например, путем предварительной пространственной ориентацией молекул среды.

Эволюция амплитуды тг-импульса, распространяющегося в такой среде, описывается зависимостью вида Е(х) = EqV^ + Рх • Такое увеличение амплитуды импульса в точности компенсируется уменьшением дипольного момента перехода, и площадь импульса остается равной тг.

Результаты численного анализа, выполненного для импульсов, длительность которых соответствует оному периоду светового поля, согласуются с этими качественными ожиданиями. На рисунках 3.9 и 3.10 представлены результаты численного анализа распространения импульса длительностью, равной одному оптическому периоду, в пространственно однородной среде (рис. 3.9) и среде с пространственным распределением дипольного момента, описываемым выражением (3.8) (рис. 3.10). Параметры импульса и среды выбирались следующим образом: Т = 2тг/щ, Q = 2poEo/2Ti = 0,159cj, и = uq.

Результаты численных расчетов, представленные на рис. 3.9, иллюстрируют уменьшение эффективности усиления при распространении короткого спектрально-ограниченного тг-импульса в пространственнооднородной среде. Эволюция сверхкороткого тг-импульса в инвертированной двухуровневой среде с пространственным распределением дипольного момента, описываемым выражением (3.19), представленная на рис. 3.10, подтверждает возможности эффективного усиления сверхкоротких импульсов в двухуровневой среде и полного снятия инверсии в этих условиях. Необходимо отметить, что увеличение энергии импульса на рис. 3.10 описывается линейной функцией координаты распространения с ошибкой менее 10-4. Данное обстоятельство указывает на точное выполнение теоремы площадей в данных условиях для импульсов длительностью порядка периода оптического поля.

Второй путь повышения эффективности усиления сверхкоротких импульсов в двухуровневой среде связан с использованием импульсов с начальной фазовой модуляцией и отстройкой центральной частоты от точного резонанса. Идея увеличения эффективности усиления при этом основана на том, что подобный импульс должен испытывать сжатие в двухуровневой среде, которое позволит поддерживать площадь

Рис. 3.9. Эволюция тг-импульса в двухуровневой среде [29] при Т = 2tt/c<j, ш = цоЕо/2й = 0,158cj, ш = с^о (показана форма импульса на расстояниях 0,3/3“\ 6/3—1 от входной границы среды). Предполагается, что среда в начальный момент приготовлена в инвертированном состоянии и характеризуется однородным распределением дипольного момента перехода. За начало отсчета времени принято время прохождения через границу среды центра импульса

Рис. 3.10. Эволюция тг-импульса в двухуровневой среде [29] при Т = 2tt/c<j, ш = 2poEo)2h = 0,158cj, ш = uq (показана форма импульса на расстояниях 0,3/3“ \ 6/3“1 от входной границы среды). Предполагается, что среда в начальный момент приготовлена в инвертированном состоянии, а пространственное распределение дипольного момента изменяется в соответствие с законом (3.8). За начало отсчета времени принято время прохождения через границу среды центра импульса

Е, отн. ед.Е, отн. ед.

4Га 4г

-8 -6 -4 -2 0 2 4 6 8-1 1 3 57 9 11 13 15

2тг/шt, 2и/ш

Рис. 3.11. Усиление сверхкороткого импульса с начальной фазовой модуляцией и отстройкой центральной частоты от частоты перехода в инвертированной двухуровневой среде на расстоянии 6/3-1 от входной границы среды [29]: а — исходный импульс, б — усиленный импульс. Среда предполагалась пространственно однородной, параметры задачи выбирались такими же, как и на рис. 3.9

импульса постоянной в условиях увеличения амплитуды импульса. В этом случае частота Раби описывается следующим выражением:

п.(3.20)

2 у \)

где А = ш — с^о — отстройка центральной частоты импульса от резонанса.

Для анализа эволюции сверхкороткого импульса в этом случае были выполнены численные расчеты для импульса с квадратичным исходным чирпом. Среда в этом случае среда предполагалась пространственно однородной, параметры задачи выбирались такими же, как и на рис. 3.9. Параметр чирпа и частотная отстройка полагались равными к = 1,4, А = — О,О2шо. На рис. 3.11 представлены начальный импульс с фазовой модуляцией и импульс, прошедший в среде расстояние, равное 6/3-1. Как следует из результатов, представленных на рис. 3.11, эффекты дисперсии высших порядков приводят к заметному искажению формы импульса. Однако пиковая интенсивность импульса с исходной фазовой модуляцией на выходе из однородной среды (рис. 3.116) почти в два раза выше выходной пиковой интенсивности спектрально-ограниченного импульса (см. рис. 3.9). Сравнение рис. 3.9 и 3.116 показывает также, что начальная фазовая модуляция импульса позволяет в значительной степени избавиться от нежелательных эффектов затягивания импульса в усиливающей среде.

В силу того, что метод FDTD свободен от приближений, характерных для метода медленно меняющихся амплитуд, рассмотренный в настоящем разделе подход представляется перспективным для исследования распространения и усиления световых импульсов

с длительностью, соответствующей нескольким периодам светового поля. Описанный метод может быть также использован для анализа когерентных эффектов при взаимодействии поля с веществом в структурах, обладающих произвольным пространственным распределением диэлектрической проницаемости, таких как фотонные кристаллы, наноструктуры и др.

Тестовые расчеты показывают, что результаты, получаемые с помощью предложенного метода для эволюции световых импульсов в двухуровневой среде, с высокой точностью согласуются с предсказаниями теоремы площадей, что свидетельствует о высокой надежности разработанной численной процедуры. Использование предложенного подхода для анализа проблемы усиления сверхкоротких лазерных импульсов показывает, что эффективность усиления предельно коротких световых импульсов в двухуровневой среде может быть существенно повышена за счет модуляции пространственного распределения дипольных моментов резонансных переходов и за счет использования коротких импульсов с начальной частотной модуляцией и отстройкой от точного резонанса.

Список литературы

Whitham G. В. Proc. R. Soc. London. 1965. V. 283, Р. 238.

Беспалов В. И., Таланов В. И. П Письма в ЖЭТФ. 1966. Т. 3. С. 471.

Tainuti Т., Washimi Н. П Phys. Rev. Lett. 1968. V. 21, Р. 209.

Salasnich L, Parola A., Reatto L. // Phys. Rev. Lett. 2003. V. 91, P. 080405.

Agrawal G. P. Nonlinear Fiber Optics. — San Diego: Academic Press, 2001.

Malendevich R., Jankovic L., Stegeman G. I., Aitchison J. S. // Opt. Lett. 2001. V. 26. P. 1879.

Tai K., Hasegawa A., Tomita A. 11 Phys. Rev. Lett. 1986. V. 56. P. 135.

Russell P. St. J. П Science. 2003. V. 299. P. 358.

Knight J. С. H Nature. 2003. V. 424. P. 847.

Желтиков A. 714. Оптика микроструктурированных волокон. — M.: Наука, 2004.

Harvey J. D., Leonhardt R., Coen S., Wong G. K. L., Knight J. C., Wadsworth W. J., Russell P. St. J. // Opt. Lett. 2003. V. 28. P. 2225.

Sharping J. E., Fiorentino M., Kumar P., Windeler R. S. // Opt. Lett. 2002. V. 27. P. 1675.

Agrawal G. P. Ц Phys. Rev. Lett. 1987. V. 59. P. 880.

Akimov D. A., Serebryannikov Е. Е., Zheltikov А. М., Schmitt М., Maksimenka R., Kiefer W., DukeEskii К. V., Shevandin V. S., Kondrat’ev Yu. N. Ц Opt. Lett. 2003. V. 28. P. 1948.

Monro T. M., Richardson D. J., Broderick N. G. R., Bennet P. J. // J. Lightwave Tech. 2000. V. 18. P. 50.

Иванов А. А., Алфимов M. В., Желтиков A. M. // Успехи физ. наук. 2004. T. 174, С. 743.

Dianov Е. М., Karasik A. Ya., Mamyshev Р. V., Prokhorov А. М., Serkin V. N., Stel’makh М. F., Fomichev А. А. // JETP Lett. 1985. V. 41. Р. 294.

Mitschke F. М., Mollenauer L. F. // Opt. Lett. 1986. V. 11. Р. 659.

Gordon J. Р. Ц Opt. Lett. 1986. V. 11. Р. 662.

Blow К. J., Wood D. Ц IEEE J. Quantum Electron. 1989. V. 25. P. 2665.

Teisset C. Y., Ishii N., Fuji T., Metzger T, Kohler S., Baltuska A., Krausz E, Zheltikov A. M. // Conference on Lasers and ElectroOptics (CLEO2005), Baltimore, ML, 2005.

Liu X., Xu C., Knox W. H., Chandalia J. K., Eggleton B. J., Kosinski S. G., Windeter R. S. Ц Opt. Lett. 2001. V. 26, P. 358.

Corrmack I. G., Reid D. T, Wadsworth W. J., Knight J. C., Russell P. St. J. Ц Electron. Lett. 2002. V. 38. P. 167.

Reid D. T, Corrmack I. G., Wadsworth W. J., Knight J. C., Russell P. St. J. Ц J. Modern Opt. 2002. V. 49. P. 757.

Omenetto F. G., Taylor A. J., Moores M. D., Arriaga J., Knight J. C., Wadsworth W. J., Russell P. St. J. // Opt. Lett. 2001. V. 26. P. 1158.

Washburn B. R., Ralph S. E., Lacourt P. A., Dudley J. M., Rhodes W. T, Windeter R. S., Coen S. // Electron. Lett. 2001. V. 37. P. 1510.

Kobtsev S. M., Kukarin S. V., Fateev N. V., Smirnov S. V. // Laser Physics. 2004. V. 14. P. 748.

Wadsworth W. J., Ortigosa-Blanch A., Knight J. C., Birks T. A., Mann T. P. M., Russell P. St. J. II J. Opt. Soc. Am. B. 2002. V. 19. P. 2148.

Tarasishin A. V., Magnitskii S. A., Zheltikov A. M. 11 Opt. Com- mun. 2001. V. 193. P. 187.

Tarasishin A. V., Magnitskii S. A., Shuvaev V. A., Zheltikov A. M. 11 Opt. Express. 2001. V. 8. P. 452-457.

Taflove A. Computational Electrodynamics: The Finite-Difference Time-Domain Method. — Norwood: Artech House, 1995.

Goorjian P. M., Taflove A. 11 Opt. Lett. 1992. V. 17. P. 180.

Ziolkowski R. W., Arnold J. M., Gogny D. M. // Phys. Rev. A. 1995. V. 52. P. 3082.

Koroteev N. L, Magnitskii S. A., Tarasishin A. V., Zhelti- kou A. M. 11 Opt. Commun. 1999. V. 159. P. 191.

Желтиков A. M., Тарасишин А. В., Магницкий C. A. 11 ЖЭТФ (Ж. эксперим. и теорет. физ.) 2000. Т. 118. С. 340.

Hughes S. Ц Phys. Rev. А. 2000. V. 62. Р. 055401.

McCall S. Hahn Е. L. Ц Phys. Rev. Lett. 1967. V. 18. P. 908.

McCall S. L„ Hahn E. L. 11 Phys. Rev. 1969. V. 183. P. 457.

Глава 4

ПРЕДЕЛЬНОЕ ВРЕМЕННОЕ И СПЕКТРАЛЬНОЕРАЗРЕШЕНИЕ СПЕКТРОСКОПИИ

И МИКРОСКОПИИ КОГЕРЕНТНОГОКОМБИНАЦИОННОГО РАССЕЯНИЯСВЕРХКОРОТКИХ ЛАЗЕРНЫХ ИМПУЛЬСОВ

. Сверхкороткие импульсыв нелинейной спектроскопии и микроскопии

Генерация импульсов когерентного электромагнитного излучения со сверхшироким спектром является одним из наиболее ярких и значимых результатов оптической физики за последние годы. Явление генерации оптических гармоник в поле интенсивного лазерного излучения позволило совершить прорыв в область аттосекундных длительностей импульсов [1-3]. Новые типы световодов — микроструктурированные и фотонно-кристаллические волокна [4-6] — обеспечивают максимальную концентрацию электромагнитного излучения в направляемых модах поля [7, 8] и позволяют сконструировать практически произвольный профиль дисперсии волноводных мод [9, 10]. Благодаря такому уникальному сочетанию свойств микроструктурированные волокна обеспечивают высокие эффективности генерации излучения с шириной спектра, превышающей октаву (суперконтинуум) [11, 12], а также позволяют формировать короткие импульсы излучения со смещенной несущей частотой и управляемой фазовой модуляцией (чирпом) [8, 13-15].

Аттосекундные импульсы и излучение суперконтинуума открывают новые горизонты лазерной спектроскопии и оптической метрологии, позволяя производить измерения с уникально высоким разрешением по времени [3, 16]. и обеспечивая когерентное возбуждение и зондирование физических, химических и биологических объектов в уникально широком частотном диапазоне. С помощью аттосекундных импульсов впервые удается достичь временного разрешения, достаточного для экспериментальной реализации принципов аттосекундной томографии [17-19] — восстановления картины электронной динамики в атомах и молекулах на основе анализа дифракции электронов,

испускаемых системой под влиянием аттосекундных импульсов. Источники излучения суперконтинуума на основе микроструктурированных волокон [11, 12] приводят к революционным изменениям в области оптической метрологии [20-22] и активно используются в нелинейной лазерной спектроскопии [23, 24], оптической когерентной томографии [25], фотохимии [14] и оптике сверхкоротких импульсов [26]. В последние годы микроструктурированные волокна, обеспечивающие высокие эффективности нелинейно-оптического преобразования частоты сверхкоротких лазерных импульсов и позволяющие формировать импульсы с управляемой фазовой модуляцией (ФМ), успешно используются для целей КАРС-спектроскопии [27, 28] и КАРС- микроскопии [29].

В настоящей работе будет показано, что сверхкороткие лазерные импульсы с управляемой модуляцией фазы открывают новые возможности в области когерентной нелинейной спектроскопии, а также интенсивно развивающейся в последние годы КАРС-микроскопии [30]. Импульсы с линейным чирпом позволяют осуществить сканирование мгновенной разности частот в КАРС-спектроскопии в области комбинационных резонансов. Получены аналитические выражения для временной формы сигнала КАРС при различных соотношениях длительности лазерных импульсов и характерного времени релаксации нелинейного отклика. Указаны пути использования импульсов с фазовой модуляцией в когерентных четырехволновых взаимодействиях для спектроскопии и микроскопии высокого разрешения и исследования быстропротекающих процессов в веществе.

Импульсы с фазовой модуляциейв когерентном антистоксовом рассеянии света

Короткие световые импульсы с фазовой модуляцией широко используются для решения задач лазерной спектроскопии и квантового управления [31-40]. В настоящем разделе мы исследуем возможности использования чирпированных импульсов для измерения спектра нелинейного отклика комбинационно-активной среды. С физической точки зрения, возможность проведения спектральных измерений методами время-разрешенной (нестационарной) спектроскопии с использованием чирпированных импульсов основана на том, что зависимость частоты от времени в импульсах с линейной фазовой модуляцией позволяет перейти с помощью линейного преобразования от частотной переменной к переменной времени (рис. 4.1). Спектр нелинейной восприимчивости среды при этом может быть получен путем измерения зависимости сигнала нелинейного рассеяния от времени задержки между импульсами возбуждения и зондирования [40-42].

Рис. 4.1. Зависимости мгновенной частоты Wj = ш3 — ^arg(Aj)/^ и амплитуды Bj первого (штриховые линии 1 и 3) и второго (сплошные линии 2 и 4) импульсов накачки от бегущего времени в схеме КАРС с использованием ФМ-импульсов (4.10)-(4.12). Показаны также разность мгновенных частот первого и второго импульсов накачки Аш = Ш1 — Ш2, частота комбинационного резонанса Q и задержка между импульсами накачки тРис. 4.1. Зависимости мгновенной частоты Wj = ш3 — ^arg(Aj)/^ и амплитуды Bj первого (штриховые линии 1 и 3) и второго (сплошные линии 2 и 4) импульсов накачки от бегущего времени в схеме КАРС с использованием ФМ-импульсов (4.10)-(4.12). Показаны также разность мгновенных частот первого и второго импульсов накачки Аш = Ш1 — Ш2, частота комбинационного резонанса Q и задержка между импульсами накачки т

Рис. 4.1. Зависимости мгновенной частоты Wj = ш3 — ^arg(Aj)/^ и амплитуды Bj первого (штриховые линии 1 и 3) и второго (сплошные линии 2 и 4) импульсов накачки от бегущего времени в схеме КАРС с использованием ФМ-импульсов (4.10)-(4.12). Показаны также разность мгновенных частот первого и второго импульсов накачки Аш = Ш1 — Ш2, частота комбинационного резонанса Q и задержка между импульсами накачки т

Рис. 4.1. Зависимости мгновенной частоты Wj = ш3 — ^arg(Aj)/^ и амплитуды Bj первого (штриховые линии 1 и 3) и второго (сплошные линии 2 и 4) импульсов накачки от бегущего времени в схеме КАРС с использованием ФМ-импульсов (4.10)-(4.12). Показаны также разность мгновенных частот первого и второго импульсов накачки Аш = Ш1 — Ш2, частота комбинационного резонанса Q и задержка между импульсами накачки т

Рассмотрим общий случай генерации нелинейного сигнала в результате процесса когерентного антистоксова рассеяния света ш^ = ш\ — — Ш2 + Щз (рис. 4.2) с участием световых импульсов, распространяющихся вдоль оси д,

(4.1)(4.1)Ei = Ai(t — z/vi, z) exp [г ^kiZ — ш^)] + к. с.,

(4.1)

(4.1)

где Ai, u)i, ki и Di — медленно меняющаяся амплитуда, частота, волновое число и групповая скорость г-го импульса (г = 1, 2, 3, 4) соответственно.

Выражение для медленно меняющейся амплитуды сигнала КАРС в первом порядке теории дисперсии имеет следующий вид [43]:

91 9 \х 2тгшдг . /7м

— Л4 О - г/г)4, Л = --—4 PNL exp -г (k^z - w4i) . oz v4 at jгкцс2

(4.2)

Здесь нелинейная поляризация среды третьего порядка по полю имеет

вид

PNL (t, г) =PNL (t, г) =X(ti,t2,t3,z) Ei (t-ti,z) x

PNL (t, г) =

PNL (t, г) =

ООООООx E2 (t - t2, z) Ез (t -ts, z) dt3dt2dti,x E2 (t - t2, z) Ез (t -ts, z) dt3dt2dti,(4.3)(4.3)

ООО

ООО

x E2 (t - t2, z) Ез (t -ts, z) dt3dt2dti,

x E2 (t - t2, z) Ез (t -ts, z) dt3dt2dti,

(4.3)

(4.3)

где х(^ь^2^з,^) — нелинейная кубическая восприимчивость среды, ответственная за процесс КАРС, во временном представлении.

В случае, когда комбинация частот шц — ш2 настроена в резонанс с некоторым комбинационно-активным переходом исследуемой среды, нелинейная кубическая восприимчивость может быть записана в виде

(4.4)(4.4)х 01, Ws) = х (ь) Ць -0)5 (о) •

(4.4)

(4.4)

Рис. 4.2. Принцип фемтосекундной КАРС-спектроскопии с использованием ФМ-импульсовРис. 4.2. Принцип фемтосекундной КАРС-спектроскопии с использованием ФМ-импульсов

Рис. 4.2. Принцип фемтосекундной КАРС-спектроскопии с использованием ФМ-импульсов

Рис. 4.2. Принцип фемтосекундной КАРС-спектроскопии с использованием ФМ-импульсов

В спектральном представлении нелинейная восприимчивость (4.4) зависит только от комбинации частот ш\ — ^2- Подставляя (4.4) в (4.3) и производя интегрирование по П и £3, получаем следующее выражение для нелинейной поляризации:

PNL (А д) = х (И, Е\ (t - й, ^2 (^ - й, ^) dt\E^ (А д). (4.5) о

Выражение (4.5) совместно с уравнением (4.2) описывает процесс КАРС для плоских волн накачки без учета эффектов дисперсионного расплывания. Энергию сигнала КАРС в пространственно однородном случае представим в следующем виде:

W (т) осW (т) осЕз (t -t)Q (t) dtЕз (t -t)Q (t) dt(4.6)(4.6)

W (т) ос

W (т) ос

Ез (t -t)Q (t) dt

Ез (t -t)Q (t) dt

(4.6)

(4.6)

где т — время задержки третьего (пробного) импульса поля,

QW=\ F^t-o^x^ao,(4.7)

о

F(t) — вынуждающая сила, определяющаяся типом взаимодействия полей накачки.

Для методически важного частного случая бигармонической накачки имеем F (t) = Eq exp (icot), где co = сщ — ш^ — разность частот полей накачки. Вычисление интеграла в выражении (4.7) в этом режиме приводит к следующему результату:

Q (t) = Fq$ (со) exp (icot),(4.8)

где

^ (co) = у (#) exp (—zcc(9) d(9(4.9)

о

— нелинейно-оптическая восприимчивость в частотном представлении.

В последующих разделах мы воспользуемся выражениями (4.5)(4.9) для анализа временного и спектрального разрешения методов КАРС-микроскопии и КАРС-спектроскопии с использованием фазово- модулированных лазерных импульсов.

КАРС-спектроскопия с использованиемФМ-импульсов с переменной задержкой

В этом разделе мы рассмотрим одну из возможных схем когерентной четырехфотонной спектроскопии высокого разрешения, основанную на использовании импульсов с фазовой модуляцией для комбинационного возбуждения нелинейной среды. Отстройка разности мгновенных частот возбуждающих ФМ-импульсов от частоты комбинационного резонанса в этой схеме является линейной функцией времени задержки между возбуждающими ФМ-импульсами (см. рис. 4.1). Измерение интенсивности сигнала КАРС как функции времени задержки между импульсами накачки при этих условиях позволяет исследовать спектр нелинейной восприимчивости среды.

Пусть импульсы накачки с частотами ио\ и со2 промодулированы по фазе и характеризуются равными постоянными скоростями изменения частоты (линейным чирпом, рис. 4.1), а третий импульс является спектрально ограниченным, т. е. свободен от фазовой модуляции. Пренебрегая дисперсией групповых скоростей, представим амплитуды импульсов накачки в следующем виде:

А (9, z) = В\ (9) exp [—zq^2] ,

(4.Ю)(4.Ю)(4.Н)(4.Н)А №> А = А №),А №> А = А №),(4.12)(4.12)А (9, z) = В2 (9 - т) exp \-га (9 - т)2

(4.Ю)

(4.Ю)

(4.Н)

(4.Н)

А №> А = А №),

А №> А = А №),

(4.12)

(4.12)

Рис. 4.3. Диаграмма, поясняющая принцип зондирования комбинационных колебаний с использованием чирпированных импульсов накачки: а — зависимости электрического поля первого и второго импульсов Д и Д и их произведения Е1Е2 от бегущего времени 9; б — спектры первого импульса Sx = |JЕ\вгш6d9^, второго импульса S2 = | JЕ2вгш699^ и произведения полей импульсов Ss = \§ ЕхЕ2егш6d9\2. Произведение полей ЕхЕ2 для импульсов с линейной частотной модуляцией и равными скоростями изменения частоты содержит узкую спектральную составляющую, частота которой Q зависит от времени задержки между импульсами т, а ширина определяется спектральной шириной произведения огибающих накачки

где 0 = t — z/vj — бегущее время, Bj — огибающая j-го импульса накачки, не содержащая фазовой модуляции (j = 1, 2, 3), а — скорость изменения частоты (чирп), т — время задержки между первым и вторым импульсами.

Так как разность мгновенных частот импульсов (4.10) и (4.11) является линейной функцией т, имеется возможность перестройки комбинации мгновенных частот Ащ = цц — Щ2 = ^1 — ^2 + 2огт вблизи исследуемого комбинационного резонанса путем изменения времени задержки между импульсами накачки (см. рис. 4.1). В терминах частотного представления возможность использования описанной выше схемы для спектроскопии высокого спектрального разрешения связана с тем обстоятельством, что произведение полей E\E^ для импульсов с линейной частотной модуляцией и равными скоростями изменения частоты содержит узкую спектральную составляющую (рис. 4.3), частота которой зависит от времени задержки между импульсами, а ширина определяется спектральной шириной произведения огибающих импульсов накачки ВуВ^.

Используя выражения (4.1), (4.2), (4.5), (4.10)-(4.12) и переходя в бегущую систему координат 6, z, получаем следующее уравнение для амплитуды импульса сигнала КАРС:

9A4(6,z) 2гтгиА С ,\\

А (й, А> 51 (9 - tx)B2 (9 - И - т) х

о

х exp [zAcJП] <И\Вз(9) exp par2 — iAkz^ , (4.13)

где Л/с = k4 — kx + k^ — кз — фазовая расстройка, ш4 = шх — Ш2 + 1^3 + + 2ат — центральная частота сигнала.

В случае, когда изменение огибающих импульсов накачки за характерное время затухания нелинейной поляризации Т мало, для значений tx < Т имеем Вх(6 - tx) £з Вх(6) и 62(6 - т - tx) ~ 62(6 - т). При этих предположениях уравнение (4.13) может быть представлено в следующем виде:

9A4(0,z)dz9A4(0,z)dz44 х'^, г) В] (0) В3 (У - т) В^ X к4 (Г

9A4(0,z)dz

9A4(0,z)dz

х exp ^-iAkz + гат2^ , (4.14) где хЧ^’ ^) = Jo° х(4 ^) ехР [^] ^ — фурье-образ нелинейной кубической восприимчивости.

В случае пространственно однородной среды, в которой нелинейная восприимчивость не зависит от z, интегрирование уравнения (4.14) дает

л4 (У, т, г) = 44 х'№ В\ (У) в^о - т) В3(6) х

г. 2i exp [-гЛ/cz] - 1

х exp 1гат2-м-• (415>

L J

Таким образом, амплитуда сигнала КАРС, измеренная как функция времени задержки между линейно чирпированными импульсами накачки с одинаковыми скоростями изменения частоты, воспроизводит спектральную зависимость нелинейной кубической восприимчивости среды.

При выполнении условий фазового синхронизма, Nk = 0, выражение (4.15) приводится к следующему виду:

А4(0, т, z) =А4(0, т, z) =44 х'№ 51W В*Л6 - Т) Вз^ X

А4(0, т, z) =

А4(0, т, z) =

•22х ехр \%ат z .•22х ехр \%ат z .(4.16)(4.16)

•22

х ехр \%ат z .

•22

х ехр \%ат z .

(4.16)

(4.16)

Для мощности сигнала КАРС имеем

ТУ (г) осТУ (г) осА^б, т, z)d#А^б, т, z)d#(4.17)(4.17)

ТУ (г) ос

ТУ (г) ос

А^б, т, z)d#

А^б, т, z)d#

(4.17)

(4.17)

Для импульсов с гауссовыми огибающими, Bj(6) = B^j exp [—^2/т2], j = 1, 2, 3, в режиме двухчастотной КАРС-спектроскопии, ш\ = ш^, т\ = Т2, вычисление интеграла в выражении (4.17) приводит к следующему результату:

ЩЦ °< |х'(Д^)|2ехрЩЦ °< |х'(Д^)|2ехр2т2\т^ + 2т2 ) '2т2\т^ + 2т2 ) '(4.18)(4.18)

ЩЦ °< |х'(Д^)|2ехр

ЩЦ °< |х'(Д^)|2ехр

2т2\

т^ + 2т2 ) '

2т2\

т^ + 2т2 ) '

(4.18)

(4.18)

Рассмотрим подробнее важный с методической точки зрения случай однородно уширенного комбинационного резонанса:

Щ г) = ХоехрЩ г) = Хоехр(4.19)(4.19)

Щ г) = Хоехр

Щ г) = Хоехр

(4.19)

(4.19)

где хо — постоянная, Q — частота комбинационного резонанса. Параметр Т в данном случае соответствует времени поперечной релаксации, которое характеризует ширину спектральной линии.

Преобразование Фурье нелинейной восприимчивости (4.19) дает спектральный профиль лоренцевой формы:

Т

х'Н = vovFTT-(42°)

г - из) Т + 1

Выражение (4.18) в этом случае принимает вид

ехрехрт2

ехр

ехр

ТУ(т) осТУ(т) ост2 + 2т2

ТУ(т) ос

ТУ(т) ос

Рассматриваемый подход, таким образом, позволяет измерить частотную зависимость нелинейно-оптической восприимчивости среды в области комбинационного резонанса.

Спектральное разрешение четырехфотоннойспектроскопии с использованием ФМ-импульсов

В этом разделе мы остановимся на вопросах, связанных со спектральным разрешением спектроскопии и микроскопии КАРС с использованием чирпированных лазерных импульсов. Успехи, достигнутые в этой области исследований в последние годы, в значительной степени связаны с использованием микроструктурированных волокон [4-6], обеспечивающих высокие эффективности нелинейно-оптического

преобразования частоты сверхкоротких лазерных импульсов и позволяющих формировать импульсы с контролируемым чирпом [6, 27, 28].

Воспользуемся выражениями (4.5)-(4.9) для расчета временной формы сигнала КАРС, формируемого световыми импульсами (4.10)(4.12) (см. рис. 4.1). Вынуждающая сила для рассматриваемого режима нелинейно-оптического взаимодействия может быть представлена в следующем виде:

F (t — 9) = Fof(t — 9) exp \2гаЖ — 9) — гат^ exp \iu(t — 9)],

(4.22)

где /(t) — временная огибающая вынуждающей силы (импульса накачки с наименьшей длительностью), т — время задержки между чирпированными импульсами накачки.

Предположим вначале, что изменением формы временной огибающей вынуждающей силы на характерном масштабе времен, соответствующем времени релаксации нелинейности Г, можно пренебречь. Тогда, подставляя выражение (4.22) в формулу (4.7), получим

Q (t) = Fq exp(iut) expiar2^ exp (2iart) f (t)^^ + 2ат\

(4.23)

Wars (т, ??) о< Щш + 2ат)|2Wars (т, ??) о< Щш + 2ат)|2E^t — л)№) ехР V (ш + 2ат) t] dtE^t — л)№) ехР V (ш + 2ат) t] dtВременной профиль сигнала КАРС (CARS — coherent anti-Stokes Raman scattering), измеряемый как функция времени задержки т, в этом режиме воспроизводит форму спектра нелинейно-оптической восприимчивости среды:

Wars (т, ??) о< Щш + 2ат)|2

Wars (т, ??) о< Щш + 2ат)|2

E^t — л)№) ехР V (ш + 2ат) t] dt

E^t — л)№) ехР V (ш + 2ат) t] dt

(4.24)

Для анализа влияния конечной длительности импульсов накачки на спектральное разрешение метода КАРС предположим, что лазерный импульс имеет прямоугольную форму с длительностью ть а нелинейный отклик имеет стандартную форму

Х^ = Хо ехрХ^ = Хо ехр0\т /0\т /ехр (гс^о#),ехр (гс^о#),(4.25)(4.25)

Х^ = Хо ехр

Х^ = Хо ехр

0\

т /

0\

т /

ехр (гс^о#),

ехр (гс^о#),

(4.25)

(4.25)

соответствующую лоренцевому спектральному профилю с центральной частотой шо и характерной шириной у = 1/Т.

5/7

Рис. 4.4. Спектральный профиль лоренцевой формы с шириной 7 (/) и нелинейный отклик |Q|2 (2-4), рассчитанный по формуле (4.26) в зависимости от отстройки 5 = шо — ш — 2ат мгновенной разности частот полей накачки от частоты комбинационного резонанса, нормированной на ширину спектральной линии 7: 7п = 2 (2), 1 (5), 0,5 (4)

Выполняя интегрирование в выражении (4.7), получаем

. Fq exp (icot) exp \гат (2t - г)]n

Q (t, п (X ^^^-LL—Vn p _ exp _7 + г5 T] J,

7 — го

(4.26)

где 5 = wo — w — 2ат.

Предельный переход ti ос восстанавливает формулу (4.23) с лоренцевым спектральным профилем:

|Q Д n — эс)|х —— !—-2.(4.27)

72 + (ц/о — ш — 2ат)

В общем случае конечная длительность импульса приводит к ограничению спектрального разрешения. На рис. 4.4 представлен спектральный профиль лоренцевой формы с шириной 7 (сплошная линия /) и нелинейный отклик |Q|2 (линии 2-4), рассчитанный по формуле (4.26) в зависимости от отстройки 5 = loq — со — 2ат мгновенной разности частот полей накачки от частоты комбинационного резонанса, нормированной на ширину спектральной линии 7. Как видно из представленных результатов, спектральное разрешение метода КАРС снижается по мере уменьшения длительности импульса накачки т\.

В предельном случае 7^0 имеем

Q (сщ — U2 — Q) =Q (сщ — U2 — Q) =Ех (и') Е^и' - Q) du'.Ех (и') Е^и' - Q) du'.(4.32)(4.32)

Q (сщ — U2 — Q) =

Q (сщ — U2 — Q) =

Ех (и') Е^и' - Q) du'.

Ех (и') Е^и' - Q) du'.

(4.32)

(4.32)

На основании выражения (4.28) получаем следующую оценку для спектрального разрешения рассматриваемого метода измерений (см. также рис. 4.4):

Sugars ~ — • (4.29) тх

Для получения более точного общего выражения для спектрального разрешения метода КАРС с использованием ФМ-импульсов удобно перейти из временного представления в спектральное, записав нелинейную поляризацию Р(ид), наводимую в среде с кубической нелинейностью на антистоксовой частоте ид = их — и% Г- и3 (рис. 4.2) в следующем виде:

Р (^4) осР (^4) осд (Q - и") Ex (и') Е^ (и' - и") Е3 (и4 - и") du'du",

Р (^4) ос

Р (^4) ос

(4.30)

где Et(u) — фурье-образы лазерных полей (г = 1, 2, 3), д(и — Q) — профиль спектральной линии, соответствующей зондируемой комбинационной моде с частотой Q (см. рис. 4.2).

Для комбинационной моды с предельно узкой спектральной линией, д(и — Q) = до5(и — Q), получаем

(4.31)(4.31)Р (04) ос Е3 (Щ4 — Q) Q (щ1 — и^ — Q).

(4.31)

(4.31)

Найдем ширину спектра нелинейной поляризации (4.31), которая и будет определять спектральное разрешение метода КАРС с использованием ФМ-импульсов. Будем считать, что один из импульсов накачки спектрально ограничен, а второй характеризуется квадратичной по времени модуляции фазы (линейным чирпом) с параметром чирпа а (рис. 4.2). Вычисление интеграла в выражении (4.32) для полей накачки с гауссовой формой спектра:

Ех (и) ос тх VEk expЕх (и) ос тх VEk exp2 / Р22 / Р2(4.33)(4.33)

Ех (и) ос тх VEk exp

Ех (и) ос тх VEk exp

2 / Р

2

2 / Р

2

(4.33)

(4.33)

F , х / 2тгEi (ш) х т2 J ——у ехру 1 Z2QT2F , х / 2тгEi (ш) х т2 J ——у ехру 1 Z2QT2приводит к следующему результату:приводит к следующему результату:Tg (Ш - Ш2)2Tg (Ш - Ш2)22(1— ^гатР)2(1— ^гатР)

F , х / 2тг

Ei (ш) х т2 J ——у ехр

у 1 Z2QT2

F , х / 2тг

Ei (ш) х т2 J ——у ехр

у 1 Z2QT2

приводит к следующему результату:

приводит к следующему результату:

Tg (Ш - Ш2)2

Tg (Ш - Ш2)2

2(1— ^гатР)

2(1— ^гатР)

|Q(cji —— П)| ос ехр|Q(cji —— П)| ос ехр(с<91 — 0)2 — ^^/ 114о2I 99^9—9V1 Т2 Т1 +Т2(с<91 — 0)2 — ^^/ 114о2I 99^9—9V1 Т2 Т1 +Т2(4.35)(4.35)Выражение (4.35) позволяет найти спектральное разрешение метода:Выражение (4.35) позволяет найти спектральное разрешение метода:Sugars=Sugars=(4.36)(4.36)

|Q(cji —— П)| ос ехр

|Q(cji —— П)| ос ехр

(с<91 — 0)2 — ^^

/ 114о2

I 99^9—9

V1 Т2 Т1 +Т2

(с<91 — 0)2 — ^^

/ 114о2

I 99^9—9

V1 Т2 Т1 +Т2

(4.35)

(4.35)

Выражение (4.35) позволяет найти спектральное разрешение метода:

Выражение (4.35) позволяет найти спектральное разрешение метода:

Sugars=

Sugars=

(4.36)

(4.36)

Спектральное разрешение спектроскопии и микроскопии КАРС

с использованием чирпированных импульсов, как следует изс использованием чирпированных импульсов, как следует изформулы (4.36), определяется длительностями и чирпом импульсовформулы (4.36), определяется длительностями и чирпом импульсовнакачки (рис. 4.5). При т\ <С С Т2 формула (4.36) приводится к видунакачки (рис. 4.5). При т\ <С С Т2 формула (4.36) приводится к видуcigarscigars1\+ 4q2t12 ).Ч/(4.37)1\+ 4q2t12 ).Ч/(4.37)В случае тх 2 С ^о?тх, спекВ случае тх 2 С ^о?тх, спектральное разрешение метода КАРС определяется выражениемтральное разрешение метода КАРС определяется выражением^cars ~ 2 |а| ть^cars ~ 2 |а| ть(4.38)(4.38)^CARST 2^CARST 2Рис. 4.5. Зависимость величины 5cccarsT2 от отношения длительностей импульсов накачки Т2/Т1 при атх = = 0,3 (/), 1 (2), 10 (3). Сплошной линией показано произведение 5шнТ2, соответствующее предельному спектральному разрешению, определяемому соотношением неопределенностейРис. 4.5. Зависимость величины 5cccarsT2 от отношения длительностей импульсов накачки Т2/Т1 при атх = = 0,3 (/), 1 (2), 10 (3). Сплошной линией показано произведение 5шнТ2, соответствующее предельному спектральному разрешению, определяемому соотношением неопределенностейт. е. изменением мгновенной разности частот полей накачки за время действия импульса минимальной длительности (см. рис. 4.2).Проанализируем выражения (4.36)-(4.38) с позиций принципа неопределенности Гейзенберга [44]. Для этой цели представим формулу (4.36) в виде^CARS =т. е. изменением мгновенной разности частот полей накачки за время действия импульса минимальной длительности (см. рис. 4.2).Проанализируем выражения (4.36)-(4.38) с позиций принципа неопределенности Гейзенберга [44]. Для этой цели представим формулу (4.36) в виде^CARS =\ 1/2+ 4a2Te2f 1,(4.39)1 \"1/2- "2(4.40)Т2 /\ 1/2+ 4a2Te2f 1,(4.39)1 \"1/2- "2(4.40)Т2 /

с использованием чирпированных импульсов, как следует из

с использованием чирпированных импульсов, как следует из

формулы (4.36), определяется длительностями и чирпом импульсов

формулы (4.36), определяется длительностями и чирпом импульсов

накачки (рис. 4.5). При т\ <С С Т2 формула (4.36) приводится к виду

накачки (рис. 4.5). При т\ <С С Т2 формула (4.36) приводится к виду

cigars

cigars

1\

+ 4q2t12 ).

Ч/

(4.37)

1\

+ 4q2t12 ).

Ч/

(4.37)

В случае тх 2 С ^о?тх, спек

В случае тх 2 С ^о?тх, спек

тральное разрешение метода КАРС определяется выражением

тральное разрешение метода КАРС определяется выражением

^cars ~ 2 |а| ть

^cars ~ 2 |а| ть

(4.38)

(4.38)

^CARST 2

^CARST 2

Рис. 4.5. Зависимость величины 5cccarsT2 от отношения длительностей импульсов накачки Т2/Т1 при атх = = 0,3 (/), 1 (2), 10 (3). Сплошной линией показано произведение 5шнТ2, соответствующее предельному спектральному разрешению, определяемому соотношением неопределенностей

Рис. 4.5. Зависимость величины 5cccarsT2 от отношения длительностей импульсов накачки Т2/Т1 при атх = = 0,3 (/), 1 (2), 10 (3). Сплошной линией показано произведение 5шнТ2, соответствующее предельному спектральному разрешению, определяемому соотношением неопределенностей

т. е. изменением мгновенной разности частот полей накачки за время действия импульса минимальной длительности (см. рис. 4.2).

Проанализируем выражения (4.36)-(4.38) с позиций принципа неопределенности Гейзенберга [44]. Для этой цели представим формулу (4.36) в виде

^CARS =

т. е. изменением мгновенной разности частот полей накачки за время действия импульса минимальной длительности (см. рис. 4.2).

Проанализируем выражения (4.36)-(4.38) с позиций принципа неопределенности Гейзенберга [44]. Для этой цели представим формулу (4.36) в виде

^CARS =

\ 1/2

+ 4a2Te2f 1,(4.39)

1 \"1/2

- "2(4.40)

Т2 /

\ 1/2

+ 4a2Te2f 1,(4.39)

1 \"1/2

- "2(4.40)

Т2 /

— эффективное время измерений, производимых над системой. Согласно принципу неопределенности Гейзенберга, нижний предел погрешности (неопределенности) измерения энергии ЬЕ^ связан

с максимальной длительностью At измерений, производимых над системой, соотношением 5Е^М = 7ц где 1г — постоянная Планка. С учетом выражения (4.39) имеем

/\ V

(4.41)(4.41)^CARS^ef = М +4a2Tefj .

(4.41)

(4.41)

Положив At = теь получим

^cars = — (1 + 4a2Tgf) /^L.(4.42)

Tef \/Ti

Как следует из соотношений (4.42), погрешность спектральных измерений в спектроскопии и микроскопии КАРС с использованием ФМ- импульсов с линейным чирпом (рис. 4.5) всегда превышает предельное значение, допускаемое принципом неопределенности. Нижний предел погрешности спектральных измерений в рассматриваемом случае (сплошная линия на рис. 4.5) достигается при а = 0.

Импульсы с периодической модуляцией фазыи предельное разрешение КАРС-спектроскопии

В этом разделе мы покажем, что предельное спектральное разрешение, определяемое соотношением неопределенностей, может быть достигнуто при использовании импульсов накачки с периодической модуляцией фазы. Представим поле накачки в виде

Е (t) = В (t) exp [гФ (t)] exp (iuot),(4.43)

где Ф(t) — периодическая функция. Представим ехр [гФ (t)] в виде ряда Фурье,

ехр [гФ (t)] = ^2 Qn ехР ^/ncrt\(4.44)

где ст — период функции Ф(t), qn — коэффициенты в разложении Фурье.

Предполагая, что импульс (4.43) имеет гауссову форму огибающей,

/ t2 \

В (t) = Во ехр ( -—"2 ) ,(4.45)

получим следующее выражение для спектра поля накачки:

/\2 2

Е (и) ос ^ Qn ехрпЕ (и) ос ^ Qn ехрп(4.46)(4.46)— шо — пег)

Е (и) ос ^ Qn ехрп

Е (и) ос ^ Qn ехрп

(4.46)

(4.46)

Рис. 4.6. Спектр импульса с гармонической модуляцией фазы (4.45) при (шотф2 = 1000, а)шо = 0,2, а = 1,3 (сплошная линия), 3,3 (штриховая линия)Рис. 4.6. Спектр импульса с гармонической модуляцией фазы (4.45) при (шотф2 = 1000, а)шо = 0,2, а = 1,3 (сплошная линия), 3,3 (штриховая линия)

Рис. 4.6. Спектр импульса с гармонической модуляцией фазы (4.45) при (шотф2 = 1000, а)шо = 0,2, а = 1,3 (сплошная линия), 3,3 (штриховая линия)

Рис. 4.6. Спектр импульса с гармонической модуляцией фазы (4.45) при (шотф2 = 1000, а)шо = 0,2, а = 1,3 (сплошная линия), 3,3 (штриховая линия)

Будем предполагать, что имеется лишь один широкополосный импульс накачки, служащий источником фотонов для резонансного возбуждения комбинационных мод. Подобная техника фемтосекундной КАРС- спектроскопии широко используется для исследования сверхбыстрых процессов в молекулярных системах и динамики колебательных волновых пакетов [38, 45-48]. Специальный профиль фазы сверхкоротких импульсов, как показано в работах [49, 50], позволяет добиться значительного уменьшения когерентного фона в спектрах КАРС и повышает селективность КАРС-спектроскопии. Вычисляя интеграл в выражении (4.32), получаем

quqm exp ->.(4.47)

n,m()

Сверхкороткие импульсы с периодической модуляцией фазы синтезируются в эксперименте с помощью пространственных модуляторов света [51-53]. В частности использование гармонической фазовой маски [54] позволяет получать лазерные импульсы вида

Е (t) = В (t) exp [г (a sin at + wq^)],(4.48)

где а и а — амплитуда и частота модуляции фазы.

Спектр таких импульсов описывается выражением

Е (си) ос ^2^ ехрпЕ (си) ос ^2^ ехрп/\ 2 2(ш — Шо — ^Сг) Ту2/\ 2 2(ш — Шо — ^Сг) Ту2

Е (си) ос ^2^ ехр

п

Е (си) ос ^2^ ехр

п

/\ 2 2

(ш — Шо — ^Сг) Ту

2

/\ 2 2

(ш — Шо — ^Сг) Ту

2

где 7п(ж) — функции Бесселя порядка п.

Вычисление интеграла в выражении (4.32) для спектра поля накачки (4.49) приводит к следующему результату:

Е

т / \ т / \ I [(п - т) <7 - Q]2 т,2 I

Jn («) Jm (а) ехр ^-L I.(4.50)

Спектр импульса накачки с периодической модуляции фазы, как следует из выражений (4.46) и (4.49), имеет вид гребенки, состоящей из эквидистантных частотных компонент, разделенных спектральным интервалом а (рис. 4.6). Центральная частота n-й частотной компоненты равна о)о + па. Спектральная ширина каждой из частотных компонент в гребенке определяется длительностью импульса т\. Будем полагать, что выполняется неравенство

т\ > ст-1.(4.51)

При выполнении этого условия спектральный интервал между частотными компонентами гребенки превышает их ширину (см. рис. 4.6), и гребенка может быть использована в качестве частотной линейки для спектральных измерений. В предельном случае ti ос спектр импульса накачки имеет вид гребенки эквидистантных спектральных компонент с бесконечно малой спектральной шириной:

Е (о)) ос ^2 Qn5 (а; — o)q — па).(4.52)

При выполнении равенства

(п - m) а = Q(4.53)

обеспечивается условие резонансного возбуждения комбинационных мод с частотой Q. Спектральное разрешение метода КАРС, как следует из формул (4.47), (4.50), определяется при этом обратной длительностью импульса накачки. Сравнение выражений (4.35) и (4.47) показывает, что спектральное разрешение спектроскопии и микроскопии КАРС в условиях использования одного импульса накачки с периодической модуляцией фазы совпадает с предельным спектральным разрешением 5Ен^-1 стандартной схемы КАРС, основанной на использовании двух импульсов накачки с центральными частотами сщ — ^2 ~ Ц.

Условие (4.53) также соответствует максимальной селективности возбуждения комбинационно активных мод широкополосным полем сверхкороткого лазерного импульса, так как вся энергия поля при этом сосредоточена (см. рис. 4.6) в резонансных спектральных компонентах лазерного излучения (см. также [55]). Для пояснения этого утверждения воспользуемся простой моделью, в которой молекулярные колебания описываются уравнением гармонического осциллятора:

Q + 2rQ + Q2Q = F(0,(4.54)

где Г — коэффициент затухания.

Решение уравнения (4.54) можно записать в виде интеграла Дюамеля [56]:

Q^ = F (t - 0) h(0) dO,(4.55)

о

где ЦО) — функция Грина, удовлетворяющая уравнению

К + 2ГН + £14 = 0(4.56)

с граничными условиями ЦО) = О, ЦО) = 1.

В пренебрежении затуханием уравнение (4.56) приводит к следующему решению для функции Грина:

Ц9) = ^sinfi6*.(4.57)

Представляя внешнюю силу в виде последовательности предельно коротких импульсов с одинаковой амплитудой С, следующих с интервалом времени Т, получаем

N

Е^ = С^6Ч-пТ\(4.58)

п=0

где N — число импульсов в цуге.

Подставляя выражение (4.58) в формулу (4.55), получаем следующее соотношение для амплитуды колебательной моды:

N

Q^ = C^h4-nT\ t>NT.(4.59)

n=0

После подстановки выражения (4.57) в формулу (4.59) получаем

Q(t) = $0Ц)зт(Ш + Я у> = тД(7У- 1),(4.60)

где

То = 2тг/П,То = 2тг/П,Q°(T) =Q°(T) =. NTSIR —-—V т0. NTSIR —-—V т0sinsin(4.61)(4.61)

То = 2тг/П,

То = 2тг/П,

Q°(T) =

Q°(T) =

. NT

SIR —-—

V т0

. NT

SIR —-—

V т0

sin

sin

(4.61)

(4.61)

Выражения (4.60), (4.61) иллюстрируют резонансный характер зависимости амплитуды комбинационно-активных колебаний от временного интервала между импульсами в цуге. Резонансы в зависимости Q(T)

Рис. 4.7. Неселективное возбуждение комбинационно-активных колебаний с помощью короткого импульса с широким спектром (а) и резонансное селективное возбуждение комбинационно-активных колебаний последовательностью коротких импульсов (6). Спектр такой последовательности импульсов состоит из эквидистантного набора частотных компонент. Спектральный интервал Аш = шд+1 — uq между соседними модами подобной частотной гребенки определяется временным интервалом Т между импульсами в цуге. Эффективное возбуждение молекулярных колебаний достигается при выполнении условия комбинационного резонанса, Аш = 2тг/Т = Q/p, где р — целое число

наблюдаются при равенстве временного интервала Т периоду комбинационно-активной моды То (рис. 4.7). С физической точки зрения резонанс обусловлен тем, что фаза вынуждающей силы при выполнении этого условия точно совпадает с фазой комбинационноактивных колебаний. В отличие от случая, когда комбинационная мода возбуждается одиночным коротким импульсом (рис. ^Ла\ резонансная

последовательность коротких импульсов позволяет осуществить селективное возбуждение комбинационных колебаний (рис. 4.76). В спектральном представлении резонансная последовательность фемтосекундных импульсов эквивалентна эквидистантному набору частотных компонент, спектральный интервал между которыми Nw настроен точно в резонанс с частотой комбинационного колебания (рис. 4.76): /кш = ^/Т = Q/p, где р — целое число (ср. с формулой (4.53) при ст = Aw, р = п — т). Амплитуда колебаний в условиях резонанса увеличивается пропорционально числу импульсов в цуге, что позволяет существенно увеличить эффективность комбинационного возбуждения среды.

§ 4.6. Временное разрешение метода КАРСс использованием ФМ-импульсов

F (t - 6) = Fq expF (t - 6) = Fq exp(t-ef(t-efВ настоящем разделе мы исследуем временное разрешение спектроскопии и микроскопии КАРС с использованием чирпированных лазерных импульсов. Имея ввиду схему КАРС с использованием чирпрированных импульсов накачки с гауссовой формой огибающих, запишем вынуждающую силу в выражении (4.7) в следующем виде:

F (t - 6) = Fq exp

F (t - 6) = Fq exp

(t-ef

(t-ef

exp ^ia (t - 6)2"^ exp \гш (t - в)],

(4.62)

где ti — характерная длительность импульсов накачки (в случае существенно различных длительностей накачки — минимальная из длительностей импульсов), и = сщ — ш^ — разность центральных частот полей накачки.

Для определения временного разрешения техники КАРС рассмотрим случай среды с мгновенным нелинейно-оптическим откликом, положив xW = WK^Y Вычисление интегралов в выражениях (4.6) и (4.7) для этого случая приводит к следующей зависимости сигнала КАРС от времени задержки р пробного лазерного импульса с характерной длительностью тд:

(21

Wcars а) °< Wo exp j - 2 11г I,(4.63)

( Ща.тыз))

где

52 (а.л.тз) =52 (а.л.тз) =тзтз29 4 4- а И тз29 4 4- а И тз(4.64)(4.64)

52 (а.л.тз) =

52 (а.л.тз) =

тз

тз

29 4 4

- а И тз

29 4 4

- а И тз

(4.64)

(4.64)

На рис. 4.8 представлена зависимость отношения £2(сц ti , тд)/т2, характеризующего временное разрешение метода КАРС, от параметра чирпа импульса накачки, рассчитанная по формуле (4.56)

5 А. М. Желтиков

Рис. 4.8. Зависимость фактора ^(а, ть тз^т!, характеризующего временное разрешение метода КАРС, от параметра чирпа импульса накачки при тз/ri = = 0,3 (/) и 0,1 (2). Горизонтальными линиями показаны предельные значения временного разрешения метода КАРС, соответствующие уровням ^2(а,п,тз) = = т32 (5) и ^2(а,п,тз) = т2 + т32 при тз/п = 0,3 (4) и 0,1 (5)

для отношения длительностей лазерных импульсов тз(т\ =0,3 (/) и 0,1 (2). В частном случае спектрально ограниченных импульсов накачки, а = 0, выражение (4.64) приводит к следующему физически наглядному результату: (2\

Г2 ) ■(4.65)

ч^ч)

Временное разрешение метода КАРС в этом режиме (штриховые линии 4 и 5 на рис. 4.8) определяется интуитивно очевидным выражением

5t £з f rf + т!).(4.66)

Случай больших а соответствует широкому спектру ФМ-импульса накачки. Временное разрешение метода КАРС при этом определяется длительностью пробного импульса (штриховая линия 3 на рис. 4.8):

(

2 \

-^2 ) ■(4.67)

Ч /

Таким образом, в условиях КАРС-экспериментов с предельно коротким пробным импульсом (тд <^( Ti) параметр чирпа позволяет плавно перестраивать (см. рис. 4.8) временное и спектральное разрешение метода от 5t £з (г2 + т32)^2 в случае малых а до 5t £з тз С п в случае сильно чирпированных импульсов накачки. Это обстоятельство открывает широкие возможности для использования процесса КАРС как метода спектроскопии и микроскопии быстропротекающих процессов в газовой и конденсированной фазе. Значительный интерес,

в частности, представляет возможность использования спектроскопии и микроскопии КАРС для целей аттосекундной метрологии и атто- секундной томографии. Как показывает представленный в настоящем разделе анализ, для осуществления спектроскопии и микроскопии КАРС с субфемтосекундным временным разрешением лишь один из световых импульсов, участвующих в нелинейно-оптическом взаимодействии, должен иметь аттосекундную длительность.

Анализ, представленный в настоящей главе, показывает, что сверхкороткие лазерные импульсы с управляемой модуляцией фазы открывают новые возможности в области когерентной нелинейной спектроскопии и микроскопии. В частности, импульсы с квадратичным законом временной модуляции фазы (линейным чирпом) задают простое взаимно-однозначное соответствие между временем задержки и отстройкой разности частот полей накачки от частоты исследуемой комбинационной моды. На основе анализа полученных аналитических выражений для временной формы сигнала КАРС, формируемого импульсами с фазовой модуляцией, указаны пути использования чирпированных импульсов для нелинейной спектроскопии и микроскопии высокого разрешения, а также исследования быстропротекающих процессов в веществе. Показано, что в условиях спектроскопии и микроскопии КАРС с предельно коротким пробным импульсом изменение параметра чирпа позволяет плавно перестраивать временное разрешение метода в широком диапазоне, верхний и нижний пределы которого определяются длительностями импульсов накачки и зондирования. Этот результат открывает широкие возможности для использования процесса КАРС как метода спектроскопии и микроскопии быстропротекающих процессов в газовой и конденсированной фазе, включая измерения на субфемтосекундной временной шкале. Спектральное разрешение спектроскопии и микроскопии КАРС с использованием фазово-модулированных импульсов определяется длительностями импульсов накачки и параметром фазовой модуляции. Для импульсов накачки с линейным чирпом погрешность спектральных измерений методом КАРС всегда превышает предельное значение, допускаемое принципом неопределенности. Предельное спектральное разрешение на уровне, определяемом соотношением неопределенностей, достигается при использовании импульсов накачки с периодической модуляцией фазы.

Список литературы

Paul Р. М., Тота Е. S., Breger Р., Mullot G., Auge F., Balcou Ph., Muller H. G., Agostini P. 11 Science. 2001. V. 292. P. 1689.

Drescher M., Hentschel M., Kienberger R., Tempea G., Spiel- mann Ch., Reider G. A., Corkum P. B., Krausz F. 11 Science. 2001. V. 291. P. 1923.

Hentschel М., Kienberger R., Spielmann Ch., Reider G. A., Milosevic N, Brabec T., Corkum P., Heinzmann U., Drescher M., Krausz F. 11 Nature 2001. V. 414. P. 509.

Cregan R. F., Mangan B. J., Knight J. C., Birks T. A., Russell P. St. J., Roberts P. J., Allan D. C. 11 Science. 1999. V. 285. P. 1537.

Russell P. St. J. 11 Science. 2003. V. 299. P. 358.

Желтиков A. M. Оптика микроструктурированных волокон. — M.: Наука, 2004.

Fedotov А. В., Zheltikov А. М., Tarasevitch А. Р., von der Linde D. Ц Appl. Phys. В. 2001. V. 73. P. 181.

Желтиков A. M. 11 Успехи физ. наук. 2004. T. 174. С. 73.

Reeves W. Н, Skryabin D. V., Biancalana F, Knight J. C., Russell P. St. J., Omenetto F. G., Efimov A., Taylor A. J. // Nature. 2003. V. 424. P. 511.

Skryabin D. V., Luan F, Knight J. C., Russell P. St. J. // Science. 2003. V. 301. P. 1705.

Nonlinear optics of photonic crystals // Feature issue of J. Opt. Soc. Am. B. 2002. V. 19, № 9 / Ed. C.M. Bowden and A.M. Zheltikov.

Supercontinuum Generation // Special issue of Appl. Phys. B. 2003. V. 77, № 2/3 / Ed. A.M. Zheltikov.

Akimov D. A., Serebryannikov E. E., Zheltikov A. M., Schmitt M., Maksimenka R., Kiefer W., Dukel’skii К. V., Shevandin V. S., Kondrat’ev Yu. N. Ц Opt. Lett. 2003. V. 28. P. 1948.

Konorov S. O., Zheltikov A.M. // Opt. Express. 2003. V. 11. P. 2440.

Konorov S. O., Serebryannikov E. E., Zheltikov A. M., Ping Zhou, Tarasevitch A. P., von der Linde D. // Opt. Lett. 2004. V. 29. P. 1545.

Drescher M., Hentschel M., Kienberger R., Uiberacker M., Yakovlev V., Scrinzi A., Westerwalbesloh Th., Kleineberg U., Heinzmann U., Krausz F. // Nature. 2002. V. 419. P. 803.

Niikura H., Legare E, Hasbani R., Ivanov M. Y., Villeneuve D. M., Corkum P. В. Ц Nature. 2003. V. 421. P. 826.

Niikura H., Legare F., Hasbani R., Bandrauk A. D., Ivanov M. Y., Villeneuve D. M., Corkum P. B. // Nature. 2002. V. 417. P. 917.

Kienberger R., Goulielmakis E., Uiberacker M., Baltuska A., Yakovlev V., Bammer F., Scrinzi A., Westerwalbesloh Th., Kleineberg U., Heinzmann U., Drescher M., Krausz F. // Nature. 2004. V. 427. P. 817.

Jones D. J., Diddams S. A., Ranka J. K., Stentz A., Windeler R. S., Hall J. L., Cundiff S. T. Ц Science. 2000. V. 288. P. 635.

Holzwarth R., Udem T., Hdnsch T. W., Knight J. C., Wadsworth W. J., Russell P. St. J. / / Phys. Rev. Lett. 2000. V. 85. P. 2264.

Udem Th., Holzwarth R., Hdnsch T. W. // Nature. 2002. V. 416. P. 233.

Konorov S. 0., Sidorov-Biryukov D. A., Bugar I., Bloemer M. J., Beloglazov V. I., Skibina N. B., Chorvat D., Jr., Chorvat D., Scalora M., Zheltikov A. M. 11 Appl. Phys. B. 2004. V. 78. P. 547.

Fedotov A. B., Ping Zhou, Tarasevitch A. P., DukePskii К. V., Kondrat’ev Yu. N., Shevandin V. S., Smirnov V. B., von der Linde D., Zheltikov A. M. 11 J. Raman Spectrosc. 2002. V. 33. P. 888.

Hartl I., Li X. D., Chudoba C., Rhanta R. К., Ko T. H, Fujimoto J. G., Ranka J. K., Windeler R. S. 11 Opt. Lett. 2001. V. 26. P. 608.

Baltuska A., Fuji T., Kobayashi T. 11 Opt. Lett. 2002. V. 27. P. 1241.

Коноров С. О., Акимов Д. А., Иванов А. А., Алфимов M. B., Желтиков A. M. 11 ЖЭТФ. 2004. T. 125, № 6. C. 26.

Konorov S. 0., Akimov D. A., Serebryannikov E. E., Ivanov A. A., Alfimov M. V., Zheltikov A. M. // Phys. Rev. E. 2004. V. 70. P. 149409.

Paulsen H. N., Hilligse К. M., Thogersen J., Keiding S. R., Larsen J. J. Ц Opt. Lett. 2003. V. 28. P. 1123.

Zumbusch A., Holtom G. R., Sunney Xie X. // Phys. Rev. Lett. 1999. V. 82. P. 4142.

Nibbering E. T. J., Wiersma D. A., Duppen K. // Phys. Rev. Lett. 1992. V. 68. P. 514.

Warren W. S., Rabitz H, Dahleh M. Ц Science. 1993. V. 259. P. 1581.

Kohler B., Yakovlev V. V., Che J., Krause J. L., Messina M., Wilson K. R., Schwentner N., Whitnell R. M., Yan Y. J. // Phys. Rev. Lett. 1995. V. 74. P. 3360.

Lang T., Motzkus M. Ц J. Opt. Soc. Am. B. 2002. V. 19. P. 340.

Bardeen C. J., Wang Q., Shank С. V. // Phys. Rev. Lett. 1995. V. 75. P. 3410.

Assion A., Baumert T., Bergt M., Brixner T., Kiefer B., Seyfried V., Strehle M., Gerber G. // Science. 1998. V. 282. P. 919.

Herek J. L., Wohlleben W., Cogdell R. J., Zeidler D., Motzkus M. // Nature. 2002. V. 417. P. 533.

Zeidler D., Frey S., Wohlleben W., Motzkus M., Busch E, Chen T., Kiefer W., Materny А. Ц J. Chern. Phys. 2002. V. 116. P. 5231.

Konorov S. О., Sidorov-Biryukov D. A., Bugar L, Chorvat D., Jr., Chorvat D., Zheltikov A. M. 11 Chern. Phys. Lett. 2003. V. 381. P. 572.

Zheltikov A. M., Naumov A. N. 11 Quantum Electron. 2000. V. 30. P. 606.

Naumov A. N, Zheltikov A. M. 11 J. Raman Spectrosc. 2001. V. 32. P. 960.

Naumov A. N, Zheltikov A. M. 11 Appl. Phys. B. 2003. V. 77. P. 369.

Shen Y. R. The Principles of Nonlinear Optics. — N. Y.: Wiley, 1984.

Heisenberg W. 11 Zeitschrift fur Physik. 1927. V. 43. S. 172.

Femtosecond Coherent Raman Spectroscopy // Special Issue of J. Raman Spectrosc. 2000. V. 31, № 1/2 / Ed. W. Kiefer.

Schmitt NI., Knopp G., Materny A., Kiefer W. // J. Phys. Chern. A. 1998. V. 102. P. 4059.

NIaterny A., Chen T., Schmitt NI., Siebert T., Vierheilig A., Engel V., Kiefer W. Ц Appl. Phys. B. 2000. V. 71. P. 299.

Hornung T., Meier R., Motzkus M. // Chern. Phys. Lett. 2000. V. 326. P. 445.

Dudovich N, Oron D., Silberberg Y. // Nature. 2002. V. 418. P. 512.

Oron D., Dudovich N, Yelin D., Silberberg Y. // Phys. Rev. A. 2002. V. 65. P. 043408.

Weiner A. M., Leaird D. E., Patel J. S., Wullert J. R. // Opt. Lett. 1990. V. 15. P. 326.

Hillegas C. W., Tull J. X., Goswami D., Strickland D., Warren W. S. Ц Opt. Lett. 1994. V. 19. P. 737.

Weiner A. M. // Prog. Quantum Electron. 1995. V. 19. P. 161.

Hornung T., Meier R., Zeidler D., Kompa K.-L., Proch D., Motzkus M. Ц Appl. Phys. B. 2000. V. 71. P. 277.

Zheltikov A. M. // J. Raman Spectrosc. 2002. V. 33. P. 112.

Ахманов С. А., Никитин С. Ю. Физическая оптика. — M.: Изд. Моск. Унив., 1998.

Глава 5

ФЕМТОСЕКУНДНАЯ СПЕКТРОСКОПИЯКОГЕРЕНТНОГО АНТИСТОКСОВАРАССЕЯНИЯ СВЕТА С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМПЕРЕСТРАИВАЕМЫХ ПО ЧАСТОТЕФАЗОВО-МОДУЛИРОВАННЫХ ИМПУЛЬСОВ

Источники перестраиваемого излучения длянелинейной спектроскопии

Когерентное антистоксово рассеяния света (КАРС) [1, 2] является одним из наиболее широко распространенных методов нелинейной спектроскопии. Техника КАРС обеспечивает высокое пространственное, временное и спектральное разрешение [3] при исследовании возбужденных газовых сред, плазмы, пламен и процессов горения, а также используется для когерентной микроскопии биологических объектов [4] и ионизованных пространственно-неоднородных газовых сред [5]. Фемтосекундная КАРС-спектроскопия [6] позволяет изучать быстропротекающие процессы и динамику колебательных волновых пакетов в молекулярных системах в газовой, жидкой и твердотельной фазе. Возможности КАРС-спектроскопии и КАРС-микроскопии, включая чувствительность, а также временное, пространственное и спектральное разрешение этих методик, существенно расширяются за счет использования методов поляризационного [1, 3] и фазового [7] управления процессами четырехфотонного рассеяния.

Идейное и техническое развитие методики КАРС во многом определяется совершенствованием источников перестраиваемого излучения. Ранние эксперименты по КАРС-спектроскопии выполнялись с использованием стоксова сигнала, получаемого в результате процесса вынужденного комбинационного рассеяния в кювете с комбинационноактивным газом [8]. Появление перестраиваемых лазерных источников открыло новую фазу в области нелинейной спектроскопии [1]. Использование в качестве источников перестраиваемого излучения параметрических генераторов света и лазеров на органических красителях радикально расширило сферу приложений КАРС-спектроскопии, позволив во многих случаях превратить технику КАРС из метода

лабораторных исследований в инженерный инструмент практического исследования автомобильных и ракетных двигателей [9, 10].

В этой главе мы обсудим возможности экспериментальной реализации новых схем фемтосекундной КАРС-спектроскопии, основанных на использовании импульсов с фазовой модуляцией. В рамках разработанной теории этой разновидности когерентной нелинейной спектроскопии будет показано, что линейное отображение время- частота, определяемое импульсами с линейной модуляцией фазы, позволяет измерять спектры нелинейного отклика среды путем изменения времени задержки между импульсами накачки. Ключевая идея экспериментальной реализации предложенной экспериментальной методики заключается в использовании микроструктурированных волокон [11-14] со специальным профилем дисперсии для генерации перестраиваемых по частоте импульсов с гладкой огибающей и регулируемой модуляцией фазы. Благодаря высокой степени локализации электромагнитного излучения в сердцевине и возможности формирования требуемого профиля дисперсии микроструктурированные волокна позволяют радикально увеличить эффективность нелинейно-оптического преобразования частоты фемтосекундных импульсов [15-19], открывая возможности создания принципиально новых источников перестраиваемого по частоте излучения для нелинейной спектроскопии. Перестраиваемые по частоте фемтосекундные импульсы, формируемые в микроструктурированных волокнах, используются для получения сигнала КАРС из раствора толуола.

Нелинейная поляризация и сигнал КАРС

Короткие световые импульсы с фазовой модуляцией широко используются для решения задач лазерной спектроскопии и квантового управления [20-27]. В настоящем разделе мы исследуем возможности использования чирпированных импульсов для измерения спектра нелинейного отклика комбинационно-активной среды. С физической точки зрения, возможность проведения спектральных измерений методами время-разрешенной (нестационарной) спектроскопии с использованием чирпированных импульсов основана на том, что зависимость частоты от времени в импульсах с линейной фазовой модуляцией позволяет перейти с помощью линейного преобразования от частотной переменной к переменной времени (рис. 3.2). Спектр нелинейной восприимчивости среды при этом может быть получен путем измерения зависимости сигнала нелинейного рассеяния от времени задержки между импульсами возбуждения и зондирования [28-31].

Рассмотрим общий случай генерации нелинейного сигнала в результате процесса когерентного антистоксова рассеяния света ш^ = ш\ — — CJ2 + ^з с участием световых импульсов, распространяющихся вдоль оси

Ei = Ai(t — z^i, z) exp [г ^kiZ — + к. с., (5.1) где Ai, Ui, ki и Di — медленно меняющаяся амплитуда, частота, волновое число и групповая скорость г-го импульса (г = 1, 2, 3, 4) соответственно.

Выражение для медленно меняющейся амплитуды сигнала КАРС в первом порядке теории дисперсии имеет следующий вид [32]:

PNL exP [ —^ (k4Z — С<^4^)] .2^4 Cz(5.2)PNL exP [ —^ (k4Z — С<^4^)] .2^4 Cz(5.2)f Э 1 Э \ . ,..

PNL exP [ —^ (k4Z — С<^4^)] .

2^4 Cz

(5.2)

PNL exP [ —^ (k4Z — С<^4^)] .

2^4 Cz

(5.2)

яA4(t- z d4,z) = - у oz d4 ot

Здесь нелинейная поляризация среды третьего порядка по полю имеет вид [18]

PNL(t,D =

ООО

х Е2 (t - ^2, ^) Е3 (t - 1з, z) (Из dt2 dt\, (5.3)

где х(^ь^2^з,^) — нелинейная кубическая восприимчивость среды, ответственная за процесс КАРС, во временном представлении.

В случае, когда комбинация частот ш\ — U2 настроена в резонанс с некоторым комбинационно-активным переходом исследуемой среды, нелинейная кубическая восприимчивость может быть записана в виде

лДь^з) = x(h)5(h -t-YHtsY (5.4)

В спектральном представлении нелинейная восприимчивость (5.4) зависит только от комбинации частот ш\ — Ш2. Подставляя (5.4) в (5.3) и производя интегрирование по П и £3, получаем следующее выражение для нелинейной поляризации:

PNL(t, z) = х (Н, Е\ (t — t\, z) Е2 (t — t\, z) dt\E3 (t, z). (5.5) 0

Выражение (5.5) совместно с уравнением (5.2) описывает процесс четырехволнового взаимодействия в условиях комбинационного резонанса для плоских волн накачки без учета эффектов дисперсионного расплывания.

Рассмотрим генерацию сигнала КАРС в условиях взаимодействия трех лазерных импульсов, один из которых (для определенности — импульс с частотой ^) имеет линейную частотную модуляцию, а два других — спектрально ограничены. Будем предполагать, что ФМ- импульс задержан по времени относительно спектрально-ограниченных импульсов, а разность частот импульсов накачки сщ — U2 сканируется в области резонанса с некоторым комбинационно-активным

переходом в исследуемой нелинейной среде (рис. 3.2). Представим амплитуды световых импульсов, используемых для возбуждения и зондирования среды, в следующем виде:

(5.6)(5.7)(5.8)(5.6)(5.7)(5.8)Ах^ = Вх<9\А^О, z) = 62(6) ехр ^га (6 - т)2] ,а3(^М = Вз№),

(5.6)

(5.7)

(5.8)

(5.6)

(5.7)

(5.8)

где 0 = t — z/vj — бегущее время, Bj — огибающая j-ro импульса накачки, не содержащая фазовой модуляции (j = 1, 2, 3), а — скорость изменения частоты (чирп), т — время задержки между первым и вторым импульсами

Используя выражения (5.6)-(5.8) и переходя к бегущей системе координат 0, z, получим следующее выражение для амплитуды КАРС- сигнала:

ЭА/х (0, т, z)dzЭА/х (0, т, z)dz2гттш^ С2гттш^ САцс2оАцс2оХ^х^)Вх^9-tx)B^9-т-tx) хХ^х^)Вх^9-tx)B^9-т-tx) х

ЭА/х (0, т, z)dz

ЭА/х (0, т, z)dz

2гттш^ С

2гттш^ С

Ацс2

о

Ацс2

о

Х^х^)Вх^9-tx)B^9-т-tx) х

Х^х^)Вх^9-tx)B^9-т-tx) х

х ехр г (Acjti - а^О — т — Ц)2 - Akz\ dtxB^OY (5.9)

где Ak = k4 — kx Г k2 — кз — фазовая расстройка, Асе = сщ — W2. Центральная частота сигнала КАРС при этом равна сщ = сщ —^2+^3.

Для случая пространственно однородной среды, %(H,z) = %(П), и малых изменений огибающих импульсов накачки на характерных временах затухания нелинейной поляризации Г, tx Т, имеем #1,з(0 - И) ~ ВХД9) и В2(9 - т - tx) ~ В2(9 - т). Интегрирование уравнения (5.9) при этом дает

А^9, т, z) =А^9, т, z) =2z7TCJ2Ацс22z7TCJ2Ацс2К (Асо + 2^(9 -t),q) Bx (9)B^(9 - t)B3(9)К (Асо + 2^(9 -t),q) Bx (9)B^(9 - t)B3(9)

А^9, т, z) =

А^9, т, z) =

2z7TCJ2Ацс2

2z7TCJ2Ацс2

К (Асо + 2^(9 -t),q) Bx (9)B^(9 - t)B3(9)

К (Асо + 2^(9 -t),q) Bx (9)B^(9 - t)B3(9)

^Ucy-rfl^b*^-1- '510>

LJILXK

где

К(ш, a)К(ш, a)(5.H)(5.H)x(H) exp [zcjtjexp za^fj dtx- 0

К(ш, a)

К(ш, a)

(5.H)

(5.H)

При выполнении условия aT^ С 1 имеем

К(ш, а) £з 0) £з х?(ш)-К(ш, а) £з 0) £з х?(ш)-(5.12)(5.12)

К(ш, а) £з 0) £з х?(ш)-

К(ш, а) £з 0) £з х?(ш)-

(5.12)

(5.12)

Таким образом, регистрация формы импульса КАРС, т. е. измерение амплитуды импульса сигнала КАРС как функции бегущего времени 9 или времени задержки т, в этом режиме позволяет определить спектр комбинационно-резонансной нелинейной восприимчивости среды третьего порядка. В частности, зависимость энергии сигнала КАРС от времени задержки т и спектра сигнала КАРС в условиях фазового синхронизма (Л/с = 0) определяются следующими выражениями:

ИЛ (г) осИЛ (г) осК^ш + 2а(9 - г)) ВХ(6)В^6 - т)В3(9) х

ИЛ (г) ос

ИЛ (г) ос

(5.13)

8^/\ш, т) =8^/\ш, т) =А^9, т, ^) ехр (iAu9) d9А^9, т, ^) ехр (iAu9) d9(5.14)(5.14)

8^/\ш, т) =

8^/\ш, т) =

А^9, т, ^) ехр (iAu9) d9

А^9, т, ^) ехр (iAu9) d9

(5.14)

(5.14)

где I — длина области нелинейного взаимодействия.

В стандартной схеме двухчастотной КАРС-спектроскопии вместо пары импульсов с огибающими Вх(0) и В3(9) используется один лазерный импульс: Вх(0) = В3^9\ к\ = к3, ш\ = wg, /\к = к^ — 2кх + + к^. Пусть длительность спектрально ограниченного импульса т\ много меньше длительности ФМ-импульса т^ (ti <^L 72). Спектральное разрешение КАРС-спектроскопии с одним чирпированным импульсом при этом, как следует из выражений (5.10), (5.13), (5.14), определяется длительностью короткого, спектрально ограниченного импульса с огибающей В\^ и параметром чирпа а ФМ-импульса. В предельном случае (см. рис. 3.2) спектрально ограниченного импульса, имеющего вид 5-функции, В\^ = Вх5^9\ и ФМ-импульса с постоянной на рассматриваемых масштабах времени амплитудой, В^^ = В^ = const, выражения (5.13), (5.14) для энергии и спектра сигнала КАРС приводят к следующим формулам:

(5.15)(5.15)(5.16)(5.16)W4^ о< |к(Дш-2ат) В^В^,S4(Aw,t) ос |к(Аш-2ат)|2|в^В2|2/2.

(5.15)

(5.15)

(5.16)

(5.16)

Измерение спектра либо энергии сигнала КАРС как функций времени задержки т, таким образом, позволяет получить спектр нелинейно-оптической восприимчивости. Конечная длительность короткого, спектрально-ограниченного импульса ограничивает спектральное разрешение этого метода измерений на уровне 5ш ~ ат\ и приводит к неоднородным по спектру искажениям фазы сигнала. В разд. 5.4 будет представлена экспериментальная реализация предложенной выше кросс-корреляционной техники

КАРС-спектроскопии, основанная на использовании спектрально ограниченных фемтосекундных импульсов хром-форстеритового лазера и ФМ-импульсов, формируемых в результате нелинейно-оптического преобразования фемтосекундных импульсов хром-форстеритового лазера в микроструктурированном волокне.

Экспериментальная техника

Лазерная система, использовавшаяся в наших экспериментах (рис. 5.1), состояла из задающего лазера на кристалле Сг4+: форстерит, стретчера, узла оптической развязки, регенеративного усилителя, компрессора и кристалла для удвоения частоты. Для накачки задающего лазера использовался волоконный иттербиевый лазер. Задающий лазер генерировал импульсы с характерной длительностью 30-50 фс и частотой повторения 120 МГц. Центральная длина волны этих импульсов составляла 1270 нм при спектральной ширине 26 нм. Средняя мощность излучения лазера составляла около 180 мВт. Фемтосекундные импульсы длительностью 30-50 фс с горизонтальной поляризацией поступали на вход решеточного стретчера, увеличивавшего их длительность до 700 пс. Усиление импульсов производилось при помощи регенеративного усилителя,

Сг-форстеритовыйлазер LBO

ЛинияОбъектив

задержки

динчямс волокно

Фильтр

Объектив

Кювета

Сигнал КАРС

ЛинзаЛинзаСпектрографСпектрограф

Линза

Линза

Спектрограф

Спектрограф

Рис. 5.1. Схема экспериментальной установки для КАРС-спектроскопии сиспользованием ФМ-импульсов, генерируемых в микроструктурированномволокне

Амплитуда сигнала, отн. ед.

400500 ООО 700800У00 А, нм

Рис. 5.2. а — генерация антистоксова излучения и третьей гармоники в центральной жиле кварцевого микроструктурированного волокна диаметром 3 мкм. На вставке показано изображение поперечного сечения микроструктурированного волокна; б — генерация высокочастотной спектральной компоненты с длиной волны около 370 нм в субмикронном канале микроструктурированного волокна. Длина волокна — 7 см. Энергия импульса, вводимого в волокно, — около 50 нДж; в — спектр излучения на частоте третьей гармоники, генерируемого в субмикронных каналах микроструктурированного волокна

накачиваемого излучением NdiYLF-лазера. Усиленные импульсы с энергией до 100 мкДж поступали на решеточный компрессор, где происходило сжатие импульсов до длительности 75-150 фс с потерей примерно половины энергии. Удвоение частоты излучения хром- форстеритового лазера осуществлялось с помощью кристалла LBO.

Микроструктурированные волокна изготавливались из стекла и плавленного кварца по технологии, подробно описанной в работах [33-38]. Изображения поперечных сечений микроструктурированных волокон, использовавшихся в наших экспериментах, представлены на вставках к рис. 5.2щ 5.3. Стеклянные волокна конструировались

Интенсивность, отн. ед. 1,0г

Рис. 5.3. Спектр антистоксова сигнала, генерируемого в стеклянном мик- роструктурированном волокне импульсами излучения хром-форстеритового лазера с длиной волны 1,24 мкм. Энергия излучения, заводимого в волокно, составляет 200 нДж (/), 250 нДж (2), 275 нДж (5). На вставке представлено изображение поперечного сечения микроструктурированного волокна

таким образом, чтобы обеспечить оптимальный профиль дисперсии волноводных мод [17, 39-41], позволяющий достичь максимальных эффективностей преобразования энергии излучения хром-форстеритового лазера в антистоксов сигнал с длиной волны 650-730 нм.

Распространение фемтосекундных импульсов через микрострук- турированные волокна сопровождалось нелинейно-оптическими взаимодействиями, приводившими к возникновению новых частотных компонент, регистрировавшихся в спектре излучения на выходе волокна. Параметрические процессы четырехволнового взаимодействия вида 2шр = us + ша (шр — частота излучения накачки, ш8 и ша — частоты стоксова и антистоксова сигналов соответственно) в центральной волноводной жиле кварцевого волокна (вставка на рис. 5.2а) приводили к генерации интенсивного антистоксова излучения в области 530 нм со спектральной шириной около 35 нм (рис. 5.2а). Наблюдалась также эффективная генерация третьей гармоники излучения накачки с амплитудой сигнала, сравнимой с амплитудой антистоксовой компоненты (рис. 5.2в). Нелинейнооптическая трансформация спектра импульсов хром-форстеритного лазера, передаваемых вдоль субмикронных кварцевых каналов различных диаметров, приводила к генерации новых частотных компонент в широкой спектральной области, включая область частот, превышающих частоту третьей гармоники излучения накачки (рис. 5.26).

Длина волны антистоксова излучения, генерируемого в боковых субмикронных каналах волокна, определяется дисперсией волноводных мод, участвующих в нелинейно-оптическом процессе [18, 42].

Поперечный размер канала является ключевым параметром, определяющим дисперсионные свойства волноводных мод и, следовательно, длину волны антистоксова излучения. Субмикронные каналы различных диаметров, микроструктурно интегрированные в используемом волокне, таким образом, позволяют преобразовывать частоту фемтосекундных импульсов с генерацией перестраиваемого по длине волны антистоксова излучения. Для целей КАРС- спектроскопии комбинационно-активных мод молекул толуола (разд. 5.4) использовалось антистоксово излучение, генерируемое в области 650-730 нм в сердцевине стеклянного волокна (вставка на рис. 5.3). Эффективность генерации антистоксова излучения в этой спектральной области при использовании импульсов накачки длительностью около 100 фс с энергией 250 нДж в наших экспериментах составляла примерно 15%. Перестройка центральной частоты антистоксова сигнала производилась путем изменения интенсивности излучения накачки (рис. 5.3).

Кросс-корреляционная методикав спектроскопии КАРС

Для измерения длительности и чирпа антистоксова сигнала, генерируемого в микроструктурированном волокне, использовалась кросс-корреляционная методика, аналогичная технике XFROG (кросс-корреляционное оптическое стробирование с разрешением по частоте) [43]. Данная методика основана на измерении спектра сигнала суммарной частоты, генерируемого путем смешения в кристалле ВВО антистоксова излучения из микроструктурированного волокна и импульса второй гармоники хром-форстеритового лазера, для различных значений времени задержки т между импульсом второй гармоники (SH — second harmonic) Е^ и антистоксовым сигналом Еа. Измеряемая при этом спектрограмма

2

S(u, т) осS(u, т) осЕа (t) ESh (t - т) exp (-tut) dt

S(u, т) ос

S(u, т) ос

позволяет получить информацию о форме огибающей, длительности, спектре и чирпе импульса антистоксова излучения, генерируемого в микроструктурированном волокне. Результаты измерений, выполненных с использованием импульсов излучения второй гармоники с центральной длиной волны около 620 нм длительностью около 90 фс, представлены на рис. 5.4. Как следует из приведенных на рисунке экспериментальных данных, импульс антистоксова излучения имеет длительность около 1 пс и характеризуется гладкой временной огибающей и наличием положительного чирпа.

Рис. 5.4. Зависимость интенсивности сигнала суммарной частоты, генерируемого в кристалле ВВО излучением второй гармоники хром-форстеритового лазера и антистоксовым излучением из микроструктурированного волокна, от длины волны и времени задержки т между импульсом второй гармоники и антистоксовым сигналом

Различные частотные компоненты импульсов антистоксова излучения, формируемых в микроструктурированном волокне, характеризуются различными групповыми задержками. Мгновенная частота о и время задержки т, как видно из результатов измерений, представленных на рис. 5.4, находятся во взаимно однозначном соответствии. Подобное взаимно однозначное отображение т — и позволяет производить спектральные измерения путем изменения времени задержки между импульсами накачки [28-31]. В наших экспериментах антистоксов сигнал, генерируемый в микроструктурированном волокне, использовался в качестве одного из импульсов накачки в схеме спектроскопии КАРС.

Вторая гармоника излучения хром-форстеритового лазера с частотой ш\ и антистоксов сигнал из микроструктурированного волокна (частота ш^ возбуждали комбинационно-активные моды молекул толуола в растворе. Рассеянное на сфазированных колебаниях среды излучение второй гармоники хром-форстеритового лазера приводило к возникновению сигнала КАРС на частоте cigars = = 2сщ — о)2. Структура волокна оптимизировалась для эффективной генерации антистоксова сигнала в частотном диапазоне, позволяющем зондирование комбинационно-активных мод молекул толуола в области 1000-1200 см-1. Световые пучки накачки с частотами сщ и ^2 фокусировались в кювету с раствором толуола под небольшим углом (см. рис. 5.1). Сигнал КАРС генерировался в неколлинеарной

А, нм

Рис. 5.5. Зависимость интенсивности сигнала КАРС из раствора толуола от длины волны и времени задержки т между импульсом второй гармоники и антистоксовым сигналом

геометрии в области взаимодействия пучков накачки в кювете с толуолом в виде узконаправленного пучка, пространственно разделенного с излучениями накачки. Этот сигнал отделялся от пучков накачки и регистрировался с помощью спектрометра.

На рис. 5.5 представлены КАРС-спектрограммы, измеренные для различных значений времени задержки между импульсами второй гармоники излучения хром-форстеритового лазера и импульсами антистоксова излучения, формируемыми в микроструктурированном волокне. Изменение времени задержки т соответствует изменению мгновенной разности частот оц — Щ2> что позволяет возбуждать различные комбинационные моды молекул толуола. Так как мгновенная частота в положительно чирпированном импульсе антистоксова излучения увеличивается от его фронта к спаду (см. рис. 5.4), при малых т, соответствующих заднему фронту импульса антистоксова излучения, возбуждаются низкочастотные комбинационные моды (т ~ —200 фс на рис. 5.5). В частности удается разрешить комбинационно-активную моду молекулы толуола с частотой 1004 см-1 (длина волны сигнала КАРС Agars ~ 584 нм). Мгновенная длина волны чирпированного антистоксова импульса, соответствующего возбуждению этой комбинационно-активной моды, составляет А2 ~ 661 нм. При увеличении времени задержки мгновенная разность частот ш\ — а)2 растет, что приводит к возбуждению комбинационных мод более высоких частот (т ~ 100-200 фс на рис. 5.5).

Выполненные эксперименты показывают, что микроструктурированные волокна со специальным профилем дисперсии позволяют создать высокоэффективные источники перестраиваемых по частоте коротких световых импульсов для нелинейной спектроскопии. Микроструктурированные волокна позволяют формировать короткие импульсы антистоксова излучения с гладкой временной огибающей и регулируемым чирпом при использовании нано- и субнаноджоулевых фемтосекундных импульсов накачки. Использование микрострукту- рированных волокон, таким образом, позволяет радикально снизить требования к энергии импульсов накачки в перестраиваемых источниках для нелинейной спектроскопии и квантового управления по сравнению с лазерами на красителях и оптическими параметрическими усилителями. Лазеры на органических красителях, как правило, используются в КАРС-экспериментах для получения нано- и пикосекундных импульсов с перестраиваемой длиной волны. Для накачки подобных лазеров обычно требуются импульсы с характерной энергией порядка нескольких миллиджоулей. Аналогичные требования предъявляются к импульсам, используемым для накачки наносекундных параметрических генераторов света. Современные фемтосекундные оптические параметрические усилители, используемые в экспериментах по КАРС-спектроскопии, накачиваются лазерными импульсами с энергиями порядка десятков-сотен микроджоулей. Микроструктурированные волокна позволяют достичь эффективной генерации коротких световых импульсов перестраиваемого по частоте антистоксова излучения при рекордно низких, наноджоулевых энергиях импульсов накачки. Представленные эксперименты показывают возможность использования антистоксовых импульсов, формируемых в микроструктурированных волокнах, для время-разрешенной КАРС-спектроскопии.

Список литературы

Ахманов С. А., Коротеев Н. И. Методы нелинейной оптики в спектроскопии рассеяния света. — М.: Наука, 1981.

Eesley G. L. Coherent Raman Spectroscopy. — Oxford: Pergamon, 1981.

Желтиков A. M., Коротеев H. И. 11 Успехи физ. наук. 1999. T. 169. С. 385.

Zumbusch A., Holtom G. R., Sunney Xie X // Phys. Rev. Lett. 1999. V. 82, P. 4142.

Ahimoo D. A., Konorov S. 0., Sidorov-Biryukov D. A., Naumov A. N., Fedotov A. B., Zheltikov A. M. 11 Proc. SPIE. 2002. V. 4749. P. 101.

Femtosecond Coherent Raman Spectroscopy // Special Issue of J. Raman Spectrosc. 2000. V. 31, № 1/2 / Ed. W. Kiefer.

Dudovich N., Oron D., Silberberg К // Nature. 2002. V. 418. P. 512.

von der Linde D., Lauberau A., Kaiser W. // Phys. Rev. Lett. 1971. V. 26. P. 954.

Nonlinear Raman Spectroscopy // Special Issue of J. Raman Spectrosc. 2002. V. 33, № 11/12 / Eds. P. Radi and A.M. Zheltikov.

Nonlinear Raman Spectroscopy // Special Issue of J. Raman Spectrosc. 2003. V. 34, № 11/12 / Eds. P. Radi and A.M. Zheltikov.

Knight J. C., Birks T. A., Russell P. St. L, Atkin D. M. Opt. Lett. 1996. V. 21. P. 1547.

Knight J. C., Broeng L, Birks T. A., Russell P. St. I. 11 Science. 1998. V. 282. P. 1476.

Russell P. St. J. 11 Science. 2003. V. 299. P. 358.

Желтиков A. M. 11 Успехи физ. наук. 2000. T. 170. С. 1203.

Nonlinear Optics of Photonic Crystals // Feature issue of J. Opt. Soc. Am. B. 2002. V. 19, № 9 / Ed. C.M. Bowden and A.M. Zheltikov.

Supercontinuum Generation // Special issue of Appl. Phys. B. 2003. V. 77. № 2/3 / Ed. A.M. Zheltikov.

Akimov D. A., Serebryannikov E. E., Zheltikov A. M., Schmitt M., Maksimenka R., Kiefer W., DukeVskii К. V., Shevandin V. S., Kondrat’ev Yu. N. Ц Opt. Lett. 20033. V. 28. P. 1948.

Konorov S. 0., Zheltikov A.M. // Opt. Express. 2003. V. 11. P. 2440.

Желтиков A. M. // Успехи физ. наук. 2004. T. 174. С. 7 3.

Nibbering Е. Т. L, Wiersma D. A., Duppen К. // Phys. Rev. Lett. 1002. V. 68. Р. 514.

Kohler В., Yakovlev V. V., Che J., Krause J. L., Messina M., Wilson K. R., Schwentner N., Whitnell R. M., Yan Y. J. // Phys. Rev. Lett. 1995. V. 74. P. 3360.

Lozovoy V. V., Antipin S. A., Gostev F. E., Titov A. A., Tovbin D. G., Sarkisov О. M., Vetchinkin A. S., Umanskii S. Ya. // Chern. Phys. Lett. 1998. V. 284. P. 221.

Lang T., Motzkus M. J. Opt. Soc. Am. B. 2002. V. 19. P. 340.

Bardeen C. L, Wang Q., Shank С. V. // Phys. Rev. Lett. 1995. V. 75. P. 3410.

Assion A., Baumert T., Bergt M., Brixner T., Kiefer B., Seyfried V., Strehle M., Gerber G. // Science. 1998. V. 282. P. 919.

Herek J. L., Wohlleben W., Cogdell R. J., Zeidler D., Motzkus M. // Nature. 2002. V. 417. P. 533.

Zeidler D., Frey S., Wohlleben W., Motzkus M., Busch F., Chen T., Kiefer W., Materny А. Ц J. Chern. Phys. 2002. V. 116. P. 5231.

Zheltikov А. М., Naumov A. N. // Quant. Electron. 2000. V. 30. Р. 606.

Zheltikov А. М., Naumov A. N. // Laser Physics. 2000. V. 10. Р. 887.

Naumov A. N, Zheltikov А. М. // J. Raman Spectrosc. 2001. V. 32. Р. 960.

Naumov A. N, Zheltikov А. М. 11 Appl. Phys. B. 2003. V. 77. P. 369.

Shen Y. R. The Principles of Nonlinear Optics. — N. Y.: Wiley, 1984.

Алфимов NI. В., Желтиков A. M., Иванов А. А., Белоглазов В. И., Кириллов Б. А., Магницкий С. А., Тарасишин А. В., Федотов А. Б., Мельников Л. А., Скибина Н. Б. // Письма в ЖЭТФ. 2000. Т. 71. С. 714.

Naumov A. N, Fedotov А. В., Zheltikov А. М., Yakovlev V. V., Mel’nikov L. A., Beloglazov V. L, Skibina N. B., Shcherbakov A. V. 11 J. Opt. Soc. Am. B. 2002. V. 19. P. 2183.

Fedotov A. B., Ping Zhou, Tarasevitch A. P., Dukel’skii К. V., Kondrat’ev Yu. N, Shevandin V. S., Smirnov V. B., von der Linde D., Zheltikov A. M. 11 J. Raman Spectrosc. 2002. V. 33. P. 888.

Akimov D. A., Schmitt M., Maksimenka R., Kiefer W., Dukel’skii К. V., Shevandin V. S., Kondrat’ev Yu. N, Khokhlov A. V., Zheltikov A. M. Ц Appl. Phys. B. 2003. V. 77. P. 299.

Zheltikov A. M., Ping Zhou, Temnov V. V., Kondrat’ev Yu. N, Bagayev S. N, Shevandin V. S., Dukel’skii К. V., Khokhlov A. V., Smirnov V. B., Tarasevitch A. P., von der Linde D. // Quant. Electron. 2002. V. 32. P. 542.

Коноров С. О., Колеватова О. А., Федотов А. Б., Серебрянников E. А., Сидоров-Бирюков Д. А., Михайлова Ю. M., Наумов A. H, Белоглазов В. И., Скибина Н. Б., Мельников Л. А., Щербаков А. В., Желтиков А. М. // ЖЭТФ (Ж. эксперим. и теорет. физ.) 2003. Т. 123. С. 975.

Coen S., Hing Lun Chau A., Leonhardt R., Harvey J. D., Knight J. C., Wadsworth W. J., Russell P. St. J. // J. Opt. Soc. Am. B. 2002. V. 19. P. 753.

Dudley J. M., Provino L., Grossard N, Maillotte H., Windeler R. S., Eggleton B. J., Coen S. J. Opt. Soc. Am. B. 2002. V. 19. P. 765.

Fedotov A. B., Bugar L, Sidorov-Biryukov D. A., Sere- bryannikov E. E., Chorvat D., Jr., Scalora M., Chorvat D., Zheltikov A. M. Ц Appl. Phys. B. 2003. V. 77. P. 313.

Konorov S. О., Fedotov А. В., Boutu W., Serebryannikov E. E., Sidorov-Biryukov D. A., Kondratyev Yu. N., Shevandin V. S., Dukelsky К. V., Khokhlov A. V., Zheltikov A. M. 11 Laser Physics. 2004. V. 14. P. 100.

Dudley J. M., Gu X., Xu L., Kimmel M., Zeek E., O’Shea P., Trebino R., Coen S., Windeler R. S. 11 Opt. Express. 2002. V. 10. P. 1215.

Глава 6

ПОЛЯРИЗАЦИОННАЯ НЕЛИНЕЙНАЯ ОПТИКАКВАДРАТИЧНО-НЕЛИНЕЙНЫХ МАТЕРИАЛОВ

. Полимерные материалы для нелинейной оптики

Прогресс в области физической химии органических соединений открывает широкие возможности для создания новых высокоэффективных и экономичных материалов для нелинейной оптики, фотоники и лазерной физики [1, 2]. Наиболее впечатляющие достижения нелинейной оптики органических материалов связаны с целенаправленным конструированием оптических нелинейностей, позволяющим получать нелинейные материалы с заданными свойствами [3]. В частности, разработаны стратегии молекулярной и надмолекулярной инженерии искусственных нецентросимметричных материалов с сильными квадратичными нелинейностями, позволяющими создавать эффективные оптические преобразователи частоты и устройства управления лазерным излучением на основе электро-оптического эффекта [3-10].

Квадратичная оптическая нелинейность может наблюдаться лишь в нецентросимметричных материалах и структурах. Один из перспективных методов нарушения центра инверсии в изначально центросимметричных материалах основан на ориентации полярных молекул внешним электрическим полем (полинг) [3]. Данная методика позволяет получать органические материалы с высокими гиперполяризуемостями, ответственными за электрооптический эффект, а также генерацию второй гармоники и суммарной частоты [3, 11-13]. Большие величины нелинейнооптических восприимчивостей органических молекул, как правило, связаны с наличием в таких молекулах сопряженных тг-связей, характеризующихся делокализацией образующих их электронов. Понимание особенностей строения индуцируемых внешним полем молекулярных диполей и свойств движения делокализованных тг-электронов в органических молекулах с сильными нелинейностями, таким образом, является ключевой составляющей при конструировании нелинейных органических материалов для приложений в области фотоники, лазерной физики и оптических технологий.

В настоящей главе исследуются поляризационные свойства явлений генерации второй гармоники и суммарной частоты в квадратичнонелинейных материалах, включая материалы, создаваемые путем

ориентационного упорядочения молекулярных диполей с помощью внешнего электрического поля. Будет показано, что методы поляризационной нелинейной оптики позволяют определить структуру ориентированных молекулярных диполей и получить информацию о характере движения электронов, образующих сопряженные тг-связи, ответственные за сильную нелинейность оптического отклика многих органических материалов.

Экспериментальная техника

Лазерная система, использовавшаяся в наших экспериментах (рис. 6.1), состояла из задающего лазера на кристалле Сг4+: форстерит, стретчера, узла оптической развязки, регенеративного усилителя, компрессора и кристалла для удвоения частоты. Для накачки задающего лазера использовался волоконный иттербиевый лазер. Задающий лазер генерировал импульсы с характерной длительностью 30-50 фс и частотой повторения 120 МГц. Центральная длина волны этих импульсов составляла 1250 нм. Средняя мощность излучения лазера составляла около 180 мВт. Усиление фемтосекундных импульсов, формируемых задающим генератором, производилось при помощи регенеративного усилителя, накачиваемого излучением Ыб:¥БГ-лазера. Усиленные импульсы с энергией до 100 мкДж поступали на решеточный компрессор, где происходило сжатие импульсов до длительности 50-100 фс с потерей примерно половины энергии. Удвоение частоты излучения хром-форстеритового лазера осуществлялось с помощью кристалла LBO. Более подробное описание фемтосекундной лазерной системы на основе хром-форстеритового лазера содержится в обзоре [10].

В качестве образцов нелинейного материала в наших экспериментах использовались тонкие пленки молекул азополимера (рис. 6.26), ориентированных постоянным внешним полем. В терминах операций симметрии ориентация молекулярных диполей приводит к возникновению полярной оси, снимающей центр инверсии и устраняющей запрет на квадратичные по полю нелинейно-оптические взаимодействия. Возникающая при этом сильная квадратичная нелинейность оптического отклика системы связана с наличием в молекулах азополимера протяженных сопряженных тг-связей, обуславливающих делокализацию образующих эти связи тг-электронов и приводящих к возникновению больших дипольных моментов. Толщина нелинейных пленок, использовавшихся в наших экспериментах, составляла примерно 1 мкм. Для ориентации молекулярных диполей пленка полимера, содержащего фрагмент азобензотиазольного красителя в боковой цепи, подвергалась поляризации в поле коронного разряда при постоянном напряжении порядка нескольких киловольт. Прошедшая процедуру полинга полимерная пленка сохраняла свои нелинейные свойства в течение нескольких месяцев.

Полимернаяпленка * 2ш + ^Полимернаяпленка * 2ш + ^хх

Полимерная

пленка * 2ш + ^

Полимерная

пленка * 2ш + ^

х

х

Рис. 6.2. Спектр поглощения пленки молекул азополимера, ориентированных внешним полем ^aY химическая формула молекул азополимера (б)Рис. 6.2. Спектр поглощения пленки молекул азополимера, ориентированных внешним полем ^aY химическая формула молекул азополимера (б)Фемтосекундные импульсы основного излучения хром- форстеритового лазера с центральной длиной волны 1,25 мкм и импульсы излучения второй гармоники с длиной волны 625 нм использовались в качестве полей накачки щ и 2щ в нелинейно-оптических процессах генерации второй гармоники 2щ = щ щ и генерации суммарной частоты Зщ = 2щ + щ. Вторая гармоника излучения хром-форстеритового лазера лежит в области полосы погло

Рис. 6.2. Спектр поглощения пленки молекул азополимера, ориентированных внешним полем ^aY химическая формула молекул азополимера (б)

Рис. 6.2. Спектр поглощения пленки молекул азополимера, ориентированных внешним полем ^aY химическая формула молекул азополимера (б)

Рис. 6.3. Схема пространственной фильтрации сигнала суммарной частоты Зш = 2ш + ш, генерируемого на квадратичной нелинейности азополимерной пленкиРис. 6.3. Схема пространственной фильтрации сигнала суммарной частоты Зш = 2ш + ш, генерируемого на квадратичной нелинейности азополимерной пленкищения молекул азополимера (рис. 6.2). Это обстоятельство позволяет достигать увеличения эффективности нелинейнооптических взаимодействий за счет однофотонного резонанса

Рис. 6.3. Схема пространственной фильтрации сигнала суммарной частоты Зш = 2ш + ш, генерируемого на квадратичной нелинейности азополимерной пленки

Рис. 6.3. Схема пространственной фильтрации сигнала суммарной частоты Зш = 2ш + ш, генерируемого на квадратичной нелинейности азополимерной пленки

с частотой электронного перехода молекул азополимера в случае генерации суммарной частоты и двухфотонного резонанса в случае генерации второй гармоники.

Наряду с нелинейным сигналом, возникающим в результате генерации суммарной частоты Зш = ‘luo + ш на квадратичной нелинейности пленки, в наших экспериментах наблюдался сигнал на той же частоте Зи, связанный с прямым и каскадным процессами генерации третьей гармоники на кубичной и квадратичной нелинейностях пленки соответственно. Для разделения этих сигналов использовалась неколлинеарная схема нелинейного взаимодействия (рис. 6.3). В этой схеме сигналы суммарной частоты и третьей гармоники генерируются в различных направлениях, определяемых условиями согласования волновых векторов для каждого из процессов. При этом имеется возможность отделения сигнала суммарной частоты от сигнала третьей гармоники методами пространственной фильтрации.

Методы поляризационной нелинейной оптики исвойства молекулярных диполей в нелинейныхполимерных материалах

Схема поляризационных измерений, использовавшаяся в наших экспериментах, представлена на рис. 6.4. Система координат вводится таким образом, что плоскость хр совпадает с плоскостью пленки. Ось z при этом совпадает с нормалью к поверхности пленки. Поля накачки линейно поляризованы. Их векторы поляризации лежат в плоскости £, образующей угол а с осью z (рис. 6.4б/). В экспериментах по ГВГ угол вектора поляризации поля накачки составляет угол (/; с линией пересечения плоскости £ и плоскости xz (плоскость падения, рис. 6.4а). В экспериментах по генерации суммарной частоты векторы поляризации полей накачки Ei и Е2 образуют соответственно углы ц)\ и 922 с плоскостью падения (рис. 6.46). Для определения тензорных свойств квадратичного нелинейного отклика азополимерной пленки

Рис. 6.4. Схема поляризационных измерений. Показана диаграмма векторов поляризации полей накачки при генерации второй гармоники (а) и генерации суммарной частоты (6) в квадратично-нелинейной среде

Интенсивность второйИнтенсивность второйИнтенсивность второйИнтенсивность второйРис. 6.5. Зависимость интенсивности сигнала второй гармоники от угла р между вектором поляризации поля накачки и плоскостью падения (а, сплошной линией показана аппроксимация экспериментальных данных с помощью функции Ishg ос cos4 р) и спектр излучения второй гармоники (б)Рис. 6.5. Зависимость интенсивности сигнала второй гармоники от угла р между вектором поляризации поля накачки и плоскостью падения (а, сплошной линией показана аппроксимация экспериментальных данных с помощью функции Ishg ос cos4 р) и спектр излучения второй гармоники (б)

Интенсивность второй

Интенсивность второй

Интенсивность второй

Интенсивность второй

Рис. 6.5. Зависимость интенсивности сигнала второй гармоники от угла р между вектором поляризации поля накачки и плоскостью падения (а, сплошной линией показана аппроксимация экспериментальных данных с помощью функции Ishg ос cos4 р) и спектр излучения второй гармоники (б)

Рис. 6.5. Зависимость интенсивности сигнала второй гармоники от угла р между вектором поляризации поля накачки и плоскостью падения (а, сплошной линией показана аппроксимация экспериментальных данных с помощью функции Ishg ос cos4 р) и спектр излучения второй гармоники (б)

производится измерения интенсивности сигнала второй гармоники как функции углов р и а и сигнала суммарной частоты как функции углов ^1, № и а.

Поляризационные зависимости сигнала второй гармоники, генерируемого в квадратично-нелинейной азополимерной пленке, имеют ряд интересных характерных особенностей (рис. 6.5). Один из наиболее важных результатов поляризационных измерений заключается в отсутствии сигнала второй гармоники в режиме s-поляризованной накачки. Сигнал второй гармоники не наблюдается в режиме нормального падения излучения накачки на полимерную пленку а = тг/2 и ослабляется на несколько порядков величины при р = тг/2. Сигнал суммарной частоты также не наблюдается в режиме нормального падения полей накачки (pt = тг/2, г = 1,2). Для фиксированной ориентации вектора поляризации одного из полей накачки, Р2 = const, поляризационная зависимость интенсивности сигнала суммарной частоты хорошо аппроксимируется следующей функцией Tsfg ос Е^Е^ cos2 р\ (сплошная линия на рис. 6.6, SFG — sumfrequency generation). Сигнал суммарной частоты обращается в ноль при р\ = тг/2.

Для интерпретации полученных экспериментальных результатов рассмотрим свойства симметрии ансамбля ориентированных внешним полем молекулярных диполей. Такая аксиально симметричная полярная среда имеет симметрию [3] предельной группы Кюри oom, характеризующуюся наличием оси симметрии бесконечного порядка и бесконечным числом плоскостей симметрии, проходящих через эту ось.

Интенсивность сигнала суммарной частоты, отн. ед.Интенсивность сигнала суммарной частоты, отн. ед.Рис. 6.6. Зависимость интенсивности сигнала суммарной частоты от угла рх между вектором поляризации излучения поля накачки на основной частоте и плоскостью падения. Поляризация второго поля накачки (излучение второй гармоники хром-форстеритового лазера) фиксирована (показана сплошной линией). Штриховой линией показана аппроксимация экспериментальных данных с помощью функции Isfg ос cos2 рхРис. 6.6. Зависимость интенсивности сигнала суммарной частоты от угла рх между вектором поляризации излучения поля накачки на основной частоте и плоскостью падения. Поляризация второго поля накачки (излучение второй гармоники хром-форстеритового лазера) фиксирована (показана сплошной линией). Штриховой линией показана аппроксимация экспериментальных данных с помощью функции Isfg ос cos2 рх

Интенсивность сигнала суммарной частоты, отн. ед.

Интенсивность сигнала суммарной частоты, отн. ед.

Рис. 6.6. Зависимость интенсивности сигнала суммарной частоты от угла рх между вектором поляризации излучения поля накачки на основной частоте и плоскостью падения. Поляризация второго поля накачки (излучение второй гармоники хром-форстеритового лазера) фиксирована (показана сплошной линией). Штриховой линией показана аппроксимация экспериментальных данных с помощью функции Isfg ос cos2 рх

Рис. 6.6. Зависимость интенсивности сигнала суммарной частоты от угла рх между вектором поляризации излучения поля накачки на основной частоте и плоскостью падения. Поляризация второго поля накачки (излучение второй гармоники хром-форстеритового лазера) фиксирована (показана сплошной линией). Штриховой линией показана аппроксимация экспериментальных данных с помощью функции Isfg ос cos2 рх

Поляризационные свойства сигнала второй гармоники или, в общем случае, сигнала суммарной частоты определяются вектором наводимой в среде нелинейной поляризации. Квадратичная по полю поляризация, ответственная за процесс ГВГ (SHG — second-harmonic generation), рассчитывается с помощью выражения [14]

pSHG _ (2)SHG^ гpSHG _ (2)SHG^ г(6.1)(6.1)

pSHG _ (2)SHG^ г

pSHG _ (2)SHG^ г

(6.1)

(6.1)

где Ei (г = 1, 2, 3) — декартовы составляющие поля накачки. Тензор нелинейно-оптических коэффициентов,

du — <du — <(2)SHGXijk ’9 (2)SHG ^Xijk(2)SHGXijk ’9 (2)SHG ^XijkjkI = 1,2,3,jkI = 4,5,6,jkI = 1,2,3,jkI = 4,5,6,(6.2)(6.2)

du — <

du — <

(2)SHGXijk ’

9 (2)SHG ^Xijk

(2)SHGXijk ’

9 (2)SHG ^Xijk

jkI = 1,2,3,

jkI = 4,5,6,

jkI = 1,2,3,

jkI = 4,5,6,

(6.2)

(6.2)

описывающий процесс генерации второй гармоники в среде с симметрией оот имеет с учетом частотной дисперсии следующий вид [15]:

/О00 О Л5 О

(6.3)(6.3)dit= 000 d15 О О

(6.3)

(6.3)

\ <^з1 ^3100

Тензор (6.3) содержит пять ненулевых компонент, из которых три 7 (2)SHG 7 (2)SHG 7 (2)SHG тт

независимы: 6/31 = Хзп , ^зз = Х333, ^15 = Хпз • 4исло незави

симых компонент тензора (6.3) уменьшается до двух вдали от полосы поглощения за счет соотношении Клейнмана Хдц = Хпз ’ выпол" няющегося в отсутствие дисперсии среды. В условиях обсуждаемых экспериментов частота второй гармоники попадает в полосу поглощения молекул азополимера, поэтому необходимо принимать во внимание дисперсию среды и рассматривать общую форму тензора (6.3).

Воспользовавшись формулами (6.1)-(6.3), получаем следующее выражение для компонент нелинейной поляризации, ответственной за процесс ГВГ в среде с частотной дисперсией:

P^HG = ^15^2 cos2 р cos a sin а,(6.4)

pSHG = ^15£;2 g-n CQS CQS(6 .5)

pSHG = ^31£;2 (cos2 s|n2 а sin2 (р^ + (/33Е2 COS2 р COS2 СЦ (6.6) где Е — амплитуда поля накачки.

В режиме s-поляризованной волны накачки (р = тг/2 или а = тг/2), приводящей к возбуждению только обыкновенной волны с частотой и в нелинейной пленке, сигнал второй гармоники определяется единственной компонентой тензора квадратичной восприимчивости:

РЖ8НС = ^SHG = °,(6-7)

PfHG =d3iE2.(6.8)

Для квазиодномерных молекулярных диполей с малыми недиагональными компонентами тензора нелинейно-оптической восприимчивости, (2)SHG (2)SHG (2)SHG

X311’ Хпз ^ Х333’ следует ожидать радикального уменьшения

интенсивности сигнала второй гармоники в режиме s-поляризованной волны накачки (включая случай нормального падения волны накачки). Как следует из выражений (6.4)-(6.6), поляризационная зависимость интенсивности сигнала второй гармоники /shg> генерируемого системой одномерных ориентированных молекулярных диполей, описывается выражением

7shg ос Е4 cos4 р.(6.9)

Поляризационные и ориентационные зависимости сигнала второй гармоники, таким образом, несут информацию о структуре и размерности молекулярных диполей. В частности, выполнение закона (6.9) для поляризационной зависимости сигнала второй гармоники из квадратично-нелинейных пленок с ориентированными внешним полем молекулярными диполями, а также существенное ослабление сигнала

второй гармоники в режиме s-поляризованного поля накачки, указывают на одномерный характер молекулярных диполей в нелинейной среде. Именно такое поведение поляризационных и ориентационных зависимостей сигнала второй гармоники наблюдается в наших экспериментах с пленками молекул азополимеров, поляризованных внешним электрическим полем (см. рис. 6.5). Вырожденная форма тензора нелинейно-оптической восприимчивости поляризованных молекул азополимеров указывает на преимущественно одномерный характер движения обобщенных тг-электронов вдоль протяженной группы атомов в таких молекулах.

В общем случае невырожденного по частоте процесса трехволнового взаимодействия из = сщ + алз, тензор квадратичной восприимчивости Xijk = XijkVu3 = в среде точечной группы симметрии сот с учетом частотной дисперсии имеет вид [15]

/0

0

0

0

(2)SFG _ Xijk

0

0

0

(2)SFG ^223

1 ^.SFG

(2)SFG ХЗЗЗ

0

(2)SFG

Xi3i

0

0

(2)SFG ^223

0 )

0

0

(2)SFG

X131

0

0

. (6.10)

0

0

0

0

0 J

Число ненулевых компонент тензора квадратичной восприимчивости в этом случае равно семи, число независимых компонент — четырем.

Процесс генерации суммарной частоты шз = ш\ + Ш2 в среде с квадратичной нелинейностью Xijk = Xijk к^з = ^1 + 002^2, ш\) под действием полей накачки с частотами ш\ и Ш2 и амплитудами Е^ и Е^ соответственно связан с наведением в этой среде нелинейной поляризации

д8ге = 4Tfgg°M^ (6П)

Воспользовавшись формулой (6.10) для тензора нелинейно-оптической (2)SFGо

восприимчивости Xtjk ’ ответственной за процесс генерации суммарной частоты в среде точечной группы симметрии сот с учетом частотной дисперсии, получаем следующие выражения для декартовых компонент нелинейной поляризации среды:

^SFG = Х^Е^Е^ + x^FGeWe^\ (6.12)

Ру X223 Ey ) + х™гов"Чя. (6.13)

РГ; - ^W ++ X$r5E?E«.

(6.14)

В случае генерации суммарной частоты системой ориентированных квазиодномерных молекулярных диполей в общем случае нелиней- ооо(2)SFG (2)SFG (2)SFG

нои среды с частотной дисперсией имеем у^ , х^ , Хпз ’ X223SFG Хззз8НС- Воспользовавшись формулами (6.12)—(6.14), получаем следующие выражения для наводимой в среде квадратичной по полю нелинейной поляризации:

pSFG = P7G = °’(615)

P®G = X^E^W-(6.16)

Как следует из выражений (6.15) и (6.16), сигнал суммарной частоты обращается в ноль в случае, если хотя бы одно из полей накачки s-поляризовано (включая режим нормального падения). Для фиксированной ориентации вектора поляризации одного из полей накачки, Е^ = E^osip^cosa (921 — угол между вектором поляризации поля накачки Ei и плоскостью падения, а — угол между плоскостью поляризации полей накачки и осью z, см. рис. 6.46), поляризационная зависимость интенсивности сигнала суммарной частоты, генерируемого системой одномерных ориентированных молекулярных диполей, описывается следующим выражением:

Isfg ос Е^Е^ cos2(6.17)

Таким образом, аналогично поляризационным и ориентационным зависимостям сигнала второй гармоники, анализ свойств поляризации сигнала суммарной частоты позволяет исследовать вид тензора квадратичной нелинейно-оптической восприимчивости. В частности, поляризационная зависимость сигнала суммарной частоты вида (6.17), наблюдающаяся в описанных выше экспериментах, свидетельствует о линейном (одномерном) характере молекулярных диполей, наводимых внешним полем в азополимерной пленке.

Представленные в настоящей главе результаты показывают, что методы поляризационной нелинейной оптики позволяют определить структуру ориентированных молекулярных диполей и выяснить важные свойства движения обобщенных тг-электронов в органических

молекулах с сильными оптическими нелинейностями. Нами исследованы свойства поляризации сигналов второй гармоники и суммарной частоты, генерируемых фемтосекундными лазерными импульсами в пленках молекул азополимеров, поляризованных внешним электрическим полем. Генерация второй гармоники и суммарной частоты не наблюдается в режиме нормального падения полей накачки. Зависимость интенсивности /дне сигнала второй гармоники от угла р между вектором поляризации поля накачки и плоскостью падения с высокой точностью описывается функцией /дне ос cos4 р. Для фиксированной ориентации вектора поляризации одного из полей накачки зависимость сигнала суммарной частоты от угла pt (г = 1, 2) между вектором поляризации второго поля накачки и плоскостью падения следует закону Гдрс ос cos2 р^. Выполненные поляризационные измерения указывают на вырожденную форму тензора квадратичной нелинейно-оптической восприимчивости ориентированных внешним полем молекул азополимеров, что свидетельствует о преимущественно одномерном характере движения обобщенных тг-электронов вдоль протяженной группы атомов в таких молекулах.

Список литературы

Prasad Р. N, Williams D. J. Introduction to Nonlinear Optical Effects in Molecules and Polymers. — N. Y.: Wiley, 1991.

Organic Thin Films for Waveguiding Nonlinear Optics / Eds. F. Kajzar and J.D. Swalen. — Amsterdam: Gordon and Breach, 1996. - p. 137.

Nonlinear Optical Properties of Organic Molecules and Crystals / Eds. D.S. Chemla and J. Zyss.— Orlando: Academic Press, 1987.

Bredas J. L, Adant C., Tackx P., Persoons A., Pierce В. M. 11 Chern. Rev. 1994. V. 94. P. 243.

Polymers for Electronic and Photonic Applications / Ed. C. Wong. — Boston, MA, Academic Press, 1993. —p. 507.

Beltrani T., Bosch M., Centore R., Concilio S., Gdnter P., Sirigu A. 11 Polymer. 2001. V. 42. P. 4025.

Nonlinear Optics of Organic Molecules and Polymers / Eds. H.S. Nalwa and S. Miyata. — Boca Raton, FL, CRC Press, 1997.

Marder S. R., Kippenlen B., Jen A. K.-Y., Pheyghambarian N. 11 Nature. 1997. V. 388. P. 845.

Verbiest T., Van Elshocht S., Kauranen M., Hellemans L., Snauwaert J., Nuckolls C., Katz T. J., Persoons A. 11 Science. 1998. V. 282. P. 913.

Иванов А. А., Алфимов M. В., Желтиков A. M. 11 Успехи физ. наук. 2004. T. 174, № 7.

Singer К. D., Sohn J. Е., Lalama S. J. // Appl. Phys. Lett. 1986. V. 49. P. 248.

Thackara J. L, Lipscomb G. F., Stiller M. A., Ticknor A. J., Lytel R. 11 Appl. Phys. Lett. 1988. V. 52. P. 1031.

Singer K. D., Kuzyk M. G., Sohn J. E. 11 J. Opt. Soc. Am. B. 1987. V. 4. P. 968.

Shen Y. R. The Principles of Nonlinear Optics. — N. Y.: Wiley, 1984.

Сиротин Ю. И., Шасколъская M. П. Основы кристаллофизики. — М.: Наука, 1979.

6 А. М. Желтиков

Глава 7

ДВУХФОТОННОЕ ПОГЛОЩЕНИЕСВЕРХКОРОТКИХ ИМПУЛЬСОВИ КВАНТОВОЕ УПРАВЛЕНИЕСВЕТОИНДУЦИРУЕМЫМИ ЯВЛЕНИЯМИ

В этой главе мы рассмотрим новые нелинейно-оптические методы исследования сверхбыстрых явлений в твердом теле с использованием сверхкоротких лазерных импульсов и обсудим возможности фазового и поляризационного управления сверхбыстрыми светоиндуцируемыми физическими и химическими процессами в твердотельной фазе. Мы покажем, что изменение состояния поляризации суммарного поля пары интерферирующих неколлинеарных лазерных пучков приводит к возникновению решетки двухфотонного поглощения. Глубина модуляции этой решетки определяется соотношением амплитуд полей накачки, а ее профиль — взаимной ориентацией векторов поляризации полей накачки. Решетки двухфотонного поглощения, индуцируемые интерферирующими лазерными полями, представляют собой новый интересный физический объект и могут быть использованы для спектроскопических приложений, а также для формирования трехмерных микроструктур, обратимой лазерной микрообработки материалов, оптического переключения и трехмерной оптической записи информации. Результаты экспериментов, представленных в этой главе, указывают на возможность квантового управления физическими и химическими процессами, инициируемыми двухфотонным поглощением фемтосекундных лазерных импульсов, путем изменения состояния поляризации и параметра фазовой модуляции лазерных импульсов.

В настоящей главе также исследуется влияние временной упорядоченности сверхкоротких световых импульсов на нелинейно-оптические взаимодействия. Будет показано, что переход молекул в электронновозбужденное состояние и формирование колебательных волновых пакетов под действием фемтосекундных лазерных импульсов приводят к асимметрии зависимости эффективности квадратичных и кубичных по полю нелинейно-оптических процессов от времени задержки между импульсами накачки. Данное явление позволяет осуществить управление нелинейно-оптическим откликом квантовых систем в конденсированной фазе на фемтосекундной временной шкале и может быть

использовано для исследования динамики колебательных волновых пакетов в органических нелинейных материалах и создания на основе таких материалов быстродействующих переключателей и логических элементов.

. Двухфотонное поглощениев поле интерферирующих световых пучкови обратимая лазерная микрообработка материалов

Двухфотонное поглощение (ДФП) — одно из основных нелинейнооптических явлений [1], широко использующееся для спектроскопических исследований [2] и трехмерной оптической микроскопии [3]. Эффект ДФП позволяет формировать трехмерные микроструктуры в фотополимеризующихся [4] и фотохромных [5] материалах и рассматривается в качестве одного из перспективных путей создания систем трехмерной оптической памяти [6-8]. Сечение ДФП является ключевым параметром, определяющим эффективность одновременного поглощения пары фотонов. Зависимость сечения ДФП от состояния поляризации поглощаемого излучения позволяет реализовать квантовое управление фотохимическими реакциями [9], а также оптимизировать устройства трехмерной оптической памяти на основе фотохромных материалов [10].

В настоящем разделе мы покажем, что изменение состояния поляризации суммарного поля пары интерферирующих неколлинеарных лазерных пучков приводит к возникновению решетки ДФП. Глубина модуляции этой решетки определяется соотношением амплитуд полей накачки, а ее профиль — взаимной ориентацией векторов поляризации полей накачки. Мы обсудим также возможность использования решеток ДФП, индуцируемых интерферирующими лазерными полями, для изготовления трехмерных микроструктур и диагностических приложений.

Рассмотрим процесс ДФП в присутствии интерферирующих линейно-поляризованных неколлинеарных пучков накачки (рис. 7.1)

Е = Ei ехр [г (kir - щ^)] + Е2 exp [г (кдг - щ^)],(7.1)

где Ei, Е2 — амплитуды, ki, к2 — волновые векторы, и — частота интерферирующих полей.

Суммарное поле, возникающее в результате интерференции пары неколлинеарных пучков и описываемое выражением (7.1), характеризуется пространственно-периодической неоднородной структурой состояния поляризации. В частном случае пары линейно- поляризованных полей с одинаковыми амплитудами, Е\ = Е^, поляризация полного поля периодически изменяется от линейной до круговой. Поляризационная зависимость сечения ДФП преобразует

Рис. 7.1. Диаграмма формирования решетки двухфотонного поглощения парой световых пучков без временной задержки (а) и с временем задержки т (б)Рис. 7.1. Диаграмма формирования решетки двухфотонного поглощения парой световых пучков без временной задержки (а) и с временем задержки т (б)

Рис. 7.1. Диаграмма формирования решетки двухфотонного поглощения парой световых пучков без временной задержки (а) и с временем задержки т (б)

Рис. 7.1. Диаграмма формирования решетки двухфотонного поглощения парой световых пучков без временной задержки (а) и с временем задержки т (б)

пространственно-периодическую структуру поляризации поля пары интерферирующих пучков в решетку ДФП. Для анализа этого эффекта воспользуемся соотношением баланса между полной скоростью ДФП и скоростью потери фотонов на частоте ио [1]:

duoduo(pt-pjW Re -P<3>ME (МЛ(pt-pjW Re -P<3>ME (МЛ(7.2)(7.2)

duo

duo

(pt-pjW Re -P<3>ME (МЛ

(pt-pjW Re -P<3>ME (МЛ

(7.2)

(7.2)

где dWjt/du — вероятность двухфотонного перехода г / в единицу времени в единице объема в единичном спектральном интервале, Pi, р^ — населенности состояний г и /, Р^3) — нелинейная поляризация среды третьего порядка, кубичная по полю:

(7.3)(7.3)Д(3) Ц) = DX^kl Iw^ -^ EjEkEL

(7.3)

(7.3)

где x^kiV^w^ —^) — нелинейная восприимчивость третьего порядка.

Ослабление интенсивности I светового поля, распространяющегося в среде с ДФП, описывается следующим уравнением:

didzdidz= —uoxl\= —uoxl\(7.4)(7.4)

di

dz

di

dz

= —uoxl\

= —uoxl\

(7.4)

(7.4)

где 7 — коэффициент двухфотонного поглощения. Введем коэффициент нелинейной связи ответственный за процесс ДФП:

А (щ;щ,щ, -щ) = Dx^kl (ио;ио,ио, -ио) 0*636^,(7.5)

где вг — компоненты единичного вектора поляризации светового поля, D — фактор частотного вырождения. Коэффициент ДФП определяется мнимой частью коэффициента нелинейной связи (7.5) [11-13]:

7= Q [Im А —щ)]2 ,(7.6)

CzTlz

где п — показатель преломления на частоте со.

В случае изотропной среды выражение (7.5) для коэффициента нелинейной связи, ответственного за процесс ДФП, преобразуется к следующему виду:

А = Dy^ [2С + (1 - 2^) (ее) (е*е*)],(7.7)

где £ = Хпгг/Хпп-

Для пары линейно-поляризованных полей (7.1) с векторами поляризации, составляющими угол а друг относительно друга, имеем

А^х^ФК.а.у),(7.8)

где

Ф($,а,у) = 2Ц(1-2()х

Е' + Е* + 4Ei Е^ Щх + Е2) cos а cos ip + ^ЕЩ^ (2 c°s2 У + cos 2а) Щ^ + 2EiE2 cos а cos у + Е^)2 v

+ = kir - k2r,(7.10)

— разность фаз интерферирующих полей.

Как следует из выражения (7.9), вероятность ДФП в присутствии пары интерферирующих волн изменяется периодическим образом вдоль вектора q = ki — к2 в направлении, перпендикулярном плоскости нулевой фазовой разности ср = 0 (рис. 7.1а). Введение временной задержки между световыми импульсами, формирующими решетку ДФП, позволяет управлять положением плоскости нулевой разности фаз (рис. 7.16). Период решетки ДФП, индуцируемой световыми полями с плоским фронтом, определяется выражением

k sin -

и может варьироваться путем изменения угла 0 между лазерными пучками. Глубина модуляции решетки ДФП определяется соотношением амплитуд полей накачки Ех и S2 (рис. 7.2). Профилем решетки ДФП можно управлять путем изменения взаимной ориентацией векторов поляризации полей накачки (рис. 7.3).

Максимальная глубина модуляции решетки ДФП достигается при равенстве амплитуд интерферирующих полей, Ех = Е2. Выражение (7.9) в этом случае приводится к виду

Ф = 26 + (1 - 26) 1 +4=™<™»б + 2™«!б + =<»2„ (712) 2(1+ cos a cos +)

Эффективность ДФП, отн. ед.

Рис. 7.2. Зависимость коэффициента нелинейной связи для процесса ДФП от разности фаз р в случае решетки ДФП, индуцируемой парой линейно- поляризованных полей с отношением амплитуд Е^/Ех = 1 (/,2) и Е^/Ех = = 0,5 (5,4) и векторами поляризации, образующими угол <т = тг/2 (/,5), а = тг/4 (2,4); р = 1/3

Рис. 7.3. Зависимость коэффициента нелинейной связи для процесса ДФП от разности фаз р в случае решетки ДФП, индуцируемой парой линейно- поляризованных полей с равными амплитудами и векторами поляризации, образующими угол а = тг/2 (/), а = тг/4 (2), а = тг/6 (5); р = 1/3

Для полей, поляризованных ортогонально друг относительно друга, а = тг/2, имеем

Ф (/. |Д =2< + (1-2ЦсонЩ.(7.13)

Глубина модуляции решетки ДФП в этом случае составляет

Поглощение, отн. ед. Мг

Рис. 7.4. Спектр поглощения спиропирана в форме А и форме В в полимерной матрице. На вставке показана структурная формула молекулы спиропирана

и целиком определяется отношением компонент тензора нелинейнооптической восприимчивости среды.

Аналогично лазерно-индуцированным решеткам населенности [14], показателя преломления, температуры и других физических параметров среды, находящим широкое применение в нелинейной спектроскопии, решетки ДФП могут быть использованы для целей оптической диагностики газовых и конденсированных сред. Решетки ДФП могут быть использованы для формирования трехмерных пространственнопериодических структур, например, при приложении пары или более сложного набора неколлинеарных лазерных пучков к фотополимеризу- ющимся либо фотохромным материалам.

В работе [5] показана возможность обратимой трехмерной лазерной микрообработки материалов и формирования перезаписываемых трехмерных систем волноводнов на основе явления двухфотонного фотохромизма. Двухфотонное поглощение неусиленных импульсов излучения титан-сапфирового лазера с длиной волны 790 нм длительностью 60 фс приводит к обратимому изменению показателя преломления полимерного образца, содержащего молекулы фотохромного соединения. В качестве фотохромного материала в работе [5] использовался спиропиран (спектр поглощения и химическая структура молекулы показаны на рис. 7.4). Волноводные структуры (рис. 7.6) записываются путем перемещения образца относительно жестко сфокусированного лазерного пучка (рис. 7.5). Нелинейно-оптическая природа процесса двухфотонного поглощения обеспечивает высокое пространственное разрешение рассматриваемого метода лазерной микрообработки материалов. Благодаря резонансному характеру двухфотонного поглощения достигается высокая селективность вложения

О)

ОО

Фотохромный

Рис. 7.5. Обратимая трехмерная лазерная микрообработка полимерного материала на основе двухфотонного фотохромизма. Для визуализации процесса записи волноводных структур в реальном времени используется процесс лазерно-индуцированной флуоресценции, инициируемый излучением второй гармоники лазера на гранате с неодимом с диодной накачкой

Гл. 7. Двухфотонное поглощение сверхкоротких импульсов

аб

Рис. 7.6. Изображения поперечного профиля интенсивности излучения титан- сапфирового лазера, прошедшего через фотохромный образец толщиной 1 см до формирования (я) и в процессе формирования (б) волновода. Длительность лазерного импульса — 50 фс

Сигнал флоуресценции, отн. ед.

Время, с

Рис. 7.7. Кинетика сигнала лазерно-индуцируемой флуоресценции, инициируемой излучением второй гармоники лазера на гранате с неодимом с диодной накачкой. Уменьшение амплитуды сигнала свидетельствует об обратной фотохромной реакции. На вставке представлено изображение полимерного фотохромного образца с записанной волноводной структурой

энергии лазерного излучения, позволяющая достигать высокой эффективности микрообработки материалов с использованием сверхкоротких импульсов низких энергий. Для визуализации процесса записи волноводных структур в реальном времени используется процесс лазерно- индуцированной флуоресценции (рис. 7.7). Обратимость фотохромной реакции обеспечивает возможность стирания и перезаписи трехмерных структур в объеме полимерного образца. Перезаписываемые и реструктурируемые решетки, индуцируемые явлением ДФП в подобных материалах, могут быть использованы для создания оптических переключателей, оптических логических элементов, а также систем трехмерной оптической памяти.

. Квантовое управление явлением фотохромизма

Явление фотохромизма — обратимого изменения спектра поглощения вещества под действием света — известно с конца XIX в. В 1867 г. Фрицше [15] опубликовал первое сообщение о наблюдении изменения цвета тетрацена под действием дневного света. Термин «фотохромизм» (от греческих слов «свет» и «цвет») был введен в середине XX в. [16]. К этому периоду относится также открытие фотохромизма спиропиранов — одного из наиболее широко распространенных фотохромных соединений [17, 18]. Помимо традиционных приложений фотохромных материалов [19-21], используемых в солнцезащитных очках и рассматриваемых в качестве перспективных материалов для фильтрации излучения, оптического переключения и фотографии, в настоящее время активно исследуются пути использования фотохромных материалов для создания устройств трехмерной оптической памяти [6-8], интегральной оптики и фотоники [22, 23], а также обратимой микрообработки полимеров [5] и разработки переключаемых светом биоматериалов и устройств биофотоники [24, 25].

В основе явления фотохромизма соединений спиропирана [19-21] лежит расщепление С-0 связи изначально невозбужденной молекулы (форма А, см. вставку на рис. 7.4) с образованием возбужденного промежуточного состояния X, релаксация которого приводит к образованию метастабильной формы (формы В) молекул спиропирана. Как показывают результаты время-разрешенных исследований, выполненных с использованием фемтосекундных импульсов [2628], начальная стадия данной фотохромной реакции происходит за времена существенно короче пикосекунды. Ключевая идея настоящей работы состоит в использовании фемтосекундных импульсов не только для исследования, но и для управления сверхбыстрыми процессами в фотохромных материалах. Техника квантового контроля активно используется в настоящее время для управления сверхбыстрыми физико-химическими процессами в газовой фазе и жидкостях [29, 30]. В последние годы выполнены первые удачные эксперименты по квантовому управлению динамикой волновых пакетов в полимерах [31]. Цель настоящей работы — экспериментально показать возможность квантового управления явлением фотохромизма в соединениях спиропирана в твердотельной фазе. Для решения этой задачи нами исследована фотохромная реакция, инициируемая двухфотонным поглощением фемтосекундных лазерных импульсов в объемном полимерном образце спиропирана. Результаты выполненных экспериментов свидетельствуют о возможности управления фотохромными процессами в твердотельной фазе путем изменения состояния поляризации и параметра фазовой модуляции лазерных импульсов.

Фемтосекундная лазерная система, использовавшаяся для проведения экспериментов, состояла из задающего генератора, устройства увеличения длительности импульса, усилителя и компрессора (рис. 7.8).

§7.2. Квантовое управление явлением фотохромизма§7.2. Квантовое управление явлением фотохромизма

§7.2. Квантовое управление явлением фотохромизма

§7.2. Квантовое управление явлением фотохромизма

А=800 нм Р =250 мВт т=100 фс

импульсаNd:YAG лазер

с диодной накачкой

Л—532 нм, Р—10 мВт

Рис. 7.8. Схема экспериментальной установки на основе фемтосекундного титан-сапфирового лазера с усилением для демонстрации квантового управления явлением фотохромизма

Для накачки задающего генератора на основе титаната сапфира использовалось излучение ЫскУУС^-лазера с диодной накачкой. Задающий лазер генерировал импульсы с длительностью 50-100 фс, характерной средней мощностью порядка 250 мВт, частотой повторения импульсов 100 МГц. Импульсы, генерируемые задающим лазером, расширялись до 800 фс при помощи устройства увеличения длительности импульса, состоящего из дифракционной решетки и набора зеркал. Промодулированные по фазе импульсы, формируемые на выходе этого устройства, усиливались многопроходным титан-сапфировым усилителем, накачиваемым наносекундным лазером на гранате с неодимом. Усиленные импульсы с энергией около 300 мкДж сжимались до длительности 100-130 фс в решеточном компрессоре с потерей примерно половины энергии.

В качестве фотохромного материала использовались соединения спиропирана (вставка на рис. 7.4), введенные в полимерную матрицу (РММА) [32, 33]. Концентрация спиропирана в образцах составляла 1,6 • 10-2 моль/л. В экспериментах использовались образцы с размерами 9 х 10 х 10 мм3. Спектры поглощения фотохромных образцов в неокрашенной (форма А) и окрашенной (форма В) формах представлены на рис. 7.4 линиями / и 2 соответственно.

Излучение второй гармоники непрерывного лазера на гранате с неодимом (с длиной волны 532 нм), накачиваемого излучением диодного лазера, использовалось для возбуждения сигнала люминесценции из области фотохромной реакции, инициируемой двухфотонным поглощением излучения титан-сапфирового лазера (рис. 7.9). Сигнал люминесценции в наших экспериментах служил для количественной характеризации эффективности процесса фотохромизма. Непрерывное излучение с длиной волны 532 нм также инициировало обратную фотохромную реакцию, приводя к частичному восстановлению молекул спиропирана в форме А. В условиях временного или пространственного рассогласования инициирующих фотохромную реакцию импульсов излучения титан-сапфирового лазера в двух плечах оптической схемы уровень сигнала люминесценции оставался постоянным во времени, свидетельствуя о динамическом равновесии процессов прямой и обратной фотохромных реакций и отсутствии накопления в образце спиропирана в форме А или В за счет двухфотонных процессов, инициируемых каждым из импульсов излучения титан-сапфирового лазера.

При совмещении импульсов титан-сапфирового лазера во времени и пространстве наблюдалось увеличение сигнала люминесценции (рис. 7.10), свидетельствовавшее об увеличении концентрации спиропирана в форме В, т. е. об увеличении эффективности фотохромной реакции. Зависимость сигнала люминесценции от времени задержки т между инициирующими фотохромную реакцию импульсами практически точно воспроизводила автокорреляционную функцию, измеренную

Рис. 7.9. Спектр люминесценции, возбуждаемой излучением второй гармоники непрерывного лазера на гранате с неодимом в области фотохромной реакции, инициируемой двухфотонным поглощением излучения титан-сапфирового лазера. Засветка на длине волны 532 и 800 нм связана с излучением второй гармоники, возбуждающим люминесценцию (532 нм) и излучением, инициирующим фотохромные процессы (800 нм). На вставке — зависимость сигнала люминесценции от угла р между векторами поляризации лазерных импульсов, инициирующих фотохромную реакцию (точки). Полярные координаты соответствуют интенсивности сигнала люминесценции и углу р. Сплошной линией показана функция Цр) ос 77 sin2 р + cos2 р, у = 1,6

для этих импульсов с помощью кристалла ВВО толщиной 1 мм (ср. сплошную и штриховую линии на рис. 7.10). Данный результат свидетельствует о том, что возрастание сигнала люминесценции имеет место только в условиях совместного действия двух инициирующих лазерных импульсов, а эффекты групповой задержки и дисперсии групповых скоростей играют пренебрежимо малую роль в условиях описываемых экспериментов.

Излучение основной частоты титан-сапфирового лазера в условиях наших экспериментов позволяет инициировать фотохромную реакцию в полимерном образце спиропирана в результате процесса двухфотонного поглощения. Сечение двухфотонного поглощения, таким образом, является ключевым параметром, определяющим эффективность

Интенсивность фотолюминесценции, отн. ед.Интенсивность фотолюминесценции, отн. ед.Рис. 7.10. Зависимость сигнала люминесценции, возбуждаемой излучением второй гармоники непрерывного лазера на гранате с неодимом, от времени задержки т между инициирующими фотохромную реакцию импульсами титан-сапфирового лазера (сплошная линия) и автокорреляционная функция, измеренная для этих импульсов с помощью кристалла ВВО толщиной 1 мм (штриховая линия)Рис. 7.10. Зависимость сигнала люминесценции, возбуждаемой излучением второй гармоники непрерывного лазера на гранате с неодимом, от времени задержки т между инициирующими фотохромную реакцию импульсами титан-сапфирового лазера (сплошная линия) и автокорреляционная функция, измеренная для этих импульсов с помощью кристалла ВВО толщиной 1 мм (штриховая линия)циирующих фотохромнуюциирующих фотохромнуюфотохромных процессов. Величина сечения двухфотонного поглощения может варьироваться путем изменения состояния поляризации полей, инициирующих фотохромную реакцию [34]. Поляризационная зависимость сечения двухфотонного поглощения открывает возможность управления процессом двухфотонного фотохромизма путем изменения состояния поляризации электромагнитных полей в лазерных импульсах, инициирующих фотохромные процессы.

Интенсивность фотолюминесценции, отн. ед.

Интенсивность фотолюминесценции, отн. ед.

Рис. 7.10. Зависимость сигнала люминесценции, возбуждаемой излучением второй гармоники непрерывного лазера на гранате с неодимом, от времени задержки т между инициирующими фотохромную реакцию импульсами титан-сапфирового лазера (сплошная линия) и автокорреляционная функция, измеренная для этих импульсов с помощью кристалла ВВО толщиной 1 мм (штриховая линия)

Рис. 7.10. Зависимость сигнала люминесценции, возбуждаемой излучением второй гармоники непрерывного лазера на гранате с неодимом, от времени задержки т между инициирующими фотохромную реакцию импульсами титан-сапфирового лазера (сплошная линия) и автокорреляционная функция, измеренная для этих импульсов с помощью кристалла ВВО толщиной 1 мм (штриховая линия)

циирующих фотохромную

циирующих фотохромную

Для исследования влияния состояния поляризации излучения титан-сапфирового лазера на эффективность фотохромных процессов измерялась зависимость сигнала люминесценции, возбуждаемой излучением второй гармоники непрерывного лазера на гранате с неодимом, от угла щ между векторами поляризации лазерных импульсов, ини- Для этих экспериментов

реакцию.реакцию.использовались линейно-поляризованные импульсы излучения титан- сапфирового лазера длительностью 130 фс. Измеренная поляризационная зависимость эффективности фотохромной реакции (точки на вставке к рис. 7.9) аппроксимировалась функцией вида Цщ) ос ту sin2 щ + cos2 щ. С учетом связи сечения двухфотонного поглощения с мнимой частью нелинейно-оптической восприимчивости тензора Х^ы [34], коэффициент р использованной функции аппроксимации Цщ) определяется отношением мнимых частей компонент Хущр

реакцию.

реакцию.

Как следует из экспериментальных данных, представленных на вставке к рис. 7.9, использование линейно поляризованных фемтосекундных импульсов с параллельными векторами поляризации позволяет примерно в 6 раз увеличить выход спиропирана в форме В по сравнению со случаем линейно поляризованных фемтосекундных импульсов

Интенсивность фотолюминесценции, отн. ед.

220209 2000

а, фс2

Рис. 7.11. Зависимость сигнала люминесценции, возбуждаемой излучением второй гармоники непрерывного лазера на гранате с неодимом, от начального параметра фазовой модуляции а импульсов титан-сапфирового лазера, инициирующих фотохромную реакцию

с перпендикулярными векторами поляризации. В присутствии маломощного излучения второй гармоники, стимулирующего обратную фотохромную реакцию, изменением угла между векторами поляризации полей в импульсах, инициирующих фотохромные процессы, удается смещать реакцию либо в сторону формирования молекул в состоянии А, либо в состоянии В.

На рис. 7.11 представлена зависимость сигнала люминесценции, возбуждаемой излучением второй гармоники непрерывного лазера на гранате с неодимом, от начального параметра фазовой модуляции импульсов титан-сапфирового лазера, инициирующих фотохромную реакцию. Как следует из приведенных экспериментальных данных, эффективность фотохромных процессов существенно зависит от начального параметра ФМ фемтосекундных импульсов. Лазерные импульсы с отрицательным начальным параметром ФМ позволяют достичь более высоких эффективностей фотохромных процессов, чем спектрально ограниченные импульсы и импульсы с положительным параметром ФМ. Данный результат может быть интерпретирован в терминах динамики колебательных волновых пакетов, возбуждаемых фемтосекундными импульсами в молекулярной системе спиропирана. Разрыв С-0 связи в рамках этой модели представляется как эволюция волнового пакета, состоящего из колебательных состояний возбужденного электронного состояния молекулы спиропирана и формируемого в результате двухфотонного поглощения в поле фемтосекундных лазерных импульсов [27]. Метастабильная форма В достигается, как свидетельствуют многочисленные экспериментальные

данные [27, 28], через релаксацию из промежуточного состояния X, к которому приходит система в результате эволюции колебательного волнового пакета. Вследствие ангармонизма потенциала, соответствующего возбужденному электронному состоянию, отдельным колебаниям, составляющим волновой пакет, требуется различное время для достижения состояния X. Импульсы с начальной фазовой модуляцией в данной ситуации, согласно общей идее квантового управления с использованием ФМ-импульсов [35, 36], позволяют синхронизовать молекулярные колебания в момент достижения состояния X. Более детальное, количественное описание эволюции волнового пакета на данном этапе не представляется возможным ввиду отсутствия данных о форме потенциальной поверхности для молекул спиропирана в твердом теле.

Представленные выше результаты экспериментального исследования фотохромных процессов, инициируемых двухфотонным поглощением фемтосекундных лазерных импульсов в объемном полимерном образце спиропирана, свидетельствуют о возможности управления явлением фотохромизма в твердотельной фазе путем изменения состояния поляризации и параметра фазовой модуляции лазерных импульсов. Использование линейно поляризованных фемтосекундных импульсов с параллельными векторами поляризации позволяет примерно в 6 раз увеличить эффективность прямой фотохромной реакции по сравнению со случаем линейно поляризованных фемтосекундных импульсов с перпендикулярными векторами поляризации. Лазерные импульсы с отрицательным начальным параметром ФМ позволяют достичь более высоких эффективностей фотохромных процессов, чем спектрально ограниченные импульсы и импульсы с положительным параметром ФМ. Квантовое управление фотохромными процессами, продемонстрированное в настоящей работе, открывает возможности создания когерентно и поляризационно-управляемых элементов оптико-технологических и телекоммуникационных систем и устройств трехмерной оптической памяти, а также разработки фотопереключаемых биомете- риалов и устройств биофотоники.

7.3. Упорядоченные последовательностисверхкоротких лазерных импульсови когерентное управление

Генерация оптических гармоник — одно из ключевых явлений нелинейной оптики. Впервые генерация второй оптической гармоники наблюдалась в 1961 г. в экспериментах Франкена [37], исследовавшего прохождение излучения рубинового лазера через кристаллический кварц. Последующие исследования продемонстрировали возможность использования явления генерации оптических гармоник в нелинейных кристаллах для высокоэффективного преобразования частоты

лазерного излучения [1, 38]. Появление лазерных систем, способных генерировать сверхсильные световые поля, привел к открытию явления генерации гармоник высокого порядка [39, 40]. Эксперименты, выполненные в середине 90-х гг., продемонстрировали возможность генерации рекордно широкого спектра оптических гармоник, простирающегося вплоть до длин волн порядка нескольких нанометров [41]. Одно из наиболее ярких приложений этого явления связано с генерацией аттосекундных лазерных импульсов [42, 43].

В наиболее распространенных режимах генерации оптических гармоник фотоны накачки физически неразличимы, так как их источником является общее поле лазерного излучения. В настоящей работе реализована методика, позволяющая экспериментально наблюдать влияние временной упорядоченности сверхкоротких световых импульсов на процессы генерации гармоник и оптического смешения частоты. Предложенная экспериментальная методика позволяет использовать технику когерентного контроля [44, 45] для управления нелинейно-оптическим откликом квантовых систем в конденсированной фазе на фемтосекундной временной шкале и может быть использована для исследования динамики колебательных волновых пакетов [44-46] в органических нелинейных материалах и создания на основе таких материалов быстродействующих переключателей и логических элементов.

Для анализа влияния упорядочения сверхкоротких световых импульсов накачки на процессы генерации суммарной частоты и оптических гармоник воспользуемся общим формализмом, основанным на использовании зависящей от времени нелинейнооптической восприимчивости среды. В рамках этого подхода выражение для нелинейной поляризации среды третьего порядка, ответственной за генерацию третьей гармоники Зсо = со + со + со (TH — third harmonic) записывается в следующем виде [1]:

р^ЧЧ =р^ЧЧ =Х^ЧЬ^Дз^Ч - £i) х

р^ЧЧ =

р^ЧЧ =

х Е2Ч - £г) ЕзЧ - t3) dt\ dt2 dts, (7.15)

где Х^ЧьЧДз) — нелинейно-оптическая восприимчивость среды третьего порядка, E^(t) — огибающие полей накачки.

В условиях двухфотонного резонанса на частоте 2w, обеспечиваемого совпадением суммы частот двух из трех полей накачки с частотой перехода в нелинейной квантовой системе, нелинейнооптическая восприимчивость третьего порядка имеет вид [47, 48]

Х(3)(Д Ws) = Xth(£iWi -t2)§43Y (7.16)

В спектральном представлении нелинейно-оптическая восприимчивость (7.16) зависит только от частоты 2щ, что соответствует условию двухфотонного резонанса. Подставляя формулу (7.16) в выражение для нелинейной поляризации (7.15) и предполагая, что источником двухфотонно-резонансного возбуждения служит одно из полей, Ey(t) = = E^tY получаем

Р^=Е^ x™Wt-t\W (7.17)

Мощность сигнала третьей гармоники определяется следующим выражением:

ос [ E^t - т3) |Q(i)|2dt(7.18)

О

где тз — время задержки третьего импульса,

QW= Хтн(Ь) E^t-^dtv.(7.19)

О

В режиме резонансного возбуждения предельно короткими световыми импульсами, Et(t) = ЕД)(ф — гД г = 1, 2, 3, получаем

Wth °с <Wth °с <|Хтн(т)|2^<|Хтн(т)|2^<т = тз — Ti > 0,т = тз — Ti > 0,(7.20)(7.20)

Wth °с <

Wth °с <

|Хтн(т)|2^<

|Хтн(т)|2^<

т = тз — Ti > 0,

т = тз — Ti > 0,

(7.20)

(7.20)

v 0, т < 0.

Аналогичная процедура для процесса генерации суммарной частоты ^з = ^1 + ^2 на квадратичной нелинейности

Х(2)(й,^) = Xsr(h)5(^2)Х(2)(й,^) = Xsr(h)5(^2)(7.21)(7.21)

Х(2)(й,^) = Xsr(h)5(^2)

Х(2)(й,^) = Xsr(h)5(^2)

(7.21)

(7.21)

с резонансом на частоте а)2 предельно короткими импульсами накачки, Ey^(t) = Ey^S^t — Ty^Y приводит к следующему выражению для мощности сигнала суммарной частоты [48]:

|Xsf(t)|2E2E22, WSF ОС|Xsf(t)|2E2E22, WSF ОСТ = Т2 — Ту > 0,Т = Т2 — Ту > 0,(7.22)(7.22)

|Xsf(t)|2E2E22, WSF ОС

|Xsf(t)|2E2E22, WSF ОС

Т = Т2 — Ту > 0,

Т = Т2 — Ту > 0,

(7.22)

(7.22)

k 0, т < 0.

Как следует из выражений (7.20), (7.22), резонансно усиленный нелинейный сигнал наблюдается лишь при условии т > 0. Резонансное возбуждение, таким образом, создает асимметрию нестационарного нелинейно-оптического отклика относительно момента приложения резонансного поля. Этот эффект может быть проиллюстрирован

Рис. 7.12. Диаграммы нелинейно-оптических процессов с упорядоченной во времени накачкой: а, б — генерация третьей гармоники Зсс = ш + ш + ш в условиях двухфотонного резонанса на частоте 2сс перехода между состояниями А и В; в, г — генерация суммарной частоты ссз = cci + сс2 в условиях однофотонного резонанса. Один из сверхкоротких импульсов накачки задержан на время т относительно резонансного возбуждения: т < 0 (а, в), т > 0 (6, а)

с помощью упрощенных диаграмм Фейнмана [49, 50], адаптированных для процессов генерации суммарной частоты и третьей гармоники. Диаграммы, представленные на рис. 7.12(2,6, соответствуют слагаемому в квантовомеханическом выражении для нелинейной поляризации среды, описывающему процесс генерации третьей гармоники в условиях двухфотонного резонанса на частоте 2ш перехода между

состояниями А и В для случаев т < 0 и т > 0 соответственно. При т < < 0 (рис. 7.12а) вклад рассматриваемой диаграммы в полную нелинейную поляризацию среды пренебрежимо мал (формула (7.20)), так как частота и далека от частот переходов квантовой системы. В случае т > > 0 (рис. 7.126) состояния А и В оказываются резонансно связанными лазерным полем. Рассеяние третьего поля с частотой и на наведенной в среде когерентности приводит к резонансной генерации сигнала третьей гармоники (формула (7.20)). Для квадратичного по полю процесса смешения частоты mg = mi + Ш2 резонансная связь состояний А и В возникает в момент приложения поля с частотой mi. Соответствующее слагаемое нелинейной поляризации среды (рис. 7.12в,г) приводит к резонансному увеличению нелинейно-оптического отклика при т > 0 (см. выражение (22)).

Формулы (7.20) и (7.22) описывают лишь один тип слагаемых в соответствующих полных квантово-механических выражениях для нелинейно-оптических восприимчивостей. В наиболее распространенном, коллинеарном режиме генерации третьей гармоники (рис. 7.13а) три фотона накачки, приводящие к возникновению сигнала утроенной частоты, физически неразличимы. Введение временной задержки между импульсами накачки в этой схеме приводит к интерференции нескольких резонансных составляющих нелинейной поляризации среды, описываемых различными диаграммами Фейнмана. Для выделения вклада составляющей нелинейной поляризации среды, соответствующей диаграмме, представленной на рис. 7.126, нами использована схема неколлинеарной генерации третьей гармоники в поле двух пересекающихся пучков с волновыми векторами ki и кд (рис. 7.13а). Различные резонансные каналы генерации третьей гармоники при этом оказываются пространственно разделенными. Регистрация сигнала третьей гармоники, излучаемого в этой схеме в направлении 2ki + k2 (рис. 7.13а), позволяет выделить составляющую сигнала третьей гармоники, соответствующую диаграмме, показанной на рис. 7.126.

Неколлинеарная схема нелинейно-оптического взаимодействия позволяет также использовать методы пространственной фильтрации для отделения нелинейного сигнала, возникающего в результате генерации суммарной частоты 3m = 2m + m на квадратичной нелинейности среды, от сигнала, излучаемого на той же частоте 3m в результате прямых и каскадных процессов генерации третьей гармоники на кубичной и квадратичной нелинейностях соответственно. В неколлинеарной схеме сигналы суммарной частоты и третьей гармоники генерируются в различных направлениях, определяемых условиями согласования волновых векторов для каждого из процессов (рис. 7.136).

Результаты экспериментов по генерации третьей гармоники и суммарной частоты упорядоченными во времени импульсами накачки представлены на рис. 7.14а, б. За начало отсчета на обоих графиках принят момент времени, соответствующий максимуму интенсивности

Рис. 7.13. Диаграммы коллинеарной и неколлинеарной схем генерации третьей гармоники (а, третья гармоника генерируется в направлении волновых векторов полей накачки ki и к2 в коллинеарном режиме и в направлении векторов 2ki + k2 и ki + 2k2 в неколлинеарном режиме) и генерации суммарной частоты Зш = 2ш + ш на квадратичной нелинейности (6)

резонансного поля накачки, связывающего основное и электронновозбужденное состояния молекул азополимера. Зависимости интенсивности сигналов суммарной частоты (рис. 7.14а) и третьей гармоники (рис. 7.146) от времени задержки т между резонансным возбуждением и зондирующим импульсом в обоих случаях имеет асимметричный относительно т = О характер. Спектральная ширина фемтосекундных импульсов резонансной накачки достаточна для возбуждения целой группы колебательных состояний электронно-возбужденного состояния молекул азополимера. Формирование и эволюция подобных колебательных волновых пакетов в конденсированной фазе исследовалось ранее методом нестационарного когерентного четырехволнового взаимодействия [46]. В описываемых здесь экспериментах динамика формируемых при т > 0 колебательных волновых пакетов проявляется в осцилляциях зависимости сигнала третьей гармоники от времени задержки т (рис. 7.146).

Выполненные эксперименты показывают, что порядок следования сверхкоротких импульсов накачки существенно влияет на эффективность генерации оптических гармоник и суммарной частоты в нестационарном резонансном режиме нелинейно-оптического взаимодействия. Разработанная и реализованная в настоящей работе методика, основанная на неколлинеарных схемах генерации суммарной частоты и третьей гармоники, позволяет экспериментально наблюдать влияние временной

Сигнал суммарной частоты, отн. ед.

Интенсивность третьей гармоники, отн. ед.

Рис. 7.14. Зависимость интенсивности сигналов суммарной частоты (а) и третьей гармоники (б) от времени задержки т между резонансным возбуждением и зондирующим импульсом. На вставках показаны диаграммы нелинейнооптических взаимодействий

упорядоченности сверхкоротких световых импульсов на нелинейнооптические взаимодействия. Нами исследованы процессы смешения частоты на квадратичной нелинейности и генерации третьей гармоники в пленках с квадратичной нелинейностью, определяющейся ориентированными внешним полем молекулами азополимеров. Переход молекул азополимера в электронно-возбужденное состояние, индуцируемый фемтосекундными импульсами лазера на хром-форстерите, и формирование колебательных волновых пакетов приводят к асимметрии

зависимости эффективности квадратичных и кубичных по полю нелинейно-оптических процессов от времени задержки между импульсами накачки. Данное явление позволяет осуществить управление нелинейно-оптическим откликом квантовых систем в конденсированной фазе на фемтосекундной временной шкале и может быть использовано для исследования динамики колебательных волновых пакетов в органических нелинейных материалах и создания на основе таких материалов быстродействующих переключателей и логических элементов.

Список литературы

Shen Y. R. The Principles of Nonlinear Optics. — N. Y.: Wiley, 1984.

Demtroder W. Laser Spectroscopy: Basic Concepts and Instrumentation. — Belrin: Springer, 1982.

Denk W., Strickler I. H„ Webb W. W. Ц Science. 1990. V. 24, № 8. P. 73.

Cumpston В. H., Ananthavel S. P., Barlow S., Dyer D. C., Ehrlich J. E., Erskine L. L., Keikal A. A., Kuebuler S. M., Lee L- Y. S., Maugon D. M., Quin L, Rokel H., Rumi M., Wu X., Marder S. R„ Perry J. W. Ц Nature. 1999. V. 398. P. 51.

Konorov S. 0., Fedotov A. B., Zheltikov A. M. 11 Appl. Phys. B. 2003. V. 76. P. 707.

Parthenopoulos D. A., Rentzepis P.M. 11 Science. 1989. V. 245. P. 843.

Hunter S., Kiamilev F., Esener S., Parthenopoulos D. A., Rentzepis P. M. 11 Appl. Opt. 1990. V. 29. P. 2058.

Akimov D. A., Zheltikov A. M., Koroteev N. L, Magnitskii S. A., Naumov A. N., Sidorov-Biryukov D. A., Fedotov А. В. 11 Quant. Electron. 1996. V. 26. P. 848.

Konorov S. O., Sidorov-Biryukov D. A., Bugar L, Chorvat D., Jr., Chorvat D., Zheltikov A. M. 11 Chem. Phys. Lett. 2003. V. 381. P. 572.

Akimov D. A., Koroteev N. I., Magnitskii S. A., Naumov A. N, Sidorov-Biryukov D. A., Fedotov A. B., Zheltikov A. M. 11 Japan J. Appl. Phys. 1997. V. 36. P. 426.

Monson P. R., McClain W. M. 11 J. Chem. Phys. 1970. V. 53. P. 29.

Levenson M. D., Bloembergen N. 11 J. Chem. Phys. 1974. V. 60. P. 1323.

Ахманов С. А., Коротеев H. И. Методы нелинейной оптики в спектроскопии рассеяния света. — М.: Наука, 1981.

Eichler Н. J., Gdnter Р., Pohl D. W. Laser Induced Dynamic Gratings. — Berlin: Springer Verlag, 1986.

Fritzsche J. 11 Compt. Rend. Acad. Sci. Paris. 1867. V. 69. P. 1035.

Hirshberg У. // Compt. Rend. Acad. Sci. Paris. 1950. V. 231. P. 903.

Fischer E., Hirshberg Y. 11 J. Chem. Soc. 1952. P. 4522.

Hirshberg Y. 11 J. Amer. Chem. Soc. 1956. V. 78. P. 2304.

Photochromism: Molecules and Systems // Studies in Organic Chemistry, Vol. 40 / Eds. H. Durr and H. Bouas-Laurent. — Amsterdam: Elsevier, 1990.

Photochromism // Techniques of Chemistry III / Ed. G.H. Brown. — N. Y.: Wiley, 1971.

Барачевсий В. А., Лашков Г. И., Цехомский В. А. Фотохромизм и его применения. — М.: Химия, 1977.

Lecomte S., Gubler U., Jager M., Bosshard Ch., Montemezzani G., Gunter P., Gobbi L., Diederich F. 11 Appl. Phys. Lett. 2000. V. 77. P. 921.

Cattaneo S., Lecomte S., Bosshard Ch., Montemezzani G., Gunter P., Livingston R. C., Diederich F. 11 J. Opt. Soc. Am. B. 2002. V. 19. P. 2032.

Berkovic G., Krongauz V., Weiss V. // Chem. Rev. 2000. V. 100. P. 1741.

Asanuma H, Shirasuka K., Yoshida T., Takarada T., Liang X., Komiyama M. 11 Chem. Lett. 2001. V. 2. P. 108.

Ernstig N. P., Dick B., Arthen-Engeland Th. 11 J. Phys. Chem. 1991. V. 95. P. 5502.

Zhang J. Z., Schwartz B. J., King J. C., Harris С. В. 11 J. Am. Chem. Soc. 1992. V. 114. P. 10921.

Antipin S. A., Petrukhin A. N, Gostev F. E., Marevtsev V. S., Titov A. A., Barachevsky V. A., Strokach Yu. P., Sarkisov О. M. 11 Chem. Phys. Lett. 2000. V. 331. P. 378.

Femtosecond Coherent Raman Spectroscopy // Special Issue of J. Raman Spectrosc. 2000. V. 31, № 1/2 / Ed. W. Keifer.

Zeidler D., Frey S., Kompa K.-L., Motzkus M. 11 Phys. Rev. A. 2001. V. 64. P. 023420.

Zeidler D., Frey S., Wohlleben W., Motzkus M., Busch F., Chen T., Kiefer W., Materny А. Ц J. Chem. Phys. 2002. V. 116. P. 5231.

Akimov D. A., Zheltikov A. M., Koroteev N. I., Magnitskii S. A., Naumov A. N, Sidorov-Biryukov D. A., Sokolyuk N. T., Fedotov A. B. // Laser Physics. 1997. V. 7. P. 1242.

Akimov D. A., Fedotov A. B., Koroteev N. I., Levich E. V., Magnitskii S. A., Naumov A. N, Sidorov-Biryukov D. A., Sokolyuk N. T., Zheltikov A. M. // Opt. Memory Neural Networks. 1997. V. 6. P. 31.

Akimov D. A., Koroteev N. I., Magnitskii S. A., Naumov A. N, Sidorov-Biryukov D. A., Fedotov A. B., Zheltikov A. M. // Japan J. Appl. Phys. 1997. V. 36. P. 426.

Kohler В., Yakovlev V. V., Che J., Krause J. L., Messina M., Wilson K. R., Schvcenter N., Whitnell R. M., Van Y. J. 11 Phys. Rev. Lett. 1995. V. 74. P. 3360.

Bardeen C. J., Wang Q., Shank С. V. 11 Phys. Rev. Lett. 1995. V. 19, P. 3410.

Franken P. A., Hill A. E., Peters C. W., Weinreich G. 11 Phys. Rev. Lett. 1961. V. 7. P. 118.

Дмитриев В. Г., Тарасов Л. В. Прикладная нелинейная оптика. — М.: Радио, 1982.

Macklin J. L, Kmetec J. D., Gordon III C. L. 11 Phys. Rev. Lett. 1993. V. 70. P. 766.

Paul A., Bartels R. A., Tobey R., Green H., Weiman S., Chris- tov I. P., Murnane M. M., Kapteyn H. C., Backus S. 11 Nature. 2003. V. 421. P. 51.

Spielmann Ch., Burnett N. H., Sartania S., Koppitsch R., Schnurer M., Kan C., Lenzner M., Wobrauschek P., Krausz F. I/ Science. 1997. V. 278. P. 661.

Paul P. M., Toma E. S., Breger P., Mullot G., Auge F., Balcou Ph., Muller H. G., Agostini P. 11 Science. 2001. V. 292. P. 1689.

Drescher M., Hentschel M., Kienberger R., Tempea G., Spielmann Ch., Reider G. A., Corkum P. B., Krausz F. 11 Science. 2001. V. 291. P. 1923.

Tannor D. J., Rice S. A. 11 J. Chem. Phys. 1985. V. 83. P. 5013.

Warren W. S., Rabitz H, Dahleh M. 11 Science. 1993. V. 259. P. 1581.

Zeidler D., Frey S., Wohlleben W., Motzkus M., Busch E, Chen T., Kiefer W., Materny А. Ц J. Chem. Phys. 2002. V. 116. P. 5231.

Naumov A. N., Zheltikov A. M. // Appl. Phys. B. 2003. V. 77. P. 369.

Желтиков A. M. // ЖЭТФ (Ж. эксперим. и теорет. физ.) 2005. Т. 127, № 4.

Lee D., Albrecht А. С. // Advances in Chemical Physics / Eds. I. Prigogine and S.A. Rice. — Chichester: Wiley, 1993. — Vol. 83, p. 43.

Chen T., Engel V., Heid M., Kiefer W., Knopp G., Materny A., Meyer S., Pausch R., Schmitt M., Schwoerer H., Siebert T. // Vibrational Spectrosc. 1999. V. 19. P. 23.

Иванов А. А., Алфимов M. В., Желтиков A. M. // Успехи физ. наук. 2004. T. 174, № 7. Р. 743.

Nonlinear Optical Properties of Organic Molecules and Crystals / Eds. D.S. Chemla and J. Zyss. — Orlando: Academic Press, 1987.

Глава 8

ВОЛНОВОДНЫЕ РЕЖИМЫНЕЛИНЕЙНО-ОПТИЧЕСКИХ ВЗАИМОДЕЙСТВИЙСВЕРХКОРОТКИХ ЛАЗЕРНЫХ ИМПУЛЬСОВ

В этой главе мы обсудим особенности волноводных режимов взаимодействия сверхкоротких лазерных импульсов. Будет показано, что такие режимы открывают новые возможности для управления параметрами сверхкоротких лазерных импульсов, увеличения эффективности нелинейно-оптического преобразования частоты и повышения чувствительности методов нелинейной спектроскопии. Мы обсудим результаты экспериментов по исследованию процессов генерации третьей гармоники и разностной частоты в результате четырехволнового взаимодействия пикосекундных лазерных импульсов в наполненных газом полых волноводах. Экспериментальные данные свидетельствуют о заметном влиянии, оказываемом на процессы четырехволнового взаимодействия, волноводными модами высших порядков. Показано, что волноводный режим нелинейно-оптических взаимодействий, реализуемый в полых волноводах, позволяет снять ограничения на эффективность генерации третьей гармоники и суммарной частоты, характерные для режима жесткой фокусировки в средах с нормальной дисперсией и связанные с геометрическим набегом фазы жестко сфокусированных световых пучков.

. Четырехволновое взаимодействие лазерныхимпульсов в полых волноводах

Полые волноводы в нелинейной оптике сверхкоротких импульсов. Заполненные газом полые волноводы в последние годы позволили решить ряд важных проблем нелинейной оптики и оптики сверхкоротких лазерных импульсов. Нелинейно-оптические взаимодействия в полых волноводах в настоящее время широко используются для формирования предельно коротких световых импульсов [1, 2] и получения излучения видимого, УФ и рентгеновского диапазонов (вплоть до области «водяного окна прозрачности») методом генерации оптических гармоник [3-8]. Перспективным также представляется

использование полых волноводов для увеличения чувствительности и расширения возможностей методов когерентной четырехфотонной спектроскопии [9, 10].

Использование полых волноводов в ряде случаев позволяет успешно решить проблему фазового рассогласования волн накачки и сигнала, генерируемого в результате невырожденного по частоте нелинейнооптического процесса. За счет выбора параметров полого волновода, давления газа и возбуждения соответствующих волноводных мод удается обеспечить условия, при которых волноводная составляющая фазовой расстройки компенсирует фазовую расстройку, связанную с дисперсией газа [3, 8, 9, 11]. При выполнении этих условий имеется возможность повышения энергии генерируемого в результате нелинейно-оптического процесса сигнала за счет увеличения длины полого волновода. Управление параметрами коротких импульсов коротковолнового излучения, получаемого в результате нелинейнооптических процессов в полых волноводах, может осуществляться за счет эффекта фазовой кросс-модуляции [12-14].

Настоящий раздел посвящен исследованию свойств нелинейнооптических взаимодействий в наполненных газом полых волноводах, представляющих, на наш взгляд, значительный интерес с методической точки зрения и открывающих новые возможности для многочисленных практических приложений полых волноводов в нелинейной оптике, оптике сверхкоротких импульсов и нелинейной спектроскопии. В частности, одно из наиболее общих свойств волноводного режима нелинейно-оптических взаимодействий в полых волноводах связано с тем обстоятельством, что при использовании полого волновода имеется возможность достижения высоких плотностей мощности излучения путем фокусировки пучков накачки, аналогично тому, как это делается в режиме жесткой фокусировки. Волноводный режим распространения излучения при этом обеспечивает геометрию взаимодействия, характерную для режима плоских волн, что позволяет существенно повысить эффективность процессов сложения частот по сравнению с режимом жесткой фокусировки пучков в среде с нормальной дисперсией.

Большинство экспериментов, посвященных нелинейно-оптическим процессам в полых волноводах, выполнялись с использованием фемтосекундных импульсов с высокой плотностью мощности (исключение составляет пионерская работа [9], в которой, однако, не рассматриваются процессы генерации суммарной частоты). Запрет на генерацию третьей гармоники и суммарной частоты в газе с изначально положительной дисперсией при этих условиях может сниматься как за счет ионизации среды (данное явление неоднократно наблюдалось экспериментально), так и за счет самовоздействия лазерных импульсов (которое также наблюдается в эксперименте, см. [15, 16]).

В наших экспериментах удалось получить прямое доказательство возможности генерации суммарных частот и оптического умножения частоты в среде с нормальной дисперсией за счет использования волноводного режима взаимодействия. Для этой цели нами были использованы пикосекундные импульсы умеренной интенсивности (максимальные значения интенсивности лазерных импульсов в наших экспериментах достигали величин порядка 1011 Вт/см2). Генерация третьей гармоники при жесткой фокусировке подобных импульсов в отсутствие волновода не наблюдалась, что свидетельствует о незначительности влияния возмущения среды и самих лазерных импульсов на результат нелинейно-оптического взаимодействия. Такой подход позволил нам исследовать основные свойства четырехволновых взаимодействий (ЧВВ) в волноводном режиме и изучить пути достижения фазового согласования при этих условиях. Одним из важных результатов этого исследования явилось получение экспериментальных данных относительно существенного влияния, оказываемого на процессы ЧВВ, волноводными модами высших порядков. Исследование четырехволновых взаимодействий пикосекундных импульсов представляет также значительный интерес с точки зрения возможности использование полых волноводов для повышения чувствительности методов нелинейно-оптического газового анализа. Пикосекундные импульсы часто оказываются предпочтительными для реализации стационарных спектроскопических схем, широко используемых для различных практических приложений и во многих случаях накладывающих ограничения на длительность импульсов.

Теория ЧВВ в полых волноводах

Амплитуда ЧВВ-сигнала. В этом разделе мы изучим особенности ЧВВ-процессов в наполненных газом полых волноводах с учетом влияния эффектов фазового рассогласования, оптических потерь волноводных мод и волноводных мод высших порядков. Будем рассматривать ЧВВ-процессы ГТГ и генерации разностной частоты, приводящие к возникновению сигнала на частоте третьей гармоники в соответствии со следующими схемами ЧВВ: Зш = ш + ш + ш и Зсс = 2сс + 2сс — — и, где и и 2ш — частоты излучения накачки (излучение основной частоты лазера накачки и его вторая гармоника). Процессы такого типа, как свидетельствуют экспериментальные данные [3], позволяют добиться высоких эффективностей нелинейно-оптического преобразования частоты в полых волноводах. Результаты наших экспериментальных исследований для процессов этого типа будут представлены в разд. 8.4.

Пусть излучение основной частоты и излучение второй гармоники (излучения накачки) распространяются в направлении оси z вдоль полого волновода с внутренним радиусом а. Полый волновод наполнен газом с кубичной нелинейностью и показателем преломления п и имеет

оболочку с действительной диэлектрической проницаемостью е > тг2. Поля накачки и ЧВВ-сигнала при этом могут быть представлены в следующем виде:

Е\ = ^Д^А^ехр + CKi - «172И + к. с., (8.1)

Es = | У2 Й^ВО ехр [-2Ы + Ск2 - «г/2)^ + к. с., (8.2)

Е3 = |/3т(/9)Ст(г) ехр [-3^ + гК^г\ + к. с., (8.3) где fy(p), f^p) и fs4p) — поперечные распределения полей излучения основной частоты, второй гармоники и ЧВВ-сигнала, соответствующие модам EHig, ЕНц и EHim полого волновода соответственно, р — расстояние до оси полого волновода; Лд и Bq - амплитуды полей излучения основной частоты и излучения второй гармоники на входе в волновод; Ст^ — медленно меняющаяся амплитуда сигнала ЧВВ; Ку, К% и К™ — постоянные распространения излучения основной частоты, второй гармоники и ЧВВ-сигнала соответственно; а^ и а^ — коэффициенты затухания волноводной моды EHig на основной частоте и волноводной моды ЕНц на частоте второй гармоники. Представление поля второй гармоники в выражении (8.2) в виде суммы мод полого волновода позволяет описывать ЧВВ-процессы генерации разностной частоты, в которых две волны накачки с одинаковой частотой 2со имеют поперечные распределения поля, соответствующие двум различным волноводным модам ЕНц/ и ЕНц// (т. е., I = Г, 1М\

Предположим, что коэффициент затухания для каждой из рассматриваемых волноводных мод мал, а длины волн — много меньше радиуса сердцевины волновода а,

(8.5)(8.5)К^сsun(su)

(8.5)

(8.5)

где s = 1, 2, 3 и п(зш) — показатель преломления газа в полом волноводе для излучения с частотой sue. При выполнении условий (8.4), (8.5) можно воспользоваться приближенными аналитическими решениями для поперечного распределения поля и постоянных распространения электромагнитного поля в полом волноводе. Для мод EHim полого волновода имеем [17, 18]

/™ ^ = Л/™ ^ = Л(8.6)(8.6)

/™ ^ = Л

/™ ^ = Л

(8.6)

(8.6)

где Jq(^) — функция Бесселя нулевого порядка, ит — собственное значение моды EHim. Константы распространения и коэффициенты затухания описываются при этом следующими выражениями [18]:

Кт ~ [i _ Щ umc V]№ 7|

ат ~2/уду.(8.8)

9 an(qu) \aqu J 2n2 (qu^E^qu) - n2 (q^Y^2

Используя процедуру, подобную описанной в [19], получим следующее уравнение для медленно меняющейся амплитуды третьей гармоники в волноводе с потерями:

^^THG + ^^THG = ^THG (А") еХР (-^A^THG^ -^^THG + ^^THG = ^THG (А") еХР (-^A^THG^ -(8.9)(8.9)

^^THG + ^^THG = ^THG (А") еХР (-^A^THG^ -

^^THG + ^^THG = ^THG (А") еХР (-^A^THG^ -

(8.9)

(8.9)

где а™ — коэффициент затухания моды EHim излучения третьей гармоники. Фазовую расстройку в этом случае можно записать в следующем виде:

A^G = К? - ЗК\ ~ A4hG + AAhG’ (8Л°)

где

(8.Н)(8.Н)л 7 о ЗссaAhg —'

(8.Н)

(8.Н)

л vmq — ^THG - <^2л vmq — ^THG - <^2(8.12)(8.12)

л vmq — ^THG - <^2

л vmq — ^THG - <^2

(8.12)

(8.12)

— компоненты фазовой расстройки за счет дисперсии газа и волновода соответственно (полная фазовая расстройка может быть представлена в виде суммы двух компонент в случае, когда п(щ), n(3cj) £з 1). Нелинейный коэффициент /3^G может быть выражен через соответствующую нелинейно-оптическую кубическую восприимчивость [14]:

Qmq _GTHG —Qmq _GTHG —9тгш2 (з) I9тгш2 (з) IЛт(У \ПЫГ pdpdeЛт(У \ПЫГ pdpde(8.13)(8.13)

Qmq _

GTHG —

Qmq _

GTHG —

9тгш2 (з) I

9тгш2 (з) I

Лт(У \ПЫГ pdpde

Лт(У \ПЫГ pdpde

(8.13)

(8.13)

[^(pfpdpde

где Xthg — нелинейная восприимчивость третьего порядка, ответственная за процесс ГТГ.

В отличие от приближения плоских волн (см. например [19]), уравнение (8.9) учитывает влияние волновода через константы распространения (8.7) и нелинейный коэффициент (8.13), записанный с учетом поперечных распределений полей накачки и третьей гармоники для соответствующих мод волновода. В частности, расстройка волновых векторов, входящая в уравнение (8.9) и определяющая эффективность генерации третьей гармоники, зависит не только от дисперсии газа, но и от дисперсии волноводных мод. Данное обстоятельство, как было отмечено в работах [3, 8, 14], дает возможность улучшения условий фазового согласования для определенной пары волноводных мод излучения накачки и третьей гармоники.

Интегрируя уравнение (8.9), получим следующее выражение для амплитуды моды EHim третьей гармоники:

thg — гРтнскЛ)7thg — гРтнскЛ)7a3 Texp —— expa3 Texp —— exp2 ^^THG ) ь2 ^^THG ) ь

thg — гРтнскЛ)7

thg — гРтнскЛ)7

a3 T

exp —— exp

a3 T

exp —— exp

2 ^^THG ) ь

2 ^^THG ) ь

2^^THG2^^THG(8.14)(8.14)

2^^THG

2^^THG

(8.14)

(8.14)

где L — длина полого волновода, заполненного газом.

В предельном случае малых потерь при нулевой фазовой расстройке данное выражение можно привести к виду

^THG — ^THg(^o)3^'^THG — ^THg(^o)3^'(8.15)(8.15)

^THG — ^THg(^o)3^'

^THG — ^THg(^o)3^'

(8.15)

(8.15)

(8.16)(8.16)Используя выражение (8.15), получим следующую оценку для мощности сигнала третьей гармоники:

(8.16)

(8.16)

^THG ~ ^3±Г’

где Pi — мощность излучения основной частоты.

В случае процесса генерации разностной частоты Зш = 2ш + 2ш — и с участием моды EHig излучения основной частоты и мод ЕНу/ и ЕНу// излучения второй гармоники в полом волноводе с потерями уравнение для медленно меняющейся амплитуды сигнала разностной частоты (DEG — difference-frequency generation), возбуждаемого в волноводной моде EHim, записывается в следующем виде:

а, ^3_ • oml I q aQ* Ы'Ы" v

-^ GDFG щ — oDFG — zpDFGX

х exp [ —г/Xk^pQ qz —х exp [ —г/Xk^pQ qz —

х exp [ —г/Xk^pQ qz —

х exp [ —г/Xk^pQ qz —

где фазовая расстройка с учетом дисперсии волноводных мод может быть записана в виде

^р9 = К^ - Ki; - Ri'* + К9« АкЩ, + Д/^'Ч(8.18)

гдегде△^DFG = “ [3n(3cj) - 4n(2cj) + n(cj)] ,△^DFG = “ [3n(3cj) - 4n(2cj) + n(cj)] ,A^ml'V'q _ c DFG " 2ca2A^ml'V'q _ c DFG " 2ca2у \ 2у \ 2Л2Л22222222233(8.19)(8.20)(8.19)(8.20)

где

где

△^DFG = “ [3n(3cj) - 4n(2cj) + n(cj)] ,

△^DFG = “ [3n(3cj) - 4n(2cj) + n(cj)] ,

A^ml'V'q _ c DFG " 2ca2

A^ml'V'q _ c DFG " 2ca2

у \ 2

у \ 2

Л2

Л2

2

2

2

2

2

2

2

2

3

3

(8.19)

(8.20)

(8.19)

(8.20)

— компоненты фазовой расстройки, связанные с дисперсией газа и волноводных мод соответственно. Нелинейный коэффициент может быть выражен через соответствующую нелинейно-оптическую кубическую восприимчивость [14]:

nml'l" q Pdfgnml'l" q Pdfg27тгш2 (з)K™c2 Xdfg27тгш2 (з)K™c2 Xdfgfr^r^rXpHHp-) p dp defr^r^rXpHHp-) p dp de(8.21)(8.21)Vf^W? PdP<19Vf^W? PdP<19

nml'l" q Pdfg

nml'l" q Pdfg

27тгш2 (з)

K™c2 Xdfg

27тгш2 (з)

K™c2 Xdfg

fr^r^rXpHHp-) p dp de

fr^r^rXpHHp-) p dp de

(8.21)

(8.21)

Vf^W? PdP<19

Vf^W? PdP<19

где Xdfg — нелинейная восприимчивость третьего порядка, ответственная за процесс генерации разностной частоты.

Интегрируя уравнение (8.21), получим следующее выражение для амплитуды сигнала разностной частоты, возбуждаемого в волноводной моде EHim:

_ ^ml'l"q *q* пГ Ы"

°DFG — ZGDFG ^0 П0 n0 X

expexp^^DFG^^DFG(8.22)(8.22)

exp

exp

^^DFG

^^DFG

(8.22)

(8.22)

В предельном случае малых потерь и при нулевой фазовой расстройке данное выражение можно привести к виду

(8.23)(8.23)_ ^ml'V'qAq* пГ nl" Т°DFG — zPdFG ^0 П0 п0 ь-

(8.23)

(8.23)

Используя (8.23) получим для мощности сигнала гармоники

Т 2

Pdfg ~ PyP^,(8.24)

где Р2 — мощность излучения накачки на частоте второй гармоники.

Выражения (8.16) и (8.24) позволяют установить зависимость мощности ЧВВ-сигнала от геометрических размеров полого волновода. В следующем разделе мы воспользуемся этими формулами для пояснения физических причин увеличения эффективности ЧВВ-процессов за счет использования нелинейных взаимодействий коротких импульсов накачки в полых волноводах.

Увеличение эффективности ЧВВ в волноводном режиме. Для того чтобы пояснить, как эффективность ЧВВ-процессов может быть увеличена за счет использования нелинейных взаимодействий коротких световых импульсов в полых волноводах, приведем основные выражения элементарной теории ЧВВ. Выражения для мощности сигналов, возникающих в результате ЧВВ-процессов генерации третьей гармоники и генерации разностной частоты (в общем случае cjdf = = 2^2 — ^1), приведены во многих учебниках по нелинейной оптике [19, 20]. В частности, в режиме слабой фокусировки, когда выполнено условие

b > L, (8.25)

где Ь — конфокальный параметр, данные выражения можно записать в следующем виде:

(8.26)(8.26)3£2 sin2 [(ДА; + 4/&)L/2]

(8.26)

(8.26)

^thg ~ То :гл-

b [(АА; + 4ЯД/2]

в случае генерации третьей гармоники,

^DFG^DFGр sin2[Afc£/2]* 2 ^ ^kLl<р sin2[Afc£/2]* 2 ^ ^kLl<(8.27)(8.27)

^DFG

^DFG

р sin2[Afc£/2]* 2 ^ ^kLl<

р sin2[Afc£/2]* 2 ^ ^kLl<

(8.27)

(8.27)

в случае генерации разностной частоты. Здесь использованы следующие обозначения: Рх, Ps — мощности пучков накачки и А/с — фазовая расстройка для соответствующего ЧВВ-процесса.

Рассмотрим подробнее увеличение эффективности ЧВВ-процессов в полых волноводах относительно геометрии жесткой фокусировки за счет увеличения длины взаимодействия световых пучков. С физической точки зрения, эффективность ЧВВ-процесса увеличивается в полом волноводе благодаря тому обстоятельству, что использование полого волновода позволяет достигнуть уровней интенсивности излучения, характерных для режима жесткой фокусировки, а волноводный режим обеспечивает большую длину взаимодействия пучков в режиме, близком к режиму плоских волн. Так как интенсивность ЧВВ-сигнала пропорциональна интенсивностям пучков накачки, мощность ЧВВ- сигнала может увеличиваться путем уменьшения диаметра полого волновода при неизменной мощности пучков накачки до тех пор, пока выполняются условие фазового согласования и мало затухание взаимодействующих волн в волноводе. Роль полого волновода, таким образом, заключается в обеспечении режима взаимодействия коллимированных

7 А. М. Желтиков

Рис. 8.1. Зависимости фазовой расстройки для процессов генерации третьей гармоники (/-3) и генерации суммарной частоты (4) в полом волноводе, наполненном воздухом при нормальных условиях, от внутреннего радиуса полого волновода а. Поперечное распределение поля накачки соответствует волноводной моде ЕНн. Третья гармоника генерируется в волноводной моде ЕНп (/), ЕН12 (2), ЕН1з (5). Сигнал разностной частоты генерируется в волноводной моде ЕНн

пучков (ср. формулы (8.26), (8.27) и (8.16), (8.24)) для световых пучков, имеющих интенсивности жестко сфокусированных пучков, и одновременному увеличению длины взаимодействия для этих пучков, в том числе путем решения проблемы фазового согласования.

На рис. 8.1 приведены рассчитанные по формулам (8.10)-(8.12), (8.18)-(8.20) зависимости фазовой расстройки для процессов генерации третьей гармоники и генерации разностной частоты с участием различных волноводных мод от радиуса полого волновода, наполненного воздухом при нормальных условиях. Как видно из приведенных зависимостей, при правильном выборе радиуса полого волновода фазовая расстройка для процесса генерации разностной частоты с участием низших волноводных мод излучений накачки и сигнала обращается в ноль. В случае генерации третьей гармоники в поле накачки с поперечным распределением интенсивности, соответствующим основной моде, условие фазового согласования может быть выполнено только для высших мод полого волновода. Проблема фазового согласования при этих условиях может быть решена путем изменения давления газа, выбора параметров волновода и возбуждения соответствующих волноводных мод [3, 8, 14].

Таким образом, имеются два простейших способа увеличения эффективности нелинейно-оптических процессов в полых волноводах: увеличение длины волновода и уменьшение внутреннего радиуса волновода. Очевидно, имеются пределы для роста фактора увеличения эффективности взаимодействия. Увеличение длины волновода ограничивается потерями, которыми характеризуются моды полых

волноводов, а уменьшение внутреннего радиуса волновода означает необходимость более жесткой фокусировки излучения накачки, что в конечном итоге приводит к пробою газа, заполняющего волновод. Уменьшение длительности импульса при этом позволяет повысить эффективность нелинейно-оптических процессов за счет увеличения порога пробоя.

Снятие запрета на генерацию третьей гармоники. Полые волноводы играют еще более важную роль в случае процессов генерации суммарной частоты и генерации третьей гармоники. В средах с нормальной дисперсией подобные ЧВВ-процессы характеризуются низкой эффективностью в режиме жесткой фокусировки излучения из- за дополнительного набега фазы сфокусированного пучка относительно фазы плоской волны. Вблизи оси гауссового пучка данный сдвиг описывается следующим выражением [20]:

2 (2 )

Ai^ = - arctan > (8.28)

где ^о — координата перетяжки сфокусированного пучка.

В соответствии с выражением (8.28), фазовый сдвиг между полем третьей гармоники и нелинейной поляризацией, ответственной за ее генерацию, стремится к ±тг при z —> ±оо. Таким образом, из-за деструктивной интерференции поля накачки и полей третьей гармоники, генерируемых до и после фокуса, нелинейный сигнал на выходе из среды обращается в ноль.

Ситуация радикальным образом изменяется в случае полых волноводов, в которых световые пучки взаимодействуют в режиме коллимированных пучков, и сдвига фаз, равного ±тг не возникает, что обеспечивает возможность эффективной генерации третьей гармоники. В разд. 8.4 будут представлены экспериментальные данные, подтверждающие этот вывод.

Экспериментальная методика. Экспериментальная установка для исследования ЧВВ-процессов в наполненных газом полых волноводах (рис. 8.2) состояла из пикосекундной лазерной системы, генерировавшей излучение на длинах волн 1,06 и 0,53 мкм, полого волновода и системы регистрации на основе фотодетектора, фотоумножителя и CCD-камеры. Пикосекундная система включала в себя задающий генератор на кристалле Nd:YAG с пассивной синхронизацией мод и управляемой добротностью резонатора [21], систему выделения одиночных импульсов и усилительные каскады. Пассивная синхронизация мод в задающем генераторе осуществлялась при помощи пленочного насыщающегося поглотителя, помещаемого перед глухим зеркалом резонатора и позволяющего получать импульсы длительностью 35 пс. Отрицательная обратная связь реализовывалась путем внесения в резонатор задающего лазера электрооптического затвора, управляемого быстродействующим фотоумножителем, на вход

Рис. 8.2. Экспериментальная установка для исследования ЧВВ-процессов в наполненных газом полых волноводах на основе пикосекундной лазерной системы с пассивной синхронизацией мод: ЛС — пикосекундная лазерная система; У — система усиления; ПГ — призма Глана; Л — ахроматическая линза; ПВ — полый волновод; Ф — фильтр; ФЭУ — фотоумножитель; ПЗС — ПЗС-матрица; УС — система обработки сигнала; ПК — персональный компьютер

которого подавался оптический сигнал. Система отрицательной обратной связи позволяла существенно повысить стабильность параметров лазерных импульсов [22] и обеспечивала генерацию цугов пикосекундных импульсов с длительностью огибающей порядка 30-40 мкс. После достижения стационарного режима генерации система отрицательной обратной связи отключалась и лазер переходил в режим генерации коротких цугов пикосекундных импульсов длительностью около 100 нс и энергией около 1,5 мДж.

Для выделения одиночного импульса использовался электрооптический затвор. Энергия выделенного импульса длительностью 35 пс составляла 30-40 мкДж. Система выделения одиночного импульса также служила в качестве оптической развязки, предотвращавшей возникновение паразитной обратной связи между усилительными каскадами и задающим генератором, а также устранявшей влияние излучения, отраженного от оптических элементов усилительной системы, на формирование цуга импульсов в задающем генераторе. Более подробное описание лазерной системы приводится в работах [21, 22].

Одиночный импульс излучения с длиной волны 1,06 мкм проходит через три каскада усиления. Энергия лазерного импульса на выходе третьего каскада достигала 50 мДж. Пространственное распределение интенсивности в сечении пучка усиленного излучения было близко к гауссовому. Это излучение использовалось в качестве накачки в схемах генерации третьей гармоники, а также генерации суммарной и разностной частоты. В экспериментах с двухчастотной накачкой использовалось также излучение второй гармоники лазера на Nd:YAG, получаемое при помощи кристалла KDP. Пучки накачки заводились в полый волновод при помощи сферической линзы (рис. 8.2). В наших экспериментах использовались полые оптические волокна

Рис. 8.3. Экспериментальная установка для исследования влияния давления газа в полом волноводе на ЧВВ-процессы: ЛС — пикосекундная лазерная система; Л — ахроматическая линза; ВК — вакуумная камера; ПВ — полый волновод; ДР — дифракционная решетка; ФЭУ — фотоумножитель; Ф — фильтр для выделения основного излучения; Д1 и Д2 — фотодиоды для контроля энергии основного излучения и второй гармоники соответственно; ЦО — цифровой осциллограф; СВ — система напуска газа, управляемая персональным компьютером ПК

с внутренними диаметрами 70, 100, 127, 152 и 203 мкм, с длинами от 1 до 30 сантиметров. Коэффициенты ослабления излучения с длиной волны 1,06 мкм, измеренные для этих волноводов, составляли 0,6, 0,2, 0,1, 0,06 и 0,04 дБ/см соответственно. Сигналы, получаемые в результате процессов генерации третьей гармоники, а также генерации суммарной и разностной частоты в полом волноводе, выделялись с помощью монохроматора и фильтров и регистрировались при помощи фотоумножителя. Для исследования пространственного профиля пучка накачки, третьей гармоники, а также сигналов суммарной и разностной частоты использовалась ПЗС-матрица.

Для измерения зависимостей нелинейно-оптических сигналов от давления газа в волноводе нами использовалась экспериментальная установка (рис. 8.3), состоявшая из пикосекундного лазера, вакуумной камеры, в которую помещался полый волновод, и системы регистрации на основе фотоумножителя. Лазер на кристалле Nd:YAG позволял получать импульсы излучения с длиной волны 1,06 и 0,53 мкм длительностью 50 пс. Максимальная энергия излучения с длиной волны 1,06 мкм достигала 100 мДж. Для удвоения частоты использовался кристалл KDP. Излучение накачки заводилось в волновод при помощи ахроматической линзы. Энергии пучков накачки на выходе из волновода контролировались при помощи пары фотодиодов. Энергии импульсов основного излучения и второй гармоники в этих экспериментах составляли 1 и 0,1 мДж соответственно. Сигнал, генерируемый в результате нелинейно-оптического взаимодействия в полом волноводе, регистрировался фотоумножителем и обрабатывался при помощи цифрового осциллографа. Результат усреднения сигнала по 30 импульсам сохранялся на персональном компьютере.

Волноводные моды в когерентном четырехволновом взаимодействии. Результаты экспериментальных исследований подтверждают наши ожидания относительно общего увеличения эффективности ЧВВ-процессов за счет использования полых волноводов, снятия запрета на генерацию третьей гармоники, а также существенного влияния эффектов фазового синхронизма и заметной роли высших волноводных мод. Экспериментальные данные подтверждают также возможность введения в волновод пикосекундных импульсов достаточно высокой интенсивности без заметного возмущения газовой среды и самовоздействия импульсов,

Результаты экспериментов показывают, что зависимость мощности сигнала третьей гармоники от энергии накачки с высокой точностью аппроксимируется кубической функцией. Мощность сигнала разностной частоты cjdf = 2^2 — сщ (где сщ — частота основного излучения NckYAG-лазера, со 2 = 2сщ частота излучения второй гармоники) увеличивается линейно с ростом мощности излучения основной частоты и квадратично с ростом мощности излучения второй гармоники. Эти результаты свидетельствуют о том, что в исследуемом диапазоне интенсивностей импульсов накачки эффекты, связанные с ионизацией среды, а также самовоздействием импульсов накачки, не играют заметной роли в процессах нелинейно-оптического взаимодействия. Этот вывод подтверждается так же тем фактом, что при фокусировке пучков накачки с теми же параметрами фокусировки, что и в экспериментах с полыми волноводами, но в отсутствие волновода генерация третьей гармоники, которая легко регистрируются в условиях ионизации среды и связанного с ионизацией самовоздействия импульсов накачки [15, 16], не наблюдалась.

Влияние эффектов фазового синхронизма на ЧВВ-процессы в полых волноводах иллюстрируются экспериментальными данными, представленными на рис. 8.4. В частности, экспериментальные данные свидетельствуют о том, что зависимости мощности сигнала разностной частоты от давления газа в полом волноводе оказываются качественно схожими для газов, дисперсионные свойства которых в исследуемом частотном диапазоне различаются незначительно. Так, зависимости мощности сигнала разностной частоты от давления аргона и азота в полом волноводе обнаруживают качественно сходные тенденции (рис. 8.4). В то же время зависимость мощности сигнала разностной частоты, полученная для углекислого газа, качественно отличается от аналогичных кривых для аргона и азота. Это вызвано существенными отличиями свойств дисперсии углекислого газа от свойств дисперсии аргона и азота. В частности, при атмосферном давлении углекислого газа имеем фазовую расстройку порядка AA^FG = 1,8 см-1, что существенно отличается от фазовой расстройки, соответствующей атмосферному давлению азота и аргона (AA;FFG = 1 см-1).

PDFG, отн. ед.

102

10°

10"1

10 1р^ атм.Ю°

Рис. 8.4. Зависимости мощности сигнала разностной частоты в полом волноводе, наполненном различными газами (• — Аг, НN2, □ — СО2) от давления газа р; длина волновода — 19,3 см, внутренний диаметр волновода — 127 мкм

Сравнение экспериментальных данных, приведенных на рисунках 8.5 и 8.6, с результатами расчетов, выполненных в соответствии с выражениями (8.18)(8.20), (8.22), указывает на заметную роль высших волноводных мод в процессах нелинейно-оптического взаимодействия в полых волноводах.

Показательными в этом отношении являются результаты, полученные для процесса генерации разностной частоты cjdf = 2^2 — ^1 в заполненном аргоном волноводе длиной 17,4 см и внутренним диаметром а = 100 мкм (рис. 8.5). Хорошее согласие между экспериментальными данными (квадраты) и результатами расчетов (сплошные линии) достигается при учете вклада высших волноводных мод. В частности, экспериментальная зависимость, представленная на рис. 8.5, может быть воспроизведена с хорошей точностью на основе выражений (8.18)-(8.20), (8.22), если принять во внимание не только процесс генерации разностной частоты, происходящий в основной волноводной моде (когда излучение основной частоты, вторая гармоника и сигнал разностной частоты имеют пространственный профиль распределения интенсивности, характерный для ЕНц-мод полого волновода), но и ЧВВ-процесс, идущий с участием ЕНщ-моды основного излучения, ЕНп- и ЕНщ-мод второй гармоники и ЕНщ-моды сигнала разностной частоты. Максимум сигнала разностной частоты, который наблюдается при давлении аргона около 0,7 атм, при этом соответствует достижению фазового согласования для процесса генерации разностной частоты в основной волноводной моде (штриховая линия на рис. 8.5 показывает фазовую расстройку для этого процесса). При более низких давлениях возрастает роль процесса генерации разностной

Рис. 8.5. Зависимости мощности сигнала разностной частоты (точками показаны экспериментальные данные, сплошной линией — результаты расчетов) и фазовой расстройки для процесса генерации разностной частоты в полом волноводе, наполненном аргоном, от давления аргона р. Штриховой линией показана фазовая расстройка для процесса генерации разностной частоты в основной волноводной моде ЕНн. Штрих-пунктирная линия показывает фазовую расстройку для процесса генерации разностной частоты с участием ЕН12-моды основного излучения, ЕНн- и ЕН13-МОД второй гармоники и ЕН12- моды сигнала разностной частоты. Длина полого волновода — 17,4 см, внутренний диаметр полого волновода — 100 мкм

частоты с участием ЕНщ-моды основного излучения, ЕНп- и ЕНщ-мод второй гармоники и ЕНщ-моды сигнала разностной частоты (фазовая расстройка для этого процесса показана штрих-пунктирной линией на рис. 8.5). Высшие волноводные моды полого волновода, таким образом, могут оказывать заметное влияние на процессы четырехволнового взаимодействия.

На рис. 8.6 показаны зависимости мощности сигнала разностной частоты, генерируемого в наполненных аргоном полых волноводах с различными внутренними диаметрами и длиной £з 20 см, от давления аргона р. Как видно на рис. 8.6, максимум сигнала разностной частоты, связанный с взаимодействием накачки и сигнала в основной моде полого волновода, смещается при увеличении внутреннего диаметра волновода в область низких давлений, приближаясь в случае больших внутренних радиусов к предельному значению, соответствующему процессу ЧВВ в коллимированных пучках. В этом предельном случае максимальная мощность сигнала разностной частоты, в соответствии с выражением (8.27), достигается при давлении газа в волноводе, равном 0,16 атм (при этом давлении когерентная длина Ьрн = = tv/Mc^pq становится равной длине волновода). Эти результаты

Рис. 8.6. Зависимости мощности сигнала разностной частоты в наполненных аргоном полых волноводах с различными внутренними диаметрами от давления аргона р. Длина волновода во всех экспериментах составляла примерно 20 см. Внутренний диаметр волновода равен 100 мкм (□), 127 мкм (+), 152 мкм (х), 203 мкм (А)

находятся в полном согласии с нашими ожиданиями, основанными на анализе выражений (8.18)-(8.20). Максимумы сигнала разностной частоты, которые наблюдаются при давлении аргона около 0,7 атм для волновода диаметром 152 мкм и при давлении 0,9 атм для волновода диаметром 203 мкм, могут быть объяснены по аналогии с рассмотренным выше случаем — ЧВВ-процессом с участием высших волноводных мод накачки и сигнала.

Заметим, что методически важным аспектом наших экспериментов явилось использование достаточно длинных импульсов, что позволило нам исследовать эффекты фазового синхронизма в условиях, когда влияние групповой задержки импульсов, участвующих в ЧВВ-процессах, пренебрежимо мало (см. оценки, приведенные в работах [12, 14]). Оптимизация условий фазового согласования для ЧВВ-процессов в полых волноводах, достигнутая в наших экспериментах при этих условиях, позволила существенно увеличить длину полых волноводов (эксперименты по генерации разностной частоты выполнялись с использованием полых волноводов с длиной до 30 см). Это, в свою очередь, позволило нам добиться эффективностей ЧВВ-процессов, сравнимых по порядку величины с эффективностями, достигаемыми в экспериментах, выполняемых с использованием фемтосекундных импульсов гораздо более высоких интенсивностей. Данный результат представляется чрезвычайно важным для многочисленных спектроскопических приложений,

требующих использования импульсов с ограниченной спектральной шириной.

Таким образом, экспериментальное исследование ЧВВ-процессов генерации третьей гармоники и разностной частоты в поле пикосекундных импульсов позволяет выявить ряд важных свойств нелинейнооптических взаимодействий в наполненных газом полых волноводах, представляющих интерес с методической точки зрения и открывающих новые возможности для практических приложений полых волноводов в нелинейной оптике, оптике сверхкоротких импульсов и нелинейной спектроскопии. В отличие от экспериментов, выполняемых с использованием импульсов с высокой плотностью мощности, в наших экспериментах удалось реализовать условия, при которых эффекты, связанные с ионизацией среды и самовоздействием импульсов накачки, не оказывают существенного влияния на нелинейно-оптические процессы в полом волноводе, о чем свидетельствует отсутствие генерации оптических гармоник при жесткой фокусировке импульсов накачки в отсутствие волновода. Результаты экспериментальных исследований указывают на возможность введения в волновод пикосекундных импульсов достаточно высокой интенсивности без заметного возмущения газовой среды и самовоздействия импульсов. Экспериментальный подход, основанный на использовании пикосекундных импульсов, позволил нам исследовать основные свойства ЧВВ-процессов в волноводном режиме и изучить пути достижения фазового согласования при этих условиях.

Улучшение условий фазового согласования путем изменения давления газа и выбора оптимальных параметров полого волновода позволило использовать для генерации разностной частоты полые волноводы большой длины (до 30 см), что привело к существенному увеличению мощности сигнала разностной частоты на выходе волновода. Полученные экспериментальные данные свидетельствуют о существенном влиянии, оказываемом на процессы четырехволнового взаимодействия волноводными модами высших порядков. Данный эффект может быть использован для увеличения энергии коротковолнового излучения, получаемого при нелинейно-оптических взаимодействиях в полых волноводах. Эффекты, связанные с влиянием волноводных мод высших порядков, также необходимо принимать во внимание при оптимизации преобразователей частоты и компрессоров импульсов на основе полых волноводов в условиях, когда возбуждение высших волноводных мод приводит к нежелательным потерям энергии.

Волноводный режим нелинейно-оптических взаимодействий, реализуемый в полых волноводах, позволяет снять ограничения на эффективность генерации третьей гармоники, характерные для режима жесткой фокусировки в средах с нормальной дисперсией и связанные с геометрическим набегом фазы жестко сфокусированных световых пучков. Данное обстоятельство расширяет возможности использования полых волноводов для преобразования частоты и анализа газов методами нелинейной спектроскопии.

Снижение квантового шума в волноводнойкогерентной спектроскопии комбинационногорассеяния света

Когерентное комбинационное рассеяние света (ККР) [23, 24] является одним из наиболее эффективных и информативных методов нелинейной спектроскопии. Современная техника ККР [25, 26] обеспечивает высокое пространственное, временное и спектральное разрешение при исследовании возбужденных газовых сред, плазмы, пламен и процессов горения [27, 28], а также активно используется для исследования фемтосекундной динамики и управления колебательными волновыми пакетами в молекулярных системах [29] и когерентной микроскопии биологических объектов [30]. В последние годы динамично развиваются новые направления фемтосекундного ККР, такие как трехмерная микроскопия когерентного антистоксова рассеяния света (КАРС) [30] и когерентно-управляемое КАРС [31].

Волноводные режимы ККР [9, 32-35] позволяют существенно повысить чувствительность и расширить область применимости ККР-спектроскопии. В частности, планарные пленочные волноводы обеспечивают уровень чувствительности ККР-спектроскопии, достаточный для измерения КАРС-спектров молекулярных монослоев [33, 34]. Повышение чувствительности КАРС-спектроскопии газовых сред достигается за счет использования полых волноводов [9, 10, 35], включая полые фотонно-кристаллические волокна [36, 37].

Квантовые и классические источники шумов накладывают фундаментальные ограничения на чувствительность методов ККР- спектроскопии [23, 24]. В настоящем разделе мы покажем, что волноводные режимы нелинейно-оптических взаимодействий позволяют снизить уровень квантовых шумов в спектрах когерентного комбинационного рассеяния света (ККР, CRS — coherent Raman scattering). Получены выражения для оптимальной длины волновода, обеспечивающей максимальное значение квантового предела отношения сигнала к шуму в волноводном ККР, и найдена максимальная величина этого отношения в квантовом пределе с учетом явления оптического пробоя. Определены условия, при которых квантовый предел отношения сигнала к шуму для ККР-спектроскопии газовой фазы, основанной на использовании фемтосекундных лазерных импульсов, может быть увеличен более чем на четыре порядка по сравнению с режимом жесткой фокусировки.

Возникновение шумов в спектрах ККР обусловлено классическими и квантовыми механизмами. Основным источником классических шумов в ККР-спектроскопии являются флуктуации интенсивностей полей накачки. Классический предел отношения сигнал-шум при этом определяется среднеквадратичными отклонениями мощностей накачки и соотношением резонансной и нерезонансной составляющих

нелинейно-оптической восприимчивости. Среднеквадратичное отклонение тока фотодетектора, вызванное флуктуациями мощности накачки, записывается в виде [23, 24]

(8.29)

где угловые скобки обозначают усреднение по времени, г — полное среднеквадратичное отклонение мощностей накачки (для двухчастотного ККР cjcrs = 2сщ — а)2 с полями накачки на частотах и)\ и W2 имеем е = 4s 1 + S2, где si и в2 — среднеквадратичные отклонения мощностей накачки с частотами ш\ и Ш2 соответственно),

Ч =Pcrs(8.30)

^CRS

— ток фотоприемника, индуцируемый сигналом ККР с мощностью Pcrs и частотой cjcrs Оп — квантовая эффективность фотодетектора, е — заряд электрона).

Наиболее важным из источников квантовых шумов является дробовой шум фотодетектора. Среднеквадратичное отклонение фототока приемника, используемого для регистрации сигнала ККР, вызванное дробовым шумом, записывается в виде

^ = 2eXvid,(8.31)

где Az/ — ширина полосы фотодетектора, связанная с его постоянной времени Т соотношением /Хи = 1/Т.

Мощность полезного сигнала в спектроскопии ККР определяется как резонансной составляющей сигнала, связанной с исследуемой комбинационно-активной модой среды, так и нерезонансным фоном:

/ пх1/2

Fcrs = (Д + 4PrPnJ ,(8.32)

где Рт — мощность резонансной составляющей сигнала, Рпт — мощность нерезонансного фона.

Полный сигнал на фотодетекторе определяется выражением

х1/2

Р = РПг + уРт + ^PrPnrj •(8.33)

S)■v \® + <ДS)■v \® + <ДС учетом формул (8.29)-(8.33) отношение сигнала к шуму в спектроскопии ККР может быть представлено в виде

S)

■v \® + <Д

S)

■v \® + <Д

/о\ V2

(8.34)(8.34)/ P2+4PrP„rX '

(8.34)

(8.34)

\еР2 + 2TiwCksXvP/t] /

В случае интенсивного нерезонансного фона имеем следующий классический предел отношения сигнала к шуму в спектроскопии ККР:

8_N8_N(8.35)(8.35)

8_

N

8_

N

(8.35)

(8.35)

Нерезонансный когерентный фон, однако, может быть эффективно подавлен с помощью поляризационной техники [23], путем введения временной задержки между лазерными импульсами [24] или методами когерентного контроля [31]. При подавленном когерентном фоне классический предел отношения сигнала к шуму, как следует из формулы (8.34), имеет вид

г s\г s\11(8.36)(8.36)

г s\

г s\

1

1

(8.36)

(8.36)

Квантовый предел S/N при этих условиях определяется следующим

выражением:выражением:A^crs 2^crsAz/A^crs 2^crsAz/1/21/2(8.37)(8.37)

выражением:

выражением:

A^crs 2^crsAz/

A^crs 2^crsAz/

1/2

1/2

(8.37)

(8.37)

Покажем, что в режиме волноводного ККР квантовый предел отношения сигнала к шуму может быть существенно снижен по сравнению с режимом жестко сфокусированных полей накачки. Воспользуемся для этой цели следующим общим выражением для интенсивности сигнала двухчастотного ККР в режиме фазового согласования:

(8.38)(8.38)^CRSO<|x(3)|

(8.38)

(8.38)

где Д, Д — интенсивности полей накачки, х^ — нелинейнооптическая восприимчивость, ответственная за процесс ККР, I — эффективная длина нелинейно-оптического взаимодействия.

Для сфокусированных полей накачки эффективная длина нелинейно-оптического взаимодействия определяется конфокальным параметром, который для гауссовых пучков определяется выражением

(8.39)(8.39)It ~ тга2/А,

(8.39)

(8.39)

где а — радиус перетяжки сфокусированного пучка, А — длина волны излучения.

Фактор увеличения мощности сигнала ККР в волноводе с радиусом сердцевины а в режиме фазового согласования, таким образом, составляет

£ =~ АД(8.40)

(FcRs)t тг2а4

где (Pcrs)w и (^CRs)t — мощности сигнала ККР в волноводе и в режиме жесткой фокусировки при одинаковых мощностях импульсов накачки.

Согласно формулам (8.37) и (8.40), увеличение квантового предела отношения сигнал-шум для волноводного ККР в режиме фазового согласования пропорционально длине I эффективного нелинейного взаимодействия в волноводе и обратно пропорционально квадрату радиуса волновода а;

(S7X)q,t тга2

где (S/N)q)W и (S/N)q;t — квантовые пределы отношения сигнал-шум для спектра ККР в волноводе и в режиме жесткой фокусировки при одинаковых мощностях импульсов накачки.

Ключевым фактором, ограничивающим увеличение квантового предела отношения сигнал-шум в волноводном режиме являются волноводные потери. Фактор, описывающий влияние оптических потерь и фазовой расстройки волноводных мод на эффективность ККР, может быть представлен в следующем виде [23, 24]:

М = ехр[- (Да + aCRs) /]М = ехр[- (Да + aCRs) /]sh2 (AaZ/2) + sin2 (Xpl/2) 2(Xal/2f + (Xpl/2fsh2 (AaZ/2) + sin2 (Xpl/2) 2(Xal/2f + (Xpl/2f(8.42)(8.42)

М = ехр[- (Да + aCRs) /]

М = ехр[- (Да + aCRs) /]

sh2 (AaZ/2) + sin2 (Xpl/2) 2(Xal/2f + (Xpl/2f

sh2 (AaZ/2) + sin2 (Xpl/2) 2(Xal/2f + (Xpl/2f

(8.42)

(8.42)

где Act = (2ац + 0(2 — o(crs)/2, ац, CK2, Q(crs — коэффициенты затухания излучения на длинах волн ш\, Ш2, wcrs соответственно, А/3 — расстройка постоянных распространения волноводных мод, участвующих в нелинейно-оптическом взаимодействии.

Фазовое рассогласование для волноводного ККР, связанное с расстройкой А/3, устраняется для данного набора волноводных мод за счет взаимной компенсации материальной и волноводной составляющих дисперсии. На рис. 8.7 эта возможность иллюстрируется для процесса ККР cjcrs = 2сщ — Ш2 (сщ и Ш2 — частоты полей накачки) в полом волноводе, заполненном воздухом при атмосферном давлении. Основные волноводные моды полей накачки с длинами волн Ai = = ‘I'Kcfucy = 532 нм и А2 = I-kc)^ = 660 нм в рассматриваемом случае приводят к генерации нелинейного сигнала в основной волноводной моде. Условие фазового согласования А/3 = 0 для рассматриваемого процесса достигается при внутреннем радиусе волновода а около 32 мкм. В широком диапазоне значений а, начиная примерно с 25 мкм, длина когерентности 1С = тг/ (2 |А/3|) для волноводного ККР (кривая 1 на рис. 8.76) превосходит длину когерентности для того же нелинейного процесса в атмосферном воздухе в отсутствие волновода (кривая 2 на рис. 8.76).

Как следует из анализа выражения (8.42) в режиме фазового согласования, A/3Z << 1, имеется оптимальная длина волновода, обес

печивающая максимальное увеличение квантового предела отношения

2сК1 + 0(2O(CRS2сК1 + 0(2O(CRS(8.43)(8.43)сигнал-шум (рис. 8.8):

2сК1 + 0(2O(CRS

2сК1 + 0(2O(CRS

(8.43)

(8.43)

Zopt = АУ11

Рис. 8.7. а — зависимость расстройки постоянных распространения мод заполненного атмосферным воздухом полого волновода, участвующих в процессе ККР cjcrs = 2сщ - CJ2 (сщ и Ш2 — частоты полей накачки), от внутреннего радиуса волновода а. Основные волноводные моды полей накачки с длинами волн Ai = 2тгс/сщ = 532 нм и А2 = 2тгс/ш2 = 660 нм приводят к генерации сигнала ККР в основной волноводной моде. Учтена материальная дисперсия воздуха. Горизонтальной линией показано условие фазового согласования, А/3 = 0. б — зависимости длины когерентности Zc = тг/(2|А/3|) для рассматриваемого процесса ККР в заполненном воздухом полом волноводе (/) и в атмосферном воздухе в отсутствие волновода (2) от внутреннего радиуса полого волноводаРис. 8.7. а — зависимость расстройки постоянных распространения мод заполненного атмосферным воздухом полого волновода, участвующих в процессе ККР cjcrs = 2сщ - CJ2 (сщ и Ш2 — частоты полей накачки), от внутреннего радиуса волновода а. Основные волноводные моды полей накачки с длинами волн Ai = 2тгс/сщ = 532 нм и А2 = 2тгс/ш2 = 660 нм приводят к генерации сигнала ККР в основной волноводной моде. Учтена материальная дисперсия воздуха. Горизонтальной линией показано условие фазового согласования, А/3 = 0. б — зависимости длины когерентности Zc = тг/(2|А/3|) для рассматриваемого процесса ККР в заполненном воздухом полом волноводе (/) и в атмосферном воздухе в отсутствие волновода (2) от внутреннего радиуса полого волновода

Рис. 8.7. а — зависимость расстройки постоянных распространения мод заполненного атмосферным воздухом полого волновода, участвующих в процессе ККР cjcrs = 2сщ - CJ2 (сщ и Ш2 — частоты полей накачки), от внутреннего радиуса волновода а. Основные волноводные моды полей накачки с длинами волн Ai = 2тгс/сщ = 532 нм и А2 = 2тгс/ш2 = 660 нм приводят к генерации сигнала ККР в основной волноводной моде. Учтена материальная дисперсия воздуха. Горизонтальной линией показано условие фазового согласования, А/3 = 0. б — зависимости длины когерентности Zc = тг/(2|А/3|) для рассматриваемого процесса ККР в заполненном воздухом полом волноводе (/) и в атмосферном воздухе в отсутствие волновода (2) от внутреннего радиуса полого волновода

Рис. 8.7. а — зависимость расстройки постоянных распространения мод заполненного атмосферным воздухом полого волновода, участвующих в процессе ККР cjcrs = 2сщ - CJ2 (сщ и Ш2 — частоты полей накачки), от внутреннего радиуса волновода а. Основные волноводные моды полей накачки с длинами волн Ai = 2тгс/сщ = 532 нм и А2 = 2тгс/ш2 = 660 нм приводят к генерации сигнала ККР в основной волноводной моде. Учтена материальная дисперсия воздуха. Горизонтальной линией показано условие фазового согласования, А/3 = 0. б — зависимости длины когерентности Zc = тг/(2|А/3|) для рассматриваемого процесса ККР в заполненном воздухом полом волноводе (/) и в атмосферном воздухе в отсутствие волновода (2) от внутреннего радиуса полого волновода

Для внутренних радиусов полого волновода порядка а ~ 5 мкм увеличение квантового предела сигнала к шуму в волноводном режиме, как видно из результатов, представленных на рис. 8.9, может достигать четырех порядков. Для высокоинтенсивных лазерных импульсов, однако, уменьшение радиуса сердцевины волновода, в свою очередь, ограничено явлением оптического пробоя. Вводя Д для обозначения интенсивности, соответствующей критической плотности энергии лазерного излучения на пороге оптического пробоя, получаем следующее выражение для минимального радиуса сердцевины волновода: amin = Р/^ъ, где Р — мощность импульса накачки.

С учетом формул (8.41) и (8.43) максимальное увеличение квантового предела отношения сигнал-шум составляет

_ АД ^ - Дар_ АД ^ - ДарInIn2<ац 4" сщ<^CRS2<ац 4" сщ<^CRS(8.44)(8.44)

_ АД ^ - Дар

_ АД ^ - Дар

In

In

2<ац 4" сщ

<^CRS

2<ац 4" сщ

<^CRS

(8.44)

(8.44)

Воспользуемся выражениями (8.35), (8.41) и (8.44) для анализа возможностей улучшения соотношения сигнал-шум волноводной ККР-спектроскопии газовой фазы. Уменьшение классического предела отношения сигнал-шум в этом случае может быть достигнуто за счет использования стабилизированных по мощности фемтосекундных импульсов накачки. Подавление нерезонансного фона в фемтосекундном режиме ККР достигается путем введения времени

ММРис. 8.8. Зависимость фактора М (выражение (8.42)), учитывающего влияние оптических потерь и фазовой расстройки волноводных мод на эффективность ККР, от длины нелинейно-оптического взаимодействия 1: 1 — с^ = = 0,03 СМ-1, «2 = CICRS = = 0,01 см-1; 2 — ах = а2 = = cicrs = 0,02 см-1; 3 — <щ = = tt2 = 0,01 CM-1, QCRS = = 0,02 см-1Рис. 8.8. Зависимость фактора М (выражение (8.42)), учитывающего влияние оптических потерь и фазовой расстройки волноводных мод на эффективность ККР, от длины нелинейно-оптического взаимодействия 1: 1 — с^ = = 0,03 СМ-1, «2 = CICRS = = 0,01 см-1; 2 — ах = а2 = = cicrs = 0,02 см-1; 3 — <щ = = tt2 = 0,01 CM-1, QCRS = = 0,02 см-1Рис. 8.9. Увеличение квантового предела отношения сигнала к шуму волноводной ККР-спектроскопии относительно режима жесткой фокусировки в зависимости от радиуса полой сердцевины волновода а для А = 1 мкм, I = ^opt, «1 = «2 = CICRS = = 0,01 см”1 (/), 0,02-1 (2),0,03-1 (5)Рис. 8.9. Увеличение квантового предела отношения сигнала к шуму волноводной ККР-спектроскопии относительно режима жесткой фокусировки в зависимости от радиуса полой сердцевины волновода а для А = 1 мкм, I = ^opt, «1 = «2 = CICRS = = 0,01 см”1 (/), 0,02-1 (2),0,03-1 (5)задержки между лазерными импульсами [23, 24] и использования методов когерентного контроля [31].

М

М

Рис. 8.8. Зависимость фактора М (выражение (8.42)), учитывающего влияние оптических потерь и фазовой расстройки волноводных мод на эффективность ККР, от длины нелинейно-оптического взаимодействия 1: 1 — с^ = = 0,03 СМ-1, «2 = CICRS = = 0,01 см-1; 2 — ах = а2 = = cicrs = 0,02 см-1; 3 — <щ = = tt2 = 0,01 CM-1, QCRS = = 0,02 см-1

Рис. 8.8. Зависимость фактора М (выражение (8.42)), учитывающего влияние оптических потерь и фазовой расстройки волноводных мод на эффективность ККР, от длины нелинейно-оптического взаимодействия 1: 1 — с^ = = 0,03 СМ-1, «2 = CICRS = = 0,01 см-1; 2 — ах = а2 = = cicrs = 0,02 см-1; 3 — <щ = = tt2 = 0,01 CM-1, QCRS = = 0,02 см-1

Рис. 8.9. Увеличение квантового предела отношения сигнала к шуму волноводной ККР-спектроскопии относительно режима жесткой фокусировки в зависимости от радиуса полой сердцевины волновода а для А = 1 мкм, I = ^opt, «1 = «2 = CICRS = = 0,01 см”1 (/), 0,02-1 (2),

0,03-1 (5)

Рис. 8.9. Увеличение квантового предела отношения сигнала к шуму волноводной ККР-спектроскопии относительно режима жесткой фокусировки в зависимости от радиуса полой сердцевины волновода а для А = 1 мкм, I = ^opt, «1 = «2 = CICRS = = 0,01 см”1 (/), 0,02-1 (2),

0,03-1 (5)

Спектроскопия ККР газовой фазы предполагает использование полых волноводов. Для стандартных полых волноводов уменьшение радиуса полой сердцевины приводит к быстрому росту коэффициента оптических потерь, пропорционального Л2/а3. Это обстоятельство накладывает ограничения на уменьшение радиуса сердцевины полых волокон. В экспериментах, как правило, используются полые волокна с диаметром сердцевины, варьируемым в диапазоне 100-500 мкм. Излучение при этом распространяется через волокно в многомодовом режиме. Различие фазовых и групповых скоростей волноводных мод, одновременно возбуждаемых в стандартном полом волноводе, затрудняет время-разрешенные измерения и не позволяет достичь высокой точности калибровки нелинейного сигнала как функции давления газа [10]. Потери локализованных в газовой фазе волноводных мод могут быть радикально снижены за счет использования полых волноводов с периодической (фотоннокристаллической) оболочкой [37-40]. Такие волноводы позволяют формировать изолированные направляемые моды излучения в полой сердцевине и обеспечивают радикальное увеличение эффективности нелинейно-оптических взаимодействий [41-44].

Интенсивности порядка 1^ ~ ~ 1014 Вт/см2, соответствующие характерным интенсивностям оптического пробоя газа при атмосферном давлении, достигаются в полых

фотонно-кристаллических волноводах с характерным радиусом полой сердцевины 5 мкм при мощности лазерных импульсов на уровне 75 МВт. Фемтосекундные импульсы

такой мощности формируются стандартными твердотельными лазерными системами с синхронизацией мод и регенеративным

усилением. Передача фемтосекундных импульсов таких мощностей через полые фотонно-кристаллические волокна продемонстрирована в работе [45]. Максимальное увеличение квантового предела отношения сигнал-шум фемтосекундной ККР-спектроскопии для подобных импульсов накачки при Zopt ~ 100 см, как следует из выражения (8.44), составляет ^тах ~ 1,3 • 104 (рис. 8.9).

Выполненный в этом разделе анализ показывает, что волноводные режимы нелинейно-оптических взаимодействий позволяют снизить уровень квантовых шумов в спектрах когерентного комбинационного рассеяния света (ККР). Полученные выражения для оптимальной длины волновода, обеспечивающей максимальное значение квантового предела отношения сигнала к шуму в волноводном ККР, и максимальной величины этого отношения в квантовом пределе с учетом явления оптического пробоя указывают на возможность радикального снижения квантового шума для ККР-спектроскопии газовой фазы, основанной на использовании фемтосекундных лазерных импульсов высокой мощности.

Список литературы

Nisoli М., De Silvestri S., Svelto О. 11 Appl. Phys. Lett. 1996. V. 68. P. 2793.

Nisoli M., De Silvestri S., Svelto 0., et al. // Opt. Lett. 1997. V. 22. P. 522.

Durfee III C. G., Backus S., Murnane M. M., Kapteyn H. C. // Opt. Lett. 1997. V. 22. P. 1565.

Rundquist A., Durfee III C. G., Chang Z., et al. // Science. 1998. V. 5368. P. 1412.

Tamaki Y., Midorikawa K., Obara M. // Appl. Phys. B. 1998. V. 67. P. 59.

Constant E., Garzella D., Breger P., et al. // Phys. Rev. Lett. 1999. V. 82. P. 1668.

Durfee III C. G., Rundquist A. R., Backus S., et al. // Phys. Rev. Lett. 1999. V. 83. P. 2187.

Miles R. B., Laufer G., Bjorklund G. C. // Appl. Phys. Lett. 1977. V. 30. P. 417.

Fedotov A. B., Giammanco F., Naumov A. N, Marsili P., Ruffini A., Sidorov-Biryukov D. A., Zheltikov A. M. // Appl. Phys B. 2001. V. 72. P. 575;

Наумов A. H., Джиамманко Ф., Сидоров-Бирюков Д. А., Федотов А. Б., Марсили П., Руффини А., Желтиков А. М. // Письма ЖЭТФ. 2001. Т. 73. С. 301.

Naumov A. N, Zheltikov А. М., Fedotov А. В., Sidorov-Biryukov D. A., Tarasevitch А. Р., Ping Zhou, von der Linde D. 11 J. Opt. Soc. Am. B. 2001. V. 18. P. 811; Naumov A. N, Zheltikov A. NL, Fedotov A. B., Sidorov-Biryukov D. A., Tarasevitch A. P., Ping Zhou, von der Linde D. 11 Laser and Particle Beams. 2001. V. 19. P. 199.

Koroteev N. L, Zheltikov A. M. 11 Appl. Phys. B. 1998. V. 67. P. 53.

Durfee III C. G., Backus S., Kapteyn H. C., Murnane M. M. // Opt. Lett. 1999. V. 24. P. 697.

Желтиков A. NL, Коротеев H. И., Наумов A. H. // ЖЭТФ. 1999. T. 115. C. 1561.

Backus S., Peatross L, Zeek Z., et al. // Opt. Lett. 1996. V. 21. P. 665.

Fedotov A. B., Koroteev N. L, Loy NL NL T., Xiao X., Zheltikov A. M. // Opt. Commun. 1997. V. 133. P. 587.

Marcatili E. A. J., Schmeltzer R. A. // Bell Syst. Tech. J. 1964. V. 43. P. 1783.

Adams NL J. An Introduction to optical waveguides, J. Wiley and Sons, Chichester (1981).

Shen Y. R. The Principles of Nonlinear Optics. — N. Y.: Wiley, 1984.

Reintjes J. F. Nonlinear Optical Parametric Processes in Liquids and Gases. — Orlando: Academic Press, 1984.

Zheltikov A. NL, Koroteev N. L, Fedotov A. B. // Laser Phys. 1994. V. 4. P. 569.

Fedotov A. B., Koroteev N. L, Naumov A. N, et al. // J. Nonlinear Optical Physics and Materials. 1997. V. 6. P. 387.

Ахманов С. А., Коротеев H. И. Методы нелинейной оптики в спектроскопии рассеяния света. — М.: Наука, 1981.

Lesley G. L. Coherent Raman Spectroscopy. — Oxford: Pergamon, 1981.

Желтиков A. NL, Коротеев H. И. // Успехи физ. наук. 1999. T. 170. С. 1203.

Zheltikov А. NL Introduction to Nonlinear Raman Spectrometry // Handbook of Vibrational Spectroscopy. — Chichester: Wiley, 2002. - Vol. 1, p. 572.

Nonlinear Raman Spectroscopy // Special Issue of J. Raman Spectrosc. 2002. V. 33, № 11/12 / Eds. P. Radi, A.M. Zheltikov.

Nonlinear Raman Spectroscopy // Special Issue of J. Raman Spectrosc. 2003. V. 34, № 12 / Eds. P. Radi and A.M. Zheltikov.

Femtosecond Coherent Raman Spectroscopy // Special Issue of J. Raman Spectrosc. 2000. V. 31, № 1/2 / Ed. W. Kiefer.

Zumbusch A., Holtom G. R., Sunney Xie X. // Phys. Rev. Lett. 1999. V. 82. P. 4142.

Dudovich N., Oron D., Silberberg Y. 11 Nature. 2002. V. 418. P. 512.

Stegeman G. L, Fortenberry R., Raraguleff C., Moshrefzadeh R., Hetherington HI W. M., Van Wyck N. E., Sipe J. E. 11 Opt. Lett. 1983. V. 8. P. 295.

de Boeij W. P., Ranger J. S., Lucassen G. W., Otto C., Greve /. // Appl. Spectrosc. 1993. V. 47. P. 723.

Ranger J. S., Otto C., Greve /. // Appl. Spectrosc. 1995. V. 49. P. 1326.

Желтиков A. M. 11 Успехи физ. наук. 2002. T. 172. С. 743.

Fedotov А. В., Ronorov S. О., Mitrokhin V. Р., Serebryanni- kov Е. Е., Zheltikov А. М. Ц Phys. Rev. А. 2004. V. 70. Р. 045802.

Cregan R. F., Mangan В. J., Rnight J. С., Birks Т. A., Russell Р. St. J., Roberts Р. J., Allan D. С. 11 Science. 1999. V. 285. P. 1537.

Ronorov S. 0., Fedotov A. B., Rolevatova 0. A., Beloglazov V. L, Skibina N. B., Shcherbakov A. V., Zheltikov A. M. 11 JETP Lett. 2002. V. 76. P. 341.

Russell P. St. J. 11 Science. 2003. V. 299. P. 358.

Smith С. M., Venkataraman N., Gallagher M. T., Muller D., West J. A., Borrelli N. F., Allan D. C., Roch R. 11 Nature. 2003. V. 424. P. 657.

Benabid E, Rnight J. C., Antonopoulos G., Russell P. St. J. 11 Science. 2002. V. 298. P. 399.

Ronorov S. 0., Fedotov A. B., Zheltikov A. M. 11 Opt. Lett. 2003. V. 28. P. 1448.

Ouzounov D. G., Ahmad F. R., Muller D., Venkataraman N., Gallagher M. T., Thomas M. G., Silcox J., Roch R. W., Gaeta A. L. 11 Science 2003. V. 301. P. 1702.

Ronorov S. 0., Sidorov-Biryukov D. A., Bugar I., Chorvat D., Jr., Chorvat D., Serebryannikov E. E., Bloemer M. J., Scalora M., Miles R. B., Zheltikov A. M. Ц Phys. Rev. A. 2004. V. 70. P. 023807.

Ronorov S. 0., Zheltikov A. M., Ping Zhou, Tarasevitch A. P., von der Linde D. Ц Opt. Lett. 2004. V. 29. P. 1521.

Глава 9

ИЗОЛИРОВАННЫЕ ВОЛНОВОДНЫЕ МОДЫИНТЕНСИВНЫХ СВЕТОВЫХ ПОЛЕЙ

Изолированные волноводные моды интенсивных световых полей являются уникальным физическим объектом, который не удается наблюдать в стандартных оптических световодах, полых волноводах, плазменных филаментах или в объеме прозрачного диэлектрика или газа. Полые фотонно-кристаллические волноводы впервые позволяют сформировать устойчивые изолированные направляемые пространственные моды сверхкоротких световых импульсов субгигаваттного уровня мощности, осуществить эффективные нелинейнооптические преобразования полей в таких состояниях и реализовать новые волноводные режимы когерентного возбуждения и зондирования молекулярных комбинационно-активных колебаний в газовой фазе.

. Волноводные режимы передачи интенсивноголазерного излучения

Нелазерные источники света генерируют излучение в результате независимого спонтанного испускания фотонов в случайные моменты времени в произвольных направлениях (рис. 9.1(2). Именно с ненаправленным некогерентным светом в основном оперировала оптика более двух тысячелетий, начиная с эллинистической эпохи античности [1] и вплоть до наступления лазерной эры. Явление вынужденного излучения, предсказанное Эйнштейном в 1916 г. [2] и впервые наблюдавшееся экспериментально Ладенбургом в 1928 г. [3], обеспечивает возможность получения направленных световых волн (рис. 9.16). Поиски путей создания практических источников оптического излучения на основе явления вынужденного излучения продолжались на протяжении более двух десятилетий и привели в 50-х гг. XX в. к созданию мазеров и лазеров [4-6] (см. табл. 2).

Лазерные источники, основанные на вынужденном испускании фотонов под действием внешнего электромагнитного поля, характеризуются когерентностью и направленностью излучения (рис. 9.16). Передаче лазерного излучения на большие расстояния однако препятствует явление дифракции, обусловленное волновой природой света

Рис. 9.1. Ненаправленное некогерентное излучение нелазерного источника (а), направленное когерентное лазерное излучение (б), волноводный режим распространения лазерного излучения (в)

Таблица 2. От оптики и катоптрики ненаправленного света до волноводно- направляемых сверхсильных световых полей: фундаментальные проблемы формирования изолированных волноводных мод высокоинтенсивного излучения и их решения

Проблемы

Решения

Ненаправленный характер излучения (Евклид, 300 г. до н.э. [1], вся долазерная эпоха)

Вынужденное излучение (Эйнштейн, 1916 [2])

Лазеры (Басов, Прохоров, Таунс, Мэйнман, 50-е гг. XX в. [4-6])

Дифракция (Френель, 1815 [7])

Волноводные режимы на профиле показателя преломления (Хондрос и Дебай, 1910 [7]; 70-е гг. XX в. [9-Н])

Самофокусировка, приводящая к оптическому пробою (начало 60-х гг. XX в. [13-20])

Полые волноводы (Майлс и др., 1977 [30], Низоли и др., 1996 [23])

Альтернатива стандартных полых волноводов: многомодовый режим или большие потери

Полые фотонно-кристаллические волокна (Расселл, 1999 [41, 42])

и детально исследованное Френелем [7]. В 1910 г., задолго до изобретения лазера, Хондросом и Дебаем [8] была теоретически исследована возможность преодоления дифракционной расходимости за счет явления полного внутреннего отражения, приводящего к формированию направляемых мод в диэлектрических волноводах (рис. 9.1в). Прогресс лазерных источников излучения, а также возможность получения высокопрозрачных материалов, появившаяся в начале 70-х г. XX в. (см. табл. 2), стимулировали развитие волоконной оптики, позволившей создать высокопроизводительные линии для передачи оптических сигналов и разработать волоконно-оптические системы для управления лазерным излучением [9-11].

Появление мощных лазерных систем, способных генерировать световые импульсы с интенсивностью вплоть до 1023 Вт/см2 [12], выявило фундаментальные физические ограничения на мощность лазерного излучения, передаваемого в режиме волноводных мод в объеме прозрачного диэлектрика. Существование этого предела связано с явлением самофокусировки [13-20] на профиле показателя преломления нелинейного материала n(r) = tiq + ti^I^ (jiq — показатель преломления материала в отсутствие лазерного излучения, П2 — нелинейный показатель преломления материала), создаваемом неоднородным по поперечной координате г распределением интенсивности лазерного пучка Цт). Подобный профиль показателя преломления играет роль нелинейной линзы и приводит к схлопыванию лазерного пучка и оптическому пробою материала.

Критическая мощность самофокусировки для излучения с длиной волны А, распространяющегося в среде с нелинейным показателем преломления П2, определяется выражением [20] Рс = А2/(87ГП0П2). Для характерного значения нелинейного показателя преломления плавленого кварца П2 ~ 3 • 10“16 см2/Вт имеем следующую оценку для критической мощности самофокусировки: Рс ~ 1 МВт. Диэлектрические волноводы, таким образом, оказываются непригодными для формирования направляемых мод лазерных импульсов с мощностью, превышающей критическую мощность Рс.

Для передачи и нелинейно-оптического преобразования мощных лазерных импульсов широко используются полые волноводы [21] (см. табл. 2). Порог пробоя газа, заполняющего сердцевину такого волокна, существенно превышает порог пробоя диэлектрика, а поток энергии на стенках волновода, как правило, на несколько порядков ниже потока энергии на оси волновода. Благодаря этим обстоятельствам, полые волноводы позволили выполнить ряд интересных и важных экспериментов в области физики интенсивных сверхкоротких лазерных импульсов [22]. Полые волноводы, в частности, активно используются в современных лазерных системах для увеличения длины нелинейно-оптического взаимодействия лазерных импульсов и повышения эффективности нелинейнооптических процессов. Волноводы этого типа позволяют реализовать

нелинейно-оптическое преобразование спектра сверхкоротких импульсов высокой интенсивности без повреждения сердцевины волновода вследствие оптического пробоя. Явление фазовой самомодуляции (ФСМ) в газе, заполняющем сердцевину полого волновода, позволяет получать импульсы длительностью короче 5 фс [23, 24]. Вынужденное комбинационное рассеяние лазерных импульсов в полых волноводах, заполненных комбинационно-активными газами, приводит к эффективной генерации множественных комбинационных компонент, фазировка которых позволяет осуществить синтез импульсов длительностью короче 4 фс [25]. Полые волноводы позволяют радикально увеличить эффективность генерации гармоник высокого порядка [26—29] и повысить чувствительность методов газового анализа, основанных на спектроскопии четырехволнового взаимодействия [30-33].

Моды стандартных полых волноводов со сплошной диэлектрической оболочкой характеризуются неустранимыми оптическими потерями [21], величина которых растет с уменьшением радиуса а полой сердцевины волокна по закону Д2/а3, где А — длина волны излучения. Это обстоятельство накладывает ограничения на уменьшение радиуса сердцевины полых волокон. В экспериментах, как правило, используются полые волокна с диаметром сердцевины, варьируемым в диапазоне 100-500 мкм. Излучение при этом распространяется через волокно в существенно многомодовом режиме. Стандартные полые волноводы с меньшим диаметром сердцевины, как правило, характеризуются неприемлемо высокими потерями и не могут быть использованы для передачи и нелинейно-оптического преобразования лазерных импульсов. В отношении стандартных полых волноводов со сплошной диэлектрической оболочкой, таким образом, может быть сформулирована следующая альтернатива: волноводы этого класса либо характеризуются неприемлемо высокими потерями, либо поддерживают существенно многомодовый режим распространения излучения оптического диапазона. Различие фазовых и групповых скоростей волноводных мод, одновременно возбуждаемых в стандартном полом волноводе, затрудняет время-разрешенные измерения и не позволяет достичь высокой точности калибровки нелинейного сигнала как функции давления газа [32]. Таким образом, несмотря на высокий уровень нелинейного сигнала стандартные полые волноводы часто оказываются непригодными для количественного анализа состава газовых смесей, а также для нестационарной нелинейной спектроскопии.

Интересный способ передачи сверхсильных световых полей на большие расстояния связан с явлением филаментации сверхкоротких световых импульсов в условиях самовоздействия лазерного пучка и ионизации газовой среды [34-37]. Данное явление позволять достигать высоких эффективностей нелинейно-оптической трансформации спектра сверхкоротких импульсов при генерации широкополосного излучения (суперконтинуума) [38] и позволяет осуществлять

дистанционное зондирование атмосферы на характерных расстояниях вплоть до нескольких километров [39, 40]. Распространение излучения в филаментах характеризуется сложной пространственно-временной динамикой светового пучка, свидетельствующей об эффективном взаимодействии множественных мод поля электромагнитного излучения. Выделение изолированных пространственных мод светового поля при данных условиях не представляется возможным.

Изолированные волноводные моды интенсивных световых полей, таким образом, являются уникальным физическим объектом, который не удается наблюдать в стандартных оптических световодах, полых волноводах, плазменных филаментах или в объеме прозрачного диэлектрика или газа. В настоящем обзоре будет показано, что недавно разработанные полые фотонно-кристаллические (ФК) волноводы [41-45] впервые позволяют сформировать устойчивые изолированные пространственные направляемые моды сверхкоротких световых импульсов субгигаваттных уровней мощности (см. табл. 2) и осуществить эффективные нелинейно-оптические преобразования таких полей. Волноводный режим распространения электромагнитного излучения в полой сердцевине полых ФК-волноводов обеспечивается за счет высокой отражательной способности двумерно-периодической (фотонно-кристаллической) структуры оболочки этих волноводов в области фотонных запрещенных зон [41-46]. В этих частотных интервалах электромагнитное поле не может существовать в виде волн, распространяющихся внутри периодической структуры ФК-оболочки. Коэффициент отражения периодической структуры в области фотонных запрещенных зон существенно превышает коэффициент отражения материала оболочки, что приводит к значительному уменьшению оптических потерь волноводных мод, распространяющихся вдоль полой сердцевины волокна. Фотонные запрещенные зоны периодической оболочки полых фотонно-кристаллических волокон, таким образом, приводят к возникновению максимумов в спектре пропускания волокна.

Благодаря возможности достижения высоких интенсивностей лазерных импульсов без опасности возникновения оптического пробоя в полой сердцевине волокна, а также за счет большой длины взаимодействия полые ФК-волноводы обеспечивают радикальное увеличение эффективности нелинейно-оптических процессов, включая вынужденное комбинационное рассеяние [47, 48], четырехволновые взаимодействия [49] и фазовую самомодуляцию [50]. Эксперименты [51, 52] продемонстрировали возможность реализации режима временных солитонов в полых ФК-волноводах при передаче сверхкоротких световых импульсов. Подобные волокна также могут быть использованы для лазерного управления микрочастицами и атомами [53], а также для передачи мощного лазерного излучения для технологических приложений [54, 55] и лазерной биомедицины [56].

9.2. Фотонные запрещенные зоны, фотонныекристаллы и уменьшение оптических потерьв полых волноводах

Волноводное распространение излучения в обычных волноводах обеспечивается эффектом полного внутреннего отражения. В полых волноводах показатель преломления сердцевины ниже показателя преломления оболочки. Поэтому постоянные распространения мод полых волноводов имеют отличные от нуля мнимые составляющие, и распространение света в подобных волноводах сопровождается потерями излучения. Данное обстоятельство накладывает ограничения на увеличение длины волновода, сдерживая увеличение нелинейнооптического сигнала, генерируемого в процессах генерации гармоник и смешения частот.

В этом разделе будет показано, что использование полых волноводов с периодической оболочкой позволяет радикально уменьшить оптические потери, характерные для мод полых волноводов. Поле электромагнитного излучения в периодических структурах имеет вид блоховских волн [57]. Фундаментальным свойством подобных структур, детально исследованным еще в динамической теории дифракции Брэгга [58], является наличие областей частот, в которых прямая электромагнитная волна оказывается сильно связанной с отраженными волнами, и поле не может существовать в виде блоховских волн, распространяющихся вглубь структуры. Для природных кристаллов режим сильной связи прямой и отраженных волн реализуется при выполнении условия Брэгга [58] (рис. 9.2^), связывающего угол 26 между падающим и отраженным пучками с расстоянием между

Рис. 9.2. Брэгговская дифракция рентгеновских лучей на кристаллической решетке (а) и формирование направляемых мод лазерного излучения в волноводе с периодической оболочкой (б)

кристаллографическими плоскостями d и длиной волны излучения А: 2cZsin 6* = тХ, где т — целое число.

По аналогии с природными кристаллами, обеспечивающими режим брэгговской дифракции для рентгеновского излучения, структуры с периодической модуляцией показателя преломления на пространственных масштабах порядка оптической длины волны называются фотонными кристаллами [59-62]. Области сильной связи прямой и отраженных волн электромагнитного излучения в фотонных кристаллах называются фотонными запрещенными зонами. Высокая отражательная способность ФК-структур в области фотонных запрещенных зон может быть использована для формирования волноводных мод (рис. 9.26), локализованных в области пространства с показателем преломления ниже показателя преломления оболочки, т. е. при соотношении показателей преломления сердцевины и оболочки волновода, противоположном требуемому для формирования волноводного режима за счет явления полного внутреннего отражения. Впервые возможность формирования волноводных мод, локализуемых в области пространства с показателем преломления ниже показателей преломления материалов оболочки была продемонстрирована на примере планарных волноводов с периодической оболочкой (рис. 9.26) в работах группы Ярива [63]. Оптические волокна, основанные на этом принципе формирование волноводных мод, разработаны в 1999 г. группой Расселла [41] и называются полыми фотонно-кристаллическими волокнами (см. также [42-45]).

Для иллюстрации идеи уменьшения потерь в волноводе с периодической оболочкой по сравнению с полым волноводом с однородной оболочкой воспользуемся лучевым подходом к анализу распространения волноводных мод (рис. 9.26). Затухание амплитуды светового поля при распространении излучения в полом волноводе связано с потерями, возникающими при отражении излучения от стенок волновода. Коэффициент затухания а при этом может быть найден из соотношения [64]

= exp (—aL), (9.1)

где В — коэффициент отражения, М — число отражений от стенок волновода на длине L. Для получения соотношения между числом М и размером волноводного слоя (сердцевины) а воспользуемся следую

(9.2)(9.2)щим выражением:

(9.2)

(9.2)

М 2atg0‘

Здесь 6 — угол падения, который может быть выражен через постоянную распространения и поперечную составляющую волнового числа h и К:

(9.3)(9.3)Н^6 = К.

(9.3)

(9.3)

Используя формулы (9.1)—(9.3), получаем следующее выражение для коэффициента затухания:

а = —-Е1пд(9.4)

аК

В случае полого волновода коэффициент отражения R определяется формулами Френеля. Для ТЕ-волн, падающих под малыми углами 0, в этом случае имеем [21]

где п\ и гщ — показатели преломления волноводного слоя и оболочки соответственно, I — целое число, соответствующее модовому индексу.

Таким образом, приходим к характерной для полого волновода ситуации, когда зависимость величины оптических потерь от размера сердцевины и длины волны излучения описывается фактором Д2/а3. Данное обстоятельство не позволяет использовать волноводы достаточно большой длины в случае, если необходимо достигнуть высокой плотности мощности излучения за счет возбуждения моды полого волновода с малым размером сердцевины.

Данная проблема может быть решена в случае, если оболочка полого волновода имеет периодическую структуру. Предположим, что показатель преломления волноводного слоя равен, как и прежде, пь а оболочка состоит из чередующихся слоев с показателями преломления ni и П2. Коэффициент отражения в этом случае может быть записан в следующем виде [64]:

(9.6)(9.7)(9.8)(9.6)(9.7)(9.8)-гх* sh(sNd)Rpbg =

(9.6)

(9.7)

(9.8)

(9.6)

(9.7)

(9.8)

s ch(sNd) + г^р sh(sNd) где

.a2тгт _ п _ , х

Др = 2п — cos и— = 2 — cos и ш —сde

— отстройка от брэгговского резонанса с периодической структурой оболочки волновода с периодом d, шо — центральная частота фотонной запрещенной зоны,

п = ^ДД+п|)/2,

т — целое число, d — размер периода модуляции показателя преломления в оболочке, N — число таких периодов, и — коэффициент связи прямой и обратной волн в периодической структуре, который для ТЕ- волны может быть записан при m = 1 в виде [64]

(9.9)(9.9)\р2Л ^ ~ nf)

(9.9)

(9.9)

X cos 6 а п^ + п2

Вблизи центра запрещенной зоны, где |А/3| С |х|, имеем (PBG — photonic band gap)

^pbg = th(|x|7Vd).^pbg = th(|x|7Vd).(9.10)(9.10)

^pbg = th(|x|7Vd).

^pbg = th(|x|7Vd).

(9.10)

(9.10)

Уменьшение величины оптических потерь в полом волноводе с периодической структурой оболочки характеризуется отношением логарифмов коэффициентов отражения от стенки полого волновода и от периодической структуры. При достаточно больших значениях аргумента гиперболического тангенса в выражении (9.10) имеем:

GpbgотGpbgотос а exp (—2 \ и\ Nd).ос а exp (—2 \ и\ Nd).(9.11)(9.11)

Gpbg

от

Gpbg

от

ос а exp (—2 \ и\ Nd).

ос а exp (—2 \ и\ Nd).

(9.11)

(9.11)

Как следует из формулы (9.11), увеличение числа периодов модуляции показателя преломления оболочки полого волновода позволяет достичь экспоненциального уменьшения величины оптических потерь излучения по сравнению с полым волноводом с однородной оболочкой.

ah = 7?q + 2ip,ah = 7?q + 2ip,(9.12)(9.12)Постоянная распространения Kpbg Для мод полого волновода с периодической оболочкой может быть рассчитана в рамках лучевого приближения с помощью выражений

ah = 7?q + 2ip,

ah = 7?q + 2ip,

(9.12)

(9.12)

(9.13)

где q — целое число, (р — сдвиг фаз при отражении от стенок волновода. Используя формулу (9.6) для коэффициента отражения от периодической многослойной структуры, получаем

ah = 7?q + 2 arctgah = 7?q + 2 arctg^ th (sNd)^ th (sNd)(9.14)(9.14)

ah = 7?q + 2 arctg

ah = 7?q + 2 arctg

^ th (sNd)

^ th (sNd)

(9.14)

(9.14)

Вблизи центра фотонной запрещенной зоны формула (9.14) переходит в выражение, аналогичное выражению для постоянной распространения в полом волноводе с однородной оболочкой:

^PBG^PBGП1П11 -1 -9 1 V2 (тг^с)9 1 V2 (тг^с)(acjni)2(acjni)2(9.15)(9.15)

^PBG

^PBG

П1

П1

1 -

1 -

9 1 V2 (тг^с)

9 1 V2 (тг^с)

(acjni)2

(acjni)2

(9.15)

(9.15)

Как следует из выражения (9.15), полый волновод с периодической оболочкой может быть использован для реализации волноводных режимов нелинейно-оптических взаимодействий и достижения фазового согласования для невырожденных по частоте нелинейно-оптических процессов аналогично полому волноводу с однородной оболочкой,

но с существенно меньшей величиной оптических потерь. Полые ФК- волокна имеют гораздо более сложную структуру, чем волноводы с периодической оболочкой, рассмотренные в настоящем разделе. Анализ свойств полых ФК-волноводов может быть выполнен в общем случае на основе численного решения волнового уравнения. Такому анализу посвящен следующий раздел обзора.

Волноводные моды фотонно-кристаллическихволокон с полой сердцевиной

В настоящем разделе мы рассмотрим особенности пространственного распределения электромагнитного поля в собственных модах полых ФК-волноводов и исследуем свойства дисперсии таких волноводных мод. Для этих целей мы воспользуемся результатами численного анализа волнового уравнения для электромагнитного поля в полом ФК-волноводе, представленного в работе [65]. Метод анализа свойств волноводных мод полых ФК-волноводов основан на предложенном в работах [66-68] разложении электромагнитного поля по функциям Эрмита-Гаусса.

Моделирование свойств собственных мод и спектров пропускания полых фотонно-кристаллических волноводов производилось на основе решения векторных волновых уравнений для поперечных компонент электрического поля Ех(х,у) и Еу(х,у):

V2-7# +п2(ж,?/)V2-7# +п2(ж,?/)19/ 9Цп2191п(п2)\/З2

V2

-7# +п2(ж,?/)

V2

-7# +п2(ж,?/)

+ 72 I Ех —h Еу — ) = —^Еж,

ох у охоу у kz

(9.16)

19/91п(п2)91п(п2)\/З2

kz оу у охоу у kz

(9.17)

где /3 — постоянная распространения, к — волновое число, V± — оператор градиента в плоскости (ж,?/), п(х,у) — профиль показателя преломления.

Поперечное распределение электрического поля в сечении волокна представляется в виде разложения по системе ортонормированных функций Эрмита-Гаусса:

F—1F—1n,m=0F-1n,m=0F-1(9.18)(9.18)n,m=0n,m=0

F—1

F—1

n,m=0

F-1

n,m=0

F-1

(9.18)

(9.18)

n,m=0

n,m=0

п2(ж)

2,0

1,5

1,0

16

-16 -80816-16 -80816X, мкмX, мкмРис. 9.3. Профиль квадрата показателя преломления в сечении фотоннокристаллического волокна (внизу), синтезированный методом полиномиального разложения (Na = 80, Np = 150), и одномерный срез профиля показателя преломления вдоль оси ж при у = 0 (вверху)Рис. 9.3. Профиль квадрата показателя преломления в сечении фотоннокристаллического волокна (внизу), синтезированный методом полиномиального разложения (Na = 80, Np = 150), и одномерный срез профиля показателя преломления вдоль оси ж при у = 0 (вверху)-8-16-8-16пЩ.у)пЩ.у)Na-VNa-Vп,т=0п,т=0Профиль показателя преломления записывается в виде разложения по функциям Эрмита-Гаусса и системе ортогональных периодических функций:

-16 -80816

-16 -80816

X, мкм

X, мкм

Рис. 9.3. Профиль квадрата показателя преломления в сечении фотоннокристаллического волокна (внизу), синтезированный методом полиномиального разложения (Na = 80, Np = 150), и одномерный срез профиля показателя преломления вдоль оси ж при у = 0 (вверху)

Рис. 9.3. Профиль квадрата показателя преломления в сечении фотоннокристаллического волокна (внизу), синтезированный методом полиномиального разложения (Na = 80, Np = 150), и одномерный срез профиля показателя преломления вдоль оси ж при у = 0 (вверху)

-8

-16

-8

-16

пЩ.у)

пЩ.у)

Na-V

Na-V

п,т=0

п,т=0

Nv^ А2тгА:ж\ /^1у\

+ 52Рк'1 cos cos ’ (9-19)

где Na, Np - количество базисных функций, Dnvrn, Р^д — постоянные коэффициенты, Тх, Ту — период структуры в направлении осей х и у соответственно, Л и w — параметры, характеризующие пространственный масштаб структуры волокна. Для расчета дисперсионных свойств волноводных мод полого ФК-волокна использовались разложения по базису из 80 х 80 полиномов Эрмита-Гаусса и 150 х 150 тригонометрических функций. На рис. 9.3 представлен одномерный срез (рис. 9.Зя) и двумерный профиль (рис. 9.36) пространственного распределения показателя преломления в сечении полого ФК-волокна, синтезируемого с помощью выражения (9.19).

Подстановка рядов (9.18) и (9.19) в волновые уравнения (9.16) и (9.17) сводит исходную задачу к задаче на собственные функции и собственные значения для матричного уравнения, решение которой

790 800 810 820 830 А, нм790 800 810 820 830 А, нмааРис. 9.4. а — зависимость постоянной распространения /3, нормированной на волновое число к, от длины волны для основной моды (сплошная линия) и моды второго порядка (штриховая линия) в полом ФК-волноводе со структурой поперечного сечения, показанной на вставке; б — дисперсия групповой скорости для основной моды (сплошная линия) и моды второго порядка (штриховая линия) в полом ФК-волноводеРис. 9.4. а — зависимость постоянной распространения /3, нормированной на волновое число к, от длины волны для основной моды (сплошная линия) и моды второго порядка (штриховая линия) в полом ФК-волноводе со структурой поперечного сечения, показанной на вставке; б — дисперсия групповой скорости для основной моды (сплошная линия) и моды второго порядка (штриховая линия) в полом ФК-волноводе

790 800 810 820 830 А, нм

790 800 810 820 830 А, нм

а

а

Рис. 9.4. а — зависимость постоянной распространения /3, нормированной на волновое число к, от длины волны для основной моды (сплошная линия) и моды второго порядка (штриховая линия) в полом ФК-волноводе со структурой поперечного сечения, показанной на вставке; б — дисперсия групповой скорости для основной моды (сплошная линия) и моды второго порядка (штриховая линия) в полом ФК-волноводе

Рис. 9.4. а — зависимость постоянной распространения /3, нормированной на волновое число к, от длины волны для основной моды (сплошная линия) и моды второго порядка (штриховая линия) в полом ФК-волноводе со структурой поперечного сечения, показанной на вставке; б — дисперсия групповой скорости для основной моды (сплошная линия) и моды второго порядка (штриховая линия) в полом ФК-волноводе

позволяет определить постоянные распространения (рис. 9.4б/), дисперсию групповой скорости (рис. 9.46) и распределение поля (рис. 9.5) в волноводных модах. Результаты расчетов двумерного распределения интенсивности электрического поля в основной и высших модах рассматриваемого волокна (рис. 9.5 а, в, д, ж) хорошо согласуются с данными экспериментальных исследований [46, 69] (рис. 9.5 6, а, е, з) для полых ФК-волокон с наполненной воздухом сердцевиной диаметром около 14 мкм и периодической оболочкой, состоящей из стекла и воздуха с периодом структуры около 5 мкм.

Экспериментальные данные [46, 69] и результаты расчетов [65] указывают на возможность возбуждения основной и нескольких высших изолированных волноводных мод, локализованных в полой сердцевине ФК-волокна. Число волноводных мод, поддерживаемых полой сердцевиной ФК-волокна, определяется шириной фотонной запрещенной зоны ФК-оболочки и соотношением радиуса сердцевины волокна гСОГе и длины волны излучения. Интуитивная оценка для числа направляемых мод, локализуемых в полой сердцевине волокна, записывается в виде [41]

^PCF= (9.20)

где Рк и (3[ — постоянные распространения, соответствующие верхней и нижней границе фотонной запрещенной зоны.

Физически наглядное приближенное выражение (9.20) дает качественно правильное представление о числе и плотности направляемых мод в полом ФК-волокне, в целом согласующееся с результатами более детального численного анализа [70]. Фотонные запрещенные

Рис. 9.5. Результаты расчетов (а, в, д, ж) и экспериментальные данные (6, г, е, з) для профилей интенсивности электрического поля в модах полого ФК-волновода

* • •■* • •■•:«:»i«:«i»:*»> ^?-?-» ;е:*»’.*1*»»>>*. ;:i:e:eie;e:*i*e:*:e:*:e:e>•:«:»i«:«i»:*»> ^?-?-» ;е:*»’.*1*»»>>*. ;:i:e:eie;e:*i*e:*:e:*:e:e>20кU XI,000 10мт27/JUL/0420кU XI,000 10мт27/JUL/04Рис. 9.6. Изображения поперечного сечения полого ФК-волокна с увеличенным радиусом сердцевины (примерно 23 мкм) для передачи высокоинтенсивных импульсов лазерного излученияРис. 9.6. Изображения поперечного сечения полого ФК-волокна с увеличенным радиусом сердцевины (примерно 23 мкм) для передачи высокоинтенсивных импульсов лазерного излучения

* • •■

* • •■

•:«:»i«:«i»:*»> ^?-?-» ;е:*»’.*1*»»>>*. ;:i:e:eie;e:*i*e:*:e:*:e:e>

•:«:»i«:«i»:*»> ^?-?-» ;е:*»’.*1*»»>>*. ;:i:e:eie;e:*i*e:*:e:*:e:e>

20кU XI,000 10мт27/JUL/04

20кU XI,000 10мт27/JUL/04

Рис. 9.6. Изображения поперечного сечения полого ФК-волокна с увеличенным радиусом сердцевины (примерно 23 мкм) для передачи высокоинтенсивных импульсов лазерного излучения

Рис. 9.6. Изображения поперечного сечения полого ФК-волокна с увеличенным радиусом сердцевины (примерно 23 мкм) для передачи высокоинтенсивных импульсов лазерного излучения

зоны оболочки ФК-волокна, таким образом, не только приводят к радикальному снижению оптических потерь по сравнению со стандартным полым волноводом с таким же внутренним диаметром, но и осуществляют фильтрацию волноводных мод, облегчая селективное возбуждение изолированных волноводных мод поля электромагнитного излучения.

Число мод, локализованных в полой сердцевине волокна, как следует из выражения (9.20), увеличивается с ростом отношения радиуса сердцевины к длине волны излучения. На рис. 9.6 представлено

8 А. М. Желтиков

Рис. 9.7. Волноводные моды полого ФК-волокна, рассчитанные методом полиномиального разложения

изображение поперечного сечения полого ФК-волокна с увеличенным радиусом сердцевины, разработанного для передачи высокоинтенсивных импульсов лазерного излучения [71]. В общем случае передача излучения через такое волокно происходит в многомодовом режиме. Селективное возбуждение изолированных мод поля в таком волноводе однако также облегчается благодаря фильтрующему действию фотонно-кристаллической оболочки. В коротковолновом пределе А << << гСОге, полый ФК-волновод переходит в многомодовый режим. Характерные профили интенсивности светового поля в волноводных модах высоких порядков представлены на рис. 9.7.

Как полосы прозрачности в спектрах пропускания полых ФК- волокон, так и дисперсионные свойства их собственных мод могут управляться путем изменения структуры волокна [69]. Ключевой характеристикой волокна, определяющей скорость расплывания сверхкоротких импульсов, является дисперсия групповой скорости (ДГС): D = —^cX^d^fi/doj2. Отрицательная ДГС соответствует нормальной дисперсии групповых скоростей, а положительная — аномальной. На рис. 9.46 представлена дисперсия групповых скоростей основной и высшей волноводных мод полого ФК-волокна со структурой поперечного сечения, показанной на вставке к рис. 9.4(2. Как следует из представленных результатов, дисперсия групповой скорости волноводных

мод полых ФК-волокон может существенно превышать по абсолютной величине ДГС воздуха и материала оболочки волокна. Дисперсия групповой скорости становится особенно сильной на краях полос пропускания. Этот вывод подтверждается результатами экспериментов по исследованию распространения фемтосекундных импульсов в полых ФК-волокнах [72, 73]. Характерные особенности поведения ДГС волноводных мод полых ФК-волокон заключаются в существовании точки нуля ДГС в центральной части полосы пропускания и наличии достаточно широкого участка аномальной дисперсии, позволяющего реализовать солитонные режимы распространения [51, 52], а также режимы самосжатия сверхкоротких лазерных импульсов.

Нелинейно-оптические взаимодействияизолированных волноводных модинтенсивных фемтосекундных импульсов

Нелинейная оптика мощных сверхкоротких импульсов лазерного излучения является одной из наиболее увлекательных и быстро развивающихся областей современной оптической физики. Использование высокоинтенсивных фемтосекундных лазерных импульсов привело к открытию ряда новых нелинейно-оптических явлений, включая генерацию оптических гармоник высокого порядка [74, 75], и позволило получить импульсы электромагнитного излучения рекордно короткой длительности — аттосекундные импульсы [76-78]. Полые ФК-волокна, позволяющие реализовать новые режимы волноводного распространения для интенсивных сверхкоротких импульсов, открывают уникальные возможности для оптики сильных световых полей. Волокна этого типа, в частности, позволяют передавать в волноводном режиме направляемые моды электромагнитного излучения с поперечным размером порядка нескольких микрон, обеспечивая радикальное увеличение эффективности нелинейно-оптических взаимодействий сверхкоротких лазерных импульсов [47-49, 79].

На рис. 9.8 представлены спектры пропускания полых ФК-волокон [73], оптимизированных для передачи фемтосекундных импульсов титан-сапфирового лазера (рис. 9.8^), основного излучения лазера на гранате с неодимом и его второй гармоники (рис. 9.86), а также ИК- излучения в области 1,0-1,25 и 1,6—2,0 мкм (рис. 9.8в). Волокна, использовавшиеся в экспериментах [73], имели период структуры оболочки порядка 5 мкм и диаметр сердцевины около 14 мкм. Типичное изображение структуры поперечного сечения волокна представлено на вставке к рис. 9.8(2. Спектр пропускания полых ФК-волноводов характеризуется наличием ярко выраженных максимумов. Как упоминалось выше, природа этих пиков связана с тем, что периодически структурированная оболочка волокна характеризуется высокой отражательной способностью вблизи фотонных запрещенных зон, что приводит

Рис. 9.8. Спектры пропускания полых фотонно-кристаллических волокон для передачи фемтосекундных импульсов титан-сапфирового лазера ^а\ основного излучения лазера на гранате с неодимом и его второй гармоники (б), ИК-излучения в области 1,0-1,25 и 1,6-2,0 мкм (в). На вставке к рис. а представлено изображение поперечного сечения ФК-волокна с периодом структуры около 5 мкм и диаметром сердцевины около 13 мкм

к значительному уменьшению потерь волноводных мод в узких спектральных областях. Излучение с длинами волн, лежащими вдали от запрещенных зон, может приводить лишь к возбуждению вытекающих мод полого волновода. Такие моды характеризуются значительными потерями и не дают заметного вклада в сигнал на выходе волокна. Перестройка спектра пропускания полых ФК-волокон достигается путем изменения структуры оболочки [69]. Моделирование свойств собственных мод и спектров пропускания полых фотонно-кристаллических волноводов производилось на основе решения векторных волновых уравнений с использованием численной процедуры, разработанной в работах [65, 69] и описанной в разд. 9.3 настоящего обзора.

Эволюция формы огибающей и фазы сверхкоротких лазерных импульсов, передаваемых через волокно, существенным образом влияет на режим распространения и на эффективность нелинейно-оптических взаимодействий сверхкоротких импульсов, а также определяет возможности дальнейшего спектрального и временного преобразования лазерных импульсов. В работе [73] экспериментально исследованы изменения формы огибающей, а также эволюция спектрального и временного распределения фазы фемтосекундных импульсов, распространяющихся в полых ФК-волокнах. Полученные результаты (рис. 9.9) свидетельствуют о том, что степень искажения огибающей и распределения фазы сверхкоротких импульсов, передаваемых через полое фотонно-кристаллическое волокно, определяется отстройкой несущей частоты лазерного излучения от центральной частоты пика пропускания волокна. Вблизи границ пика пропускания, связанных с границами фотонной запрещенной зоны оболочки волокна, передача сверхкоротких световых импульсов через полое фотонно-кристаллическое волокно сопровождается значительным искажением формы световых импульсов, а также неоднородными по спектру и временной координате набегами фазы (рис. 9.9). Вдали от границ фотонных запрещенных зон периодической оболочки полые ФК-волокна обеспечивают оптимальные условия для передачи сверхкоротких импульсов. Однако, по мере приближения к границам фотонных запрещенных зон эффекты, связанные с волноводной составляющей дисперсии, начинают играть все более существенную роль, приводя к значительным искажениям формы, а также спектрального и временного распределения фазы сверхкороткого светового импульса.

Как показано в работе [80], полые ФК-волокна со специальным профилем дисперсии обеспечивают выполнение условий фазового синхронизма для нелинейно-оптических взаимодействий мощных фемтосекундные импульсов в режиме изолированных волноводных мод, локализованных в полой сердцевине волокна. Полые ФК-волокна, использовавшиеся в экспериментах [80], имели период структуры оболочки порядка 4,6 мкм и диаметр сердцевины около 13 мкм. Типичное изображение структуры поперечного сечения волокна показано на вставке 1 к рис. 9.10. На этом рисунке представлена рассчитанная

780 790 800 810 820 830 Л, нм 850

Рис. 9.9. а — огибающая импульса (/, 2) и временное распределение фазы (3, 4) для импульса титан-сапфирового лазера (сплошные линии), прошедшего через полое ФК-волокно длиной 3 см со структурой поперечного сечения, показанной на вставке к рис. 9.7а и для выходного импульса титан-сапфирового лазера (штриховые линии); б — эволюция спектрального распределения амплитуды и фазы импульса титан-сапфирового лазера, передаваемого через полое фотонно-кристаллическое волокно: пик пропускания ФК-волокна (/), начальный спектр импульса (2), спектр импульса, прошедшего через полое ФК-волокно длиной 3 см (3), начальная фаза импульса (4), фаза импульса, прошедшего через полое ФК-волокно длиной 3 см (5). Длина волны лазерного излучения 812 нм

с помощью описанной в разд. 9.3 процедуры расстройка 5/3 = Рзш — - /З'ш - с + рш постоянных распространения у ’ Рзш волноводных мод ФК-волокна, участвующих в ЧВВ-процессе Зш = = 2щ + 2щ — и (2щ, и — частоты полей накачки). Представленные результаты указывают на возможность достижения фазового согласования для процесса ЧВВ основной моды излучения накачки с частотой щ, основной моды одного из полей накачки с частотой 2щ, высшей

Рис. 9.10. Расстройка 5(3 = Д^ — /3^ — (3^ + рш постоянных распространения Зш, P^w (3"ш, (З3ш волноводных мод ФК-волокна, участвующих в четырехволновом взаимодействии Зш = 2ш + 2ш — ш (2ш, ш — частоты полей накачки). Период структуры оболочки ФК-волокна — 4,6 мкм, диаметром сердцевины волокна — 13 мкм. На вставках показаны изображение поперечного сечения полого ФК-волокна (/), профили интенсивности излучения в волноводных модах ФК-волокна (2), участвующих в ЧВВ-процессе

волноводной моды второго поля накачки 2ш и высшей волноводной моды нелинейного сигнала (см. вставку 2 на рис. 9.10). Фазовый синхронизм, как следует из рис. 9.10, достигается в спектральном интервале шириной около 10 нм, что позволяет обеспечить высокую эффективность ЧВВ-взаимодействия для фемтосекундных лазерных импульсов. Представленные ниже результаты экспериментов полностью согласуются с данными теоретического анализа.

Лазерная система, использовавшаяся в экспериментах [80] (рис. 9.11), состояла из задающего лазера на кристалле Сг4+: форстерит, стретчера, узла оптической развязки, регенеративного усилителя, компрессора и кристалла для удвоения частоты. Для накачки задающего лазера использовался волоконный иттербиевый лазер. Задающий лазер генерировал импульсы с характерной длительностью 30 50 фс и частотой повторения 120 МГц. Центральная длина волны этих импульсов составляла 1250 нм. Средняя мощность излучения лазера составляла около 180 мВт. Усиление фемтосекундных импульсов, формируемых задающим генератором, производилось при помощи регенеративного усилителя, накачиваемого излучением ЫскУЬГ-лазера. Усиленные импульсы с энергией до 100 мкДж поступали на решеточный компрессор, где происходило сжатие импульсов до длительности 50 100 фс с потерей примерно половины энергии. Удвоение частоты излучения хром-форстеритового лазера осуществлялось с помощью кристалла LBO.

S-40 мкДж кристаллS-40 мкДж кристалл232Гл. 9. Изолированные волноводные моды232Гл. 9. Изолированные волноводные моды

S-40 мкДж кристалл

S-40 мкДж кристалл

232Гл. 9. Изолированные волноводные моды

232Гл. 9. Изолированные волноводные моды

А=1250 нм

S=150 мВт т=70 фс

Рис. 9.11. Схема фемтосекундной лазерной системы для исследования нелинейно-оптическоговзаимодействия интенсивных сверхкоротких лазерных импульсов в полом ФК-волокне

Интенсивность, отн. ед. 1,0г

Рис. 9.12. Спектр сигнала ЧВВ, генерируемого в полом ФК-волокне импульсами основной частоты и второй гармоники излучения хром-форстеритового лазера с энергией 2 и 3 мкДж соответственно. Начальная длительность импульсов излучения основной частоты — около 50 фс. На вставках показаны изображения поперечного распределения интенсивности излучения основной частоты (/) и второй гармоники (2), а также ЧВВ-сигнала (5) на выходе ФК- волокна

Фемтосекундные импульсы основного излучения хром-форстеритового лазера с центральной длиной волны 1,25 мкм и импульсы излучения второй гармоники с длиной волны 625 нм использовались в качестве полей накачки со и 2со в ЧВВ-процессе Зсо = 2со + + 2ио — со. Энергия импульсов накачки варьировалась в диапазоне от 0,1 до 10 мкДж. Излучение накачки заводилось в полый ФК-волновод с периодом структуры оболочки, равным 4,6 мкм, диаметром сердцевины около 13 мкм, длиной 5 см, установленный на трехкоординатной подаче, с помощью стандартного микрообъектива. Излучение основной частоты фокусировалось таким образом, чтобы обеспечить максимальную эффективность возбуждения основной волноводной моды ФК-волокна (вставка 1 на рис. 9.12). Излучение второй гармоники распространялось в виде смеси основной и высшей волноводных мод ФК-волокна (вставка 2 на рис. 9.12). Четырехволновое взаимодействие импульсов накачки приводило к генерации сигнала с центральной длиной волны 417 нм (рис. 9.12). Максимальная эффективность генерации нелинейного сигнала в условиях наших экспериментов составляла 0,1%. Из-за значительной фазовой расстройки прямой процесс генерации третьей гармоники Зио = ио + ио + ио, приводящий к генерации излучения с такой же длиной волны, характеризовался эффективностью на несколько порядков меньшей, чем эффективность ЧВВ-процесса Зио = 2ио + 2ио — ио.

Анализ поперечного распределения интенсивности ЧВВ-сигнала на выходе ФК-волокна свидетельствует о том, что нелинейный сигнал генерируется в устойчивой изолированной высшей волноводной моде ФК-волокна (вставка 3 на рис. 9.12). Данный результат согласуется с выводами теоретического анализа фазового согласования для ЧВВ- процесса в полом ФК-волокне (ср. вставку 2 к рис. 9.10 и вставки 1-3 к рис. 9.12). Таким образом, фазовый синхронизм изолированных волноводных мод интенсивных лазерных импульсов, взаимодействующих в полом ФК-волокне, в условиях наших экспериментов определяет и стабилизирует пространственный профиль сигнала ЧВВ. Данное обстоятельство обеспечивает высокое качество пучка нелинейного сигнала на выходе волокна и открывает возможность модового управления процессом нелинейно-оптической обработки высокоинтенсивных лазерных импульсов.

Стабильный пространственный профиль излучения ЧВВ-сигнала на выходе ФК-волокна сохранялся вплоть да энергий импульсов накачки около 6 мкДж, что соответствует интенсивности лазерного излучения около 9 • 1013 Вт/см2. При более высоких интенсивностях полей накачки заметную роль начинают играть эффекты пространственного самовоздействия, приводящие к искажению профиля моды ЧВВ-сигнала. Импульсы накачки с энергией, превышающей 10 мкДж, приводили к возникновению оптического пробоя на стенках ФК- волокна, сопровождавшегося существенным уменьшением пропускания излучения накачки и падением эффективности нелинейно-оптического взаимодействия.

Анализ дисперсии волноводных мод полых ФК-волокон указывает пути решения проблемы фазового согласования не только для четырехволновых взаимодействий, но и для нелинейно-оптических процессов более высоких порядков. В частности, в работе [81] рассмотрены возможности использования полых ФК-волноводов для генерации оптических гармоник высокого порядка. Полые волноводы позволяют радикально повысить эффективность этого процесса за счет увеличения длины нелинейно-оптического взаимодействия. Фотонно-кристаллические волноводы могут быть использованы для высокоэффективной генерации оптических гармоник для импульсов умеренной мощности в условиях многоволновых нелинейно-оптических взаимодействий направляемых мод электромагнитного излучения с контролируемым поперечным профилем интенсивности. На рис. 9.13 иллюстрируется возможность достижения фазового согласования для процесса генерации гармоник высокого порядка излучения накачки с длиной волны около 800 нм с преобразованием частоты в область длин волн 25-45 нм. Условию фазового согласования соответствует равенство эффективных показателей преломления nef = Рс)ш волноводных мод полей накачки и гармоники. Точный фазовый синхронизм для процесса генерации гармоник в полых ФК-волноводах достигается путем выбора оптимального давления газа (рис. 9.13(2), структуры

Рис. 9.13. а — эффективные показатели преломления для основной моды поля накачки (/, 2) и гармоник высокого порядка (3, 4\ рассчитанные в зависимости от длины волны излучения накачки Ар (верхняя ось) и длины волны излучения гармоники Хк (нижняя ось) для полого ФК-волновода с периодом оболочки Л = 5 мкм, наполненного аргоном при давлении 0,1 (/, 5) и 0,5 атм (2, 4Y б — эффективные показатели преломления для основной моды поля накачки (штриховая линия) и основной (J = 1) и высших (J = 2—13, 18, 24, снизу вверх) волноводных мод гармоник высокого порядка (профили интенсивности высших волноводных мод ФК-волокон представлены на рис. 9.7), рассчитанные в зависимости от длины волны излучения накачки Ар (верхняя ось) и длины волны излучения гармоники Хк (нижняя ось) для полого ФК-волновода с периодом оболочки Л = 10 мкм, наполненного аргоном при давлении 0,1 атм

волокна и типа мод, участвующих в нелинейно-оптическом взаимодействии (рис. 9.136).

Представленные в настоящем разделе результаты экспериментальных и теоретических исследований показывают, что полые фотоннокристаллические волокна со специальным профилем дисперсии обеспечивают выполнение условий фазового синхронизма для нелинейно-оптических взаимодействий мощных фемтосекундные импульсов в режиме изолированных волноводных мод, локализованных в полой сердцевине волокна. Фазовый синхронизм изолированных волноводных мод интенсивных лазерных импульсов, взаимодействующих в полом ФК-волокне, в условиях описанных выше экспериментов приводит к эффективному преобразованию частоты интенсивных фемтосекундных лазерных импульсов с интенсивностью порядка 1014 Вт/см2 и стабилизирует пространственный профиль сигнала ЧВВ.

Самовоздействие субгигаваттныхфемтосекундных импульсов

В этом разделе мы обсудим результаты экспериментов, посвященных исследованию эффектов временного и пространственного само- мовоздействия мощных (субгигаваттных) фемтосекундных лазерных

импульсов в полых фотонно-кристаллических волокнах. Мы исследуем пути оптимизации полых ФК-волокон для передачи мощных лазерных импульсов и покажем возможность использования эффектов самофокусировки за счет керровской нелинейности в подобных волноводах для осуществления режима самоканалирования лазерного излучения.

Вследствие ограниченной спектральной ширины фотонных запрещенных зон периодической оболочки фотонно-кристаллических волокон максимумы в спектрах пропускания подобных волокон имеют конечную ширину (см. рис. %а-в\ Данное обстоятельство, с одной стороны, накладывает ограничение на длительность импульсов, передаваемых по волокну, с другой — открывает возможность создания оптических диодов [50], ограничителей и переключателей [82] для высокоинтенсивных сверхкоротких лазерных импульсов на основе явления фазовой самомодуляции в полых ФК-волокнах.

Для исследования явлений временного и пространственного само- воздействия лазерного излучения в полых фотонно-кристаллических волноводах в работе [83] использовались импульсы излучения титан- сапфировой лазерной системы, состоявшей из задающего генератора и регенеративного усилителя. Длительность импульсов лазерного излучения с центральной длиной волны около 800 нм составляла примерно 30 фс. Энергия лазерных импульсов варьировалась в диапазоне от 0,1 до 10 мкДж. С помощью стандартного микрообъектива лазерное излучение заводилось в полое фотонно-кристаллическое волокно, установленное на трехкоординатной микрометрической подаче в вакуумной камере. Для исследования явлений временного и пространственного самовоздействия лазерных импульсов в полых фотонно-кристаллических волокнах камера заполнялась аргоном, азотом или атмосферным воздухом. Имелась возможность изменения давления газа в камере в диапазоне от 0,1 до 10 атм.

Решение задачи уменьшения оптических потерь при распространении сверхкоротких импульсов через полые ФК-волокна предполагает согласование спектра лазерных импульсов со спектром пропускания ФК-волокна. Явление фазовой самомодуляции приводит к уширению спектра сверхкоротких лазерных импульсов. С учетом этого обстоятельства ширина соответствующего максимума в спектре пропускания полого ФК-волокна, обеспечиваемого фотонной запрещенной зоной оболочки, должна быть достаточна для передачи спектрально уширенного короткого лазерного импульса без существенных искажений.

На рис. 9.14 представлены спектры излучения на выходе полого ФК-волокна длиной 6 см, заполненного азотом и аргоном при различных давлениях. В волокно заводились фемтосекундные импульсы излучения титан-сапфирового лазера с начальной энергией около 0,2 мкДж. Спектры выходных импульсов уширены вследствие явления фазовой самомодуляции. Оптимальные условия для передачи спектрально уширенных импульсов через ФК-волокно достигаются в условиях согласования ФСМ-уширенного спектра импульса и соответствующего

Интенсивность, отн. ед.

а

Интенсивность, отн. ед.

Интенсивность, отн. ед.Интенсивность, отн. ед.1,00,50,01,00,50,0760780800820 А, нм760780800820 А, нм

Интенсивность, отн. ед.

Интенсивность, отн. ед.

1,0

0,5

0,0

1,0

0,5

0,0

760780800820 А, нм

760780800820 А, нм

в

Рис. 9.14. Спектры сверхкоротких лазерных импульсов, уширенные за счет фазовой самомодуляции в полых фотонно-кристаллических волокнах, заполненных азотом (я) и аргоном (б, в) при давлении 3 атм (штрих-пунктирная линия) и 5 атм (сплошная линия). Длина волокна — 6 см, начальная энергия лазерного импульса на входе в волокно — 0,2 мкДж. Штриховыми линиями представлены спектры пропускания волокон. На вставке к рис. а приведено изображение поперечного сечения полого ФК-волокна с периодом структуры в оболочке около 5 мкм

максимума в спектре пропускания ФК-волновода. Пример такого согласования представлен на рис. 9.14(2. Ширина спектров выходных импульсов, представленных на рис. 9.146, в, превышает ширину пика пропускания ФК-волокна, что приводит к дополнительным потерям излучения.

Эффекты пространственного самовоздействия лазерного излучения связаны с возникновением в среде с керровской нелинейностью зависящей от интенсивности излучения добавки к показателю преломления. Пространственно неоднородное распределение интенсивности излучения в лазерном пучке, распространяющемся в среде с такой нелинейностью, приводит к возникновению нелинейной линзы. В условиях волноводного распространения излучения керровская нелинейность может приводить к трансформации волноводных мод и обмену энергией между модами.

Пространственное самовоздействие лазерного излучения в средах с керровской нелинейностью может приводить к волноводному режиму распространения излучения, в котором дифракционная расходимость компенсируется нелинейной линзой [16]. В неограниченной области подобные волноводные режимы однако оказываются неустойчивыми по отношению к малым возмущениям, вызываемым флуктуациями параметров лазерного излучения или неоднородностями среды [84, 85]. С математической точки зрения это явление связано с тем, что волноводные решения нелинейного уравнения Шредингера, описывающего эволюцию светового пучка в нелинейной среде, соответствуют нулевому значению гамильтониана. Небольшие флуктуации параметров при этих условиях приводят к схлопыванию (коллапсу) пучка. Отражение от стенок в ограниченной области пространства (например, в капилляре) приводит к стабилизации волноводных режимов распространения, поддерживаемых за счет неоднородного профиля показателя преломления, создаваемого лазерным излучением в среде с керровской нелинейностью [84-86]. Волноводные решения нелинейного уравнения Шредингера в ограниченной области пространства соответствуют положительным значениям гамильтониана, что повышает устойчивость нелинейных волноводов по отношению к малым флуктуациям параметров лазерного излучения и среды.

На рисунках 9.15 и 9.16 представлены результаты исследования влияния эффектов пространственного самовоздействия на распространение фемтосекундных импульсов через полый фотонно-кристаллический волновод. При малых энергиях лазерного импульса излучение распространяется через волновод в линейном режиме без пространственного самовоздействия. На вставках / и 2 на рис. 9.15 показаны характерные для этого режима профили излучения на выходе полого ФК-волокна. Структура поперечного распределения интенсивности на выходе волокна, как следует из приведенных изображений, соответствует смеси волноводных мод. При увеличении энергии излучения, заводимого в волокно, профиль пучка на выходе волокна

Рис. 9.15. Радиальные профили интенсивности, измеренные на выходе полого фотонно-кристаллического волокна длиной 6 см, наполненного воздухом при атмосферном давлении. Начальная энергия фемтосекундного импульса на входе в волокно (штриховая линия) 0,5 мкДж, (сплошная линия) 4,0 мкДж. Штрих-пунктирной линией показан профиль решения Q^\ соответствующий волноводу основного состояния. На вставках представлены изображения пучка на выходной грани волокна при начальной энергии фемтосекундного импульса, равной 0,1 мкДж (/), 0,5 мкДж (2), 4 мкДж (5)

существенно трансформируется (вставка 3 на рис. 9.15). Характер этой трансформации свидетельствует о преимущественной передаче излучения через ФК-волокно в модах, характеризующихся круговой симметрией. Данный режим передачи фемтосекундных импульсов реализуется в ограниченной области мощности входных импульсов. Начиная с некоторой пороговой начальной мощности Рщ, зависящей от сорта и давления газа, заполняющего сердцевину волокна, поперечный профиль пучка на выходе волокна терял регулярную структуру и становился хаотическим. Такая трансформация распределения интенсивности в лазерном пучке на выходе волокна указывает на возникновение оптического пробоя в волноводе, которое, по-видимому, вызывается схлопывающимся в результате самофокусировки лазерным импульсом. Пороговая мощность Pth, соответствующая схлопыванию лазерного пучка в полом ФК-волноводе, была примерно в два раза ниже порога коллапса лазерного пучка в газе в отсутствие волновода. Данный результат согласуется с предсказаниями теоретического анализа, выполненного в работах [84, 85].

Сравнение профилей лазерного пучка на выходе заполненного аргоном полого ФК-волокна, измеренных для низких (Р < Рщ) и субкритичных (Р ~ (0,5 — 0,9)Рщ) мощностей лазерного излучения (рис. 9.15, 9.16) указывает на то, что фемтосекундные лазерные импульсы создают волновод в полой сердцевине ФК-волокна за счет керровской нелинейности газа. Данный эффект проявляется особенно ярко при увеличении давления газа, заполняющего ФК-волновод (рис. 9.16). Независимо от начального распределения интенсивности

415405395385Задержка, 100 фс415405395385Задержка, 100 фсРис. 9.16. а — радиальные профили интенсивности, измеренные на выходе полого фотонно-кристаллического волокна длиной 6 см, наполненного аргоном при давлении 4 атм (/), 7 атм (2). Начальная энергия фемтосекундного импульса на входе волокно — 2 мкДж, б — спектрально-разрешенная кросс- корреляционная функция, построенная методом XFROG для фемтосекундного импульса титан-сапфирового лазера, прошедшего через участок наполненного аргоном полого фотонно-кристаллического волокна длиной 6 см. Давление аргона — 3 атм. Начальная энергия импульса — 2 мкДжРис. 9.16. а — радиальные профили интенсивности, измеренные на выходе полого фотонно-кристаллического волокна длиной 6 см, наполненного аргоном при давлении 4 атм (/), 7 атм (2). Начальная энергия фемтосекундного импульса на входе волокно — 2 мкДж, б — спектрально-разрешенная кросс- корреляционная функция, построенная методом XFROG для фемтосекундного импульса титан-сапфирового лазера, прошедшего через участок наполненного аргоном полого фотонно-кристаллического волокна длиной 6 см. Давление аргона — 3 атм. Начальная энергия импульса — 2 мкДжА, нмА, нм

415

405

395

385

Задержка, 100 фс

415

405

395

385

Задержка, 100 фс

Рис. 9.16. а — радиальные профили интенсивности, измеренные на выходе полого фотонно-кристаллического волокна длиной 6 см, наполненного аргоном при давлении 4 атм (/), 7 атм (2). Начальная энергия фемтосекундного импульса на входе волокно — 2 мкДж, б — спектрально-разрешенная кросс- корреляционная функция, построенная методом XFROG для фемтосекундного импульса титан-сапфирового лазера, прошедшего через участок наполненного аргоном полого фотонно-кристаллического волокна длиной 6 см. Давление аргона — 3 атм. Начальная энергия импульса — 2 мкДж

Рис. 9.16. а — радиальные профили интенсивности, измеренные на выходе полого фотонно-кристаллического волокна длиной 6 см, наполненного аргоном при давлении 4 атм (/), 7 атм (2). Начальная энергия фемтосекундного импульса на входе волокно — 2 мкДж, б — спектрально-разрешенная кросс- корреляционная функция, построенная методом XFROG для фемтосекундного импульса титан-сапфирового лазера, прошедшего через участок наполненного аргоном полого фотонно-кристаллического волокна длиной 6 см. Давление аргона — 3 атм. Начальная энергия импульса — 2 мкДж

А, нм

А, нм

на входе ФК-волокна профиль пучка на выходе волновода в указанном диапазон мощности лазерного излучения характеризовался круговой симметрией. Для исследования искажения временной огибающей импульса, передаваемого через полое ФК-волокно, использовалась методика кросс-корреляционного спектрально-разрешенного оптического стробирования (cross-correlation frequency-resolved optical gating, FROG) [87]. Измерения, выполненные с использованием импульса основного излучения титан-сапфирового лазера длительностью около 50 фс, показывают (рис. 9.166), что выходной импульс имеет гладкую огибающую с характерной шириной около 60 фс.

Представленные выше результаты экспериментальных измерений могут быть интерпретированы в терминах теории самофокусировки в ограниченной области пространства [84—86]. Введем цилиндрические координаты г и z: г = R/Ro (R — радиальная координата, имеющая физическую размерность, Ro — внутренний радиус полого волновода), z = Я/Дц- (Z — продольная координата имеющая физическую размерность, Ldf = ^о^о — дифракционная длина, ко = шопо/с — волновое число, шо — частота излучения, по — невозмущенный полем показатель преломления). Радиальные профили интенсивности поля в собственных модах ф ос exp^/^Q^r) волноводов, наводимых за счет керровской нелинейности лазерным излучением, распространяющимся вдоль оси z в ограниченной области пространства, характеризующейся круговой симметрией, описываются решениями Qp^ обыкновенного дифференциального уравнения N^Qp — f3Qp + Q^ = 0 (Аш = d2/dr2 + + (l/r^d/dr) с граничными условиями, записанными в пренебрежении

Самовоздействие субгигаваттных, фемтосекундных импульсов 241 энергией электромагнитного поля, распространяющейся за пределами сердцевины волновода, dQy(O)/dr = 0, Q/?(l) = 0. Данное уравнение имеет бесконечное множество решений Q^, п = 0, 1, 2, .... Все волноводные моды Q^ характеризуются положительными значениями гамильтониана, что обеспечивает устойчивость этих решений относительно малых возмущений параметров лазерного излучения и среды. Решение Q^\ соответствующее основному состоянию гамильтониана, положительно определено в области 1 > г > 0 и является монотонно убывающей функцией координаты г. В режиме слабого поля решение Q^ стремится к функции Бесселя, Q^ ос sJo(2,4r), где £ — малый параметр, определяющийся интенсивностью поля и нелинейностью среды. Радиальный профиль распределения интенсивности, соответствующий такому волноводу основного состояния (штрих-пунктирная линия на рис. 9.15), дает хорошую аппроксимацию экспериментально измеренного профиля пучка на выходе полого ФК-волокна (сплошная линия на рис. 9.15).

Стабильные относительно малых возмущений волноводные моды Q^ не являются аттракторами, а соответствуют центральным решениям в случае консервативной системы [84]. Эти решения, однако, становятся аттракторами для диссипативной системы [86], т. е. для керровских волноводов, наводимых в полых волокнах с потерями. В этом случае поперечные профили распределения интенсивности с круговой симметрией должны формироваться независимо от начального профиля пучка. Именно это свойство присуще волноводным модам полых ФК-волокон, наблюдавшихся в описанных выше экспериментах. Как показано в работе [88], отсутствие памяти о начальном профиле распределения интенсивности является универсальным свойством коллапсирующих в результате пространственного самовоздей- ствия световых пучков. Явление самофокусировки на неограниченной области пространства приводит к формированию профилей Таунса [16]. В отличие от профилей Таунса, которые нестабильны относительно малых возмущений, волноводы основного состояния, формируемые мощными сверхкороткими лазерными импульсами в полых ФК-волокнах, устойчивы к малым флуктуациям и не приводят к схлопыванию лазерного пучка, передаваемого через ФК-волокно, вплоть до порога, соответствующего критической мощности самофокусировки Pth.

Описанные в настоящем разделе эксперименты демонстрируют влияние эффектов временного и пространственного самовоздействия на распространение сверхкоротких импульсов интенсивного лазерного излучения через полые ФК-волокна. Нами разработаны и созданы полые фотонно-кристаллические волокна, позволяющие обеспечивать волноводный режим нелинейно-оптических взаимодействий для фемтосекундных импульсов излучения с длиной волны около 800 нм. Результаты экспериментальных исследований показывают,

что светоиндуцированное изменение показателя преломления газа, наполняющего волновод, приводит не только к спектральному уширению лазерных импульсов за счет эффекта фазовой самомодуляции, но и открывает возможность передачи мощных сверхкоротких импульсов в режиме самоканалирования.

Когерентное возбуждение и зондированиекомбинационно-активных колебаний молекул в модахполых фотонно-кристаллических волноводов

Комбинационное рассеяние света, открытое Раманом и Кришнаном [89] и независимо исследованное Ландсбергом и Мандельштамом [90], в настоящее время широко используется в качестве одного из наиболее удобных, эффективных и информативных методов спектроскопии и микроскопии. Когерентные комбинационные переходы являются одним из наиболее важных каналов взаимодействия лазерного излучения с веществом. Открытие вынужденного [91-93] и когерентного [94] режимов комбинационного рассеяния привело к появлению новых мощных спектроскопических и время-разрешенных лазерных методик исследования быстропротекающих процессов передачи энергии в молекулярных и атомных системах [95-100], развитию техники квантового контроля [101, 102], а также методов лазерного охлаждения атомов [103, 104] и эффективного преобразования частоты лазерного излучения [20, 99]. Вынужденное комбинационное рассеяние высокого порядка в настоящее время рассматривается как один из перспективных способов генерации сверхкоротких импульсов, включая импульсы субфемтосекундной и аттосекундной длительности [25, 105-110]. Возможности методов, основанных на нелинейном комбинационном рассеянии света (вставка 1 к рис. 9.17), существенно расширяются за счет использования техники когерентного контроля, продемонстрированной для процесса КАРС в работах [111, 112].

Волноводные режимы когерентного комбинационного рассеяния света [30, 113, 114] открывают новые возможности для повышения чувствительности спектроскопических и время-разрешенных методик, а также для повышения эффективности преобразования частоты и генерации сверхкоротких импульсов. Многомодовые режимы распространения лазерного излучения, характерные для таких волноводов (см. разд. 9.1), однако приводят к нежелательным интерференционным явлениям, ограничивающим чувствительность и селективность спектроскопических и время-разрешенных методов и методов когерентного контроля и лазерного управления квантовыми системами. В частности, различие фазовых и групповых скоростей волноводных мод, одновременно возбуждаемых в стандартном полом волноводе, затрудняет время-разрешенные измерения и не позволяет достичь высокой точности калибровки нелинейного сигнала как функции

^1^1^CARS^CARS0^20^2^1^1Рис. 9.17. Спектр пропускания полого ФК-волновода, одновременно обеспечивающего существование волноводных мод на частотах накачки, зондирующего сигнала и КАРС (показаны вертикальными линиями). На вставках показаны диаграмма процесса КАРС (/) и изображение поперечного сечения ФК-волновода (2)Рис. 9.17. Спектр пропускания полого ФК-волновода, одновременно обеспечивающего существование волноводных мод на частотах накачки, зондирующего сигнала и КАРС (показаны вертикальными линиями). На вставках показаны диаграмма процесса КАРС (/) и изображение поперечного сечения ФК-волновода (2)QQ

^1

^1

^CARS

^CARS

0^2

0^2

^1

^1

Рис. 9.17. Спектр пропускания полого ФК-волновода, одновременно обеспечивающего существование волноводных мод на частотах накачки, зондирующего сигнала и КАРС (показаны вертикальными линиями). На вставках показаны диаграмма процесса КАРС (/) и изображение поперечного сечения ФК-волновода (2)

Рис. 9.17. Спектр пропускания полого ФК-волновода, одновременно обеспечивающего существование волноводных мод на частотах накачки, зондирующего сигнала и КАРС (показаны вертикальными линиями). На вставках показаны диаграмма процесса КАРС (/) и изображение поперечного сечения ФК-волновода (2)

Q

Q

давления газа [32, 33]. Таким образом, несмотря на высокий уровень нелинейного сигнала стандартные полые волноводы оказываются непригодными для количественного анализа состава газовых смесей, а также для нестационарной нелинейной спектроскопии.

В настоящем разделе мы обсудим возможность когерентного приготовления и зондирования комбинационно-активных молекулярных колебаний в газовой фазе методом когерентного антистоксова рассеяния света в изолированных волноводных модах полых ФК-волноводов. Представленные ниже результаты экспериментов [115] также указывают на возможность радикального увеличения эффективности КАРС в полых фотонно-кристалических волокнах. Интенсивность сигнала КАРС, генерируемого в полом фотонно-кристаллическом волокне длиной 3 см наносекундными импульсами накачки с частотами, настроенными в комбинационный резонанс с колебательными переходами молекулярного азота, в 5-7 раз превосходит интенсивность сигнала КАРС в режиме жесткой фокусировки.

Полые ФК-волокна, использовавшиеся в экспериментах по КАРС- спектроскопии молекулярного азота [115], имели период структуры оболочки порядка 5 мкм и диаметр сердцевины около 14 мкм. Типичное изображение структуры поперечного сечения волокна представлено

на вставке 2 к рис. 9.17. Для экспериментов по когерентному возбуждению и зондированию комбинационно-активных колебаний молекул в газовой фазе были спроектированы волокна с полосами пропускания на частотах второй гармоники лазера на гранате с неодимом (длина волны — 532 нм), перестраиваемого излучения лазера на красителе (600-610 нм) и сигнала КАРС (473 нм). Длина ФК-волокна, использовавшегося в экспериментах, составляла 3 см.

Методика спектроскопических измерений была основана на использовании стандартной схемы двухчастотного КАРС с регистрацией антистоксова сигнала на частоте cigars = 2сщ — Ш2, где ш\, Ш2 — частоты волн накачки. В качестве задающего генератора лазерной системы использовался Ыб:УАС-лазер, работающий в режиме модуляции добротности и позволяющий получать импульсы излучения с длиной волны 1,064 мкм длительностью 15 нс (рис. 9.18). Для удвоения частоты усиленных наносекундных импульсов излучения Ыб:УАС-лазера использовался кристалл DKDP. Излучение второй гармоники использовалось в качестве одной из волн накачки в схеме КАРС (частота щД. Непреобразованное во вторую гармонику излучение основной частоты отделялось от излучения второй гармоники с помощью дихроичного зеркала и использовалось для генерации второй гармоники в кристалле DKDP. Полученное таким образом излучение второй гармоники использовалось для накачки лазера на красителе сульфородамин 101. Излучение лазера на красителе использовалось в качестве второй волны накачки в схеме КАРС (частота ^2). Волны накачки совмещались на дихроичном зеркале и заводились в полое ФК-волокно с помощью сферической линзы. Энергии импульсов накачки с частотами ш\ и и)2 варьировались в диапазоне 10-200 мкДж (излучение второй гармоники) и 10-80 мкДж соответственно.

Лазер на красителе настраивался таким образом, чтобы частота генерируемого этим источником излучения и)2 удовлетворяла условию комбинационного резонанса ш\ — и)2 = ^ с комбинационно-активным переходом молекулярного азота с частотой Q = 2331 см-1 (вставка 1 на рис. 9.17) Данное условие выполнялось при длине волны излучения лазера на красителе, равной 607 нм. Сигнал КАРС, генерируемый на колебаниях молекулярного азота из атмосферного воздуха, заполнявшего полый волновод, имел при этом длину волны, равную 473 нм. Этот сигнал коллимировался сферической линзой, отделялся от излучения накачки с помощью системы оптических фильтров, проходил через монохроматор и регистрировался с помощью оптического многоканального анализатора.

Поля накачки с частотами ш\ и из 2 приводят к когерентному возбуждению комбинационно-активных колебаний молекул азота в атмосферном воздухе, наполняющем сердцевину полого ФК-волновода. Пробное поле с частотой ш\ испытывает неупругое рассеяние на сфазированных колебаниях комбинационных мод молекул азота, что приводит к генерации антистоксова сигнала (сигнала КАРС). Спектр этого сигнала

А =607 нм £=1 мДж длазер на

и KDP красителе [ ш |

□ J

KDP

А=532 нм £=4,5 мДж

Поляризационные элементы

Полый

АФК-волновод \ ’ ,

аЦп Монохро4Г^1

\ т- матор JL^-J

А/2 л—u3z нм/J)

£= 80 м кДж!1г Интегратор

А =607 нм <^^'=^^

£=40 мкДж

Рис. 9.18. Схема экспериментальной установки для когерентного возбуждения и зондирования комбинационноактивных мод изолированными волноводными модами полого ФК-волокна

§9.6. Когерентное возбуждение и зондирование колебаний молекул 245

Интенсивность КАРС, отн. ед.

Интенсивность КАРС, отн. ед.

Рис. 9.19. Спектр КАРС комбинационно-активной моды Q-полосы молекул азота из атмосферного воздуха при атмосферном давлении в полом ФК- волноводе (а); зависимость сигнала КАРС от энергии излучения второй гармоники (6)

представлен на рис. 9.19. Производилось сравнение мощности КАРС- сигнала, генерируемого в ФК-волокне, с мощностью КАРС-сигнала, генерируемого импульсами накачки с теми же энергиями в режиме жесткой фокусировки. Фактор увеличения мощности ЧВВ-сигнала при описанных выше экспериментальных условиях достигал 5-7. Основным физическим фактором, ограничивающим волноводное увеличение эффективности КАРС в условиях наших экспериментов, является расстройка постоянных распространения волноводных мод, участвующих в процессе нелинейно-оптического взаимодействия. Имея ввиду зависимость A2Z2/a4 фактора волноводного увеличения эффективности ЧВВ-взаимодействий [116] как функции длины волны А, длины нелинейно-оптического взаимодействия I и радиуса сердцевины полого волновода а, следует ожидать, что при увеличении когерентной длины до 30 см полые ФК-волокна смогут позволить более, чем в 500 раз повысить мощность сигнала волноводного ЧВВ по сравнению с режимом жесткой фокусировки. Зависимость интенсивности сигнала КАРС от энергии излучения второй гармоники с высокой точностью аппроксимируется квадратичной функцией (рис. 19.96), что свидетельствует о пренебрежимо малом вкладе конкурирующих нелинейнооптических взаимодействий.

Выполненные экспериментальные исследования, таким образом, показывают возможность радикального увеличения эффективности когерентного антистоксова рассеяния света в полых фотонно-кристали- ческих волокнах. Волокна этого класса открывают возможности значительного повышения чувствительности нелинейно-оптической спектроскопии газовых сред и позволяет снизить требования к энергиям лазерных импульсов в задачах нелинейной спектроскопии. Как следует

из представленных результатов, полое ФК-волокно может совмещать функции элемента, увеличивающего эффективную длину нелинейнооптического взаимодействия, и узкополосного фильтра. Полосы прозрачности в спектре пропускания полого фотонно-кристаллического волокна, связанные с фотонными запрещенными зонами оболочки, обеспечивают эффективную спектральную фильтрацию сигнала КАРС, что может быть использовано для повышения чувствительности нелинейной спектроскопии.

Перспективы волноводной нелинейной оптикиинтенсивных световых полей

Создание лазера сделало возможной генерацию направленного когерентного оптического излучения — мощного средства фундаментальных научных исследований и передовых технологий. Устройства волоконной оптики позволили преодолеть дифракционную расходимость лазерного излучения, препятствующую передаче лазерного излучения на большие расстояния, и создать высокоэффективные и практичные системы для передачи и обработки оптических сигналов. Увеличение интенсивности и уменьшение длительности лазерных импульсов являются основными тенденциями развития лазерной оптики, открывающими новые возможности для исследования фундаментальных аспектов взаимодействия излучения с веществом и создания качественно новых оптических технологий. Решение задачи передачи мощных лазерных импульсов на большие расстояния и управления параметрами таких импульсов требует принципиально новых решений в области физики направляемых волн. Разработанные в конце 90-х гг. XX в. полые фотонно-кристаллические волноводы впервые позволяют сформировать устойчивые изолированные направляемые пространственные моды сверхкоротких световых импульсов субгигаваттного уровня мощности. Волокна этого класса позволяют осуществить эффективные нелинейно-оптические преобразования изолированных направляемых мод интенсивных световых полей и открывают возможности использования полей в таких состояниях для когерентного возбуждения и зондирования молекулярных колебаний в волноводном режиме.

Представленные в настоящей главе результаты экспериментальных и теоретических исследований показывают, что полые фотоннокристаллические волокна со специальным профилем дисперсии обеспечивают выполнение условий фазового синхронизма для нелинейно-оптических взаимодействий мощных фемтосекундные импульсов в режиме изолированных волноводных мод, локализованных в полой сердцевине волокна. Фазовый синхронизм изолированных волноводных мод интенсивных лазерных импульсов, взаимодействующих в полом ФК-волокне, в условиях наших экспериментов приводит к эффективному преобразованию частоты интенсивных

фемтосекундных лазерных импульсов с интенсивностью порядка 1014 Вт/см2 и стабилизирует пространственный профиль сигнала ЧВВ.

Экспериментальные данные указывают на влияние эффектов временного и пространственного самовоздействия на распространение сверхкоротких импульсов интенсивного лазерного излучения через полые ФК-волокна. Светоиндуцированное изменение показателя преломления газа, наполняющего волновод, приводит не только к спектральному уширению лазерных импульсов за счет эффекта фазовой самомодуляции, но и открывает возможность передачи мощных сверхкоротких импульсов в режиме самоканалирования. Экспериментально продемонстрирована возможность когерентного приготовления и зондирования комбинационно-активных молекулярных колебаний в газовой фазе методом когерентного антистоксова рассеяния света в изолированных волноводных модах полых ФК-волноводов. Волноводный режим нелинейнооптического взаимодействия, реализуемый в изолированных модах полых ФК-волноводов, приводит к радикальному увеличению эффективности КАРС по сравнению с режимом жесткой фокусировки, открывая возможность существенного повышения чувствительности спектроскопии когерентного комбинационного рассеяния.

Список литературы

Сохранился перевод эпохи Возрождения: Euclidis Optica & Catoptrica (Paris, 1557).

Einstein A. // Mitteilungen Physikalischen Gesellschaft Zurich. 1916. V. 16. S. 47.

Ladenburg R. 11 Zeitschrift fur Physik. 1928. V. 48. S. 17.

Basov N. G., Prokhorov A. NI. 11 Zh. Eksp. Teor. Fiz. 1954. V. 27. P. 431.

Schawlow A. L., Townes С. H. 11 Phys. Rev. 1958. V. 112. P. 1940.

NIainman T. H. 11 Nature. 1960. V. 187. P. 493.

Fresnel A. 11 (Euvres completes d’Augustin Fresnel. — Paris, 1866. - p. 17.

Hondros A., Debye P. 11 Ann. Phys. 1910. V. 32. P. 465.

Snyder A. W., Love J. D. Optical Waveguide Theory. — N.Y.: Chapman & Hall, 1983.

Adams NI. J. An Introduction to Optical Waveguides. — N. Y.: John Wiley and Sons, 1981.

Цианов E. М. Волоконные световоды для оптической связи // Справочник по лазерам. — М.: Сов. радио, 1978. — Т. 2. С. 108

Tajima Т, Mourou G. // Phys. Rev. Spec. Topics Accelerators Beams. 2002. V. 5. P. 031301.

Аскарьян Г. А. // ЖЭТФ (Ж. эксперим. и теорет. физ.) 1962. Т. 42. С. 1567.

Hercher М. // J. Opt. Soc. Am. 1964. V. 54. Р. 563.

Пилипецкий Н. Ф., Рустамов А. Р. // Письма в ЖЭТФ. 1965. Т. 2. С. 88.

Chiao R. К, Garmire Е., Townes С. Н. // Phys. Rev. Lett. 1964. V. 13. Р. 479.

Луговой В. Н., Прохоров А. М. // Письма в ЖЭТФ. 1968. Т. 7. С. 153.

Loy М. М. Т, Shen У. R. // Phys. Rev. Lett. 1969. V. 22, Р. 994.

Ахманов С. А., Сухоруков А. П., Хохлов Р. В. // Успехи физ. наук. 1967. Т. 94. С. 19.

Shen У. R. The Principles of Nonlinear Optics. — N. Y.: Wiley, 1984.

Marcatili E. A. J., Schmeltzer R. A. // Bell Syst. Tech. J. 1964. V. 43. P. 1783.

Желтиков A. M. // Успехи физ. наук. 2002. T. 172, С. 743.

Nisoli М., De Silvestri S., Svelto О. // Appl. Phys. Lett. 1996. V. 68. P. 2793.

Nisoli M„ et al. // Opt. Lett. 1997. V. 22. P. 522.

Zhavoronkov N, Korn G. // Phys. Rev. Lett. 2002. V. 88. P. 203901.

Rundquist A., et al. // Science. 1998. V. 280. P. 1412.

Constant E„ et al. // Phys. Rev. Lett. 1999. V. 82. P. 1668.

Durfee III C. G„ et al. // Phys. Rev. Lett. 1999. V. 83. P. 2187.

Paul A., et al. // Nature. 2004. V. 421. P. 51.

Miles R. B., Laufer G., Bjorklund G. C. // Appl. Phys. Lett. 1977. V. 30. P. 417.

Fedotov A. B„ et al. // Appl. Phys. B. 2001. V. 72. P. 575.

Наумов A. H., и др. // ЖЭТФ (Ж. эксперим. и теорет. физ.) 2001. Т. 120. С. 280.

Наумов А. Н„ и др. // Письма в ЖЭТФ. 2001. Т. 73. С. 301.

Braun A., et al. Ц Opt. Lett. 1996. V. 21. Р. 62.

Brodeur A., et al. // Opt. Lett. 1997. V. 22. P. 304.

La Fontaine B., et al. // Phys. Plasmas. 1999. V. 6. P. 1615.

Kasparian J., et al. // Opt. Lett. 2000. V. 25. P. 1397.

Rairoux R, et al. // Appl. Phys. B. 2000. V. 71. P. 573.

Mejean G„ et al. // Appl. Phys. B. 2003. V. 77. P. 357.

Cregan R. F, et al. // Science. 1999. Vol. 285. P. 1537.

Russell P. St. J. H Science. 2003. V. 299. P. 358.

Knight J. C. // Nature. 2003. V. 424. P. 847.

Smith С. М., et al. 11 Nature. 2003. V. 424. P. 657.

Желтиков A. M. Оптика микроструктурированных волокон. — M.: Наука, 2004.

Коноров С. О., и др. // Письма в ЖЭТФ. 2002. Т. 76. С. 401.

Benabid F., et al. // Science. 2002. V. 298. P. 399.

Benabid F., et al. 11 CLEO/IQEC & PhAST 2004, San Francisco, CA, May 2004, Conference Program, CThEE5. p. 156.

Konorov S. O., Fedotov A. B., Zheltikov A. M. 11 Opt. Lett. 2003. V. 28. P. 1448.

Konorov S. O., et al. 11 Appl. Phys. B. 2004. V. 78. P. 547.

Ouzounov D. G., et al. // Science. 2004. V. 301. P. 1702.

Luan F., et al. 11 Opt. Express. 2004. V. 12. P. 835.

Benabid E, Knight J. C., Russell P. St. /. // Opt. Express. 2002. V. 10. P. 1195.

Konorov S. O., et al. 11 J. Phys. D: Appl. Phys. 2003. V. 36. P. 1375.

Shephard J. D., et al. 11 Opt. Express. 2004. V. 12. P. 717.

Konorov S. O., et al. Ц Appl. Opt. 2004. V. 43. P. 2251.

Bloch F. 11 Z Physik. 1928. V. 52. S. 555.

Bragg W. H., Bragg W. L. X Rays and Crystal Structure. — London: Bell, 1924; Bragg W. L. The diffraction of X-rays by crystals, Nobel lecture, Sept. 6. — Technical University of Stockholm, 1922.

Yablonovitch E. 11 Phys. Rev. Lett. 1987. V. 58. P. 2059.

John S. 11 Phys. Rev. Lett. 1987. V. 58. P. 2486.

Sakoda K. Optical Properties of Photonic Crystals. — Berlin: Springer, 2001.

Special issue of the J. Opt. Soc. Am. B. 2002. V. 19 / Ed. C.M. Bowden, A.M. Zheltikov.

Yeh P, Yariv A. 11 Opt. Commun. 1976. V. 19. P. 427.

Yariv A., Yeh P. Optical Waves in Crystals. — N. Y.: Wiley, 1984.

Serebryannikov E. E., Zheltikov A. M. 11 Laser Physics 2004. V. 14, № 12.

Mogilevtsev D., Birks T. A., Russell P. St. J. 11 Opt. Lett. 1998. V. 23., P. 1662.

Monro T. M., et al. 11 J. Lightwave Technol. 1999. V. 17. P. 1093.

Monro T. M., et al. 11 J. Lightwave Technol. 2000. V. 18. P. 50.

Коноров С. О., и др. 11 ЖЭТФ (Ж. эксперим. и теорет. физ.) 2003. Т. 124. С. 975.

Broeng J., et al. 11 Opt. Lett. 2000. V. 2 5. P. 96.

Konorov S. O., et al. 11 Laser Physics Lett., in press.

Konorov S. O., et al. 11 Laser Physics. 2003. V. 13. P. 1046.

Konorov S. О., et al. // Laser Physics. 2004. V. 14, № 5.

Spielmann Ch., et al. // Science. 1997. V. 278. P. 661.

Chang Z. H., et al. 11 Phys. Rev. Lett. 1997. V. 79. P. 2967.

Paul P. M., et al. Ц Science. 2001. V. 292. P. 1689.

Drescher M., et al. 11 Science. 2001. V. 291. P. 1923.

Hentschel M., et al. Ц Nature. 2001. V. 414. P. 511.

Желтиков A. M. 11 Успехи физ. наук. 2004. T. 174. С. 73.

Коноров С. О., и др. Ц Письма в ЖЭТФ. 2004. Т. 79. С. 499.

Serebryannikov Е. Е., von der Linde D., Zheltikov А. М. 11 Phys. Rev. E. 2004. V. 70. P. 066619.

Konorov S. 0., et al. 11 Phys. Rev. A. 2004. V. 70. P. 023807.

Konorov S. 0., et al. 11 Opt. Lett. 2004. V. 29. P. 1545.

Eibich G., Merle E. 11 Physica D. 2001. V. 155. P. 132.

Eibich G., Gaeta A. L. 11 Opt. Lett. 2000. V. 25. P. 335.

Eibich G. 11 SIAM J. Appl. Math. 2001. V. 61. P. 1680.

Dudley J. M., et al. 11 Opt. Express. 2002. V. 10. P. 1215.

7. Moll K. D., Gaeta A. L., Eibich G. 11 Phys. Rev. Lett. 2003. V. 90. P. 203902.

Raman С. V., Krishnan K. S. // Nature. 1928. V. 121. P. 501.

Landsberg G., Mandelstam L. 11 Naturwissenschaften. 1928. V. 16. S. 557.

Woodbury E. J., Ng W. К. 11 Proc. IRE. 1962. V. 50. P. 2347.

Hellwarth R. W. Ц Phys. Rev. 1963. V. 130. P. 1850.

Garmire E., Pandarese E., Townes С. H. 11 Phys. Rev. Lett. 1963. V. 11. P. 160.

Maher P. D., Terhune R. W. Ц Phys. Rev. A. 1965. V. 137. P. 801.

Ахманов С. А., Коротеев H. И. Методы нелинейной оптики в спектроскопии рассеяния света. — М.: Наука, 1981.

Eesley G. L. Coherent Raman Spectroscopy. — Oxford: Pergamon, 1981.

Druet S. A. J., Taran J.-P. E. 11 Progr. Quant. Electron. 1981. V. 7. P. 1.

Eckbreth A. C. Laser Diagnostics for Combustion Temperature and Species. — Cambridge, MA: Abacus, 1988.

Желтиков A. M., Коротеев H. И. 11 Успехи физ. наук. 1999. T. 170. С. 1203.

Zheltikov А. М. Introduction to Nonlinear Raman Spectrometry // Handbook of Vibrational Spectroscopy. — Chichester: Wiley, 2002. - Vol. 1, P. 572.

Femtosecond Coherent Raman Spectroscopy // Special Issue of J. Raman Spectrosc. 2000. V. 31, № 1/2 / Ed. W. Kiefer.

Zeidler D., et al. // J. Chern. Phys. 2002. V. 116. P. 5231.

Heinzen D. J., Wineland D. J. // Phys. Rev A. 1990. V. 42. P. 2977.

Monroe C„ et al. 11 Phys. Rev. Lett. 1995. V. 75. P. 4011.

Harris S. E„ Sokolov A. V. // Phys. Rev. Lett. 1998. V. 81. P. 2894.

Sokolov A. V., Yavuz D. D., Harris S. E. // Opt. Lett. 1999. V. 24. P. 557.

Sokolov A. V., et al. // Phys. Rev. Lett. 2000. V. 85. P. 562.

Nazarkin A., Korn G. // Phys. Rev. A. 1998. V. 58. P. R61.

Korn G., Diihr 0., Nazarkin A. // Phys. Rev. Lett. 1998. V. 81. P. 1215.

Nazarkin A., et al. // Phys. Rev. Lett. 1999. V. 83. P. 2560.

Oron D„ et al. 11 Phys. Rev. A. 2002. V. 65. P. 043408.

Dudovich N, Oron D., Silberberg Y. // Nature. 2002. V. 418. P. 512.

Stegeman G. I., et al. // Opt. Lett. 1983. V. 8. P. 295.

de Boeij W. P„ et al. // Appl. Spectrosc. 1993. V. 47. P. 723.

Fedotov A. B„ et al. 11 Phys. Rev. A. 2004. V. 70. P. 045802.

Zheltikov A. M. // Zh. Eksp. Teor. Fiz. 2003. V. 97. P. 505.

Глава 10

НЕЛИНЕЙНО-ОПТИЧЕСКИЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯВ НАНОКОМПОЗИТНЫХ МАТЕРИАЛАХ

В этой главе мы обсудим особенности нелинейно-оптических взаимодействий в нанокомпозитных материалах. Представленные ниже результаты экспериментов по генерации оптических гармоник и суммарной частоты в полимерных пленках, содержащих нанокристаллы нелинейного материала, указывают на существенное влияние эффектов рассеяния на нелинейно-оптические взаимодействия. Наблюдаемые явления открывают возможности создания новых нанокомпозитных и нанопорошковых нелинейно-оптических материалов и разработки на их основе высокоэффективных устройств для преобразования частоты, оптической обработки информации и управления сверхкороткими лазерными импульсами. Мы покажем, что нелинейная спектральная интерферометрия на основе когерентного антистоксова рассеяния света (КАРС) может быть использована для оптической метрологии нанокомпозитных материалов (техника наноКАРС).

Интерференция рассеянных волн и правиласложения групповых скоростей в нанокомпозитныхматериалах

Нанокомпозитные материалы в лазерных технологиях и нелинейной оптике. Нанокомпозитные материалы открывают новые уникальные возможности в области лазерной физики и лазерных технологий. Нанопорошковые материалы все шире используются для создания лазеров и оптических преобразователей частоты новой архитектуры [1-3]. Нано- и мезопористые полупроводниковые материалы позволяют значительно увеличить эффективность нелинейно-оптического преобразования частоты лазерного излучения [4-6]. Фотоннокристаллические структуры активно исследуются в связи с возможностями управления излучательными процессами и перспективами создания нового поколения элементов и устройств для телекоммуникаций, лазерной физики и нелинейной оптики [7]. Микрострук- турированные и фотонно-кристаллические [8, 9] волокна обеспечивают уникально высокие эффективности генерации суперконтинуума [7, 10, 11] и нелинейно-оптического преобразования спектра

сверхкоротких импульсов малой мощности [7]. Оптические волокна этого типа находят широкое применение в оптической метрологии [12, 13], нелинейной оптике сверхкоротких импульсов [14], оптической когерентной томографии [15], нелинейной спектроскопии [16] и фотохимии [17].

Многие замечательные свойства нелинейно-оптических взаимодействий в нанокомпозитных материалах связаны с эффектами локального усиления поля [18] и с возможностью перестройки эффективного показателя преломления материала путем изменения диэлектрических свойств, содержания и размеров наночастиц, образующих наноструктуру [5, 19]. Пористые материалы, в частности, открывают широкие возможности для решения проблемы фазового согласования [20, 21] и позволяют создавать прозрачные в широком диапазоне твердотельные матрицы для композитных систем с высокими оптическими нелинейностями как второго, так и третьего порядков [22].

Полученные в последнее время экспериментальные данные указывают на перспективность использования нанокомпозитных материалов для нелинейно-оптического преобразования частоты сверхкоротких импульсов [23]. Одна из ключевых задач разработки высокоэффективных и компактных устройств для управления сверхкороткими лазерными импульсами на основе нанокомпозитных материалов — устройств фемтосекундной нанофотоники — связана с анализом возможностей перестройки групповой скорости световых импульсов в нанокомпозитных материалах. Для решения этой задачи в настоящей работе получены и проанализированы правила сложения групповых скоростей для различных типов архитектуры нанокомпозитных материалов, включая слоистую нанотекстуру, модель Максвелла-Гарнетта и одномерный фотонный кристалл. Мы исследуем возможность управления групповой скоростью световых импульсов в наноструктурах путем изменения архитектуры нанокомпозита и размеров нанокристаллов, а также с помощью варьирования диэлектрических свойств и содержания образующих наноструктуру материалов. Будет показано, что интерференция рассеянных волн в наноструктурах с пространственным масштабом оптических неоднородностей, сопоставимым с длиной волны излучения, приводит к новым физическим явлениям, которые не могут быть описаны в рамках моделей эффективной среды.

Слоисто-неоднородный нанокомпозит. Слоистая нанотекстура (рис. 10.1(2) представляет собой классический пример нанокомпозитной среды. Подобная архитектура нанокомпозита предполагает наличие плоских слоев материала с диэлектрической 9

проницаемостью si = irv расположенных параллельно друг другу в среде с диэлектрической проницаемостью £2 = ^2 (пь п2 — показатели преломления образующих нанокомпозит материалов). Оптические свойства такой структуры рассматривались в литературе, начиная с XIX в. Лорд Рэлей, в частности, показал, что подобная

аб

Рис. 10.1. Нанокомпозитные материалы различной архитектуры: а — слоисто-неоднородная среда; б — модель Максвелла-Гарнетта

слоистая структура обладает двулучепреломлением формы [24]. Данное свойство анизотропии наноструктурированных материалов впоследствии изучалось в фундаментальных трудах О. Винера [25] и С.М. Рытова [26]. Двулучепреломление формы позволяет радикально увеличить эффективность нелинейно-оптических процессов в наноструктурированных материалах и многослойных волноводах за счет фазового согласования излучения накачки и нелинейного сигнала [19-21].

При выполнении условий шща/с, шп^Ъ/с <^i 1, где и — частота излучения, а и b — толщины чередующихся слоев изотропных материалов с показателями преломления ni и П2 соответственно, эффективные показатели преломления периодической слоистой нанотекстуры, представленной на рис. 10.1(2, для обыкновенной и необыкновенной волн описываются выражениями [27]

По =^П1+5П2’(Ю-1)

а 1b 1

—2 =лщу+(Ю.2)

п2d-п2а Ц

где d = а + Ь.

Выражения (10.1) и (10.2) представляют собой правила сложения показателей преломления материалов, образующих наноструктуру для обыкновенной и необыкновенной волн в слоисто-неоднородных нано- композитных материалах. Полагая для определенности, что тц > П2, получаем из выражений (10.1) и (10.2), что верхний и нижний пределы эффективного показателя преломления слоисто неоднородной среды достигаются при b = 0 и а = 0 соответственно. Эти предельные случаи

соответствуют однородным материалам с показателями преломления Hi и П2 соответственно.

Для того, чтобы найти правило сложения групповых скоростей световых импульсов в подобной наноструктуре, продифференцируем выражения (10.1) и (10.2) по частоте. Данная операция приводит к следующим результатам:

111Д/2 (ап2 + Ьтг^1Д/2 (ап2 + Ьтг^(10.3)(10.3)

1

1

1

Д/2 (ап2 + Ьтг^

1

Д/2 (ап2 + Ьтг^

(10.3)

(10.3)

(ЮЛ)(ЮЛ)1 _Д/2/ а 15 1

(ЮЛ)

(ЮЛ)

/ а Ь \ 3/2 \П1 V1П2 У2

I 22 I

где nt = {dki/дш) 1 — групповые скорости для материалов образующих структуру (г = 1, 2).

В предельном случае ni = П2, щ = ^2 = ^ выражения (10.3) и (10.4) приводятся к формулам для групповой скорости света в однородной изотропной среде: vo = ие = v. В общем случае, как следует из формул (10.3) и (10.4), правила сложения групповых скоростей для обыкновенной и необыкновенной волн в слоисто-неоднородной среде могут быть представлены в виде

(10.5)(10.5)_L = C + C

(10.5)

(10.5)

Vo,e Vl «2 '

Весовые множители g^e (г = 1, 2) в выражении (10.5) зависят только от отношений толщин слоев Ь/ан показателей преломления П2/П1 образующих нанокомпозит материалов. На рисунках 10.2 и 10.3 представлены зависимости весовых множителей д^е для обыкновенной и необыкновенной волны в слоисто-неоднородном нанокомпозитном материале от отношения толщин слоев Ь/а. В случае обыкновенной волны (рис. 10.2) весовые множители д/ являются монотонными функциями отношения Ь/а. Вклад каждого из материалов в групповую скорость света в нанокомпозитном материале монотонно убывает с уменьшением содержания данного материала. В случае необыкновенной волны (рис. 10.3) весовые множители д/ могут являться немонотонными функциями отношения Ь/а. Анализ формул (10.4) и (10.5) показывает, что множитель д^ изменяется монотонно как функция Ь/а при п^/п2 < < 3 (линия 1 на рис. 10.3) и имеет максимум при п^/п2 > 3 (линия 3 на рис. 10.3). Максимальное значение этого множителя достигается при следующем значении отношения Ь/а;

Ь\ 1 п^ 3

а)- 2^2 ” 2’

/ шах

Рис. 10.2. Зависимость весовых множителей д° (/ и 3) и д^ (2 и 4) для обыкновенной волны в слоисто-неоднородном нанокомпозитном материале от отношения толщин слоев b/а. Отношение показателей преломления слоев, образующих структуру, П2/П1 = 1,5 (/,2) и 3,0 (3,4)Рис. 10.2. Зависимость весовых множителей д° (/ и 3) и д^ (2 и 4) для обыкновенной волны в слоисто-неоднородном нанокомпозитном материале от отношения толщин слоев b/а. Отношение показателей преломления слоев, образующих структуру, П2/П1 = 1,5 (/,2) и 3,0 (3,4)Рис. 10.3. Зависимость весовых множителей д^ (1 и 5) и д^ (2 и 4) для необыкновенной волны в слоисто-неоднородном нанокомпозитном материале от отношения толщин слоев b/а. Отношение показателей преломления слоев, образующих структуру, П2/П1 = 1,5 (1,2) и 3,0 (3,4)Рис. 10.3. Зависимость весовых множителей д^ (1 и 5) и д^ (2 и 4) для необыкновенной волны в слоисто-неоднородном нанокомпозитном материале от отношения толщин слоев b/а. Отношение показателей преломления слоев, образующих структуру, П2/П1 = 1,5 (1,2) и 3,0 (3,4)

Рис. 10.2. Зависимость весовых множителей д° (/ и 3) и д^ (2 и 4) для обыкновенной волны в слоисто-неоднородном нанокомпозитном материале от отношения толщин слоев b/а. Отношение показателей преломления слоев, образующих структуру, П2/П1 = 1,5 (/,2) и 3,0 (3,4)

Рис. 10.2. Зависимость весовых множителей д° (/ и 3) и д^ (2 и 4) для обыкновенной волны в слоисто-неоднородном нанокомпозитном материале от отношения толщин слоев b/а. Отношение показателей преломления слоев, образующих структуру, П2/П1 = 1,5 (/,2) и 3,0 (3,4)

Рис. 10.3. Зависимость весовых множителей д^ (1 и 5) и д^ (2 и 4) для необыкновенной волны в слоисто-неоднородном нанокомпозитном материале от отношения толщин слоев b/а. Отношение показателей преломления слоев, образующих структуру, П2/П1 = 1,5 (1,2) и 3,0 (3,4)

Рис. 10.3. Зависимость весовых множителей д^ (1 и 5) и д^ (2 и 4) для необыкновенной волны в слоисто-неоднородном нанокомпозитном материале от отношения толщин слоев b/а. Отношение показателей преломления слоев, образующих структуру, П2/П1 = 1,5 (1,2) и 3,0 (3,4)

Формулы (10.3)-(10.5) позволяют найти отношение весовых коэффициентов д^/д^ = ЕоДЬ/сцп^/пл), определяющих вклад каждого из материалов в групповую скорость света в слоисто-неоднородном нанокомпозите:

(Ю.7)(Ю.7)F. = ‘

(Ю.7)

(Ю.7)

а п\

Fe = ~Fe = ~аа(10.8)(10.8)

Fe = ~

Fe = ~

а

а

(10.8)

(10.8)

Зависимости факторов Fo,e от отношений b/а и П2/п\ представлены на рисунках 10.4 и 10.5. Выражения (10.3)-(10.8) указывают на возможность управления групповыми скоростями обыкновенной

9 А. М. Желтиков

Fm Fe, 5 sinKd

Рис. 10.4. Факторы Fo (сплошная линия) и Fe (пунктирная линия) для обыкновенной и необыкновенной волны в слоисто-неоднородной структуре с отношением показателей преломления слоев П2/П1 = 1,5, рассчитанные как функции отношения толщины слоев b/а. Штриховой линией показана зависимость величины 5 sin Кd от отношения b/а для периодической многослойной структуры со следующими параметрами: щ = 1,5, ri2 = 2,25, ища/с = 1,2

Рис. 10.5. Факторы Fo (сплошная линия) и Fe (штриховая линия) для обыкновенной и необыкновенной волны в слоисто-неоднородной структуре с отношением толщин слоев b/а = 0,1, а также фактор Fmg для нанокомпозитной среды, описываемой в рамках модели Максвелла-Гарнетта при р = 0,1 (штрих- пунктирная линия) и р = 0,2 (пунктирная линия), рассчитанные как функции отношения показателей преломления П2/пх образующих нанокомпозитную среду материалов

и необыкновенной волн в слоисто-неоднородных нанокомпозитных материалах за счет изменения содержания и оптических свойств материалов, образующих наноструктуру. Как видно из формул (10.3)(10.8) и рис. 10.5, увеличение отношения показателей преломления материалов П2/П1 приводит к увеличению относительного вклада материала с показателем преломления П2 для обыкновенной волны и к уменьшению этого вклада для необыкновенной волны. При больших значениях п^/п\ групповая скорость необыкновенной волны в нанокомпозитном материале, как следует из выражения (10.4), стремится к предельному значению Ге = (а/с/)1/2 щ.

Выполненный анализ показывает, что величина, обратная эффективной групповой скорости в нанокомпозитном материале, может быть представлена в виде суммы обратных групповых скоростей в каждом из материалов, взятых с весовыми коэффициентами, определяющимися оптическими свойствами образующих наноструктуру материалов и архитектурой нанокомпозита. Подобный вид правила сложения групповых скоростей характерен для моделей эффективной среды. Эффекты сильной связи и интерференции рассеянных волн, как будет показано в разд. 10.4, приводят к нарушению этого правила сложения групповых скоростей.

Модель Максвелла-Гарнетта. Модель Максвелла-Гарнетта [28] позволяет найти эффективную диэлектрическую проницаемость нанокомпозитной структуры (см. рис. 10.16), образованной °2

материалом с диэлектрической проницаемостью Е\ = тгх и нанораз- мерными включениями в виде сферических наночастиц материала с диэлектрической проницаемостью £2 = ^2 и объемным содержанием р, расположенных на больших расстояниях R друг от друга (Д >> г, где т — радиус наночастиц, см. рис. 10.16). Правило сложения диэлектрических проницаемостей материалов, образующих нанокомпозит в модели Максвелла-Гарнетта, дается следующей формулой:

EMG = Е1 +ЗрЕ]^—(10.9) с 2 +

Дифференцирование выражения (10.9) приводит к следующему правилу сложения групповых скоростей в модели Максвелла-Гарнетта:

/\ -2

«MG = n”' \рХ + 2п1) X

х { [2(2 — 3p)n| + (1 + 3p)«2 + 2(2 — Зр)?!]?!^] — + 9рп|—.

(10.10)

Таким образом, аналогично случаю слоисто-неоднородного нанокомпо- зитного материала, величина, обратная эффективной групповой скорости в рамках модели Максвелла-Гарнетта может быть представлена в виде суммы обратных групповых скоростей в каждом из образующих наноструктуру материалов, взятых с некоторыми весовыми множителями:

1 „mg „mg

^MG^2

Отношение весовых множителей в выражении (10.11) Tmg(p> ^2/^1) = = g^G / g^G записывается в виде

^MG Р, —= V у2(2^MG Р, —= V у2(29рп2 /\ 4/\ 2 rty

^MG Р, —=

V у

2(2

^MG Р, —=

V у

2(2

- Зр) + (1 + Зр) I ^ ) + 2(2 - Зр) I ^ )

(10.12) Вследствие малости р зависимость фактора Fmg от объемного содержания наночастиц близка к линейной. Зависимость Fmg от отношения показателей преломления П2/пу является немонотонной (рис. 10.5). При малых П2/п\ фактор Fmg линейно растет при увеличении отношения показателей преломления. Максимальное значение Fmg достигается независимо от значения р при П2/тгу = (2/3)1/2. При больших значениях отношения т^пу показатель преломления и групповая скорость в нанокомпозитной среде стремятся к следующим предельным значениям: п = пу(Х -V- Зр)1/2, н = щ(1 + Зр)-1/2.

Одномерный фотонный кристалл. Фотонные кристаллы [29-31] представляют собой материалы с одномерной, двумерной или трехмерной периодической модуляцией показателя преломления с характерным пространственным масштабом модуляции, обеспечивающим сильную связь рассеянных электромагнитных волн. Поле электромагнитного излучения в таких структурах имеет вид блоховских волн. В простейшем случае идеального одномерного фотонного кристалла, имеющего вид бесконечной периодической последовательности слоев с показателями преломления пу и П2 и толщинами а и b (см. рис. 10.1(2), блоховское волновое число К удовлетворяет следующему дисперсионному соотношению:

cos К а = cos — пуа\ cos — П20 — Д sin — пуа sin — П20 , \ с /\ с /\ с /\ с /

(10.13)

где Д = (п2 + п^) /2пуП2.

Дифференцируя выражение (10.13) по частоте, получим следующее правило сложения групповых скоростей в одномерном фотонном кри

сталле:сталле:1PPBG1PPBG~PBG~PBG9у92PlР2~PBG~PBG9у92PlР2(10.14)(10.14)гдегде

сталле:

сталле:

1

PPBG

1

PPBG

~PBG~PBG

9у92

PlР2

~PBG~PBG

9у92

PlР2

(10.14)

(10.14)

где

где

PBG^ Г•\9у=• tzh\ sm -щаd|sinKd|L\с/PBG\f\Р2= Щsin -щаd|sinKd|L\с/PBG^ Г•\9у=• tzh\ sm -щаd|sinKd|L\с/PBG\f\Р2= Щsin -щаd|sinKd|L\с//ио cos — П20 + \ с/./СО \ . / со '+ Д cos — пуа sin — П20 \ с /\ с ,COS — П20 + \ с //ио cos — П20 + \ с/./СО \ . / со '+ Д cos — пуа sin — П20 \ с /\ с ,COS — П20 + \ с /(10.15)(10.15)

PBG^ Г•\

9у=• tzh\ sm -ща

d|sinKd|L\с/

PBG\f\

Р2= Щsin -ща

d|sinKd|L\с/

PBG^ Г•\

9у=• tzh\ sm -ща

d|sinKd|L\с/

PBG\f\

Р2= Щsin -ща

d|sinKd|L\с/

/ио cos — П20 + \ с/

./СО \ . / со '

+ Д cos — пуа sin — П20 \ с /\ с ,

COS — П20 + \ с /

/ио cos — П20 + \ с/

./СО \ . / со '

+ Д cos — пуа sin — П20 \ с /\ с ,

COS — П20 + \ с /

(10.15)

(10.15)

+ Acos+ Acos(10.16)(10.16)

+ Acos

+ Acos

(10.16)

(10.16)

/со \ . /со /— тгуа sin — П20\ с / \ с ,

Рис. 10.6. а — зависимость весовых множителей gfBG (/ и 3) и gfBG (2 и 4) от безразмерной частоты kod (ко = ш/с) в одномерном фотонном кристалле с толщинами слоев а = b = 100 нм и показателями преломления т = 1,5, П2 = 2 (/,2) и 1,5 (ЗЛУ, б — дисперсия одномерного фотонного кристалла, состоящего из периодически чередующихся слоев равной толщины, а = Ь, и отношением показателей преломления П2/П1 = 1 (/), 2 (2), 3 (5)

В предельном случае шща/с, шп^Ь/с <^ 1 выражения (10.14)(10.16) приводят к формулам (10.1) и (10.2) для эффективной групповой скорости в слоисто-неоднородной среде. В общем случае, однако, правило сложения групповых скоростей в фотонном кристалле, как следует из сравнения выражений (10.1), (10.2) и (10.14)-(10.16), качественно отличается от правил сложения для слоисто-неоднородной нанокомпозитной среды и нанокомпозита, описываемого в рамках модели Максвелла-Гарнетта (см. рис. 10.4). В отличие от моделей эффективной среды, построенных в электростатическом приближении, правило сложения групповых скоростей, полученное для одномерного фотонного кристалла, в явном виде включает зависимость от частоты излучения. Помимо дисперсионных свойств каждого из материалов, образующих фотонный кристалл, и морфологии наноструктуры, существенное влияние на групповую скорость электромагнитного излучения оказывают свойства дисперсии блоховских волн (рис. 10.66), которые могут радикально отличаться от свойств дисперсии каждого из образующих фотонный кристалл материалов.

Таким образом, с физической точки зрения, различие правил сложения групповых скоростей для нанокомпозитных материалов, описываемых в рамках электростатической модели эффективной среды, и для фотонных кристаллов связано с эффектами интерференции световых волн, рассеиваемых на неоднородностях показателя преломления. Подобные интерференционные явления особенно сильно проявляются вблизи фотонных запрещенных зон периодических структур, т. е. вблизи частот, удовлетворяющих условиям сильной связи прямой и рассеянных волн (рис. 10.66). Один из наиболее ярких эффектов, наблюдаемых вблизи этих частотных областей, связан со значительным

Рис. 10.7. Зависимость весовых множителей gfBG (1 и 3) и gBBG (2 и 4) в одномерном фотонном кристалле от отношения толщин слоев b/а для периодической многослойной структуры со следующими параметрами: а = = 100 нм, щ = 1,5, п2 = 2,25 (/,2) и 3,375 (3,4)

уменьшением групповой скорости. Вблизи границ фотонных запрещенных зон, при Kd —> тг, имеем ijpbg 0 (рисунки 10.6 и 10.7). Групповая скорость при этих условиях оказывается значительно ниже, чем в каждом из материалов. Подобные явления не наблюдаются в слоисто-неоднородных средах, в которых пространственный масштаб модуляции показателя преломления существенно меньше длины волны излучения (см. рис. 10.4). Интерференционные явления в подобных материалах незначительны, а их дисперсия удовлетворительно описывается в рамках моделей эффективной среды (формулы (10.1), (10.2)). Необходимо отметить, что определение групповой скорости в области фотонных запрещенных зон требует определенной осторожности. Подробный, методически последовательный анализ этого вопроса содержится в книге [27].

Таким образом, нами получены и проанализированы правила сложения групповых скоростей для различных типов архитектуры наноком- позитных материалов, включая слоисто-неоднородные нанокомпозиты, модель Максвелла-Гарнетта и одномерный фотонный кристалл. Показана возможность управления групповой скоростью световых импульсов путем изменения размеров нанокристаллов, а также варьирования диэлектрических свойств и содержания образующих наноструктуру материалов. В рамках моделей эффективной среды величина, обратная эффективной групповой скорости в нанокомпозитном материале, может быть представлена в виде суммы обратных групповых скоростей в каждом из материалов, взятых с некоторыми весовыми коэффициентами, определяемыми оптическими свойствами образующих наноструктуру материалов и архитектурой нанокомпозита. Эффекты сильной связи и интерференции рассеянных волн в наноструктурах с пространственным масштабом оптических неоднородностей, сопоставимым с длиной волны излучения, приводят к возникновению новых физических явлений, которые не могут быть описаны в рамках моделей эффективной

среды. Обмен энергией между сильно связанными прямыми и отраженными волнами в фотонных кристаллах, в частности, позволяет реализовать режимы распространения электромагнитного излучения, характеризующиеся низкими значениями групповой скорости и высокими факторами локального увеличения нелинейно-оптических взаимодействий.

Генерация гармоник и смешение частотыв полимерных пленках с нелинейныминанокристаллами

В этом разделе мы обсудим возможные стратегии увеличения эффективности преобразования частоты сверхкоротких импульсов в полимерных пленках, содержащих нанокристаллы нелинейно-оптических материалов. Нелинейно-оптические процессы в порошковых материалах исследовались ранее в связи с различными задачами фундаментального и прикладного характера [32]. Классическим примером нелинейно-оптического процесса в порошковой системе может служить генерация второй гармоники в микрокристаллитах материалов с высокой квадратичной нелинейностью, лежащая в основе метода Курца [33], используемого для определения длины когерентности в нелинейно-оптических кристаллах. Основу предлагаемого в настоящей работе подхода к генерации второй гармоники составляет использование тонких полимерных пленок, содержащих нанопорошки материалов с квадратичной нелинейностью. В качестве нелинейного материала в наших экспериментах используется карбид кремния. Исследованию квадратичной по полю оптической нелинейности карбида кремния посвящены работы [23, 3439]. Размер нанокристаллов в нанокомпозитных полимерных пленках, используемых в наших экспериментах, варьируется от 10 до 80 нм. Представленные ниже экспериментальные результаты указывают на существенное влияние эффектов рассеяния на нелинейно-оптические взаимодействия в нанопорошковых средах и позволяют предложить стратегии радикального увеличения эффективности генерации второй гармоники в нанопорошковых материалах путем изменения соотношения между толщиной образца и длиной упругого рассеяния фотонов в нанопорошковом материале.

Лазерная система, использовавшаяся в наших экспериментах (рис. 10.8), состояла из задающего генератора на сапфире с титаном, стретчера, многопроходного усилителя, компрессора и оптического параметрического усилителя. Накачка задающего генератора обеспечивалась непрерывным излучением второй гармоники Ыб:УУО4-лазера (Verdi) с диодной накачкой мощностью 4 Вт. Задающий генератор позволял получать импульсы излучения длительностью 50-100 фс с частотой повторения 100 МГц и средней

264Гл. 10. Нелинейно-оптические взаимодействия264Гл. 10. Нелинейно-оптические взаимодействия

264Гл. 10. Нелинейно-оптические взаимодействия

264Гл. 10. Нелинейно-оптические взаимодействия

Оптическийпараметрический

усилитель

Рис. 10.8. Диаграмма экспериментальной установки для исследования генерации второйгармоники в полимерных пленках, содержащих нанокристаллы карбида кремния

0,2 мкм

а

Рис. 10.9. Изображения полимерных пленок с нанокристаллами карбида кремния, полученные методом поверхностной сканирующей электронной микроскопии. Масштабная метка соответствует расстоянию 200 нм (я) и 2 мкм (б)

2 мкм

мощностью до 400 мВт. Фемтосекундные импульсы, генерируемые задающим лазером, поступали в стретчер, состоявший из дифракционной решетки и набора зеркал. Чирпированные импульсы длительностью примерно 800 пс, формируемые стретчером, усиливались в многопроходном усилителе на титанате сапфира, накачиваемом нано- секундным Ыб:УАО-лазером с внутрирезонаторной генерацией второй гармоники. Усиленные импульсы, следовавшие с частотой повторения 1 кГц, сжимались в решеточном компрессоре, формировавшем импульсы с длительностью 100-30 фс и энергией 100-150 мкДж. Усиленные импульсы излучения с длиной волны 800 нм использовались для накачки оптического параметрического усилителя на кристалле ВВО. Параметрическое преобразование частоты осуществлялось в результате нелинейно-оптического взаимодействия фемтосекундных импульсов излучения основной частоты титан-сапфирового лазера с излучением суперконтинуума, генерируемым излучением с длиной волны 800 нм в сапфировой пластине. Оптический параметрический усилитель обеспечивал перестройку длины волны излучения в области 1,10-1,40 мкм в сигнальной волне и в области 1,85-2,93 мкм

Интенсивность второй гармоники, отн. ед.

Интенсивность второй гармоники, отн. ед.Интенсивность второй гармоники, отн. ед.Рис. 10.10. а — зависимость эффективности генерации второй гармоники в полимерной пленке с нанокристаллами карбида кремния толщиной около 200 мкм от длины волны излучения накачки. Длительность импульсов излучения накачки около НО фс. Рассеянный сигнал второй гармоники собирается в геометрии на отражение (см. вставку на рис. 10.11). б — характерный спектр излучения второй гармоникиРис. 10.10. а — зависимость эффективности генерации второй гармоники в полимерной пленке с нанокристаллами карбида кремния толщиной около 200 мкм от длины волны излучения накачки. Длительность импульсов излучения накачки около НО фс. Рассеянный сигнал второй гармоники собирается в геометрии на отражение (см. вставку на рис. 10.11). б — характерный спектр излучения второй гармоники0,0'11111*-’ 1150 1200 1250 1300 1350 А, нм0,0'11111*-’ 1150 1200 1250 1300 1350 А, нмаав холостой волне. Импульсы излучения оптического параметрического усилителя имели длительность 80-130 фс и энергию 5-20 мкДж.

Интенсивность второй гармоники, отн. ед.

Интенсивность второй гармоники, отн. ед.

Рис. 10.10. а — зависимость эффективности генерации второй гармоники в полимерной пленке с нанокристаллами карбида кремния толщиной около 200 мкм от длины волны излучения накачки. Длительность импульсов излучения накачки около НО фс. Рассеянный сигнал второй гармоники собирается в геометрии на отражение (см. вставку на рис. 10.11). б — характерный спектр излучения второй гармоники

Рис. 10.10. а — зависимость эффективности генерации второй гармоники в полимерной пленке с нанокристаллами карбида кремния толщиной около 200 мкм от длины волны излучения накачки. Длительность импульсов излучения накачки около НО фс. Рассеянный сигнал второй гармоники собирается в геометрии на отражение (см. вставку на рис. 10.11). б — характерный спектр излучения второй гармоники

0,0'11111*-

’ 1150 1200 1250 1300 1350 А, нм

0,0'11111*-

’ 1150 1200 1250 1300 1350 А, нм

а

а

Процесс изготовления нанокомпозитных пленок состоял из двух этапов [38, 39]. Первый этап заключался в получении наночастиц карбида кремния требуемого размера путем диссоциации молекул силана (S1H4) и ацетилена под действием непрерывного излучения СО2 лазера с длиной волны 10,6 мкм и мощностью 1,5 кВт. На втором этапе наночастицы карбида кремния вводились в мономер метилметакрилата, который затем полимеризовался в несколько этапов при повышенной температуре. Нанокомпозитные пленки имели толщину 50-200 мкм и содержали наночастицы карбида кремния размером 1080 нм. На рис. 10.9 представлены изображения полимерных пленок с нанопорошком карбида кремния, полученные методом поверхностной сканирующей электронной микроскопии. Данные люминесцентной спектроскопии [38] указывают на преобладание в использованных нанокомпозитных пленках нанокристаллов карбида кремния, соответствующих политипу 6H-S1C.

Генерация второй гармоники в исследуемых нанокомпозитных пленках обусловлена квадратичной нелинейностью нанокристаллов карбида кремния. Генерация второй гармоники наблюдалась как при отражении импульсов оптического параметрического усилителя от нано- композитной пленки, так и при прохождении импульсов накачки через пленку. На рис. 10.10 представлена зависимость эффективности генерации второй гармоники при отражении от полимерной пленки толщиной около 100 мкм, содержащей нанокристаллы карбида кремния

Интенсивность, отн. ед.

0,011।।4004505000,011।।400450500

0,011।।

400450500

0,011।।

400450500

Рис. 10.11. Спектр рассеянного нелинейного сигнала, генерируемого сигнальной (ccs) и холостой (cat) волной (1275 и 2145 нм соответственно) оптического параметрического усилителя в нанокомпозитной полимерной пленке карбида кремния толщиной около 200 мкм. Угол сбора рассеянного излучения составляет 0,1тг. Длительность лазерных импульсов около НО фс. Излучение накачки фокусируется в пятно размером около 80 мкм. В спектре наблюдаются пики, соответствующие сигналам второй (2ш8) и третьей (Зсщ) гармоник сигнальной волны, а также сигналам суммарной частоты шх = 2ш8 + ан и ан = 2сщ + + сщ. На вставке показана геометрия фокусировки излучения накачки и сбора рассеянного нелинейного сигнала

со средним размером около 50 нм, от длины волны излучения накачки. Как следует из представленных результатов, эффективность ГВГ в системе случайным образом ориентированных нанокристаллов карбида кремния в нанокомпозитной пленке увеличивается с уменьшением длины волны излучения накачки. Данный эффект указывает на ключевую роль процессов рассеяния света при нелинейно-оптических взаимодействиях в системах нелинейных нанокристаллов.

Длина упругого рассеяния излучения в неупорядоченной среде является ключевым параметром, определяющим роль процессов рассеяния при распространении излучения через рассеивающую среду. Теория рэлеевского рассеяния для системы сферических рассеивающих частиц радиуса а с диэлектрической проницаемостью si, распределенных случайным образом в материале с показателем преломления ^2, приводит [40] к следующему выражению для длины упругого рассеяния излучения с длиной волны А: I = 9(2/)-1 (А/2тг)4а-3(£1 — — £2)—2, где / — относительный объем, занимаемый рассеивающими частицами (объемный фактор заполнения).

Интенсивность третьей гармоники, отн. ед.

1,0г ■

13001400 Д5 нм

а

Интенсивность третьейИнтенсивность третьей

Рис. 10.12. а — зависимость эффективности генерации третьей гармоники в полимерной пленке с нанокристаллами карбида кремния толщиной около 200 мкм от длины волны излучения накачки. Длительность импульсов излучения накачки около НО фс. Рассеянный сигнал третьей гармоники собирается в геометрии на прохождение (см. вставку на рис. 10.11). б — характерный спектр излучения третьей гармоники; в — зависимость интенсивности сигнала третьей гармоники от времени задержки т между двумя импульсами излучения оптического параметрического усилителя с длиной волны 1,2 мкм (точки, соединенные сплошной линией) в сравнении с автокорреляционной функцией импульсов накачки, измеренной с помощью кристалла ВВО толщиной 1 мм (штриховая линия)

Длина волны излучения накачки, равная 1,35 мкм, для исследуемых пленок РММА, содержащих нанокристаллы карбида кремния, соответствует длине упругого рассеяния, I ~ 150 мкм, превышающей толщину пленки. При длине волны излучения накачки, равной 1,15 мкм, длина упругого рассеяния, I ~ 80 мкм, оказывается меньше толщины нанокомпозитной пленки. Перестройка длины волны излучения накачки в области 1,15-1,35 мкм в условиях наших экспериментов,

таким образом, соответствует качественному изменению соотношения между длиной упругого рассеяния фотонов накачки и толщиной образца. Радикальное увеличение эффективности ГВГ, наблюдаемое при уменьшении длины волны излучения накачки, указывает на существенное влияние эффектов рассеяния на нелинейно-оптические процессы в нанопорошковых материалах. Эффективность рассеяния увеличивается при уменьшении длины волны падающего излучения. Процессы рассеяния приводят к возникновению фотонов накачки с широким пространственным спектром волновых векторов, обеспечивая благоприятные условия для фазового согласования процесса ГВГ в случайным образом ориентированных нанокристаллах карбида кремния.

Описанные выше тенденции наблюдаются также в экспериментах по генерации суммарной частоты (рис. 10.11) и третьей гармоники (рис. 10.12) и на кубической по полю накачки нелинейности наноком- позитных пленок карбида кремния. Измерение сигнала третьей гармоники в неколлинеарной геометрии как функции времени задержки между импульсами накачки [23] позволяет выделить вклад рассеянных фотонов в нелинейно-оптические взаимодействия в нанокомпозитных пленках и сделать заключение о заметном влиянии эффектов рассеяния (рис. 10.12).

Радикальное увеличение эффективности ГВГ, наблюдаемое в наших экспериментах при уменьшении длины волны излучения накачки, указывает общую стратегию повышения эффективности нелинейнооптических процессов в нанопорошковых материалах и открывает возможность создания экономичных преобразователей частоты излучения сверхкоротких лазерных импульсов на основе полимерных пленок, содержащих нанокристаллы материалов с высокой оптической нелинейностью.

Нелинейно-оптическая спектральнаяинтерферометрия наноструктур

на основе когерентного антистоксоварассеяния света (нано-КАРС)

Спектроскопия когерентного антистоксова рассеяния света и ее приложения. Когерентное антистоксово рассеяния света (КАРС) [41, 42] является одним из наиболее широко распространенных методов нелинейной спектроскопии. Техника КАРС обеспечивает высокое пространственное, временное и спектральное разрешение [43] при исследовании возбужденных газовых сред, плазмы, пламен и процессов горения [44, 45], а также активно используется в последние годы для когерентной микроскопии биологических объектов [46] и ионизованных пространственно-неоднородных газовых сред [47]. Фемтосекундная КАРС-спектроскопия [48] позволяет изучать быстропротекающие

Рис. 10.13. Интенсивность сигнала КАРС из бинарного нанокомпозита, состоящего из материалов с диэлектрическими проницаемостями щ = 1 и €2 = 2,25, объемными факторами заполнения /1 и /2 = 1 — /1 и нелинейно-оптическими восприимчивостями %р^ = —х^3^/(г +А) и хр\ рассчитанная как функция нормированной частотной отстройки от комбинационного резонанса А = (сщ — - ш2 - Щ/Г для |х(3)|/1Х23)1 = °-01- /2 = 0 (/), 0,02 (2) и 0,05 (3). На вставке приведена диаграмма процесса КАРС

процессы и динамику колебательных волновых пакетов в молекулярных системах в газовой, жидкой и твердотельной фазе. Возможности КАРС-спектроскопии и КАРС-микроскопии, включая чувствительность, а также временное, пространственное и спектральное разрешение этих методик, существенно расширяются за счет использования методов поляризационного [41, 42] и фазового [49] управления процессами четырехфотонного рассеяния.

В настоящем разделе будет показано, что методика КАРС открывает широкие возможности для метрологии нанокомпозитных материалов и других систем нано-оптики. Будут представлены результаты экспериментального исследования спектра КАРС комбинационно-активных колебаний молекул азота в газовой фазе в мезопористой матрице аэрогеля диоксида кремния. Профиль спектра КАРС в этих условиях формируется в результате интерференции резонансной части нелинейно-оптической восприимчивости, связанной с молекулами азота, и нерезонансного вклада, относящегося к наноструктуре, и может быть использован для измерения локальных значений оптических характеристик наноструктур и нанокомпозитных материалов (нано-КАРС) [50].

Интерференционная природа спектров КАРС. Метод КАРС-спектроскопии основан на когерентном возбуждении комбинационно-активных мод среды в поле бигармонической накачки и зондировании сфазированных таким образом возбуждений среды с помощью пробного светового поля. Разность частот полей бигармонической накачки оц и Ш2 в спектроскопии КАРС сканируется вблизи частоты комбинационного резонанса Q, оц — Ш2 ~ О

(вставка на рис. 10.13), что обеспечивает высокую эффективность и селективность метода. Рассеяние пробного поля с частотой сщ на когерентно возбужденных комбинационных модах среды приводит к возникновению антистоксова сигнала с частотой ша = ш\ — ш^ + + из = шз + Q. Спектр КАРС, несущий информацию о свойствах исследуемой среды, формируется в результате интерференции ооо(3)

резонансной части нелинеино-оптическои восприимчивости Хд = = уд^ (cc6Z; eel, —СС2, ^з), относящейся к комбинационно-активным модам, и нерезонансной составляющей нелинейной восприимчивости Хпг = Хпг (сса;соь —ш^.шзУ В скалярной теории КАРС интенсивность антистоксова сигнала представляется в виде [41, 42]:

^jx^+X^Ws,(Ю.17)

где /1, /2, Аз — интенсивности полей накачки и пробного поля.

Нерезонансная составляющая нелинейно-оптической восприимчивости часто ограничивает чувствительность спектроскопии КАРС, маскируя резонансы комбинационного рассеяния в спектрах нелинейного сигнала. В ряде случаев, однако, интерференция резонансной и нерезонансной составляющих нелинейно-оптической восприимчивости в спектрах КАРС может использоваться для восстановления информации о фазе резонансной части х^» а также для измерения нелинейностей оптических материалов [51, 52].

Когерентное антистоксово рассеяние света в наноком- позитной системе

Правило сложения нелинейно-оптических восприимчивостей.

Обобщим скалярную теорию КАРС на случай нанокомпозитных материалов. Рассмотрим нанокомпозитную систему, состоящую из материалов с диэлектрическими проницаемостями si и £2 и нелинейно- (3)(3) о

оптическими восприимчивостями х\ и Х2 • 1фавило сложения нелинейно-оптических восприимчивостей для такой системы записывается следующим образом [18, 53]:

(3)Xef =(3)Xef =1Т\1Т\deet де\deet де\9seA де\ )9seA де\ )11dEef де2dEef де2Эе^ Эе2Эе^ Эе2(3)Х2 .(3)Х2 .(10.18)(10.18)

(3)

Xef =

(3)

Xef =

1

Т\

1

Т\

deet де\

deet де\

9seA де\ )

9seA де\ )

1

1

dEef де2

dEef де2

Эе^ Эе2

Эе^ Эе2

(3)

Х2 .

(3)

Х2 .

(10.18)

(10.18)

где /1 и /2 — объемные факторы заполнения для материалов, образующих нанокомпозит. Эффективная диэлектрическая проницаемость нанокомпозита определяется диэлектрическими проницаемостями и объемными факторами заполнения образующих наноструктуру материалов, а также морфологией нанокомпозита. В случае пористых материалов хорошее приближение для эффективной диэлектрической проницаемости часто удается получить на основе использования формулы Брюггемана [54]:

(10.19)(10.19)£1 - gef . £2 - £ef

(10.19)

(10.19)

£1 + 2sef £2 + 2sef

Предлагаемая техника КАРС-метрологии нанокомпозитных материалов основана на использовании опорного профиля спектра КАРС (спектры КАРС измерены с высокой точностью для широкого класса комбинационно-активных колебаний в молекулах) в качестве пробного контура для получения информации о локальных параметрах наноструктуры, влияние которой проявляется в искажении пробного спектрального профиля КАРС. Рассмотрим случай комбинационного резонанса лоренцевой формы,

(ЗА Х(3)

(10-20)

где А = (сщ — Ш2 — П)/Г — отстройка разности частот полей бигармо- нической накачки ш\ — и)2 от частоты комбинационно-активной моды Q, нормированная на ширину линии Г. Выражение для интенсивности сигнала нано-КАРС в этом случае может быть записано, с учетом выражений (10.17)-( 10.20), в следующем виде:

1Г1ГЭге$Эе\Эге$Эе\ЭЕеЛ де\ )ЭЕеЛ де\ )У3)А1 + А2У3)А1 + А21Г1Где2де29sef А (з)ИГР29sef А (з)ИГР222

1

Г

1

Г

Эге$

Эе\

Эге$

Эе\

ЭЕеЛ де\ )

ЭЕеЛ де\ )

У3)А

1 + А2

У3)А

1 + А2

1

Г

1

Г

де2

де2

9sef А (з)

ИГР2

9sef А (з)

ИГР2

2

2

2. (10.21)2. (10.21)

2

. (10.21)

2

. (10.21)

1 (ЭееЛ2 х(3)

М &1 7 1 + А2

Как следует из формулы (10.21), наличие наноструктурирован- ной матрицы приводит к изменению профиля спектра КАРС (см. рис. 10.13). С высокой точностью прокалиброванные спектральные профили КАРС при этих условиях могут использоваться для измерения

локальных характеристик наноструктурированных материалов.

Эффекты локального поля и подавление нерезонансного фона в спектрах КАРС. Представив правило сложения нелинейно-оптических восприимчивостей в нанокомпозитной системе с морфологией Брюггемана в виде

$ = А^Н^\ (10.22)

где

л

де\

( 9ееЛ

\ ’

(10.23)

А2 = у

deet Эе2

/ ЭееА

\ Эг2 / ’

(10.24)

получим следующее выражение для интенсивности сигнала КАРС:

221 I + V1 I + V-А^3)-А^3)х(3)1 + д2х(3)1 + д2(10.25)(10.25)

2

2

1 I + V

1 I + V

-А^3)

-А^3)

х(3)

1 + д2

х(3)

1 + д2

(10.25)

(10.25)

Аналогично процессу КАРС в пространственно однородной среде форма профиля линии комбинационного резонанса в спектре КАРС нанокомпозитного материала определяется интерференцией резонансной и нерезонансной составляющих нелинейно-оптической восприимчивости. Имеется, однако, важное различие между зависимостями формы спектра КАРС от содержания резонансного и нерезонансного материалов в пространственно однородной смеси и нанокомпозитной системе. В пространственно однородной среде профиль спектра сигнала КАРС определяется отношением однородно усредненных по объему нерезонансной и резонансной составляющих нелинейно-оптической восприимчивости (Alx^ D/tV1 Ix^ I) • ^ нанокомпозитной среде вследствие пространственно неоднородного распределения поля накачки форма спектра КАРС существенно зависит от морфологии структуры, а также от показателей преломления и факторов заполнения материалов, образующих структуру. В соответствии с формулой (10.25) ключевым параметром, определяющим профиль спектра КАРС в нано- композитном материале, является отношение

dsefdsef Эе\dsefdsef Эе\(10.26)(10.26)

dsef

dsef Эе\

dsef

dsef Эе\

(10.26)

(10.26)

(10.27)(10.27)Параметр (10.26) равен отношению однородно усредненных по объему нерезонансной и резонансной составляющих нелинейнооптической восприимчивости только в предельном случае si = £2-

(10.27)

(10.27)

Пространственное разделение резонансного и нерезонансного материалов, таким образом, делает возможным подавление нерезонансной составляющей сигнала КАРС за счет эффектов локального поля. Эта возможность иллюстрируется на рис. 10.14. Сплошными линиями представлена зависимость эффективной нелинейно-оптической восприимчивости (10.22), соответствующей процессу нано-КАРС, от содержания нерезонансного материала для различных значений отношения £2А1 диэлектрических восприимчивостей материалов, образующих нанокомпозитную систему. Для удобства сравнения на рисунке также показаны аналогичные зависимости для первого и второго слагаемых А1Д3) (штриховая линия 2) и А^х^ (штрих-пунктирная линия 3), входящих в правило смешения (10.22), а также однородно усредненные

в

Рис. 10.14. Эффективная нелинейная восприимчивость, соответствующая про-цессу КАРС х^ (сплошная линия /), составляющие эффективной нелинейнойвосприимчивости AixP^ (штриховая линия 2) и А^х^ (штрих-пунктирнаялиния 5) и однородно усредненные по объему нелинейные восприимчивости/1Хр} (пунктирная линия 4) и Лх^ (пунктирная линия 5), рассчитанныев зависимости от объемного фактора заполнения нерезонансного материала/2 для нанокомпозитной системы со следующими параметрами: а — £2/^1 == 12, Ix(3) 1/lxF’I = 0,1; б - £2/£1 = 12, |x(3)|/IX23)l = 0,3; в - еЛе\ = 2,25,Х3)1/1хЛ = о,з

по объему нелинейные восприимчивости ЛхР^ (пунктирная линия 4) и Дх^ (пунктирная линия 5). Резонансная часть нелинейной вое- приимчивости в наших расчетах полагается малой по сравнению с нерезонансной частью. Такая ситуация характерна для экспериментов по КАРС-спектроскопии газовой фазы в нанопористой матрице [50].

Результаты расчетов, представленные на рис. 10.14, показывают, что при достаточно больших отношениях диэлектрических восприим- чивостей £2/^1 имеет место эффективное подавление нерезонансной составляющей сигнала КАРС (ср. линии 3 и 5) в условиях локального

усиления поля в областях, заполненных резонансным материалом (ср. линии 2 и 4\ Степень подавления когерентного фона увеличивается с ростом отношения ^Ai (ср. рис. 10.14(2, б и в). Ввиду этого обстоятельства мезопористые диэлектрики с высоким показателем преломления, такие как пористый кремний или пористый фосфид галлия, могут быть использованы для создания высокочувствительных сенсоров и анализаторов газов и жидкостей, основанных на использовании когерентного антистоксова рассеяния света. Ниже представлены экспериментальные данные, иллюстрирующие эту возможность.

Экспериментальная техника. В качестве нанокомпозит- ной системы в экспериментах [50] использовался образец мезопо- ристого аэрогеля диоксида кремния. Технология получения аэрогеля основана на гидролизе алкоксида металла [55, 56]. Конденсация продукта реакции гидролиза приводит к образованию геля оксида металла. Экстракция растворителей из образовавшегося геля в сверхкритическом режиме приводит к образованию аэрогеля. Уникальные для нелинейной оптики свойства аэрогелей обусловлены их низкой плотностью (0,003-0,15 г/см3) и высокой пористостью (90-99%). Открытая структура пор в аэрогеле может быть использована для создания высокопористых матриц для материалов с высокими нелинейностями, а также для разработки сенсоров, основанных на методах лазерной спектроскопии.

В экспериментах [50] исследовался спектр двухчастотного КАРС (Щ1 = из, ша = 2сщ — W2) комбинационно-активных колебаний молекул азота в газовой и конденсированной фазе, содержащегося в мезопо- ристой матрице аэрогеля диоксида кремния с характерным размером пор 8-15 нм и пористостью 97-98%. В качестве задающего генератора лазерной системы (рис. 10.15) использовался NckYAG-лазер, работающий в режиме модуляции добротности и позволяющий получать импульсы излучения с длиной волны 1,064 мкм длительностью 15 нс. Для удвоения частоты усиленных наносекундных импульсов излучения NckYAG-лазера использовался кристалл KDP. Излучение второй гармоники использовалось в качестве одной из волн накачки в схеме КАРС (частота сщ). Непреобразованное во вторую гармонику излучение основной частоты отделялось от излучения второй гармоники с помощью дихроичного зеркала и использовалось для генерации второй гармоники в кристалле KDP. Полученное таким образом излучение второй гармоники использовалось для накачки лазера на красителе. Излучение лазера на красителе использовалось в качестве второй волны накачки в схеме КАРС (частота ^2). Состояние поляризации полей накачки и пробного поля задавалось с помощью призм Глана и поляризационных пластин. В качестве анализатора поляризации использовалась призма Глана, установленная за нанокомпо- зитным образцом. Волны накачки совмещались на дихроичном зеркале и заводились в полое ФК-волокно с помощью сферической линзы.

562 нмПризма562 нмПризмаРис. 10.15. Схема экспериментальной установки для КАРС-спектроскопии нанокомпозитных материалов на основе аэрогелейРис. 10.15. Схема экспериментальной установки для КАРС-спектроскопии нанокомпозитных материалов на основе аэрогелей

562 нмПризма

562 нмПризма

Рис. 10.15. Схема экспериментальной установки для КАРС-спектроскопии нанокомпозитных материалов на основе аэрогелей

Рис. 10.15. Схема экспериментальной установки для КАРС-спектроскопии нанокомпозитных материалов на основе аэрогелей

Энергии импульсов накачки с частотами ш\ и ш^ варьировались в диапазоне 10-200 мкДж (излучение второй гармоники) и 1080 мкДж соответственно.

На рис. 10.16 представлены спектры КАРС комбинационной моды молекул толуола с центральной частотой 1004 см-1 из раствора в стандартной кювете (линия /) и из образца аэрогеля диоксида кремния, пропитанного парами толуола (линия 2). Интерференция резонансной и нерезонансной составляющих сигнала КАРС в экспериментах с молекулами толуола приводит к смещению максимума и возникновению асимметрии в спектре КАРС. Изменения в спектре КАРС могут использоваться для

Интенсивность КАРС, отн. ед.Интенсивность КАРС, отн. ед.Рис. 10.16. Спектр сигнала КАРС с резонансом на частоте комбинационной моды молекул толуола с центральной частотой 1004 см-1 из раствора толуола в стандартной кювете (штриховая линия), из аэрогеля диоксида кремния, пропитанного парами толуола (точки)Рис. 10.16. Спектр сигнала КАРС с резонансом на частоте комбинационной моды молекул толуола с центральной частотой 1004 см-1 из раствора толуола в стандартной кювете (штриховая линия), из аэрогеля диоксида кремния, пропитанного парами толуола (точки)измерения параметров нанострукизмерения параметров наноструктуры. Представленные на рис. 10.16 результаты также указывают на

Интенсивность КАРС, отн. ед.

Интенсивность КАРС, отн. ед.

Рис. 10.16. Спектр сигнала КАРС с резонансом на частоте комбинационной моды молекул толуола с центральной частотой 1004 см-1 из раствора толуола в стандартной кювете (штриховая линия), из аэрогеля диоксида кремния, пропитанного парами толуола (точки)

Рис. 10.16. Спектр сигнала КАРС с резонансом на частоте комбинационной моды молекул толуола с центральной частотой 1004 см-1 из раствора толуола в стандартной кювете (штриховая линия), из аэрогеля диоксида кремния, пропитанного парами толуола (точки)

измерения параметров нанострук

измерения параметров нанострук

возможность детектирования низких концентраций комбинационноактивных молекул, содержащихся в порах аэрогеля в газовой фазе или в виде конденсированной фазы, адсорбированной на стенках пор. Материалы со структурой аэрогелей и низким поглощением в видимом диапазоне, таким образом, могут быть использованы для создания

высокочувствительных сенсоров и анализаторов газов и жидкостей на основе спектроскопии КАРС.

Чувствительность КАРС-детектирования низких концентраций комбинационно-активных молекул в мезопористых материалах может быть существенно увеличена за счет методики подавления нерезонансного фона, описанной в разд. 10.3.3. Результаты экспериментов, представленные на рис. 10.17, иллюстрируют возможности использования методов поляризационного КАРС для управления формой спектра нелинейного сигнала и выделения резонансной составляющей сигнала КАРС, прямо характеризующей концентрацию комбинационно-активных частиц. Для этих экспериментов использовались образцы пористого стекла с пористостью 54% и средним размером пор 17 нм. Ориентируя ось анализатора перпендикулярно вектору поляризации Рпг нерезонансной составляющей сигнала КАРС (вставка на рис. 10.17), удается получить спектр КАРС с максимальной симметрией и минимальными отклонениями от профиля спектра КАРС, соответствующего раствору толуола с высокой концентрацией комбинационно-активных молекул (ср. кривые / и 2 на рис. 10.17).

Рис. 10.17. Спектры сигнала КАРС (/) из раствора толуола в стандартной кювете, (2,5) из пористого стекла, пропитанного раствором толуола. Угол между векторами поляризации линейно поляризованных полей накачки составляет р = 45°. Угол между осью анализатора поляризации и нормалью к направлению поляризации нерезонансной составляющей сигнала КАРС равен а £з 10° (/,5), а 0 (2). На вставке показаны векторы поляризации полей накачки ei и е2, нерезонансного сигнала КАРС РПг и направление анализатора поляризации

Рис. 10.18. Изображение системы углеродных нанотрубок, полученное с помощью сканирующего электронного микроскопа. Пространственный масштаб (1 мкм) указан на изображении

Выполненные исследования также указывают на возможность использования методики КАРС для определения локальных параметров нанокомпозитных материалов и перспективность использования высокопористых материалов со структурой аэрогелей для создания сенсоров, а также анализаторов газов и жидкостей, основанных на использовании методов лазерной спектроскопии [57].

Представленные выше результаты экспериментальных и теоретических исследований спектра КАРС комбинационно-активных колебаний молекул, содержащихся в мезопористой матрице со структурой аэрогеля, показывают, что методика КАРС открывает широкие возможности для метрологии нанокомпозитных материалов и других систем нано-оптики. Профиль спектра КАРС в этих условиях формируется в результате интерференции резонансной части нелинейно-оптической восприимчивости, связанной с молекулами, содержащимися в порах аэрогеля, и нерезонансного вклада, относящегося к мезопористой матрице. Комбинационно-активные моды молекул приводят к возникновению интенсивных резонансов в спектре КАРС, служащих в качестве пробных спектральных профилей для измерения локальных значений оптических характеристик нанокомпозитного материала (нано-КАРС).

Генерация оптических гармоникпри прохождении фемтосекундных импульсовчерез систему углеродных нанотрубок

Нелинейная оптика углеродных нанотрубок (УНТ) — новое направление исследований, формирующееся на стыке физики твердого тела, лазерной физики, физики низкоразмерных структур, нанооптики и нанотехнологий. Развитие нелинейной оптики УНТ стимулируется прогрессом в области технологий получения углеродных нанотрубок и открывающимися возможностями создания на их основе новых материалов с уникальными свойствами, включая сверхвысокую прочность и варьируемую в широком диапазоне электропроводность [58-61]. Теоретические исследования указывают на наличие сильных оптических нелинейностей УНТ [62-64] и возможность использования подобных наноразмерных систем для генерации оптических гармоник, в том числе гармоник высокого порядка [65, 66]. Краткая характеристика выполненных к настоящему времени экспериментов, посвященных исследованию нелинейно-оптических явлений в системах УНТ и изучению их нелинейно-оптических свойств, дается в табл. 3. Усилия экспериментаторов до недавнего времени были, в основном, сосредоточены на изучении явления оптического ограничения в УНТ-суспензиях и композитных материалах, состоящих из УНТ и полимеров [67-72]. Эксперименты по вырожденному четырехволновому взаимодействию [73, 74] свидетельствуют о перспективности использования углеродных нанотрубок для создания новых

Процесс

Нелинейная восприимчивость

УНТ-образцы

Тип лазера

Длительность лазерных импульсов

Ссылка

Оптическое ограничение

Суспензии и полимерные композиты

Преимущественно Nd:YAG

Нано- и пикосекундные импульсы

[67-72]

Вырожденное четырехволновое взаимодействие

Суспензия

Nd:YAG

8 нс, 30 пс

[73]

Твердотельный образец

Nd:YAG

Наносекундные импульсы

[74]

Оптический эффект Керра

Раствор

Титан- сапфировый лазер

120 фс

[78]

Оптическое переключение

Полимерные композиты

Волоконный лазер

150 фс

[79]

Генерация третьей гармоники

Х^НЗш;ш)

Твердотельный образец

Сг:форстерит

160 фс

[80]

75 фс

[75, 76]

Генерация второй гармоники

Твердотельный образец

Сг:форстерит

75 фс

[75, 76]

Таблица 3. Каталог нелинейно-оптических явлений, экспериментально продемонстрированных в УНТ-материалах

280Гл. 10. Нелинейно-оптические взаимодействия

нелинейно-оптических материалов и разработки оптических устройств для управления световыми импульсами. В самое последнее время получены экспериментальные данные, свидетельствующие о перспективности УНТ в качестве нелинейного материала для оптики сверхкоротких импульсов (табл. 3) [75-77]. Изучение оптического эффекта Керра в растворах УНТ на фемтосекундном масштабе времен [78] позволило установить наличие сильных оптических нелинейностей УНТ с малыми временами нелинейного отклика. Авторами работы [79] продемонстрирован эффект сверхбыстрого оптического переключения в УНТ-полимерных композитных материалах. В работе [80] наблюдалась генерация третьей гармоники (ГТГ) при отражении фемтосекундных импульсов накачки хром-форстеритового лазера от УНТ-образца. Сигнал третьей гармоники в условиях этих экспериментов испытывал насыщение при достаточно низких интенсивностях накачки порядка Ю10 Вт/см2. В настоящем разделе обсуждаются новые возможности структурного и топологического анализа углеродных нанотрубок с использованием явления генерации оптических гармоник.

Для получения УНТ в работах [75, 76] использовалась методика низкоскоростного распыления [81, 82]. Технологическая процедура изготовления УНТ-образцов состояла из двух этапов. На первом этапе пиролиз этилен-ацетиленовой смеси, индуцированный излучением СО2-лазера, приводил к наработке углеродных наночастиц с характерным средним размером 50 ± 20 нм. На втором этапе углеродные наночастицы пропускались через сопло в струе аргона и поступали в вакуумную камеру, откачанную до давления 10-6 атм. Скорость потока газа поддерживалась постоянной на уровне 30 м/с. В вакуумной камере производилось осаждение углеродных наночастиц на (ЮО)-поверхность кремниевой подложки. Последующее нагревание подложки приводило к само-организованному росту систем односте- ночных нанотрубок.

Морфология и состав УНТ-образцов определялись с помощью сканирующего электронного микроскопа (Jeol 5400) с пространственным разрешением около 3 нм и методами спектроскопии комбинационного рассеяния. Диаметр одностеночных нанотрубок в исследованных образцах варьировался в диапазоне от 0,9 до 1,5 нм. Длина УНТ превышала 1 мкм. Анализ изображений, полученных с помощью сканирующего электронного микроскопа (см. рис. 10.18), показывает что УНТ образуют пучки диаметром около 30 нм.

Лазерная система, использовавшаяся в экспериментах [75, 76], состояла из задающего лазера на кристалле Сг4+: форстерит, стрет- чера, узла оптической развязки, регенеративного усилителя и компрессора. Для накачки задающего лазера использовался волоконный NckYAG-лазер. Импульсы длительностью 75 фс, генерируемые хром- форстеритовой лазерной системой, фокусировались на образец, представляющий собой систему УНТ на стеклянной подложке.

Особенности взаимодействия лазерного излучения с ансамблями УНТ связаны со структурой нанотрубок, представляющие собой ква- зиодномерные объекты. Квантовое ограничение электронов в направлениях, перпендикулярных оси нанотрубки, обуславливает характерный вид спектра плотности электронных состояний [83] с ярко выраженными сингулярностями ван Хова. Экспериментальные исследования процессов флуоресценции и комбинационного рассеяния [83, 84] указывают на сильно резонансный характер взаимодействия лазерного излучения с УНТ и на важную роль резонансов, связанных с оптическими переходами ван Хова между состояниями валентной зоны и зоны проводимости.

Ключевая идея наших экспериментов по генерации оптических гармоник в системах УНТ заключается в использовании сильных оптических нелинейностей систем УНТ для получения надежно регистрируемых сигналов когерентного нелинейно-оптического рассеяния излучения накачки, несущих информацию о структуре и физических свойствах УНТ. Для генерации оптических гармоник в наших экспериментах использовалось излучение накачки с длиной волны 1,25— 1,27 мкм, генерируемое фемтосекундным лазером на хром-форстерите. В этом диапазоне длин волн рассеяние излучения на системах УНТ может быть усилено, например, за счет целой группы однофотонных резонансов на частотах переходов щ щ между состояниями валентной зоны и зоны проводимости УНТ с индексами (10,3), (10,5), (11,1), (8,7), (13,2), (9,5), а также двухфотонных резонансов на частотах переходов уд ^2 УНТ типа (10,3), (7,5), (11,1) и других.

Спектры поглощения УНТ-образцов, использовавшихся в наших экспериментах, характеризуются наличием пиков при значениях энергии 1,28 и 2,2 эВ. Частота излучения накачки в наших экспериментах отстроена в красную область от однофотонного и двухфотонного резонансов с преобладающим в образце типом УНТ. Оптическая плотность УНТ-образца при энергии 2 эВ, соответствующей точному двухфотонному резонансу, лишь на несколько процентов отличалась от значения оптической плотности в максимуме поглощения. Таким образом, исследуемые образцы характеризуются высоким содержанием УНТ, спектры электронных состояний которых удовлетворяют условиям двухфотонного резонанса с частотой излучения хром-форстери- тового лазера.

Сфокусированное излучение хром-форстеритового лазера приводило к генерации второй и третьей оптических гармоник. Сигналы оптических гармоник регистрировались в направлении распространения излучения накачки. Нами исследовались спектральные и поляризационный свойства оптических гармоник, а также зависимости амплитуды сигналов от интенсивности излучения накачки. Увеличение интенсивности импульса накачки 1Р, как следует из экспериментальных данных, представленных на рисунках 10.19 и 10.20, приводит к степенному росту энергии излучения на частотах второй и третьей

Энергия второй гармоники, отн. ед.Энергия второй гармоники, отн. ед.Энергия импульса накачки, мкДжЭнергия импульса накачки, мкДжааЭнергия второйЭнергия второйРис. 10.19. Зависимость энергии излучения второй гармоники от энергии импульса накачки (я) и спектр сигнала второй гармоники (б). Длительность импульса накачки — 75 фс. Диаметр сфокусированного лазерного пучка накачки на образце — 120 мкм. Сплошной линией показана квадратичная функция энергии накачкиРис. 10.19. Зависимость энергии излучения второй гармоники от энергии импульса накачки (я) и спектр сигнала второй гармоники (б). Длительность импульса накачки — 75 фс. Диаметр сфокусированного лазерного пучка накачки на образце — 120 мкм. Сплошной линией показана квадратичная функция энергии накачкиЭнергия третьейЭнергия третьейЭнергия третьейЭнергия третьейЭнергия импульса накачки, мкДжЭнергия импульса накачки, мкДжЛ, нмЛ, нмааРис. 10.20. Зависимость энергии излучения третьей гармоники от энергии импульса накачки (я) и спектр сигнала третьей гармоники (б). Длительность импульса накачки — 75 фс. Диаметр сфокусированного лазерного пучка накачки на образце — 120 мкм. Сплошной линией показана кубическая функция энергии накачкиРис. 10.20. Зависимость энергии излучения третьей гармоники от энергии импульса накачки (я) и спектр сигнала третьей гармоники (б). Длительность импульса накачки — 75 фс. Диаметр сфокусированного лазерного пучка накачки на образце — 120 мкм. Сплошной линией показана кубическая функция энергии накачки

Энергия второй гармоники, отн. ед.

Энергия второй гармоники, отн. ед.

Энергия импульса накачки, мкДж

Энергия импульса накачки, мкДж

а

а

Энергия второй

Энергия второй

Рис. 10.19. Зависимость энергии излучения второй гармоники от энергии импульса накачки (я) и спектр сигнала второй гармоники (б). Длительность импульса накачки — 75 фс. Диаметр сфокусированного лазерного пучка накачки на образце — 120 мкм. Сплошной линией показана квадратичная функция энергии накачки

Рис. 10.19. Зависимость энергии излучения второй гармоники от энергии импульса накачки (я) и спектр сигнала второй гармоники (б). Длительность импульса накачки — 75 фс. Диаметр сфокусированного лазерного пучка накачки на образце — 120 мкм. Сплошной линией показана квадратичная функция энергии накачки

Энергия третьей

Энергия третьей

Энергия третьей

Энергия третьей

Энергия импульса накачки, мкДж

Энергия импульса накачки, мкДж

Л, нм

Л, нм

а

а

Рис. 10.20. Зависимость энергии излучения третьей гармоники от энергии импульса накачки (я) и спектр сигнала третьей гармоники (б). Длительность импульса накачки — 75 фс. Диаметр сфокусированного лазерного пучка накачки на образце — 120 мкм. Сплошной линией показана кубическая функция энергии накачки

Рис. 10.20. Зависимость энергии излучения третьей гармоники от энергии импульса накачки (я) и спектр сигнала третьей гармоники (б). Длительность импульса накачки — 75 фс. Диаметр сфокусированного лазерного пучка накачки на образце — 120 мкм. Сплошной линией показана кубическая функция энергии накачки

гармоник по закону 1^, где п — номер гармоники, вплоть до интенсивностей накачки порядка 1012 Вт/см2. Подобное изменение амплитуды оптических гармоник как функции интенсивности накачки характерно для режима теории возмущений. Интенсивность n-й гармоники в этом режиме определяется выражением 1п ос Ix^^ | ^р» рДе Х^ — нелинейно-оптическая восприимчивость n-го порядка. Наблюдающиеся

зависимости свидетельствуют о том, что нелинейно-оптические восприимчивости х^, п = 2, 3, для рассматриваемых экспериментальных условий не зависят от интенсивности накачки.

Спектры сигналов второй и третьей гармоник, генерируемых при прохождении фемтосекундных импульсов хром-форстеритового лазера УНТ-образцов, приведены на рисунках 10.196 и 10.206. Важной характеристикой спектров сигналов второй и третьей гармоники является отношение Т] максимальной амплитуды сигнала гармоники к величине нерезонансного фона. В условиях экспериментов [75, 76] фактор т] составлял 30 для спектра третьей гармоники и 50 для спектра второй гармоники. При использовании линейно поляризованного излучения накачки сигналы второй и третьей гармоник были также линейно поляризованы в направлении поляризации излучения накачки. Отсутствие деполяризации при нелинейно-оптическом преобразовании частоты является важным фактором, открывающим возможность использования поляризационных измерений для определения структуры УНТ.

Ввиду разнообразия форм углеродных нанотрубок, характеризующихся различными группами симметрии и варьирующейся в зависимости от структуры нанотрубки ширины запрещенной зоны [85], нелинейно-оптические процессы представляют интерес также в качестве метода локальной диагностики углеродных нанотрубок, чувствительного к ширине запрещенной зоны и пространственной структуре углеродных нанотрубок. В частности, процесс ГВГ описывается нелинейно-оптической восприимчивостью второго порядка х^2\2щ; со, ш\ которая обращается в ноль для центросимметричных сред. Процесс ГВГ, таким образом, позволяет контролировать наличие нанотрубок в матрице из центрально симметричного материала при максимально благоприятных условиях в отсутствие сигнала второй гармоники, связанного с нелинейностью материала матрицы. Генерация второй гармоники в УНТ-материалах может быть связана с поверхностными нелинейно-оптическими взаимодействиями и недипольными вкладами, а также может быть обусловлена хиральной структурой некоторых типов углеродных нанотрубок. Разделение этих вкладов является важной и сложной задачей, решение которой позволит использовать ГВГ для идентификации типа УНТ в образце и детектирования хиральных нанотрубок. Ансамбли хиральных нанотрубок также представляют значительный интерес для практической реализации идей нелинейной оптики сред с нарушенной зеркальной симметрией и наблюдения целого набора новых нелинейно-оптических явлений, присущих хиральным материалам [86-90].

Результаты выполненных экспериментов показывают, что квазиод- номерные УНТ-структуры открывают новые возможности для генерации оптических гармоник. Эффекты квантового ограничения приводят к возникновению сингулярностей в спектре плотности электронных состояний. Подобные системы обладают сильными нелинейностями, которые могут быть усилены за счет однофотонных и многофотонных

резонансов, открывая возможности создания твердотельных генераторов оптических гармоник высокого порядка. Усиленные импульсы хром-форстеритового лазера длительностью 75 фс при прохождении через систему одностеночных углеродных нанотрубок приводят к генерации интенсивного излучения на частоте второй и третьей гармоник. Высокая контрастность сигналов второй, третьей и пятой гармоник, наблюдаемых в условиях наших экспериментов, указывает на возможность использования этих нелинейно-оптических процессов в качестве высокочувствительных методов диагностики углеродных нанотрубок.

Список литературы

Lawand N. М., Balachandran R. М., Gomes A. S. L., Sauvain Е. Ц Nature. 1994. V. 368. Р. 436.

Sha W., Liu С.-H., Alfano R. Ц Opt. Lett. 1994. V. 19. P. 1922.

Cao H„ Zhao Y. G„ Ho S. T„ Seelig E. UZ, Wang Q. H, Chang R. P. H. I/ Phys. Rev. Lett. 1999. V. 82. P. 2278.

Golovan L. A., Timoshenko V. Yu., Fedotov A. B., Kuznetsova L. P., Sidorov-Biryukov D. A., Kashkarov P. K., Zheltikov A. M., Kovalev D., Kunzner N., Gross E., Diener J., Polisski G., Koch F. Ц Appl. Phys. B. 2001. V. 73. P. 31.

Kashkarov P. K., Golovan L. A., Fedotov A. B., Efimova A. I., Kuznetsova L. P., Timoshenko V. Yu., Sidorov-Biryukov D. A., Zheltikov A. M„ Haus J. W. Ц J. Opt. Soc. Am. B. 2002. V. 19. P. 2273.

Golovan L. A., Kuznetsova L. P, Fedotov A. B., Konorov S. 0., Sidorov-Biryukov D. A., Timoshenko V. Yu., Zheltikov A. M., Kashkarov P. К. Ц Appl. Phys. B. 2003. V. 76. P. 429.

Nonlinear Optics of Photonic Crystals // Feature issue of the J. Opt. Soc. Am. B. 2002. V. 19, № 9 / Eds. C.M. Bowden and A.M. Zheltikov.

Knight J. C., Birks T. A., Russell P. St. J., Atkin D. M. // Opt. Lett. 1996. V. 21. P. 1547.

Knight J. C., Broeng J., Birks T. A., Russell P. St. J. // Science. 1996. V. 282. P. 1476.

Ranka J. K„ Windeler R. S„ Stentz A. J. 11 Opt. Lett. 2000. V. 25. P. 25.

Supercontinuum Generation // Special issue of Appl. Phys. B. 2003. V. 77, № 1/2 / Ed. by A.M. Zheltikov.

Jones D. J., Diddams S. A., Ranka J. K., Stentz A., Windeler R. S., Hall J. L, Cundiff S. T. Ц Science. 2000. V. 288. P. 635.

Holzwarth R., Udem Т., Hansch Т. W., Knight J. С., Wadsworth W. J., Russell P. St. J. // Phys. Rev. Lett. 2000. V. 85. P. 2264.

Baltuska A., Fuji T., Kobayashi T. 11 Opt. Lett. 2002. V. 27. P. 1241.

Hartl I., Li X. D., Chudoba C., Rhanta R. К., Ko T. H., Fujimoto J. G., Ranka J. K., Windeler R. S. 11 Opt. Lett. 2001. V. 26. P. 608.

Fedotov A. B., Ping Zhou, Tarasevitch A. P., DukeFskii К. V., Kondrat’ev Yu. N, Shevandin V. S., Smirnov V. B., von der Linde D., Zheltikov A. M. 11 J. Raman Spectrosc. 2002. V. 33. P. 888.

Konorov S. 0., Zheltikov A. M. 11 Opt. Express. 2003. V. 11. P. 2440.

Sipe I. E., Boyd R. W. 11 Phys. Rev. A. 1992. V. 46. P. 1614.

Fiore A., Berger V., Rosencher E., Bravetti P., Nagle /. // Nature. 1998. V. 391. P. 463.

Golovan L. A., Zheltikov A. M., Kashkarov P. K., Koroteev N. I., Lisachenko NI. G., Naumov A. N, Sidorov-Biryukov D. A., Timoshenko V. Yu., Fedotov А. В. Ц JETP Lett. 1999. V. 69. P. 300.

Zheltikov A. NI. 11 Opt. Commun. 2005. V. 244, P. 461.

Zabotnov S. V., Fedotov A. B., Konorov S. 0., Veselova T. V, Smirnova I. E., Kashkarov P. K., Zheltikov A. NI. 11 Opt. Commun. 2003. V. 224. P. 309.

Konorov S. 0., Sidorov-Biryukov D. A., Bugar L, Kovac L, Fornar- ini L., Carpanese M., Avella M., Errico M. E., Chorvat D., Jr., Kovac J., Jr., Fantoni R., Chorvat D., Zheltikov A. NI. 11 Appl. Phys. B. 2004. V. 78, P. 73.

Lord Rayleigh 11 Phil. Mag. 1892. V. 34. P. 481.

Wiener 0. 11 Abh. Sachs. Ges. Akad. Wiss., Math.-Phys. KI. 1912. V. 32. S. 575.

Rytov S. NI. 11 Zh. Eksp. Teor. Fiz. 1955 V. 29. P. 11.

Yariv A., Yeh P. Optical Waves in Crystals. — N. Y.: Wiley, 1984.

Maxwell Garnett J. C. 11 Philos. Trans. R. Soc. London. 1904. V. 203. P. 385.

Joannopoulos J. D., Meade R. D., Winn J. N. Photonic Crystals: Molding the Flow of Light. — Princeton, Princeton University Press, 1995.

Sakoda K. Optical Properties of Photonic Crystals. — Berlin: Springer, 2001.

Johnson S. G., Joannopoulos J. D. Photonic Crystals: The Road from Theory to Practice. — Boston: Kluwer, 2002.

Kravtsov V. Е., Agranovich V. М., Grigorishin К. I. 11 Phys. Rev. B. 1991. V. 44. P. 4931.

Kurtz S. K., Perry T. T. 11 J. Appl. Phys. 1968. V. 39. P. 3798.

Rashkeev S. N, Lambrecht W. R. L., Segall В. 11 Phys. Rev. B. 1998. V. 57. P. 9705.

Adolph B„ Bechstedt F. 11 Phys. Rev. B. 2000. V. 62. P. 1706.

Niedermeier S., Schillinger H., Sauerbrey R., Adolph B., Bechstedt F. 11 Appl. Phys. Lett. 1999. V. 75. P. 618.

Meyer C., Ldpke G., Stein von Kamienski E., Golz A., Kurz H. I/ Appl. Phys. Lett. 1996. V. 69. P. 2243.

Konorov S. 0., Fedotov A. B., Ivanov A. A., Alfimov M. V., Zabotnov S. V., Naumov A. N, Sidorov-Biryukov D. A., Podshivalov A. A., Petrov A. N, Fornarini L., Carpanese M., Ferrante G., Fantoni R., Zheltikov A. M. // Opt. Commun. 2003. V. 224. P. 309.

Konorov S. 0., Akimov D. A., Ivanov A. A., Alfimov M. V., Zabotnov S. V., Sidorov-Biryukov D. A., Fedotov A. B., Podshivalov A. A., Fornarini L., Carpanese M., Avella M., Errico M. E., Fantoni R., Zheltikov A. M. // J. Raman Spectrosc. 2003. V. 34. P. 999.

Ishimaru A. Wave Propagation and Scattering in Random Media. — N. Y.: Academic Press, 1995.

Ахманов С. А., Коротеев H. И. Методы нелинейной оптики в спектроскопии рассеяния света. — М.: Наука, 1981.

Eesley G. L. Coherent Raman Spectroscopy. — Oxford: Pergamon, 1981.

Желтиков A. M., Коротеев H. И. // Успехи физ. наук. 1999. Т. 169, С. 385.

Nonlinear Raman Spectroscopy // Special Issue of J. Raman Spectrosc. 2002. V. 33, № 11/12 / Eds. P. Radi and A.M. Zheltikov.

Nonlinear Raman Spectroscopy // Special Issue of J. Raman Spectrosc. 2003. V. 34, № 12 / Eds. P. Radi and A.M. Zheltikov.

Zumbusch A., Holtom G. R., Sunney Xie X. // Phys. Rev. Lett. 1999. V. 82. P. 4142.

Akimov D. A., Konorov S. O., Sidorov-Biryukov D. A., Naumov A. N, Fedotov A. B., Zheltikov A. M. // Proc. SPIE. 2002. V. 4749. P. 101.

Femtosecond Coherent Raman Spectroscopy // Special Issue of J. Raman Spectrosc. 2000. V. 31, № 1/2 / Ed. W. Kiefer.

Dudovich N, Oron D., Silberberg Y. // Nature. 2002. V. 418. P. 512.

Konorov S. О., Mitrokhin V. Р., Smirnova I. К, Sidorov- Biryukov D. A., Fedotov А. В., Zheltikov А. М. // Chern. Phys. Lett. 2004. V. 394. Р. 1.

Levenson М. D., Flytzanis C., Bloembergen N. 11 Phys. Rev. B. 1972. V. 6. P. 3962.

Levenson M. D., Bloembergen N. 11 Phys. Rev. B. 1974. V. 10. P. 4447.

Zeng X. C., Bergman D. J., Hui P. M., Stroud D. 11 Phys. Rev. B. 1988. V. 38. P. 10970.

Bruggeman D. A. G. 11 Ann. Phys. 1935. V. 24. P. 636.

Aerogels / Ed. J. Fricke. — Berlin: Springer, 1986.

Smirnova I., Arlt W. J. Sol-Gel Science Technol. 2003. V. 28. P. 175.

Zheltikov A. M. 11 J. Opt. Soc. Am. B. 2005. V. 22. P. 605.

Dresselhaus M. S., Dresselhaus G., Eklund P. C. Science of Fullerenes and Carbon Nanotubes. — San Diego: Academic Press, 1996.

Carbon Nanotubes / Eds. M. Endo, S. Iijima, and M.S. Dresselhaus. — Oxford: Pergamon, 1996.

Saito R., Dresselhaus G., Dresselhaus M. S. Physical Properties of Carbon Nanotubes. — London: Imperial College, 1998.

Carbon Nanotubes: Synthesis, Structure, Properties, and Applications / Eds. M.S. Dresselhaus, G. Dresselhaus, and P. Avouris. — Berlin: Springer, 2001.

Xie R., Jiang I. 11 Appl. Phys. Lett. 1997. V. 71. P. 1029.

Wan X, Dong I., Xing D. Y. 11 Phys. Rev. B. 1998. V. 58. P. 6756.

Jiang J., Dong J. M., Xing D. Y. 11 Phys. Rev. B. 1999. V. 59. P. 9838.

Slepyan G. Ya., Maksimenko S. A., Kalosha V. P., Herrmann J., Campbell E. E. B., Hertel I. V. Ц Phys. Rev. A. 1999. V. 60. P. R777.

Slepyan G. Ya., Maksimenko S. A., Kalosha V. P., Gusakov A. V., Herrmann J. 11 Phys. Rev. A. 2001. V. 63. P. 053808.

Vivien L., Anglaret E., Riehl D., Васой F., Journet C., Goze C., Andrieux M., Brunet M., Lafonta E, Bernier P., Hache F. 11 Chern. Phys. Lett. 1999. V. 307. P. 317.

Jin Z. X., Sun X., Xu G. Q., Goh S. H, Ji W. 11 Chern. Phys. Lett. 2000. V. 318. P. 505.

Riggs J. E., Walker D. B., Carroll D. L., Su Y. P. 11 J. Phys. Chern. B. 2000. V. 104. P. 7071.

Vivien L., Riehl D., Anglaret E., Hache F. 11 IEEE J. Quant. Electron. 2000. V. 36. P. 680.

Vivien L., Riehl D., Hache F., Anglaret E. 11 J. Nonlinear Opt. Phys. Mater. 2000. V. 9. P. 297.

Xuan Sun, Yuenan Xiong, Ping Chen, Jianyi Lin, Wei Ji, Jin Hong Lim, Sidney S. Yang, Hagan D. J., Van Stryland E. W. // Appl. Opt. 2000. V. 39. P. 1998.

Liu X., Si J., Chang B., Xu G., Yang Q., Pan Z., Xie S., Ye P. 11 Appl. Phys. Lett. 1999. V. 74. P. 164.

De Dominicis L., Botti S., Fantoni R., Asilyan L. 11 Abstracts of European Conference on Nonlinear Optical Spectroscopy, March 30 - April 1, 2003, Besancon, France. — p. 15

Konorov S. 0., Ahimoo D. A., Ivanov A. A., Alfimov M. V, Botti S., Ciardi R.,De Dominicis L., Asilyan L. S.,

Podshivalov A. A., Sidorov-Biryukov D. A., Fantoni R., Zheltikov A. M. Femtosecond optical harmonic generation as a non-linear spectroscopic probe for carbon nanotubes // J. Raman Spectrosc. 2003. V. 34, № 12. P. 1018-1024.

Akimov D. A., Alfimov M. V, Konorov S. O., Ivanov A. A., Botti S., Podshivalov A. A., Ciardi R., De Dominicis L., Asilyan L. S., Fantoni R., Zheltikov A. M. Second- and third- harmonic generation by femtosecond laser pulses in ensembles of carbon nanotubes // Zh. Eksp. Teor. Fiz. 2004. V. 125. P. 247.

Иванов А. А., Алфимов M. В., Желтиков A. M. // Успехи физ. наук. 2004. T. 174. С. 743.

Wang S., Huang W., Yang H, Gong Q., Shi Z., Zhou X., Qiang D., Gu Z. Ц Chern. Phys. Lett. 2000. V. 320. P. 411.

Chen Y.-C., Raravikar N. R., Schadler L. S., Ajayan P. M., Zhao Y.-P., Lu T.-M., Wang G.-C., Zhang X.-C. II Appl. Phys. Lett. 2002. V. 81. P. 975.

Stanciu C., Ehlich R., Petrov V, Steinkellner O., Herrmann J., Hertel I. V, Slepyan G. Ya., Khrutchinski A. A., Maksimenko S. A., Rotermund F, Campbell E. E. B., Rohmund F. 11 Appl. Phys. Lett. 2002. V. 81. P. 4064.

Botti S., Ciardi R., Terranova M. L., Piccirillo S., Sessa V, Rossi M., Vittori-Antisari M. // Appl. Phys. Lett. 2000. V. 80. P. 1441.

Botti S., Ciardi R., Terranova M. L., Piccirillo S., Sessa V, Rossi M. 11 Chern. Phys. Lett. 2002. V. 355. P. 395.

Bachilo S. M., Strano M. S., Kittrell C., Hauge R. H, Smalley R. E., Weisman R. В. 11 Science. 2002. V. 298. P. 2361.

Rao A. M., Richter E., Bandow S., Chase B., Eklund P. C., Williams K. A., Fang S., Subbaswamy K. R., Menon M., Thess A., Smalley R. E., Dresselhaus G., Dresselhaus M. S. 11 Science. 1997. V. 275. P. 187.

Damnjanovic М., Milosevic L, Vukovic Г, Sredanovic R. П Phys. Rev. В. 1999. V. 60. P. 2728.

Shkurinov Д. P., Dubrovskii Д. V., Koroteev N.I. 11 Phys. Rev. Lett. 1993. V. 70. P. 1085.

Fischer P., Wiersma D. S., Righini R., Champagne B., Buckingham A. D. 11 Phys. Rev. Lett. 2000. V. 85. P. 4253.

Belkin M. A., Kulakov T. A., Ernst К.-H., Van L., Shen Y. R. 11 Phys. Rev. Lett. 2000. V. 85. P. 4474.

Belkin M. A., Han S. H., Wei X., Shen Y. R. 11 Phys. Rev. Lett. 2001. V. 8 7. P. 113001.

Verbiest Th., Van Elshocht S., Kauranen M., Hellemans L., Snauwaert J., Nuckolls C., Katz Th. J., Persoons A. 11 Science. 1998. V. 282. P. 913.

Заключение

Развитие естественных наук в последние годы характеризуется появлением новых перспективных направлений, возникающих на стыке различных областей исследований, а также в результате сочетания передовых научных подходов и идей с достижениями в области современных технологий. Именно к числу таких новых междисциплинарных направлений научных исследований принадлежит нелинейная оптика сверхкоротких импульсов. Фемтосекундные лазерные импульсы позволяют достичь высоких интенсивностей электромагнитного излучения без необратимого разрушения материала, тем самым, открывая возможности осуществления уникальных режимов взаимодействия электромагнитного излучения с материалами самой различной природы — от объектов квантовой физики до наноструктур и биологических веществ. Эффекты диэлектрического и электронного ограничения, а также резонансы, обусловленные квантово-размерными эффектами и коллективными взаимодействиями в надмолекулярных и агрегатных структурах, приводят к радикальному усилению нелинейно-оптических взаимодействий сверхкоротких импульсов. Эти явления открывают широкие возможности для развития высокочувствительных нелинейнооптических методов анализа состава, структуры и морфологии нано- структурированных материалов и приводит к формированию новых стратегий управления, переключения и преобразования сверхкоротких импульсов.

Материал, представленный в этой книге, иллюстрирует новые уникальные возможности методов нелинейной оптики, связанные с использованием сверхкоротких лазерных импульсов. Использование коротких импульсов в нелинейной спектроскопии позволяет получать уникальную информацию о веществе в газовой и конденсированной фазах и дает в руки исследователя мощное средство для управления физическими, химическими и биологическими процессами. Нелинейно-оптические взаимодействия сверхкоротких лазерных импульсов в возбужденных газовых средах позволяют реализовать генерацию аттосекундных импульсов электромагнитного излучения и наблюдать новые интересные явления, такие как генерацию оптических

гармоник высокого порядка, а также филаментацию и самоканали- рование мощных сверхкоротких лазерных импульсов. Использование когерентных четырехволновых взаимодействий как метода зондирования пространственных неоднородностей и микроскопии высокого разрешения в настоящее время является одним из наиболее успешно развивающихся приложений когерентных нелинейно-оптических взаимодействий. Эта техника получает все более широкое применение для трехмерной микроскопии биологических объектов и визуализации микронеоднородностей в твердом теле и плазме оптического пробоя.

Сверхкороткие лазерные импульсы с управляемой модуляцией фазы открывают новые возможности в области когерентной нелинейной спектроскопии и микроскопии, позволяя осуществить сканирование мгновенной разности частот полей накачки в области частот комбинационно активных мод исследуемых физических, химических или биологических объектов. Волокна нового типа — микроструктурированные волокна — позволяют создать высокоэффективные источники перестраиваемых по частоте коротких световых импульсов для нелинейной спектроскопии. Волокна этого класса позволяют формировать короткие импульсы антистоксова излучения с гладкой временной огибающей и регулируемым чирпом при использовании нано- и субнаноджоулевых фемтосекундных импульсов накачки. Использование микроструктури- рованных волокон позволяет радикально снизить требования к энергии импульсов накачки в перестраиваемых источниках для нелинейной спектроскопии и квантового управления по сравнению с лазерами на красителях и оптическими параметрическими усилителями. Методы поляризационной нелинейной оптики позволяют определить структуру ориентированных молекулярных диполей и выяснить важные свойства движения обобщенных тг-электронов в органических молекулах с сильными оптическими нелинейностями.

Нелинейно-оптические взаимодействия сверхкоротких лазерных импульсов открывают возможности фазового и поляризационного управления сверхбыстрыми светоиндуцируемыми физическими и химическими процессами в твердотельной фазе. Решетки двухфотонного поглощения, индуцируемые интерферирующими лазерными полями могут быть использованы для спектроскопических приложений, а также для формирования трехмерных микроструктур, обратимой лазерной микрообработки материалов, оптического переключения и трехмерной оптической записи информации.

Интересные новые возможности в области исследования и управления сверхбыстрыми процессами в физике, химии и биологии связаны с использованием упорядоченных во времени сверхкоротких световых импульсов накачки. Переход молекул в электронно-возбужденное состояние и формирование колебательных волновых пакетов под действием фемтосекундных лазерных импульсов приводят к асимметрии зависимости эффективности квадратичных и кубичных по полю

нелинейно-оптических процессов от времени задержки между импульсами накачки. Данное явление позволяет осуществить управление нелинейно-оптическим откликом квантовых систем в конденсированной фазе на фемтосекундной временной шкале и может быть использовано для исследования динамики колебательных волновых пакетов в органических нелинейных материалах и создания на основе таких материалов быстродействующих переключателей и логических элементов.

Волноводные режимы нелинейно-оптического взаимодействия сверхкоротких лазерных импульсов позволяют реализовать новые режимы формирования сверхкоротких лазерных импульсов и управления их параметрами, а также обеспечивают радикальное увеличение эффективности нелинейно-оптического преобразования частоты сверхкоротких импульсов и существенное повышение чувствительности методов нелинейной спектроскопии. Полые фотонно-кристаллические волноводы впервые позволяют сформировать устойчивые изолированные направляемые пространственные моды сверхкоротких световых импульсов субгигаваттного уровня мощности, осуществить эффективные нелинейно-оптические преобразования полей в таких состояниях и реализовать новые волноводные режимы когерентного возбуждения и зондирования молекулярных комбинационно-активных колебаний в газовой фазе.

Нелинейная спектральная интерферометрия на основе когерентного антистоксова рассеяния света оказывается удобным и информативным методом оптической метрологии нанокомпозитных материалов. Эксперименты по генерации оптических гармоник и суммарной частоты в полимерных пленках, содержащих нанокристаллы нелинейного материала, указывают на существенное влияние эффектов рассеяния на нелинейно-оптические взаимодействия. Наблюдаемые явления открывают возможности создания новых нанокомпозитных и нанопорош- ковых нелинейно-оптических материалов и разработки на их основе высокоэффективных устройств для преобразования частоты, оптической обработки информации и управления сверхкороткими лазерными импульсами.

Перечисленные выше физические явления открывают широкие возможности для развития высокочувствительных нелинейно-оптических методов анализа состава, структуры и морфологии физических, химических и биологических объектов, обеспечивают уникальное временное разрешение при исследовании сверхбыстрых процессов и приводят к формированию новых стратегий управления, переключения и преобразования сверхкоротких импульсов и оптической обработки информации. Созданы предпосылки для создания нового поколения практических быстродействующих устройств на основе экономичных и эффективных нелинейно-оптических материалов и прорыва

в области исследования быстропротекающих процессов различной природы и управления широким классом природных явлений — от атто- секундной метрологии динамики электронов в атомных системах до управления сложными молекулярными комплексами в биологических процессах. Работа над решением этих задач будет определять развитие нелинейной оптики сверхкоротких импульсов в ближайшие годы.

Научное издание

ЖЕЛТИКОВ Алексей Михайлович

СВЕРХКОРОТКИЕ ИМПУЛЬСЫ И МЕТОДЫ НЕЛИНЕЙНОЙОПТИКИ

Редактор О. В. Салецкая

Оригинал-макет: О.А. КузнецовОформление переплета: А.Ю. Алехина

Подписано в печать 28.02.06. Формат 60x90/16. Бумага офсетная.

Печать офсетная. Усл. печ. л. 18,5. Уч.-изд. л. 19,8. Тираж 100 экз.

Заказ №

Издательская фирма «Физико-математическая литература»МАИК «Наука/Интерпериодика»

117997, Москва, ул. Профсоюзная, 90

E-mail: fizmat@maik.ru, fmlsale@maik.ru;

http://www.fml.ru

Отпечатано с готовых диапозитивовв ППП «Типография «Наука»

121099, г. Москва, Шубинский пер., 6

УДК 537.87

ББК 22.343

Ж 52

Желтиков А. М. Сверхкороткие импульсы и методы нелинейной оптики. - М.: ФИЗМАТЛИТ, 2006. - 296 с. - ISBN 5-9221-0693-7.

Сверхкороткие импульсы электромагнитного излучения, формируемые лазерными источниками, представляют собой интересный физический объект и являются уникальным инструментом для исследования быстропротекающих процессов в физике, химии и биологии. Фемтосекундные лазерные импульсы впервые позволили наблюдать в реальном времени динамику быстропротекающих элементарных молекулярных процессов и получить мгновенные снимки молекул и групп атомов на различных стадиях химических реакций.

Для изучения динамики электронной системы внутри атомов, однако, требуются импульсы с длительностью короче одной фемтосекунды — атто- секундные импульсы. Генерация таких импульсов стала возможной на основе нелинейно-оптических взаимодействий высокоинтенсивных сверхкоротких лазерных импульсов лишь в начале XXI века. Анализ новых тенденций в развитии методов нелинейной оптики и спектроскопии, связанных со стремительным прогрессом в области генерации и усиления сверхкоротких импульсов, составляет предмет настоящей книги.

Для специалистов, исследователей, инженеров, студентов и аспирантов, работающих и специализирующихся в области оптики и лазерной физики, лиц с общим физическим образованием, интересующихся вопросами нелинейной оптики.

ISBN 5-9221-0693-7ISBN 5-9221-0693-7© ФИЗМАТЛИТ, 2006© А. М. Желтиков, 2006© ФИЗМАТЛИТ, 2006© А. М. Желтиков, 2006

ISBN 5-9221-0693-7

ISBN 5-9221-0693-7

© ФИЗМАТЛИТ, 2006

© А. М. Желтиков, 2006

© ФИЗМАТЛИТ, 2006

© А. М. Желтиков, 2006

ОГЛАВЛЕНИЕ

Предисловие 7

Введение 10

Список литературы 14

Глава 1. Когерентные нелинейно-оптические взаимодействия лазерных импульсов в возбужденных и ионизованных газовых средах 15

. Фундаментальные и прикладные аспекты нелинейной оптики газовых сред 15

. Основные схемы четырехволнового взаимодействия в возбужденных газах и плазме 16

Вырожденное четырехволновое взаимодействие (16).

Четырехволновое взаимодействие с комбинационным резонансом (19). 1.2.3. Четырехволновое взаимодействие с гиперкомбинационным резонансом (20).1.2.4. Генерация третьей

гармоники (22).

1.3. Эффекты фазовой расстройки и однофотонного поглощения при когерентном ЧВВ 23

Основные соотношения (24).1.3.2. Характерные про

странственные масштабы задачи (29).

1.4. Четырехфотонная спектроскопия возбужденных состояний атомов и ионов 32

Лазерная плазма (32). 1.4.2. Газоразрядная плазма (35).

. Поляризационная четырехфотонная спектроскопия и когерентная эллипсометрия атомов и ионов 39

Поляризационные свойства сигнала когерентного ЧВВ из плазмы оптического пробоя (40).1.5.2. Разделение мни

мой и действительной части кубической восприимчивости (44).

Анализ близких и перекрывающихся спектральных линий (47). 1.5.4. Поляризационное управление формой спектра ЧВВ (49).

. Когерентная четырехфотонная спектроскопия автоионизацион- ных состояний 51

Список литературы 54

Глава 2. Когерентные четырехволновые взаимодействия как метод зондирования пространственных неоднородностей и трехмерной микроскопии

. Исследование пространственного распределения атомной и ионной компонент плазмы 2.1.1. Когерентное четырехволновое взаимодействие в условиях флуктуации параметров среды и накачки (64). 2.1.2. Двумерные изображения пространственных распределений возбужденных атомов и ионов в лазерной плазме (66). 2.1.3. Эффекты фазового рассогласования и однофотонного поглощения (69). 2.1.4. Когерентное четырехволновое взаимодействие в широких пучках (71). 2.1.5. Нелинейно-оптические методы восстановления трехмерных распределений атомов и ионов в лазерной плазме (74).

. Генерация третьей гармоники в сфокусированных пучках как метод трехмерной микроскопии лазерной плазмы

Генерация третьей гармоники и нелинейная микроскопия (76).2.2.2. Физические основы ГТГ-микроскопии (77).

ГТГ микроскопия плазмы (83).

Список литературы

Глава 3. Распространение и спектрально-временная динамика сверхкоротких импульсов в нелинейной среде

. Кросс-модуляционная неустойчивость и эффективное параметрическое преобразование частоты сверхкоротких световых импульсов

. Ускорение солитонного сдвига частоты в режиме предельно коротких световых импульсов

. Численный анализ распространения и усиления лазерных импульсов длительностью порядка периода светового поля в двухуровневой среде Список литературы

Глава 4. Предельное временное и спектральное разрешение спектроскопии и микроскопии когерентного комбинационного рассеяния сверхкоротких лазерных импульсов

. Сверхкороткие импульсы в нелинейной спектроскопии и микроскопии

. Импульсы с фазовой модуляцией в когерентном антистоксовом рассеянии света

. КАРС-спектроскопия с использованием ФМ-импульсов с переменной задержкой

. Спектральное разрешение четырехфотонной спектроскопии с использованием ФМ-импульсов

6363636376868990961031091121121131161197686899096103109112112113116119. Импульсы с периодической модуляцией фазы и предельное разрешение КАРС-спектроскопии

63

63

63

63

76

86

89

90

96

103

109

112

112

113

116

119

76

86

89

90

96

103

109

112

112

113

116

119

. Временное разрешение метода КАРС с использованием ФМ- импульсов 129

Список литературы 131

Глава 5. Фемтосекундная спектроскопия когерентного антисток- сова рассеяния света с использованием перестраиваемых по частоте фазово-модулированных импульсов 135

. Источники перестраиваемого излучения для нелинейной спектроскопии 135

. Нелинейная поляризация и сигнал КАРС 136

. Экспериментальная техника 140

. Кросс-корреляционная методика в спектроскопии КАРС 143

Список литературы 146

Глава 6. Поляризационная нелинейная оптика квадратичнонелинейных материалов 150

. Полимерные материалы для нелинейной оптики 150

. Экспериментальная техника 151

. Методы поляризационной нелинейной оптики и свойства молекулярных диполей в нелинейных полимерных материалах 154

Список литературы 160

Глава 7. Двухфотонное поглощение сверхкоротких импульсов и квантовое управление светоиндуцируемыми явлениями 162

. Двухфотонное поглощение в поле интерферирующих световых пучков и обратимая лазерная микрообработка материалов . . . . 163

. Квантовое управление явлением фотохромизма 170

. Упорядоченные последовательности сверхкоротких лазерных импульсов и когерентное управление 176

Список литературы 183

Глава 8. Волноводные режимы нелинейно-оптических взаимодействий сверхкоротких лазерных импульсов 186

. Четырехволновое взаимодействие лазерных импульсов в полых волноводах 186

Полые волноводы в нелинейной оптике сверхкоротких импульсов (186). 8.1.2. Теория ЧВВ в полых волноводах (188).

Экспериментальная методика (195). 8.1.4. Волноводные моды в когерентном четырехволновом взаимодействии (198).

. Снижение квантового шума в волноводной когерентной спектроскопии комбинационного рассеяния света 203

Список литературы 209

Глава 9. Изолированные волноводные моды интенсивных световых полей 212

. Волноводные режимы передачи интенсивного лазерного излучения 212

. Фотонные запрещенные зоны, фотонные кристаллы и уменьшение оптических потерь в полых волноводах 217

. Волноводные моды фотонно-кристаллических волокон с полой сердцевиной 221

. Нелинейно-оптические взаимодействия изолированных волноводных мод интенсивных фемтосекундных импульсов 227

. Самовоздействие субгигаваттных фемтосекундных импульсов 235

. Когерентное возбуждение и зондирование комбинационно-активных колебаний молекул в модах полых фотонно-кристаллических волноводов 242

. Перспективы волноводной нелинейной оптики интенсивных световых полей 247

Список литературы 248

Глава 10. Нелинейно-оптические взаимодействия в нанокомпо- зитных материалах 253

Интерференция рассеянных волн и правила сложения групповых скоростей в нанокомпозитных материалах 253

Нанокомпозитные материалы в лазерных технологиях и нелинейной оптике (253). 10.1.2. Слоисто-неоднородный нанокомпозит (254). 10.1.3. Модель Максвелла-Гарнетта (259). 10.1.4. Одномерный фотонный кристалл (260).

Генерация гармоник и смешение частоты в полимерных плен

ках с нелинейными нанокристаллами 263

Нелинейно-оптическая спектральная интерферометрия наноструктур на основе когерентного антистоксова рассеяния света (нано-КАРС) 269

Спектроскопия когерентного антистоксова рассеяния света и ее приложения (269). 10.3.2. Интерференционная природа спектров КАРС (270). 10.3.3. Когерентное антистоксово рассеяние света в нанокомпозитной системе (271). 10.3.4. Экспериментальная техника (275).

Генерация оптических гармоник при прохождении фемтосекунд

ных импульсов через систему углеродных нанотрубок 279

Список литературы 285

Заключение 291

Памяти Николая Ивановича Коротеева