ПРЕДИСЛОВИЕ

Нелинейная оптика зародилась четверть века назад, одновременно с созданием лазеров. За этот срок она превратилась в широко развитое направление физики, давшее много различных приложений и играющее определяющую роль во многих явлениях, возникающих при взаимодействии лазерного излучения с веществом.

Нелинейной оптике посвящено прямо или косвенно много монографий, на большинство из которых приведены ссылки во введении. Однако до сих пор отсутствует достаточно простое и последовательное изложение основ нелинейной оптики, содержащее описание всех взаимосвязанных явлении - от ылкроско- пических до макроскопических. Именно это обстоятельство но- будило авторов написать данную книгу. В ней на простейшей модели стационарного взаимодействия монохроматического света с атомарным газом описаны элементарные нелинейные процессы для изолированного атома, усредненные по большому числу атомов оптические характеристики среды, зависящие от интенсивности света, н основные нелинейно-оптические явления, наблюдаемые при распространении интенсивной световой волны в среде.

Основное внимание мы уделяли аналитическому теоретическому описанию нелинейно-оптических явлений, иллюстрируя выводы теории результатами экспериментов. Мы не ставини себе целью описать все известные лелинейно-оптвческне явления даже в рамках избранной простейшей модели. Наоборот, мы пытались выделить основные явления, качественно отличающие нелинейную оптику от обычной линейной оптики слабых световых нотоков. Хотя простейшая модель, которую мы рассмотрели, и оставляет за рамками книги многие вопросы нелинейной оптики, ее основы изложены достаточно ионно.

При цитировании научной литературы мы отдавали предпочтение монографиям перед обзорами и обзорам перец оригинальными работами с целью облегчить читателю знакомство с дополнительным материалом.

Мы старались изложить материал таким образом, чтобы он был полностью доступен как широкому кругу физиков и инженеров-физиков, так и студентам старших курсов соответствующих специальностей. При этом мы исходили из того, что читатель знаком с основами физики атома, киантовой механики, квантовой теории изиучения и физики лазеров. Тем из читателей, кому потребуется дополнительная информация по этим вопросам, мы рекомендуем обратиться к "Курсу теоретической физики” ЛД. Ландау и Е.М. Лифшица (Теория поля, М.: Наука, 1973; Квантовая механика, М.: Наука, 1974), к "Введению в теорию атомных спектров” И.И. Собельмаиа (М.: Наука, 1977) и к "Лекциям по квантовой зиектронике” Н.В.Кар- лова (М.: Наука, 1983).

Авторы глубоко благодарны ВА. Коварскому, просмотревшему рукопись и сделалшему многочисленные ценные замечания.

ЯД. Делоне

В.П. Крайнов

ВВЕДЕНИЕ

Оптикой принято называть раздел физики, изучающий свет (т.е. электромагнитное поле видимого диапазона частот) и его взаимодействие с веществом. Термин оптика определен давно и достаточно однозначно. Термин нелинейная оптика определел менее однозиачио. Это вполне закономерно, так как нелинейнал оптика как самостоятельная глава оптики возникла совсем недавно (по сравнению с оптикой). Зарождение нелинейной оптики, как известно, произошло одновременно с созданием лазеров,четверть века назад. Сейчас, как правило, нелинейной оптикой называют раздел оптики, изучающий взаимодействие с веществом света большой интенсивности, под действием которого изменяютсв оптические свойства самого вещества.

Если характеризовать свойства вещества его усредненными по большому числу атомов оптическими характеристиками (как это принято в оптике) - поляризацией, диэлектрической проницаемостью, показателем преломления, - то при большой интенсивности света все эти характеристики становятся зависимыми от напряженности поля световой волны Е. Так, например, поляризацию Р в общем случае надо представлять в виде ряда, в котором присутствуют члены, пропорциональные различным степеням напряженности поля:

/в, (О +^(2) +,(3) + . . . ,

где в отсутствие резонансов

Р^-Е,

pW -£1,

Здесь, как и всюду далее, мы, как правило, используем атомную систему единиц (h = е = Ме = 1), в соответствии с чем в интересующей нас реальной ситуации напряженность Б всегда мала но сравнению с единицей. Среды, для которых спраледлив такой ряд, принято называть нелинейными. Учет высших чиенов разложения поляризации но наиряженности поля эквивалентен учету нелинейного рассеяния и многофотоиного поглощения света средой. При малой интенсивности света (малой наиряженности светового поля) можно пренебречь высшими членами разложения по сравнению с первым. Первый член разложения соответствует исходным принципам обычной оптики. Соответственно обычную оптику логично называть ли-

Нестационарные нелинейнооптические эффекты, как, например, самоин- дуинрованиая прозрачность, световое эхо, оптическая нутация и др. (см., например, [9]). Вполне естественно, что эти эффекты качественно от- В этой книге мы старались пойти по другому пути - максимально упрос- д^що^ от стационарных эффектов. Одаако надо отметать, что физичес- тить изложение и провести его, исиользуя единый язык и один и те же при ^ сущность этих эффектов связана не с нелинейностью среды, а с ближения.-. ультракороткой длительностью возбуждающего светового импульса.ПАший подход к описанию взаимодействия носит обычный полукиасси дОЭТОМу ограничение стационарным взаимодействием света с вещест- иаквантовой механики а знек-'^Нестационарные нелинейнооптические эффекты, как, например, самоин- дуинрованиая прозрачность, световое эхо, оптическая нутация и др. (см., например, [9]). Вполне естественно, что эти эффекты качественно от- В этой книге мы старались пойти по другому пути - максимально упрос- д^що^ от стационарных эффектов. Одаако надо отметать, что физичес- тить изложение и провести его, исиользуя единый язык и один и те же при ^ сущность этих эффектов связана не с нелинейностью среды, а с ближения.-. ультракороткой длительностью возбуждающего светового импульса.ПАший подход к описанию взаимодействия носит обычный полукиасси дОЭТОМу ограничение стационарным взаимодействием света с вещест- иаквантовой механики а знек-'^ческий характер: атом описывается на языке квантовой механики, а знек- тромагннтное поле - на языке классической теории поля. Квантовый тер- м позволяет мин фотон мы используем лишь для описания качественных наглядных Зления-ческий характер: атом описывается на языке квантовой механики, а знек- тромагннтное поле - на языке классической теории поля. Квантовый тер- м позволяет мин фотон мы используем лишь для описания качественных наглядных Зления-для световой волны, падающей на среду. Это означаетдля световой волны, падающей на среду. Это означает

Нестационарные нелинейнооптические эффекты, как, например, самоин- дуинрованиая прозрачность, световое эхо, оптическая нутация и др. (см., например, [9]). Вполне естественно, что эти эффекты качественно от- В этой книге мы старались пойти по другому пути - максимально упрос- д^що^ от стационарных эффектов. Одаако надо отметать, что физичес- тить изложение и провести его, исиользуя единый язык и один и те же при ^ сущность этих эффектов связана не с нелинейностью среды, а с ближения.-. ультракороткой длительностью возбуждающего светового импульса.

ПАший подход к описанию взаимодействия носит обычный полукиасси дОЭТОМу ограничение стационарным взаимодействием света с вещест- иаквантовой механики а знек-'^

Нестационарные нелинейнооптические эффекты, как, например, самоин- дуинрованиая прозрачность, световое эхо, оптическая нутация и др. (см., например, [9]). Вполне естественно, что эти эффекты качественно от- В этой книге мы старались пойти по другому пути - максимально упрос- д^що^ от стационарных эффектов. Одаако надо отметать, что физичес- тить изложение и провести его, исиользуя единый язык и один и те же при ^ сущность этих эффектов связана не с нелинейностью среды, а с ближения.-. ультракороткой длительностью возбуждающего светового импульса.

ПАший подход к описанию взаимодействия носит обычный полукиасси дОЭТОМу ограничение стационарным взаимодействием света с вещест- иаквантовой механики а знек-'^

ческий характер: атом описывается на языке квантовой механики, а знек- тромагннтное поле - на языке классической теории поля. Квантовый тер- м позволяет мин фотон мы используем лишь для описания качественных наглядных Зления-

ческий характер: атом описывается на языке квантовой механики, а знек- тромагннтное поле - на языке классической теории поля. Квантовый тер- м позволяет мин фотон мы используем лишь для описания качественных наглядных Зления-

для световой волны, падающей на среду. Это означает

для световой волны, падающей на среду. Это означает

нейной опекой. Этот термин, однако, пока не нашел широкого применения, хотя он хорошо отражает суть дела. Мы будем им в дальнейшем пользоваться.

Принципиальным является то обстоятельство, что с точки зрения макроскопических явлений, возникающих при взаимодействии света с веществом, различие между линейной и нелинейной оптикой носит качественный характер. Так, например, в нелинейной оптике перестают быть справедливыми такие освовные законы обычной, линейной, оптики, как закон линейной суперпозиции световых потоков и закон прямолинейного распространения света, а под действием света частоты со может возбуждаться свет с частотами 2w, Зш и тд.

Так как в основе нелинейной оптики лежит явление изменения свойств вещества под действием света, то очевидно, что при последовательном изложении нелинейной оптики нельзя ограничиться обсуждением макроскопических явлений, а необходимо привлечь микроскопическое рассмотрение явлений на атомном уровне. Полное и последовательное изложение нелинейной оптики состоит в рассмотрении элементарных нелинейных эффектов, возникающих на атомном уровне и приводящих к появлению зависимости усредненных оптических характеристик вещества от нителсивности света, а в дальнейшем - в описании макроскопических явлений, возникаю |цих при распространении световой волны в среде, на основе уравнений Максвелла и учета нелинейного характера среды. Именно такому полному и последовательному изложению основ нелинейной оптики и посвящана данная книга.

Надо иметь в виду, что микроскопическое описание взаимодействии света с веществом ранее традиционно исиользовалось и в рамках изложения обычной, линейной, оптики, в таком ее разделе как молекулярная,

оптика [1-3].

В последнее время опубликовало несколько монографий, посвященных микроскопическому описанию нелинейно-оптических явлений, возникающих на атомном уровне [4—6]. Однако в классических монографиях, посвященных нелинейной оптике, например в [7, 8], основное внимание уделяется макроскопическому подходу и решению уравнений Максвелла для нелинейных сред. Можно также указать на монографии [9—13[, в которых в той ини иной мере рассматривается весь круг вопросов от микроскопического до макроскопического подхода. Однако стремлелне авторов этих книг описать очень подробно максимальное число различных нелинейно-оптических явлений в самых различных средах затрудняет вмявлеине основных закономерностей нелинейной оптики.

схем переходов, а также для выяснения закона сохранения зиергии в пе- ремелном поле. Классические термины интенсивность света и напряжен-

ность светового поля употребляются вполне равноправной зависимости от конкретной задачи. По хорошо известным причинам взаимодействие света с атомом будет описываться в дипольном приближении. Что касается атомных переходов под действием светового поля, то мы предполагаем, что в них участвует только одни оптический знектрон.

При описании процесса взаимодействия света с веществом, в зависимости от конкретного явления, мы будем использовать как язык воино- вой оптики, основанный на уравнениях Максвелла, так и язык геометрической оптики, являющийся классическим пределом волновой оптики, применимым в том свучае, когда характерные размеры вещества велики по сравнению с данной волны света.

С целью упрощения мы, во-первых, ограничиваемся рассмотрением наиболее простой модели взаимодействия, в рамках которой свет предполагается идеально монохроматическим, а среда представляет собой газ из изолированных атомов. Отметим, что такая модель, несмотря на свою внешнюю простоту, весьма реалистична. Действительно, хотя лазерное излучите на самом деле лишь квазимонохроматично, степень его монохроматичности весьма велика (до Дс^ы ~ 10~s). Кроме того, газ в широком диапазоне изменения давления представляет собой среду из изолированных атомов.

Наконец, если оставаться строго в рамках оптического диапазона частот, то различия между атомарным и молекулярным газом незначительны ввиду малых различий в электронных спектрах атомов и молекул. Конечно, при использовании такой модели вне рамок рассмотрения остаются нелинейно-оптические явления, возникающие в конденсированных прозрачных средах — жидкостях, кристаллах и стеклах.

Однако, несмотря на резкое отличие структуры конденсированных сред от разреженных атомарных газов (наличие свободных электронов, кристаллической решетки, анизотропия и тд.), качественно основные черты нелинейно-оптических явлений во всех средах одинаковы; различия носят количественный характер.

Во-вторых, мы ограничились рассмотрением стационарных процессов. Стационарными мы будем называть такие процессы, когда длительность воздействия света на вещество гораздо больше характерных времен релаксации вещества. В том случае, когда длительность воздействия света меньше времени релаксации вещества, мы будем говорить о нестационарном взаимодействии. При этом из рассмотрения естественно выпадают такие

описать освовные стационарные нелинейно-оптические

В-третьих, в большей часта случаев мы ограничились приближением заданного поля — -

что при вычислении нелинейной поляризации среды, которая входит в макроскопические уравнения Максвелла в среде, подставляется не истинное электромагнитное поле в среде, которое само подлежит определению из решения этих уравнений, а известное поле падаюшей электромагнитной волны.

Для применимости приближения заданного поля необходима, во- первых, достаточная разрежелность газовой среды, во-вторых, малость электрического поля падающей волны по сравнению с характерными внутриатомными полями и, в-третьих, не слишком большие размеры газовой среды. Указанные условия становятся более жесткими при возникновении каких-либо резонансов между частотой поля и частотой атомных переходов. Количественные условия применимости приближения заданного поля разбираются в этой книге. Такое ограничение, с одной стороны, су- шествеино упрощает математическое описание нелинейно-оптических явления, а с другой стороны, не прниоднт к потере каких-либо качественных особенностей взаимодействия; учет существенного изменения падаюшей волны в среде приводит лишь к количественным отличиям по сравнению с приближением заданного поля.

Наконец, мы не стремились описать все возможные варианты нелинейного взаимодействия в каждом конкретном случае. Тенденция была обратной — изложить основную физическую сущность данного явления и при- веств наиболее важные примеры его проявления при взаимодействии интенсивного света с атомарными газами.

В книге широко использован язык диаграмм Фейнмана для линейной и нелинейной восприимчивости атома, заимствованный из квантовой электродинамики. Этот язык позволяет в простой и наглидной форме классифицировать различные процессы взаимодействия света с атомом, исходя лишь из принцииа причинности и законов сохранения при поглощения и испускания атомом световых фотонов.

В книге часто используются термины когерентные процессы и некогерентные процессы. Какой смыси вкладывается в этн понятия?

Во-первых, когерентные и некогерентные процессы будут отличаться

друг от друга по характеру атомных переходов в попе электромагнитной волны.

Наконец,-необходимо сказать несколько слов в обоснование гл. 1_ ...._ посвященной линейной оптике. Хотя ее основные законы хорошо известнытромагнитиой волны и испускается спонтанный фотон, имеющий дру- и детаньно изложены во многих учебниках (см., например, [14,15]) но ’"’” основным мотивом, побудившим нас включить в книгу эту главу, было гую частоту, чем падающий фотон (например, в процессе спонтанного желание в рамках одлой книги сопоставлять нелинейную и линейную оп- комбияациониого рассеяния), то такой переход мы называем некого- Пису.рентным. При когерентном переходе излученный фотон имеет ту же по- По этой причине линейная оптика в гл. 1 изложела в рамках той же ляризацию, направление распространения, частоту (вынужденное излу- модели и тем же языком, что и нелинейная оптика в гл. 2 и 3. Отметим, чеине), что и фотоны, имеющиеся в среде (например, в процессе вынуж- to) изложение линейной олтвки в гл. 1 не дублирует изложение в цитн- деиного комбинационного рассеяния).РОванной литературе.Таким образом, возбуждающий процесс и процесс релаксации неза- Хорошо известно, что нелинейная оптика лежит в основе многочислен- внсимы при некогерентном процессе и взаимозависимы при когерентномМах приложений, средл которых можно отметить нелинейную спектроско- процессе. Связь возбуждения и релаксации зависит от заселения возбуж-Шо, новые источники и генераторы когерентного излучения и др. Рассмот- денного атомного уровня. Если уровень реально заселяется, то атом долгоРбние этих приложений полностью выходит за рамки данной книги. Им живет в этом состоялни и ’’забывает” механизм заселения: процесс релак-°6священо много монографии [16-24].Наконец,-необходимо сказать несколько слов в обоснование гл. 1_ ...._ посвященной линейной оптике. Хотя ее основные законы хорошо известнытромагнитиой волны и испускается спонтанный фотон, имеющий дру- и детаньно изложены во многих учебниках (см., например, [14,15]) но ’"’” основным мотивом, побудившим нас включить в книгу эту главу, было гую частоту, чем падающий фотон (например, в процессе спонтанного желание в рамках одлой книги сопоставлять нелинейную и линейную оп- комбияациониого рассеяния), то такой переход мы называем некого- Пису.рентным. При когерентном переходе излученный фотон имеет ту же по- По этой причине линейная оптика в гл. 1 изложела в рамках той же ляризацию, направление распространения, частоту (вынужденное излу- модели и тем же языком, что и нелинейная оптика в гл. 2 и 3. Отметим, чеине), что и фотоны, имеющиеся в среде (например, в процессе вынуж- to) изложение линейной олтвки в гл. 1 не дублирует изложение в цитн- деиного комбинационного рассеяния).РОванной литературе.Таким образом, возбуждающий процесс и процесс релаксации неза- Хорошо известно, что нелинейная оптика лежит в основе многочислен- внсимы при некогерентном процессе и взаимозависимы при когерентномМах приложений, средл которых можно отметить нелинейную спектроско- процессе. Связь возбуждения и релаксации зависит от заселения возбуж-Шо, новые источники и генераторы когерентного излучения и др. Рассмот- денного атомного уровня. Если уровень реально заселяется, то атом долгоРбние этих приложений полностью выходит за рамки данной книги. Им живет в этом состоялни и ’’забывает” механизм заселения: процесс релак-°6священо много монографии [16-24].Если в ходе атомного перехода поглощается фотон палающей элек-

Наконец,-необходимо сказать несколько слов в обоснование гл. 1

_ ...._ посвященной линейной оптике. Хотя ее основные законы хорошо известны

тромагнитиой волны и испускается спонтанный фотон, имеющий дру- и детаньно изложены во многих учебниках (см., например, [14,15]) но ’"’” основным мотивом, побудившим нас включить в книгу эту главу, было гую частоту, чем падающий фотон (например, в процессе спонтанного желание в рамках одлой книги сопоставлять нелинейную и линейную оп- комбияациониого рассеяния), то такой переход мы называем некого- Пису.

рентным. При когерентном переходе излученный фотон имеет ту же по- По этой причине линейная оптика в гл. 1 изложела в рамках той же ляризацию, направление распространения, частоту (вынужденное излу- модели и тем же языком, что и нелинейная оптика в гл. 2 и 3. Отметим, чеине), что и фотоны, имеющиеся в среде (например, в процессе вынуж- to) изложение линейной олтвки в гл. 1 не дублирует изложение в цитн- деиного комбинационного рассеяния).РОванной литературе.

Таким образом, возбуждающий процесс и процесс релаксации неза- Хорошо известно, что нелинейная оптика лежит в основе многочислен- внсимы при некогерентном процессе и взаимозависимы при когерентномМах приложений, средл которых можно отметить нелинейную спектроско- процессе. Связь возбуждения и релаксации зависит от заселения возбуж-Шо, новые источники и генераторы когерентного излучения и др. Рассмот- денного атомного уровня. Если уровень реально заселяется, то атом долгоРбние этих приложений полностью выходит за рамки данной книги. Им живет в этом состоялни и ’’забывает” механизм заселения: процесс релак-°6священо много монографии [16-24].

Наконец,-необходимо сказать несколько слов в обоснование гл. 1

_ ...._ посвященной линейной оптике. Хотя ее основные законы хорошо известны

тромагнитиой волны и испускается спонтанный фотон, имеющий дру- и детаньно изложены во многих учебниках (см., например, [14,15]) но ’"’” основным мотивом, побудившим нас включить в книгу эту главу, было гую частоту, чем падающий фотон (например, в процессе спонтанного желание в рамках одлой книги сопоставлять нелинейную и линейную оп- комбияациониого рассеяния), то такой переход мы называем некого- Пису.

рентным. При когерентном переходе излученный фотон имеет ту же по- По этой причине линейная оптика в гл. 1 изложела в рамках той же ляризацию, направление распространения, частоту (вынужденное излу- модели и тем же языком, что и нелинейная оптика в гл. 2 и 3. Отметим, чеине), что и фотоны, имеющиеся в среде (например, в процессе вынуж- to) изложение линейной олтвки в гл. 1 не дублирует изложение в цитн- деиного комбинационного рассеяния).РОванной литературе.

Таким образом, возбуждающий процесс и процесс релаксации неза- Хорошо известно, что нелинейная оптика лежит в основе многочислен- внсимы при некогерентном процессе и взаимозависимы при когерентномМах приложений, средл которых можно отметить нелинейную спектроско- процессе. Связь возбуждения и релаксации зависит от заселения возбуж-Шо, новые источники и генераторы когерентного излучения и др. Рассмот- денного атомного уровня. Если уровень реально заселяется, то атом долгоРбние этих приложений полностью выходит за рамки данной книги. Им живет в этом состоялни и ’’забывает” механизм заселения: процесс релак-°6священо много монографии [16-24].

сации при этом не связан с возбуждением, а весь процесс является неко- герентвым. В соответствующих законах сохранения участвуют энергии атомных уровней, помимо энергий фотонов. Если же атомный уровень является виртуальным, т.е. реально не заселяемым, то атом живет ничтожно малое время в этом состояния (определяемое принципом неопределенности "энергия — время”). Процесс релаксации при этом тесно связан с возбуждением, а весь переход является когерентным. В соответствующем законе сохранения участвуют только энергии фотонов, но не энергии атомных уровней.

Во-вторых, употребляются термины когерентное излучение и некогерентное излучение. Под когерентным излучением мы понимаем плоскую монохроматическую волну. Она является когерентной как в пространстве, так и во времени. Излучение является некогерентным, если его фазы в разных точках пространства не скоррелированы друг с другом, либо отдельные излучатели являются независимыми друг от друга, либо излучение является немонохроматическим, причем достаточно веинк разброс но частотам излучения или по фазам отдельных монохроматических ком- понент, ит.п.

гое направление распространении, ивн другую поляризацию, ини другое направление распространении, ивн другую поляризацию, ини другую частоту, чем падающий фотон (например, в процессе спонтанногогую частоту, чем падающий фотон (например, в процессе спонтанногоВ-третьих, в макроскопических нелинейно-онтнческих процессах, воз- никающих при взаимодействии света с веществом, мы называем процесс взаимодействия когерентным, если для реализации достаточно большой его вероятиоств требуется выполнение так называемого условии фазового синхронизма (§ 3.1). Выполнение этого условия означает, что по мере распространения в среде возбуждающей волны частоты w( соотношение между фазами возбуждающей и возбуждаемой (на частоте с^) волн остается нелзменным. Процесс называется некогерентным, когда это условие не требуется. Мы увидим (§ 3.1), что для когерентных процессов (в этом смысие) вероятности оптических процессов пропорциональны квадрату числа атомов среды, в то время как для некогерентных процессов вероятности пропорциональны первой степени числа атомов. Этны различием и обусловлены указанные названия: при когерентных процессах складываются амплитуды процессов на отдельных атомах среды а при некогерентных — вероятности процессов на отдельных атомах.

гое направление распространении, ивн другую поляризацию, ини дру

гое направление распространении, ивн другую поляризацию, ини дру

гую частоту, чем падающий фотон (например, в процессе спонтанного

гую частоту, чем падающий фотон (например, в процессе спонтанного

Заканчивая введение, еше раз резюмируем, что данная книга посвяЭДМ? физически* основам нелинейной оптвки, изложенным на примере сеЙЯК? нарного взаимодействия монохроматического света с атомарным гейм»

В заключение отметвм, что можно смотреть на нелинейную оптику##^ на одну из глав нелинейной теории колебаний или обшей теории взаимодев’’ ствия волн в нелинейных средах. (В качестве конкретвого примера другбЙ главы такой общей теории можно указать, например, на нелинейную 6$$^ стику.) Такая точка зрении на нелинейную оптвку представляется в извес£ ной мере обоснованной и имеющей определенную ценность. Действительна прн таком подходе фиксируется внимание на обших закономерностях процесса взаимодействия волн вне зависимости от длин волн и конкретной нелинейности дреды. Одлако общность достигается, как и всегда, не даром, а за счет нотерн конкретизации характера нелинейного взанмодейстаия. Между тем при фиксированном общем виде нелинейного взаимодействия в зависимости от конкретизации характера взаимодействия результат может качественно различаться. (Так, например, при падении на среду, характеризуемую нелинейной поляризацией/’ 2*, да ух монохроматических волн с частотами сох иы2 могут возникать волны с удвоенными (2wj, 2ш2) суммарной (оь + ы2) и разноствой (их — ы2) частотами. Реализация того ив и иного процесса зависит от конкретного вида нелинейной поляризации Р^, т.е. требует рассмотрения взаимодействия на микроскопическом уровне и фиксации частот Wi и <о2.) Таким образом, мы вновь возвращаемся к уже сделанному выше утверждению, что нелинейная оптика должна включать в себя рассмотрение взаимодействия света со средой на микроскопическом (атомарном) уровне, вычисления усредненных нелинейных оптических характериствк среды й описания процесса распространении возбуждающей волны в нелинейной среде, возбуждения волны (или волн) нелинейной поляризации и взаимодействия всех этих волн. ’

ГЛАВА 1

ЛИНЕЙНАЯ ОПТИКА АТОМАРНЫХ ГАЗОВ

Введелне

В основе линейной оптики атомарных газов, описывающей взаимодействие сиабого электромагнитного поля оптической частоты с газами, лежат линейные эффекты взаимодействия этого поля с изолированным атомом рассматриваемого газа. Термин линейность означает, что в процессе такого взаимодействия атом поглощает только один фотон внешнего злектро- магнитвого поля, перехода из основного состояния в некоторое возбужденное состояние.

Вообще говоря, оптика является волновой теорией, т.е. она описывает взаимодействие злектромагнитвой волны со средой. Однако если характерные размеры среды велики по сраннению с длиной волны электромагнитного поля излучения, то справедлив предел геометрической оптики. Хорошо известны основные законы геометрической линейной оптики [14]: прямолинейность распространения света в однородной газообразной среде; принцип линейной суперпозиции для световых волн, вытекающий из линейности уравнений Максвелла для электромагнитвого поия в среде; равенство угла падения и угла отражения от плоской границы вакуума и газообразной среды; закон преломления света в среде, связывающий Друг с другом угол падения светового луча и угол преломленного в среде луча.

Что касается вэанмодейстаия света с атомом, то, как уже отмечалось во введелни к книге, мы ограничиваемся дипольным приближением. Это означает, что оператор указанного взаимодействия имеет вид

У = гЕф, (1.1) где Е (г) - напряженность электрического поля электромагнитной волны, ar— координата атомного электрона, совершающего оптический переход под действием светового поля. Дипольное приближение применимо, так как размеры атома малы по сравнению с длиной волны оптического излучении. Выражение (1.1) написано в атомной системе единиц, в которой, как уже отмечанось во введении к клнге, приводится большинство математических выражелнй. Напомним, что в этой системе равны единице постоянная Планка, заряд и масса электрона.

Линейная оптвка газообразных сред, как уже было сказано, основывается на линейном взаимодействии светового поля и атома. Это справедливо при достаточно малой напряженности поля, а также для достаточно разреженного газа (чисиенные критерии см. ниже). Всяедствие разрежен- ноств газа эффекты от отдельных атомов являются аддитивными, так что

для получения макроскопических характеристик, скажем, единицы объема газа нужну просто умножить соответствующую характеристику для одного атома на число атомов N в единице объема.

Особенностью изложения материала в данной главе является то, что мы используем приближение заданного поля при решения уравнений Максвелла для распространения злекгроматиитных волн в лкнейной оптике. Конечно, это далеко не обязательно, так как линейные уравнения Максвелла легко решаются и без привлечения данного приближения. Однако, имея в виду дальнейшее рассмотрение нелинейно-оптических эффектов в гл. 3, которое провести аналитически зачастую невозможно без привлечения приближения заданного поля, в целях единства метода изложения мы используем это приближение и здесь — в линейной оптике. В линейной оптике отказ от этого приближения не приводит к каким-либо новым эффектам, а лишь количественно видоизменяет результаты. Как и при описания нелинейно-оптических эффектов, мы ограничимся рамками стационарных процессов в линейной оптике.

Мы рассмотрим в этой главе далеко не все явления, имеющие место в линейной оптике. Будут рассмотрены лишь те основные явления, которые явияются линейным аналогом основных нелинейно-оптических явлений, обсуждаемых в гл. 2 и 3.

Неразонансная линейная атомная восприимивость

Введение. Наиболее важной характеристикой линейного взаимодействия электромагнитного поля с изолированным атомом является линейная поляризация атома в электрическом поле оптического излучения. По опредеиекию, она представляет собой индуцированный дипольный мо- мелт агома г, усредненный но его квантово-мехалическому состоянию» ^(г, /,£(/)). Воиновая функция Фи описывает состояние атома в поле с напряженностью £(/). Итак, для поляризации Р^ имеем

?(О = (ФЯНФ») (1.2)

(п - совокупность квантовых чисел рассматриваемого состояния). В слабом электромагнитном поле этот вектор можно разложить в ряд Тейлора по степеням напряженности Е (Г). Первый член ряда Тейлора имеет вид

pW(t) = ^fx^Wt - т)</т. (1.3)

Интеграл по времени в (1.3) отражает тот факт, что поляризации Р атома в момент времени t в соответствии с принципом причинности определяется значениями напряженности ноия Е во все предыдущие моменты времени t - т. Коэффициент пропорциональности Ху1^ (Й. называется тензором линейной восприимчивости атома. Индексы /, j-x,y, z обозначают три проекции на оси координат.

Рассмотрим далее в качестве переменного поля £(0 монохроматическое поле Е^ = 2Ешсо$шГ. Разлагая поляризацию ?(*>(0 в ряд Фурье, т.е.

Р^ЧГ) = 2,Р^ехр(мг), (1.4)

и определяя

xj/^w; w) = Гх^Чт)ехр(-1шТ)(1г,(1.5

из (1.3) получаем следующее соотношение между Р^ и £ы;

р$ ^XyV-t^(1.6

Отметим, что именно фурье-компонента Р^ связана с экспериментальн наблюдаемыми величинами при линейном взаимодействии света с п зообразной средой.

В линейной восприимчивости x^Xw, w), входящей в (1.6), первьи аргумент w обозначает частоту, на которой возникает поляризация атс ма Р^, а второй аргумент обозначает частоту внешнего электромагнит ного ноля. В данном линейном случае эти величины совпадают. Мы уви дим в гл. 2, что в нелинейном случае это может быть и не так.

Выражение х^1^; w) ДЛЯ линейной восприимчивости соответст вует диагональному матричному элементу (1.2) от оператора дипольноп момента по состоянию п атома. Мы увидим, что такая восприимчивост! оннсывает процесс линейного рассеяния, при котором атом поглощае- один фотон внешнего электромагнитного поля, а затем, испускал спон тайный фотон, возвращается в свое исходное состояние п. Если же про цесс линейного рассеяния заканчивается переходом оптического электро на в иное, отличное от начального состояния р, то, очевидно, такой про цесс описывается недиагональным матричным элементом от дипольноп оператора атома по соответствующим начальному (л) и конечному (р) состояниям- При необходимости мы будем ставить у величины х^ ин дексы, указывающие начальное и конечное состояния. Так, в (1.6) входит величина Хл^ • Аналогичным образом определяется величина х„^ . Нс в последнем случае частота у, с которой колеблется поляризация PWQ') счевицко, не обязана совпадать с частотой w внешнего электромагнитной: поля f (?), а связана с ней соотношением у = w — шрп. В этом случае мь имеем дело с величиной XnpXv; w), определяющей процесс спонтанного комбинационного рассеяния, причем у — частота испускаемого спонтаи ного фотона. Есяи р = п, то мы переходим к рэлеевскому рассеянию света на атоме. Подчеркнем еще раз, что как рэлеевское рассеяние, так и спонтанное комбинационное рассеяние являются процессами, при которых поглощается только один фотон внешнего электромагнитного поля.

Напряженность электрического поля в монохроматической электромагнитной волне зависит и от координаты г:

Еш -ZE^Qc^exp^-ikr).(1.7)

Аналогичным образом определяется вектор Р^ (*). Величина А называется волновым вектором. Длина этого вектора к связана с частотой w соотношением к ~ w/c. Так как в однородной среде линейная восприимчивость х(,) не зависит от г, то, подставляя (1.7) и (1.6),легко находим

^^ " f хУ Ч«;.(1.8)

В дальнейшем для краткости мы будем, как правило, опускать аргумент к в выражениях РыЧ^ и ^(к).

Диаграммная техника для линейной атомной восприимчивости. В книге [6, § 23] детально развита диаграммная техника для описания взаимодействия монохроматического электромагнитного поня с изоинро- ванным атомом. Здесь мы дадим иншь краткое изложение этой техники без соответствующего обосвоваяин, освованиого на квантовомеханической теории нестационарных возмущении для волновой функции.

В соответствии с этой техникой линейная восприимчивость Ху \ш; со) прелстя®"”1^ собой двухфотонный матричный элемент от оператора дипольного момента г и изображается двумя диаграммами Фейнмана, показанными на рис. 1.1. Штриховая линия изображает акт поглощении фотона внешнего электромагнитного ноля частоты со. Волнистая линия изображает акт испускания свонтанного фотона (частота которого в данном свучае также равна у = со). Таким образом, обе диаграммы Фейнмана имеют первый порядок но внешнему электромагнитному полю.

Данее, точкам сопоставляются дипольные матричные элементы, например гтп. Вертикальным линиям между точками сопоставляется энергетический знаменатель, в котором из энергии состояния, отмеченного определенными квантовыми чи свами (в данном свучае т), вычитаетсв энергия исходного состояния п и, кроме того, вычитается энергия фотона, поглощенного при переходе из п в т (см. первую диаграмму на рис. 1.1). Например, для вертикальной линия на первой диаграмме Фейнмана на рис. 1.1, отмеченной индексом т, энергетический знаменатель равел штп - со. Наконец, в правилах для диаграмм Фейнмана предполагаетсв суммирование (или интегрирование) по квантовым числам промежуточного состояния m атома.

Диаграммы Фейнмана на рис. 1.1, в соотаетствии с их видом, определяют диагональный матричный элемент по состоянию п атома. Аналогичным образом определяются недиагонаньные матричные элементы, в Которых начальное и конечное состояния перехода различаются. Такие диаграммы приведены в п. 1.1.5.

Диаграммы Фейнмана на рис. 1.1 оинсывают процесс рэлеевского рассеяния света на атоме. На рис. 12 приведена схема поглощения и испускания фотонов дня первой из диаграмм на рис. 1.1 в рассматриваемом процессе. .'У

Свойства линейной атомной восприимчивости. В соответствен с правилами аналитической расшифровки диаграмм Фейнмана из рис. I.I получаем сведующее аналитическое выражение для линейной атомной восвриимчивости: пт&ч

Х^(ш;ш) = ^ (rfim гтп(штп ~ ш) * + rmn film (wm л + Ш) 1" ■^^^:

Легко видеть, что для атомов, вследствие закона сохранения та* атомных состояний, величина Х-V) днагональна по индексам г/,т.е.

X^-X^S»-

Действительно, возьмем для определенности линейно поляриэр вдоль оси г электромагнитное поле. Тогда в (1.9) / = г- 1ак как 1

польного матричного элемента zmn, всведствие правил отбора по магнит ному квантовому чисву, можно сделать вывод, что магнитные квантован чисва состояний и и m одинаковы, то в (1.9) r$,m отпичел отнуля, толькс когда i = г. Если i = х или i = у, то этн операторы, как известно из кваи товой механики, меняют значение магнитного квантового чисва при пе реходе. Этим завершается доказательство соотношевия (1.10) дня свучал линейно поляризованного поля.

ттппv=wv=w

т

т

п

п

v=w

v=w

Рве. 1.1. Диаграммы Фейнмана для линейной атомной восприимчивости

Р 8 с. 12. Схема поглощения в испускания фотонов для процесса рэлеевского рассеяния света на агоме, соответствующая первой из диаграмм Фейнмана на рис. 1.1

Аналогичное доказательство может быть проведено и для случая произвольной поляризации внешнего электромагнитного поля. С классической точки зрения соотношение (1.10) вытекает из равновероятности всех ориентаций атома в пространстве.

Из (1.9) видно, что в сумме по промежуточным виртуальным состояниям m отсутствует сватаемое с т = п (см. в этой связи § 2.1). Поэтому при переходе к статическому пределу ш-*0из (1.9) получаем статическую дипольную восприимчивость атома в состоянии л:

Х(1)(0;0) = 2 S |zm„|3^.(1.ц)

т *пv

Она соответствует хорошо известному второму порядку кваитовомеха- пическон теории возмущений по взаимодействию (1.1).

В противоположном пределе больших частот ш > ытп из (1.9),используя дипольное правило сумм [25, § 61], легко получить

X<t,(w;w) = -w-i.(1Д2)

Это выражение написано для свучая лниейно поляризованного поля.

Квадратичный эффект Штарка в монохроматическом поле. Есви не интересоваться уровнями атома водорода, а также водрродоподобны- мн высоковозбужденными (ридберговскими) уровнями свожных атомов, то, как хорошо известно, в постоянном электрическом поле атомные уровни испытывают квадратичный по напряженности поля Е штарковский сдвиг [25, § 52]. В монохроматическом переменном поле с напряженностью поля f (?) = 2Ешсозсо? уровни также испытывают при определенных усвовиях (см. ниже) квадратичный штарковский сдвиг, величина которого дается выражением [6, § 6.2]

5&п=-ХиЧш;ш)Е^ =-^2 |zmnP[(w„n -w)“ +(wmn + w)-*].

(1-13)

Это выражение написано для свучая линейно поляризованного вдоль оси z электромагнитного поля. Таким образом, указанный сдвиг определяется линейной восприимчивостью х <1 ^ (ш> ш), диаграммы Фейнмана для которой приаеденына рис. 1.1.

При w ^0 из (113) на основе (1.11) получаем хорошо известный статический предел дня штарковского сдвига в постоянном поле:

5&„ = -2£-^ S km»!2^. (1-14) m *п

Напротив, при ш > штп из (1.13) на основе (1.12) получаем выражение, которое соответствует классическим колебаниям оптического электрона в поле электромагнитной волны, причем влиянием атомного поля можно пренебречь:

КР - с2 ,.-2 zj Ц1 ош„ . (,-•--/

Если валентный электрон в незаполненной оболочке не один, а их несколько, то выражение (1.15) следует умножить на их число, так как свободные колебания отдельных электронов не зависят друг от друга.

Для реализации квадратичного штарковского сдиига (1.13) необходимо [6, гл. 6], чтобы он был мал либо по сравнению с энергией hwmn характерных атомных переходов, либо по сравнению с энергией фотона hw электромагнитного поля:

6&„ < hwmn нии hw. (1.16)

Линейное рассеяние света. Как мы видели выше, во внешнем элек- тромагинтиом поле атом приобретает индуцированный дипольный момент Р^, который колеблется периодически с частотой со. Как хорошо известно из полуклассической теории излучения [26, § 66], атом будет излучать на частоте колебаний дипольного момента.

Вероятность в единицу времени для спонтанного излучения фотона частоты v = ш колеблющимся диполем ?<*) имеет хорошо известный вид [27, § 45]:

dw„„ =(co3/27rc3)|(eP£1))|1dn. (Ы7) Здесь е - единичный вектор поляризации испущенного спонтанного фо-

тона, dSl - телесный угол, в котором он испускается. Считая внешнее поле линейно поляризованным вдоль оси z и подставляя выражение (1.6) для Р^^ в (1.17), можно связать вероятность излучения спонтанного фотона с линейной восприимчивостью атома:

dw„„ “(^/гтгс3)! х^’\со; ^I’efF^c/n. (1.18)

ww

w

w

P и с. M. Диаграммы Фейнмана для недиагонального элемента линейной атомной

зосп ремызосп ремыСИЩ^РЮРЮЩИС UjA^yCV* k^X\T

зосп ремы

зосп ремы

Здесь в соответствии с (113) имеем

X<’>(w;w) = S Izm„|2[(wmn -со)'1 +(«„„ + ш)-1].(1.19)

Выражение (1.18) представляет собой вероятность рэлеевского (упругого) рассеяния света на атоме, так как излучаемый фотон имеет ту же частоту со, что и фотон надаюшего на атом электромагнитного поля. Однако направление испускаемого спонтанного фотона не обязало совпадать с направлением поглощаемого атомом фотона. Деля (1.18) на пиотность потока падающих фотонов, можно определять сечение рэлеевского рассеяния; мы не будем приводить получающиеся общеизвестные формулы [28], так как главной нашей целью здесь было выяснение связи между линейной восприимчивостью атома и линейным рассеянием света на атоме.

Выше мы полагали, что конечное состолние атома совпадает с иачавь- ным. Есви они различаются, то мы имеем дело с процессом спонтанного комбинационного рассеяния (СКР). Атом, находясь в состояния п, посве поглощения фотона внешнего электромагнитного поля частоты со переходит в промежуточное виртуальное состояние т, затем, испуская спонтанный фотон с частотой у, нереходит в конечное состояние р, так что у = со — о)рП. Если считать, что п — основное состояние атома, то, пчеви/шо, всегда у < со (схема процесса СКР приведена на рис. 1.3, а). При этом частота у < со называется стоксовой частотой. Есви п - возбужденное состолние, то может реализоваться свучай у > со и тогда частота у называется антистоксовой частотой (рис. 1.3,6).

Вероятность СКР в единицу времени определяем аналогично (1.18):

dwnp = (уя12пс3)\х^(у;и>)\3Е^П^(1.20)

Величина ХпрЧ"* ш) определяется диаграммами Фейнмана, показанными на рис. 1.4, и равна

х^-,+.(121)

mп шCOm п + СО J

2. Н,Б.Делоне17

восприимивости атомов. Как видно извосприимивости атомов. Как видно из

восприимивости атомов. Как видно из

восприимивости атомов. Как видно из

Рже. 13. Лжмейшш воспряв*- чивостъ ОСНОВНОГО СОСТОЯЖВЯ МО- ма водорода как функция частоты и внешнего электромагнитно- го ноля. Поле предполагается линейно поляризованным. За* штрихована область вблизи границы непрерывного спектра с большим числом близко расположенных резонепсов. При w > 03 восприимчивость комплексна; ее вещественная часть показана дало- шной линией, а мнимая - штриховой. Все величины даны в атомной системе единиц

Здесь е - единичный вектор поляризации испущенного спонтанного фотона с частотой v, а е' = E^jEy - единичный вектор поляризации фотона внешнего электромагнитного поля с чистотой О1.

В отличне от рэлеевского рассеяния в случае СКР спонтанно испущенный фотон может быть поляризован вдоль осей *®ihz

Расчеты линейной выражений (1.19) или (1.21),

дня расчета линейной восприимчивости атома нужно преодолеть две трудности. Первая из них заключается в суммировании по беско

нечному «мелу промежуточных атомных состояний т, включающих состояния непрерывного спектра. В ряде случаев эта трудность разрешается путем использования атомной функции Грина [6, § 2.6], иибо коммутационных соотношений [29, с. 333, задача 4). Следует отметить, что часто используемое прямое суммирование в (1.19) по состояниям т, близлежащим к состоянию и, обыно цвет весьма большие ошибки из-за

неучета вклада непрерывного спектра.

Вторая трудность заключается в отсутствии точных выражений для волновой функции не возмущенного полем атома. Здесь используются при- ближанне квантового дефекта, метод модельного потенциаиа [6, § 2.6] и приближение Хартри - Фока [29, § 69]. В рамках первых двух приближений удается построить аналитическую атомную функцию Грина, хотя фактический расчет с ее помощью линейной восприимчивости уже требует привлечении ЭВМ ввиду громоздкости и сложности специальных функций, через которые выражается функция Грниа.

Наиболее прост расчет линейной восприимчивости а = х ^ Для оаюв- ного состояния атома водорода. Такой расчет был проведен в работу [30] на основе кулоновской функции Грина. Результаты приведены на рясЦз.

Ряс. 14. Линейная восприимчивость основного состояния атома ксеноиз как функция частоты ц> внешнего электромагнитного ноля. Поле предполагается линейно поляризованным

Видно, что линейная восприимчивость как функция частоты со имеет резонансы (в соответствии с ее выражением (1.19)) при частотах со = сотп.

На рис. 1.6 приведена величина а = х<*\со; со) как функция частоты со для основного состояния атома ксенона [31]. Как и на рис. 1.5, здесь имеют место однофотонные резонансы, в промежутках между которыми величина x^^w; w) обращается в нуль.

Заключение. Итогом рассмотрения, проведенного в этом параграфе, является вывод, что линейная восприимчивость атома является оспов- ной характеристикой взаимодействия слабого электромагнитного поля с атомом, так как через нее были выражены как штарковский сдвиг уровней атома в монохроматическом поле, так и вероятности процессов линейного рассеяния света на атоме: рэлеевского рассеяния н спонтанного комбинационного рассеяния. Следующий вывод заключается в том, что линейность взаимодействия света с атомом эквивалентна однофотоиности процессов атомных переходов в световом поле.

В следующем параграфе мы убедимся в том, что и такие процессы, как однофотониая ионизация н линейное поглощение, также оказываются тесно связанными с линейной восприимчивостью атома.

§ 1.2. Резонансная линейная атомная восприимчивость

Введение. Из содержания предыдущего параграфа яспо, что в случае со « ытп, когда линейная восприимчивость (1.19) резойаисно велика, расстройки резонансов столь малы, что любое их изменение весьма су-

шествеино будет сказываться на значении линейной восприимчивости. Это изменение может происходить как за счет штарковского сдвига резонанса/ рассмотренного в п. 1.1.4, так и за счет различных механизмов уширения резонанса, благодаря которым линейная восприимчивость становится всюду конечной величиной. Изучению поведения линейной восприимчивости атома в окрестности однофотонных резонансов и посвящен данный параграф.

Зависимость х^\со; со) от частоты в окрестности резонансов. С качественной точки зрения выражение (1.19) для линейной восприимчивости в окрестности какого-либо резонанса со «® штп можно переписать, выдеиив из суммы по m только резонансное слагаемое и введя в энергетический знамеиатеиь в соответствии с процедурой Брейк - Вигнера [29, § 134] слагаемое +/Гт, где Гт — эффективная ширина уровня т. Это приводит к лоренцевой форме контура резонансной линии. Строго говоря, такая форма контура имеет место лишь для определенных механизмов уширения, например уширения из-за спонтанных переходов с возбужденного состояния т. Однако мы будем использовать такую процедуру всюду, интересуясь лишь качественной картиной в окрестности резонансов.

Таклм образом, из (1.19) получаем

Х(1\со; со) = |zmn |3(comn - co + zT^)'1. (1.22)

Мы видим, что в окрестности резонанса линейнел восприимчивость становится комплексной величиной.

В частности, подставляя (1.22) в (1.18), получаем вероятность линейного резонансного рэлеевского рассеяния (резонансной флуоресценции):

(1.23),(1.23),у3 \zmn\Ae2iE1wdn

(1.23),

(1.23),

2тгс3 (со™ - со)2 + Г2,

Подставляя вещественную часть (1.22) в (1.13), находим резонансный квадратичный штарковский сдвиг уровня п в переменном поле:

(1.24)(1.24)lZmn^тп~^)Е^ " (comn - со)2 + Г^

(1.24)

(1.24)

В частности, в точном резонансе со = сот„ величина 5&„ согласно (1.24) обращается в пуль, а не в бесконечность, как это следовано бы из (1.13). При этом штарковский сдвиг изменяет знак.

Аналогично для процесса СКР из (1.21), используя процедуру Брейта — Вигнера, находим

Х^ = 1ГРт ^тп^'Х^тп - to + /Г„) 1.(1.25)

Подставляя (1.25) в (1.20), находим вероятность резонансного СКР в единицу времени:

dw = — \<rpme)(rmne')№^

2яс2 (comn - со)1 + Г^,(L26)

Напомним, что здесь е* - единичный вектор поляризации ииешиего элек- 20

тромагнитното поля, т.е. е = ЕШ/ЕЫ, а е - единичный вектор полярнзаши спонтанного испускаемого фотона СКР.

Выражение (1.26) опредеияет полную вероятность в единицу времен: для испускания спонтанных фотонов с частотой f = о - шрп. В действител! ностн, так как состояние? имеет определенную ширину Гр, можно пост; вить вопрос о вероятности СКР в единицу времени для испускания спонтат нота фотона с частотой к в окрестности сд —й>р„.Для этого выражеин (1.26) нужно умножить на безразмерный фактор g(y)dv, определяющи форму спектральной линии испущенного спонтанного фотона. Здесь

g^V^ph^v-c-i + c-ipn)1 + Г|]-1,(1.27

причем

lg(y)dv=l.(1.28

Однофотонная ионизация атома. Если частота внешнего электре магнитного поля сд больше энергии состояния &„,дая которого вычисляв' ся линейная восприимчивость, то резонансное условие штп = со всегд пыполинтся для некоторого состояния т в непрерывном спектре. Вводя: (1.19) бесконечно малую ширину этого состояния m и суммируя по состо. ниям непрерывного спектра в окрестности состояния т, из (1.19) находи! что мнимая часть линейной восприимчивости имеет вид

Imx(1)(w;w) = -r |2mn |*рт(2я)-3.(1.29

Здесь рт - импульс электрона в конечном состоянии т непрерывно! спектра, причем, согласно закону сохранения энергии, при процессе одис фотонной ионизации имеем Sm = ?„/2 = ш+ &„. Выражение (1.29) можн связать с вероятностью однофотониой ионизации состояния л в единиц времени. Согласно золотому правилу Ферми [6, § 2.1] находим

w„ =2Im/*\w;w)£^.(1.30

Выражение (130) связывает вероятность однофотонной ионизации мнимой частью линейной восприимчивости. Итак, мнимая часть линейно восприимчивости при ш > &„ отвечает за поглощение излучения с образов; ни ем электронов и ионов. Это поглощение является одиофотонным процес сом и приводит к уменьшению интенсивности оптического излучения пр: прохождении его в газообразной среде (§ 1.4). Однако для оптическог диапазона частот атомов, находящихся в основных состояниях, всегд выполняется условие w < &п, противоположное указанному выше, так чт такой механизм поглощения, как правило, отсутствует. Для атомов : возбужденных состояниях приведенные выше формулы носят реалистичен кий характер и будут использованы в § 1.4.

Явления, определяющие ширину резонансов. Здесь мы рассмотрю различные физические причины, приводящие к мнимым частям Гт в приз деиных выше формулах дня резонансной линейной восприимчивости. Пр этом мы опять-таки не будем интересоваться профилем контура резонанс; который, конечно, в различных случаях может оказаться совершение различным. Независимо от вида профния можно утверждать, что реальна

ширина резонанса определится той из перечисленных выше ширив, которая окажется больше других. Отдельно мы укажем такие ситуации когда имеет место расйюпление резонанса на два резонанса с различными ширинами в сильном световом поле (п. 1.2.5). Мы будем считать всюду, что резонансное состояние т принадлежит дискретному спектру.

Естественное уширение. Оно вызывается взаимодейсгиием возбужденных состояний атома с электромагнитным полем физического вакуума, в результате которого имеют место спонтанные электромагнитные дипольные переходы на нижележащие атомные состояния. Переход из состояния m в состояние и может реализоваться испусканием как одного спонтанного фотона, так и нескольких фотонов в случае каскадного процесса спонтанного высвечивания возбужденного состояния т, если между состояниями п и т имеются другие возбужденные атомные состояния. Естественная ширина состояния т, ранная вероятности спонтанного высвечивании этого состояния, имеет порядок величины 10е Гц (10"э см'1).

Доплеровское уширение. Оно вызывается тепловым движением атомов газа. Вследствие эффекта Доплера резонансная частота дня различных атомов оказывается различной. Ширина линии поглощения большого числа атомов газа Гт определяется температурой газа и составляет в обычных условиях (Т~300 К) величину порядка 10й Гц (1 см'1), что, как мы видим, существенно превышает естественное уширение уровней. При перпендикулярном падении внешнего электромагнитного поля на пучок атомов, движущихся в определенном направлении, линейный эффект Доплера исчезает, а квадратичный эффект Доииера имеет гораздо меньшую величину, чем приведенная выше оценка (в и/с раз, где V — скорость атомов).

Ионизационное уширение. Одной из причин уширения резонансного дискретного сосгояния т является возможность его однофотониой ионизации внешним электромагнитным полем. Как уже говорилось выше, в" оптическом диапазоне частот где энергия связи электрона в основном состояния. Поэтому ионизационное (одиофотоиное) уширение основных состояний атомов не имеет места. Применяя формулы (1.29), (130) к возбужденному резонансному состоянию т, получаем

Гт =wm = \zmk\2E2pk(4n1f1. (1.31)

Здесь к — конечное состояние в непрерывном спектре после однофотоюю- го перехода т-*к; согласно закону сохранения энергии для импульса рк электрона в конечном состоянии к непрерывного спектра получаем р*/2 = = ы + &т.Из (1.31) видно, что роль однофотониой ионизации как механизма уширения возрастает с увеличением интенсивности внешнего электромагнитного поля.

Вероятность однофотонной ионизации wm зависит также от частоты со электромагнитного поля и главного квантового числа Nm (энергии связи) возбужденного электронного сосгояния. В квазиклассическом приближении <Nm > 1) wm ~ ы'3^"5 [32, § 34]. Как видно, при фиксированной частоте вероятность резко падает при увеличении Nm. Однако в том случае когда энергии фотона hca- &m, wm ~Nm,так как &т =-1/2^, Таким’ образом, в этом случае вероятность однофотонной ионизации линейно увеличивается с ростом Л^.

Следует иметь в виду, что при выходе за рамки используемой нам) модели надо принимать во внимание, кроме того, еше четыре возможны) механизма уширения резонанса.

Квадратичное штарковское уширение в импульсном поле. В п. 1.1.4 мь видели, что в монохроматическом электромагнитном поле при выполнеига условий (1.16) атомные уровни испытывают квадратичный штарковски! сдвиг. В данном случае речь идет о сдвигах резонансных уровней п ит т.е.6&п,т ~ Е^ (см. (1.13)). В импульсном поле величина Еш увеличиваете от нуля до некоторого амплитудного значении, а затем снова уменьшаете) до нуля. Соответственно штарковский сдвиг резонансного знаменател) <отп - ш + 6 &т — 6 &„ в линейной восприимчивости изменяется от нул) до некоторого максимального значении, а затем - снова до нуля. С эмпи рической точки зрении такой изменяющийся со временем сдвиг проявляет ся как уширение резонанса с характерной шириной Гт ~6&т „.

Значительно более сложная ситуация возникает в случае, когда услови zmnEw < Д = <отп - ш, необходимое для реализации квадратичного штар ковского сдвига в резонансном случае, не выполняется. Анаяизу тако: ситуации посвяшен следующий раздел.

Линейный эффект Штарка и линейное штарковское уширение в сильно» электромагнитном поле. При повышении интенсивности электромагнитног поля в условиях резонанса ш«итп квадратичный эффект Штарка перех< дат в линейный по напряженности поля Еш. Условия реализации лииейног< сдвига в резонансном случае имеют вид

гтПЕш>-Д = <отп-со. - (1.32;

В этом случае возбужденное резонансное состояние m расщепляется на дв так называемых квазиэнергетических состояния [6, § 3.1], сдвиг энерги которых относительно невозмущениой энергии &т равен ± £2/2, где та) называемая резонансная частотаРаби £2 имеет вид [6, § 3.1]

£2 = 2 1^^ I. (1.33:

Отметим, что на аналогичные квазиэнергетические состояния ращепляетс и нижний уровень и.

В импульсном поле, когда попе включается и выключается, веиичин (133) изменяется со временем от нуля до некоторого максимальног значения и затем — опять до нуля. Как и в случае квадратичного штарков< кого уширения, с эмпирической точки зрения это выглядит как уширеии резонансного состояния m на величину Гт ~ £2. Сказанное справедливс когда характерное время включения и выключения мало по сравнению временем регистрации эффекта.

Столкновительное ударное уширение. Это уширение атомных состояни вызывается столкновениями атомов друг с другом, в результате которы происходит кратковременное возмущение атомных состояния, сопровоя даемое сдвигом и уширением уровней. Естественно, что оно очень сильн зависит от давлении газа. Так, при давлении газа 1 Торр типичные эиачеии Гт составляют 107-10* Гн (1СП-10'3 см-1). Эту причину уширения mi будем игнорировать, так как мы рассматриваем модель газа из изолироват ных атомов.

Немонохроматичностъ лазерного излучения. Если излучение, взаимодействующее q атомами газа, не является строго монохроматическим, а имеет определенную ширину Ди, то эта ширина, будучи достаточно большой, также может определять ширину резонанса в линейной восприимчивости. Сюда же можно отнести конечность длительности лазерного импульса излучении: величина, обратная длительности, определяет уширение резонанса.

Ряс. 1.7. Схема двухфотовных переходов через квазиэиергетичес-

кие состояния возбужденного уровня при резонансном возбуждении

125. Резонансное СКР и горячая люминесценция. Рассмотрим процесс, когда под действием внешнего электромагнитного поля частоты ш происходит резонансный переход и-»т, т.е. ы = ытп, а затем под действием пробного (бесконечно слабого) поля с частотой у оптический электрон испытывает резонансный переход т-»р, т.е. г Как было отмечено в предыдущем разделе, состояние т расщепляется на два квазиэнергетичес- ких состояния. Возникает вопрос, какое из этих состояний определяет резонансный переход п-»т-*р'! Отметим при этом, что такой переход является однофотонным по сильному электромагнитному полю с частотой со и соответственно определяется резонансной линейной восприимчивостью.

Обозначим элергин квазиэнергетических уровней состояния m через 8^ и 8^ (рис. 1.7). Как было сказано в предыдущем разделе, при выполнения условия (132), т.е. в очень сильном поле, имеем

8m = 8m + П/2, 8^ = 8m - П/2. (134) Если же поле, напротив, достаточно слабо, то энергия одного из двух квазиэнергетических уровнен переходит в энергию невозмушенного состояния т, т.е. 8т -* &т. Что касается энергии другого квазиэнергетического уроння 8^, то она переходит в энергию первой квазигармоники исходного нижнего уровня л, т.е. 8^-»8ч+ко.

Рассмотрим сначала случая слабого поля с частотой со, когда выполняется условие, противоположное (132). Тогда ответ на поставленный вопрос дает соотношение между ширинами рассматриваемых резонансных уровней m и л: Гт и Г, (см. детально [33]). Пусть Гт > Г„ (это имеет место, когда, нанример, состояние п является основным). Тогда ширина квазиэнергетического уровня &т, равная, согласно процедуре Брейта — Вигнера (8m -♦ 8т -1Гт), величине Гт, оказывается гораздо больше, чем ширина квазиэнергетического уровня ^, равная, согласно процедуре Брейта - Вигнера (8„ + ко -> 8П + ко - /Г„), величине Г„. Соответственно в резонансе величина (8^ - 8Л - ко)"1 (определяющая согласно (1.22) резо-

нанспую линейную восприимчивость через квазиэнергетический уровен &т) порядка Гт"\ тл.малапо сравнению с величиной (8^, - &„ -hw)' которая в резонансе порядка Г„-1. Таким образом, переход в ochobhoi происходит через квазиэнергетический уровень 8^, т.е., в сущности, чере первую квазигармонику уровня и. Такой переход называется двухфотог ным: фотон с частотой ед поглощается, причем происходит переход и состояния с энергией 8„ в состояние с злергней 8„ + hw. Из последнег состоянии переход в конечное состояние р под действием пробного пол с частотой сможет происходить как посредством поглощения (у > 0) так и посредством излучения (у < 0) фотона с частотой v. Таким образок уровень т с энергией 8т при этом не заселяется. Такой процесс называете резонансным спонтанным комбинационным рассеянием.

Совершенно аналогичные рассуждения показывают, что в противопс ложном предельном случае Гт •< Г„ резонансный переход происходи через квазиэнергетический уровень с злергней 8Д -* 8т. При этом уровен т реально заселяется, и такой переход называется каскадным [18, с. 242] Этот случай иосит название горячей люминесценции, аналогичной обычно люминесценции, при которой высвечивается реально заселяемое воэбужцет ное состояние атома.

В сильном световом поле, когда I гт „ Еы I > Д, переход осуществляете через оба квазизнергетические уровня, причем имеется и интерферотциот ные слагаемые [33], так что нельзя выделить какой-либо определенны тип перахода.

U^. Заключение. Из приведенных здесь соображений можно сделат вывод, что характеристики всех процессов, содержащих резонансны однофотонные переходы, могут быть выражены через резонансную лине! ную восприимчивость. Разнообразные механизмы уширения атомны состояний, всегда реально существующие, ликвидируют нефизически бесконечности, которые возникали в восприимчивости при приближени к резонансам в § 1.1.

§1.3. Прохождение и отражение света ири нормальном падении на границу раздела сред

Введение. Предыдущие параграфы были посвящены линейном взаимодействию света с изолированным атомом. Теперь мы перейпе! к описанию основных физических явлений, имевших место при линейно? взаимодействии света с газообразными средами, состоящими из таки атомов и являющихся достаточно разреженными. Данный параграф поев? щен вопросу о том, как изменяется напряженность электромагнитног поля в газообразной среде при нормальном падении света на границу разде ла вакуума и газообразной среды. При этом мы считаем световую волн строго монохроматической, а ее фронт — плоским. Граница раздела такж предполагается плоской.

Кроме того, в данном параграфе мы будем пренебрегать поглощение! света при прохождении через среду. Как мы вплели в § 1.2, оно сушесз венно лишь в условиях однофотонного резонанса частоты электромагнитне го поля и частоты какого-либо атомного перехода и определяется мнимо: частью линейной восприимчивости. Поглощение света будет ^рассмотрено :

следующем параграфе. Таким образом, здесь мы предполагаем, что линейная восприимчивость атомах*1'* является вещественной величиной.

Во введении к данной главе мы отмечали, что в приближении заданного поля изменение напряженности электромагнитного поля в среде является малым. Эго означает, что линейная поляризация среды, определяемая как средний дипольный момент единицы объема газа, может быть рассчитана, исходи не из электромагнитного поля в среде (которое требует вычисления) , а из поля оптического излучения, падающего в среду, характеристики которого предполагаются известными. Ниже мы приведем критерии применимости приближения заданного поля.

Формула (13) определяет поляризацию P**\f) одного атома в линейном по полю приближении, усредненную по квантовомеханическому состоянию атома. Следовательно, для вектора поляризации единицы объема газа получаем величину, вЛ'раз большую, T.e.‘VP(1^ (0. Здесь Л' — число атомов газа в единице объема. Эго утверждение, конечно, справедливо для достаточно разреженного газа, когда можно пренебречь индуцированным полем диполь-дилольным взаимодействием атомов друг с другом по сравнению с энергией атомного диполя во вненшем электромагнитном поле. Можно показать, что это утверждение эквивалентно неравенству

Nx(n«l,(135)

где х*!* - линейная восприимчивость атома.

Действительно, дилоль-дипольное взаимодействие двух нейтральных атомов имеетопенку</1С/а/г3, где г — расстояние между атомами, a di,d2 — индуцированные полей дипольные моменты атомов. С другой стороны, энергия атомного диполя во внешнем поле порядка d^E. Очевидно, что пренебречь диполь-дипольным взаимодействием можно при выполнении неравенства d( d^/r3 <dv Е. Так KaKdI2 ~х(-1)Е, а г'3 ~ N, го отсюда полу* чается неравенство (135). Отметим, что при нарушении неравенства (135) мы имеем дено уже не с газом, а с конденсированной средой, так как нарушение (1.35) означает, что расстояние между соседними атомами стновится сравнимым с их размерами. Сказанное выше строго справедливо, когда восприимчивость х(1^ является нерезонанспой.

Уравнение Максвелла в приближении заданного поля. Обозначим через E\f) напряженность электрического поля электромагнитной волны в среде. Она удовлетворяет хорошо известному уравнению Максвелла в среде [15, гл. 4]:

ДЕ* -c^^E'lbt2 =(4nN/ci)diP^/dt2.(1.36)

Правая часть этого уравнения написана для разреженного газа, содержащего N атомов в единице объема. В левой части оператор Д означает лапласиан.

Напряженность поля, падающего в среду из вакуума, мы будем обозначать E(t). Считая это поле монохроматическим, можно написать, что £(T)~exp(rwO. В линейном приближении величины £'(0 иР^^Т) зависят от времени таким же образом, т.е.

£,'(r)~exp(fwr), Р<*>(0~ехр(тщ0.(1.37)

С учетом (137) в уравнении Максвелла (136) можно избавиться от произ-

водных по времени и записать его в виде

.^E'*k1E' = -4itNk1P<1\(1.38)

Здесь волновое число к = ы/с.

Для напряженности электрического поля электромагнитной волны i вакууме

E(t) = Ewexp(fa>t - ikr),(139)

очевидно, справедливо соотношение (1.38) без правой части, т.е.

Д£ + А:2£ = О.(1.40)

В этом легко убедиться, непосредственно подставляя выражение (139) для напряженности поля монохроматической плоской волны в уравнение (1.40) - последнее при этом обращается в тождество.

Введем величину 6Е = Е' - Е, представляющую собой изменение напря женносги электромагнитного поля в среде по сравнению с вакуумом. Эту веничину можно также назвать напряженностью электрического поля электромагнитной волны линейной поляризации в среде. Уравнение для 6 Е получается путем вычитания (1.40) из (1.38):

ME*k18E = -4itNk2pW.(1.41)

Такое же по виду уравнение, очевидно, справедливо и ции фурье-компонен1 по времени величин 6 Е иР<*) на частоте ш. Следовательно, уравнение (1.41 можно переписать в виде (пока что точном)

Д8Е+кг8Е = -4и«кгх°Чи;и)Е'.(1.42)

Здесь x^^^i^) —линейная восприимчивость атома на частоте со (§ 1.1) В дальнейшем, как правило, аргументы у х<*>мы будем для краткость записи опускать.

Приближение заданного поля заключается в том, что в правую часть уравнения Максвелла (1.42) мы подставляем не истинное поле Е в среде а поле Е в вакууме. Условие применимости такого приближения, очевидно имеет простой вид:

8Е<Е.(1.43)

Ниже мы убедимся, что при выполнении (1.43) основное изменение напря женности поля в среде заключается в изменении ее фазы, а не модуля Для отраженной волны справедливо обратное утверждение. После такой подстановки уравнение (1.42) приобретает вид линейного неоднородного дифференциального уравнения с известной правой частью:

Д6£ + kt8E=-4itNk1xmE =

= - 4nNk1xmEtoexpViwt-ikr).(1.44)

Волна линейной поляризации среды. Направим ось г вдоль волно вого вектора к падающей из вакуума электромагнитной волны. Плоскосп раздела среды и вакуума выберем как z = 0 в соответствии с предположе нием о нормальном падении света на границу раздела (рис. 1.8). Вектор £ направим вдоль осих; тогда из (1.44) следует, что и вектор напряженность

волны поляризации 8Е также направлен вдоль оси х. Определим величину 8Е. *

Решение уравнения (1.44), удовлетворяющее граничному условию 6E(z = 0) = 0 (отсутствие волны поляризации на границе раздела среды и вакуума) в пренебрежении малой по сравнению с 8Е (и тем более по сравнению сЕ) отраженной волной (п. 13.5), находим элементарно:

8Е = - 'liuNx^kzE^exptjGit - ikz).(1.45)

Мы видим, что напряженность поля волны поляризации линейно растет с увеличением координаты z при прохождении света в среде.

х

i Е1

ккВакуумВакуумР и с. 13. Напряженности поля И*а волновые векторы при вормаль-

к

к

Вакуум

Вакуум

_ ном падеиан световой волны на 01 границу раздела z = 0 со средой

Среда

Условие применимости полученного решении (1.45), т.е. условие применимости приближения заданного поля (1.43), получается путем простой подстановки (1.45) в (1.43):

Nx0) №«1. (1.46), Здесь А = к-1 - длина воллы электромагнитного поля, падающего в среду. Из (1.46) видно, что для реализации этого нераненства в реальной ситуации при z > X, когда размеры среды велики по сравнению с длилой волны, необходимо, чтобы с большим запасом выполнялось нераненство (1.35). Отметим, что на длине волны z ~Х теряет смысл аппроксимация злектро- магнитлых волн в терминах световых лучей.

Полное поле Е* в среде с учетом (1.45) и (1.39) можно заплсать в виде

Е* = [1 - IniNx^krA Еш exp (teat -ikr). (1.47)

13-4. Диэлектрическая проницаемость линейной среды. Выражение в квадратных скобках формулы (1.47) можно с той же степенью точности, т.е. при выполнении условия (1.46), переплсать в виде exp (.-ItuNx^ кг). Тогда все выряжение (1.47) принимает вид

E* = EW exp(iwt-ik'r), (1-48) где обозначено

k^^l + IirNx^lk- (1.49) Таким образом, мы видим, что при падении в среду амплитуда напряженности Еш электрического поля электромагнитной волны не изменяется, а все изменение сводится к малому изменению по величине (но не по на-

правлению) волнового вектора. Конечно, это утверждение справедливо при пренебрежении маной отраженной волной (п. 135).

Вводя показатель преломлении среды nto на частоте поля w обычным соотношением

k’ = nu(wlc"),(150)

после подстановки (1.50) в (1.49) получаем

«у = 1+2тгЛгх<1) (w;o>).(1-51)

Иэ феноменологических уравнений Максвелла в среде величина иш может быть связана с диэлектрической проницаемостью еш среды, представляю шей собой коэффициент пропорциональности между электрической ин дукцией Лш и напряженностью электрического поляку:

пш=^.(1-52)

При написании соотношения (152) мы положили магнитную проницае мость газообразной среды ранной единице. Иэ (1.52) и (151), учитывал неравенство (1.35),находим

еу = 1+4тг^х0)(^;ш).(153)

Тем самым мы опреденили малое отличие от единицы для показателя пре ломленил «у и диэлектрической проницаемости еш газообразной среды

Отметим, что выражение (153) оказывается справедливым в действи теньпосги н в том случае, когда условие (1.35) не выполняется, т.е. когщ €у существенно отличается от единицы [15, § 77]. Следовательно, есл* написать вместо (1.49) соотношение

*'=(1 + 4яЛ^х<П)1/2*,(154)

то решение (1.48) для Е* с таким к’ будет точным решением ураннениа Максвелла (138) вне рамок приближения веданного поля. Это легко про верить.Подставляя (1.48) в (1.38),получаем

(Л2 -V2)£' = -4n№t2P(1> =

= ^irM^x0^;^'.(1.55)

• Сокращая на£', отсюда получаем соотношение

к’1 = кг (1+4я^х<О),(156)

которое,очевидно, совпадает с (154).

Линейное отражение света от среды. Иэ выражении (1.48) видно что интенсивность прошедшей в среда волны 1’ = с \Е' Vlht раина интен сивности воллы в вакууме 1 = с |f|2/27r, так как все изменение в (1.48) сводится к изменению фазы воллы. Итак,

Г = 1 = с |£у|3/2я.(157)

В действительности соотношение (157) не строго, так как имеется хотя и малое, но конечное отражение электромагнитной волны от границы раздела вакуума с газообразной средой. Задача этого раздена - определить интенсивность отраженной волны.

Как мы убедимся ниже, величина Jf'l, определяющая интенсивность волны I* в среде, отличается от величилы |f|, определяющей интенсивность

волны/ в вакууме, на величину порядка Nx(1>Е «Е. Есяи же обретаться к (1.47), го видно, что отличие Е* от Е составляет величину порядка 6Е ~ ~Nx^kzE (см. (1.45)). Эта последняя величина много больше A^^^f, так как мы предполагаем kz > 1 (т.е. z > X, см. конец п. 1.33). Поэтому не удивительно, что при определении малой волны поляризации с напряженностью ЬЕ <Е была потеряна гораздо меньшая по сравнению с ЬЕ отраженная волна. Теперь вопрос заключается в том, как восстановить и определить напряженность поля и интенсивность отраженной волны.

Р н с. 1.9. Напряженности поля а волновые векторы ори нормальном падении световой волны на границу раздела 2 = 0 со средой с учетом отраженной волны

Обозначим через Е” напряженность электрического ноля отраженной от среды войны, которая распространяется в направлении z < О, обратном направлению падающей войны (рис. 1.9). Тогда можно написать

Е" = E^^9{i^t + ifcz). (158) Есяи сравнить это выражение с (1.39), то видно, что волновой вектор отраженной волны, отличаясь направлением от волнового вектора к падающей волны, совпадает с ним по абсолютной величине. Это вытекает из того, что величина Еп удовлетворяет, как н Е, уравнению Максвелла (1.40) без превой части, т.е. в вакууме, где поляризация отсутствует.

Что касается направления вектора Е", то яспо, что он направлен также вдоль оси х, как и вектор Е (и как вектора напряженности электрического поля электромагнитной волны в среде). При этом все соотношении между величинами можно записывать, опуская векторные значки.

На границе раздела среды и вакуума (при z = 0) правая часть уравнении Максвелла (1.38) испытывает скачок, так как величина Р ^ изменяется скачком в направлении г от нуля до конечного значения в среде. Если обратиться теперь к левой части уравнении (1.38), то можно заключить, что скачок испытывает вторая производная от напряженности поля по z (т.е. ^E'fbz1, входящая в оператор Лапласа). Есяи проинтегрировать обе части уравнении (1.38) по г, ограничившись бесконечно маяым интервалом интегрирования в окрестности границы раздела 2 = 0, го в правой части (1.38) мы получим нуль. Следовательно, возникающая в левой части при интегрировании по г величины ^E'jbz1 первая производная bE'jbz должна быть непрерывна на границе раздела.

Делее, интегрируя еще раз обе части (1.38) по z, мы принодим к выводу, что и сама напряженность поин Е* должна быть непрерывна на гре-

нице раздела. Отметим, что второе слагаемое кгЕ*в левой части (1.38 не нарушает всех этих соображений о непрерывности ввиду непрерывное ти напряженности поля.

Итак, граничное условие непрерывности для полной напряженност; поля при z=0 имеет вид

Еы ♦£«-£'„(159

(полное поле в вакууме, соответствующее левой части (1.59), складывает ся из падающего и отраженного полей). Далее, условие непрерывности пер вых производных

ЭЕ/dz + dE"/dz = dE‘/dz(1.6Q

с учетом зависимостей

E = EU exp (jut - ikz),

E' = E^ exp (iut-ik'z),

Еп =E^exp(!wt + ikz)(1.61)

(величина к1 определяется соотношением (1.56)) приобретает вид

к (Еы — Еш)~к Еы.(1.62

Чтобы найти напряженность поля Е^ отраженной волны, нужно исклю чить из (1-59) и (1-62) веничинуЕ^. Это достигается почленным деле нием (1.62) на (1.59):

кф„-Й)=к'(Еы+С).(163;

Учитывая, что Е^, <ЕЫ, а также подставляя в (1.63) выражение (1.56) ил1 (1.49) для к‘, находим

1 - lEtJEu = 1 +2я^х<1),(1-64;

откуда

Еы = - ^Х^Чы'^Еу(1.65;

Именно эта оценка использовалась в начале данного раздела для Еи.

Коэффициент отражения Еш определяется как отношение интенсивностт отраженной волны к интенсивности падающей волны:

Аа^Еи/Е^2^^*0’^;^.?;!.(1.66;

Мы видим, что лишь малая часть интенсивности электромагнитной волнь отражается от границ^! раздела вакуума с разреженным газом. Величин; Кы становится не малой лишь для конденсированных сред, когда Nx^ ~1

Заключение. Как изменение электромагнитной волны в среде так и отражелие волны от плоскости раздела в линейной оптике определя ются линейной восприимчивостью атома x^^w; w). Через нее же выража ется линейный показатель преломления среды и диэлектрическая прони цаемость среды иа частоте со. Единственная величина, которая характери эует разрежанную газообразную среду в нерезонанспом случае, - эго числе атомов газа Nb единице объема.

§ 1.4. Линейное поглощение света

Введете. В предыдущем парагрефе мы предполагали, что линейная восприимчивость носит нерезонансный характер. В соответствии с результатами § 1.2, если в линейной восприимчивости реализуются однофотонные резонансы о ^^тп частоты внешнего электромагнитного поля с час- тотон какого-либо разрешенного связанно-связанного атомного перехода, то ее величина х^*\ы; ш) становится комплексной.

Сразу подчеркнем, что такая комплексность невозможна для состояний m в непрерывном спектре, так как мы убедились в конце л. 1.2.3, что одно- фотонная ионизация из основного состояния атома, приводящая согласно (1.29) к мнимой части х^ > не имеет места для частот оптического диапазона.

Однако из возбужденного состояния m атома ионизация возможна (п. 1.2.4), что приводит к ионизационной ширине (131) резонансного уровля m (ытп = си). При этом фотоны внешнего электромагнитного поля выбывают из светового пучка, что приводит к уменьшению его интенсивности по мере прохождения в газообразной среде. Это и является одним из механизмов, приводящих к поглощению света.

Другой механизм поглощения света при резонансном возбуждении дискретного состояния т обусловлен спонтанным высвечиванием этого состояния путем испускания каскада фотонов различных энергий (п. 1.2.4а). Фотоны же из падающего светового пучка выбывают.

Если речь идет о рэлеевском рассеяния, то хотя спонтанно излучеилый фотон и имеет ту же частоту, что и фотон внешнего электромагнитного поля, поглощенный атомом, но направление излучения спонтанного фотона может быть произвольным, в то время как направление фотона внешнего электромагнитного поля строго фиксировано (вдоль оси 2). Таким образом, возникающее рассеяние света с той же частотой приводит к ослаблению светового пучка, распространяющегося вдоль оси z, т.е. также приводит к линейному поглощению света. При этом очевидно, что полное число фотонов, распростреляющихся во всех направлениях, остается неизменным.

Конечно, определенное поглощение света в среде сохраняется и прн увеличении расстройки резонанса вплоть до полностью нерезонансного случая. Одлако в нерезонансном случае мнимая часть линейной восприимчивости весьма мала, и по этой причине мы ограничимся здесь лишь рассмотрением резонансного случая.

Коэффициент поглощения. Выражение (1.48) для напряженности поля электромагнитной волны в среде сохраняет силу и в случае, когда лииейнан восприимчивость x^\w; <^) становятся резонансной и существенно комплексной. Подставляя (149) в (1.48), запишем эту напряженность в виде

Е' = Ешехр [i<ot-ik!(l + lirWRex^ + 2тт№1тх(1>)] • (1-67) Прн написании этого выражения мы пренебрегли малым изменением интенсивности прошедшей волны из-за отражения от границы раздела (п. 135).

В выражения (1.67) величина х^ определяется соотношением типа (1.25) при спонтанном высвечивании фотона с частотой v после резонансного поглощения фотона внешнего электромагнитного поля с частотой со.

Мнимая часть Ьпх^в (1.67) приводит к экспоненциальному убыванию напряженности поля по мере увеличении z с показателем экспоненты, не зависящим от интенсивности света (закон Бугера"). Если определить

Г(:) = Г(0)ехр(-кх), (1.68) то величина к называется коэффициентом поглощения электромагнитного поля в среде. Величина к"1 характеризует эффективную длину, на которой происходит уменьшение интенсивности падающего света в в реэ. Из (1.67) и (1.68) с учетом Г~\Е'\1 получаем

к = —AitNktmx^teo; си). (1-69)

Из (1.69) видно, что к не зависит от Е'. Тот факт, что к пропорционально N, называется законом Бера. Так как к > 0, то мнимая часть восприимчивости должна быть отрицательной величиной.

Подставляя (1.22) в (1.69) и рассматривая дня простоты случай точного резонанса, находим, что коэффициент поглощения к имеет вид

к=4тгЖГ^‘ |(гт„е)|2. (1.70)

Вдали от резонанса величина к быстро уменьшается. Подставляя (1.22) в (1.69), для этого случая получаем следующую оценку:

к « 4nNkVm |(r«„e)|2(wmn-со)"2. (1.71)

В соотношениях (1-70), (1.71) величина Гга, как и ранее, обозначает ширину резонанса. В ремках рассматриваемой модели величина Гт в зависимости от конкретной ситуации определяется либо вероятностью однофо- тайной ионизации из возбужденного состояния т, либо спонтанной релаксацией этого состояния, приводящей либо к рэлеевскому рассеянию, либо к СКР. Соответственно дня вычисления Гт необходимо воспользоваться формулами (1.31) (ионизация), (1.17) (рэлеевское рассеяние) (1.20) (СКР). В реальной ситуации необходимо учитывать механизмы уширении резонанса, рассмотренные в п. 1.2.4.

Заключение. Основной вывод, следующий из материала, приведенного в данном парагрефе, заключается в том, что в рамках линейной оптики процесс поглощении света определяется линейной восприимчивостью Хт, являющейся константой, характеризующей вещество и не зависящей от интенсивности света. Это обстоятельство и определяет феноменологические законы Бугере и Бере.

Преломление электромагнитной волны при падении волны под углом к границе раздела сред

Введение. В §1.3 мы рассматривали нормальное падение электромагнитной волны на границу раздела вакуума с газообразной средой. Обратимся теперь к случаю, когда волновой вектор к падающей волны составляет некоторый угол а с нормалью к плоскости раздела z = 0. Задача этого цараграфа состоит в том, чтобы рессмотреть, как в приближении заданного поля возникает слабая волна линейной поляризации в среде. Мы увидим, что зга волна, складываясь с исходной волной, приводит к результирующей суммарной волне, волновой вектор которой имеет не-

3333Н,БЛелоне

33

33

Рис. 1.10. Волновые векторы падающей и преломленной электромагнитных волн при падении волны под углом к границе раздела среды и вакуума

сколько иное направление, чем вектор к падающей волны. Это явление называется преломлением света. Конечно, ясно, что в газообразной среде изменение направления является малйм по сравнению с а.

Как уже отмечалось в п. 13.5, помимо слабой волны линейной поляризации, возникает также отраженная электромагнитная волна. Однако мы видели, что при z>\ влиянием отраженной волны на волну поляризации можно пренебречь. Поэтому дальнейшее изложение будет аналогично рассмотрению в п. 1.3.2 и 1.3.3, т.е. мы будем пренебрегать возникновением отраженной волны.

Уравнение Максвелла в приближении заданного поля. Обозначим напряженность малого электрического поля волны поляризации, как и ранее, через ЬЕ. Уравнение Максвелла для этой величины в приближении заданного поля имеет вид (1.44). Как и выше, будем считать, что. ось z направлена перпендикулярно плоскости раздела вакуума и среды. Падающую электромагнитную волну будем считать для простоты, как и выше, линейно поляризованной. Вектор напряженности электрического поля Е этой волны направим вдоль оси х.

Рассмотрим теперь случай, когда волновой вектор к падающей электромагнитной волны расположен в плоскости yz и составляет угол с нормалью к плоскости раздела, как уже отмечалось, равный а (рис. 1.10). Волновой вектор волны поляризации также лежит в плоскости yz, но имеет иное направление, нежели а. Из условия поперечности электромагнитного поля следует, что направление вектора 6£ должно быть перпендикулярно направлению волнового вектора волны поляризации. Следовательно, как и Е, вектор ЬЕ также направлен вдоль оси х.

Перепишем теперь уравнение (1.44) в скалярной форме, выделив те переменные у и 2, от которых зависит поле волны поляризации:

d^^zydZ2 +д25^(л^^ *кЧЕ(у, z)-

= -4тг^2хтЕшехр(1и)Г - ikyy - ikzz\ ' ’^ • (L72) Здесь ky и k2 - проекции волнового вектора к на соответствующие оси координат, так что к1 - ку *к2 . * -

Решение уравнения (1.72), удовлетворяющее грайМ^Ыб^^уедо^^ от_ сутствия волны поляризации на границе раздела среды $ вакуумом, т.е.

при 2 = 0, находится непосредственно (см, в этой связи (1.45)):

ЬЕ(у, z) = -TniNx^k1^ zEw X

X exp (icot - iky у - ikz z).(1-73)

Складывая волну поляризации (1.73) с падающей электромагнитной волной, получаем результирующее значение полной напряженности электрического поля излучения в среде Е* = Е* ЬЕ:

Е’(у, z)= [1 -lniNx^^k^z^X

X Е^ exp^icot - iky у - ikz z).(1-73)

В случае нормального падения света в среду из (1,74), как должно быть, получаем выражение (1.47).

Аналогично тому, как был сделан переход от (1.47) к (1.48) при отказе от приближения заданного поля, из (1.74) получаем

Е'(у, z) = exp [—litiN^^k2к~х z] X

X Е^ expQcot - ikyy - ikzz).(1.75)

Выражение (1.75) можно переписать в виде

Е'(у, z) = £ш exp(icot - ikyу - ikz z),(1.76)

где обозначено (см. в этой связи (1.49))

kz - kz -t- TnNx^k2kzV(1-77)

Поворот волнового вектора в среде. Обратимся теперь к анализу полученного решения (1.76), (1.77) для электромагнитного поля излучения в среде. Прежде всего мы видим, что волновое число ку вдоль оси у не изменилось при переходе из вакуума в среду. Это с физической точки зрения объясняется однородностью рассматриваемой системы в направлении у. Напротив, волновое число kz заменилось на kz. С точки зрения геометрической оптики световых лучей это соответствует повороту направления а электромагнитной волны при попадании в среду. Оценим угол такого поворота ^. Геометрия малого преломления светового луча при попадании в среду показана на рис. 1.10. Угол а представляет собой угол между нормалью к плоскости раздела и волновым вектором к’ луча в среде. Очевидно, что тогда = а — а.

По определению угла а имеем $та = ку/к.С другой стороны, из рис. 1.10 можно связать угол <р с углом а:

к^р = (k'z - к2^ sin а.(1-78)

Отсюда получаем

кгч> = ^ -к^ку.(1.79)

С учетом выражения (1.77) для kz из (1.79) находим

^^ ЪпНх^куПч.(1.80)

Естественно, при нормальном падении (а = 0)из (1.80) получаем, что (^ = 0. При произвольном угле падения а, когда ку kz к, малость угла преломления \р< 1 (т.е. \р<а) обеспечивается, как видно из (1.80), усло-

(1.89)(1.89)(1.90)(1.90)

(1.89)

(1.89)

(1.90)

(1.90)

вием Nx^ ^ 1 (см. (1.35)). При этом согласно (1.77) имеем kz - kz < < kz.

Соотношение (1.80) легко связать с хорошо известным правилом связи углов падающей и преломленной волны (так называемым законом синусов, см. введение к гл. 1):

sina/sina’ = п^ = е^1. (1-81)

Здесь е^ - диэлектрическая проницаемость газообразной среды, а п^— ее показатель преломления. В данном случае а = а — ^, причем ^ •< а, так что левая часть (1.81) может быть переписана в форме 1 + ictga. Что касается правой части, то согласно (1.51)она записывается в виде 1 + 2лЛ\^1\со; со). Следовательно, из (1.81) находим

1 = 2^tgax^\w; со). (1.82) Так как ку = kztga, то видно, что выражения (1.82) и (1.80) совпадают, как и должно быть.

На процесс преломления можно посмотреть несколько иначе. Направим теперь вектор падающей электромагнитной волны к вдоль оси г. Тогда граница раздела вакуума и среды для этой волны будет различна в различных точках у по фронту волны. Это приводит к зависимости электромагнитных свойств среды от координаты у. Итак, в соответствии со сказанным выше можно сделать заключение, что если среда неоднородна относительно поперечной координаты у по направлению к оси z падения электромагнитной волны, то имеет место изменение направления волны — появляется малая составляющая электромагнитной волны вдоль оси у.

Что касается отраженной волны, то из уравнений Максвелла с очевидностью следует, что для нее ку-ку, a kz = —kz. Таким образом, имеет место хорошо известный закон о равенстве угла падения и угла отражения. Указанные соотношения следуют из факта отсутствия поляризации в вакууме, т.е. при 2 < 0.

Падение пространственно неоднородного светового пучка в линейную среду. Неоднородность по у, о которой шла речь в предыдущем разделе, может возникать не только при падении волны под углом к границе среды и вакуума, но и из-за зависимости напряженности Е падающей электромагнитной волны от поперечной координаты у. Например, если мы имеем дело с пространственно неоднородным пучком света, интенсивность которого обращается в нуль при достаточном удалении от оси пучка, то в такой реалистической ситуации имеет место зависимость от поперечной координаты г цилиндрической системы координат г, z, ф. Однако в целях математической простоты мы останемся, как и выше, в рамках декартовой системы координат и будем предполагать, что Е зависит только от у, а от координаты х не зависит.

Рассмотрим, как происходит преломление такой волны, на простейшей зависимости Е от координаты у, которая удовлетворяет в вакууме уравнению Максвелла

^Е^у1 + Э2£/д22+^2£ = 0, (1.83)

а также второму уравнению Максвелла

ЪЕу/Ъу + bEjbz = 0. (1.84)

Здесь к = а>/с. У равнению (1.84) мы удовлетворяем, выбирая направление Е вдоль оси х. Тогда Еу = EZ = 0. А уравнению (1.83) удовлетворяет решение, как легко непосредственно убедиться, в форме

Е = ЕХ =E^U -y/^exp^-ikz). (1.85) При этом величина а характеризует расстояние, на котором изменяется напряженность поля в поперечном направлении у, т.е., грубо говоря, размер светового пучка. Отметим, что во всех этих формулах мы считаем выделенным экспоненциальный фактор ехр(ког), посредством которого напряженность поля зависит от времени.

Итак, пусть электромагнитная волна вида (1.85) нормально падает из вакуума в газообразную среду, причем граница раздела представляет собой плоскость z = 0. Нашей целью является определение электромагнитного поля в среде. Уравнение Максвелла в приближении заданного поля имеет вид (см. (1.44))

Э26£(у,2)/Эу2 +д25£(у, z)/dz2 ^к^ЬЕ^, 2) =

= -AttNVx^E^O. - y/a)exp(-ikz).(1.86)

Здесь ^Е(у, 2) — напряженность электрического поля малой электромагнитной волны линейной поляризации в среде. При выводе уравнения (1.86) использовано в правой части выражение (1.85) для электрического поля падающей электромагнитной волны.

Решение уравнения (1.86) находится непосредственно. При этом используется граничное условие ЬЕ(у, z = 0) = 0:

^E(y,z) = -iTrikzNx^E^O -y/a)exp(-ikz).(1.87)

Легко видеть, что в отсутствие зависимости от поперечного размера а из (1.87), как и должно быть, получается выражение (1.45).

Мы видим, что вектор ЬЕ, как и £, направлен вдоль оси х. Складывая (1.87) и (1.85), получаем полное поле электромагнитной волны в среде:

£'(y,z) = (l - 2-niN^^kz)E^{\ — y/a)exp(—ikz).(1.88)

Аналогично переходу от (1.47) к (1.48) перепишем выражение (1.88) вне рамок приближения заданного поля:

Е‘(у,^-Е^\ -y/a^exp^-ik'z), где

к' = (1 +2тгЛ\(1))£.

Выражение (1.90) совпадает с (1.49). Таким образом, из (1.89) можно сделать заключение, что возникновение линейной поляризации среды не искажает пространственной неоднородности распределения интенсивности в пучке света. Определяемое (1.90) изменение волнового числа в среде по сравнению с вакуумом оказывается таким же, как и для плоского бесконечного фронта монохроматической электромагнитной волны. При этом, как следует из приведенного вывода, ввиду произвольности величины а фронт с любой степенью неоднородности не искажается в линейной среде. В гл. 3 мы увидим, что в нелинейной среде это совершенно не так, возникают эффекты фокусировки света и пр.

36

37

4 Заключение. Обычно закон преломления света в линейной среде выводится в рамках геометрической линейной оптики световых лучей - падающего и преломленного. Целью этого параграфа был вывод закона преломления в рамках волновой оптики, так как именно таким путем в гл. 3 будет рассмотрено явление нелинейного преломления в газообразной среде. Кроме того, мы доказали здесь, что в линейной среде пространственно неоднородный световой пучок распространяется без искажения своего профиля.

Поляризация электромагнитного поля в линейной среде

Введение. Термин поляризация мы употребляем в этой книге в двух смыслах. Если говорят о поляризации атома, то под этим понимают средний дипольный момент атома, индуцированный электромагнитным полем. Под поляризацией электромагнитного поля мы понимаем характер движения вектора электрического поля электромагнитной волны. В этом параграфе рассматривается вопрос, как изменяется поляризация электромагнитного поля при распространении электромагнитной волны в линейной газообразной среде. Отметим, что мы будем рассматривать только полностью поляризованный свет. Произвольная частично поляризованная электромагнитная волна может быть представлена в виде суперпозиции двух эллиптически поляризованных волн [26, с. 163, задача 2]. Параметры, характеризующие частично поляризованный свет, называются параметрами Стокса [26, с. 162]. В случае полностью поляризованного света параметры Стокса принимают определенные значения [26, с. 162, примечание 1]. Они связаны с вводимыми ниже углами, характеризующими полностью поляризованный свет, хорошо известными соотношениями, которые мы приводить не будем [26, § 50].

Параметры, характеризующие эллиптически поляризованную электромагнитную волну. Рассмотрим наиболее общий случай полностью поляризованной электромагнитной волны, падающей в линейную среду. Вещественное электрическое поле Е такой волны запишем в виде

Е = Ё*Ё*. (1.91)

Вектор Е соответствует бегущей в направлении оси z электромагнитной монохроматической волне с частотой о? и волновым вектором к (его длина £ = си/с), т.е.

Ё - Е^ exp(uot - ikz). (1.92)

Вообще говоря, комплексный вектор Ew расположен в плоскости ху, перпендикулярной направлению распространения электромагнитной волны z. Этот вектор можно разложить по двум единичным базисным векторам в плоскости ху, в качестве которых удобно выбрать не единичные векторы ех и еу вдоль осей х и у соответственно, а их суперпозиции

е.= -2-1/2(e,+zey), е_ = 2-г,1(ех - iey). (1.93)

(это базисные векторы так называемой сферической системы координат).

Итак, в общем случае имеем

Ew -Ае* + Ве_,(1.94)

где А, В — комплексные коэффициенты разложения, являющиеся скалярами.

Эллиптически поляризованная волна характеризуется определенным видом коэффициентов в разложении (1.94). Именно,

Ew = EW [cos(5 + я74)ехр(^)е+ +

+ cos(5 -я/4)ехр(-/^)е_].(1.95)

Выясним физический смысл углов 5 и ^ в (1.95). Покажем сначала, что величина tg5 определяет отношение главных полуосей эллипса поляризации. Найдем квадрат модуля напряженности поля:

|Е|2 = |Е + Е*|2 = (Е^/2)[1 — cos25cos(2kz - 2wZ)].(1.96)

При получении этого соотношения были использованы легко проверяемые соотношения ортогональности для единичных векторов е* и е_:

(е+ е.) = -1, (е+ е+) = (е_е_) = 0.(1.97)

Максимальное значение |Е|2 достигается согласно (1.96) прн 2kz - 2oot = л:

(1.98)Оно достигается при(1-99)(1.98)Оно достигается при(1-99)l^lmax EWCOS25.

(1.98)

Оно достигается при

(1-99)

(1.98)

Оно достигается при

(1-99)

Аналогично находим минимальное значение |E|min* 2kz - 2<ot = 0 и равно

l^lU=^sin25.

Отметим, что максимальное и минимальное значения меняются ролями при угле 16 | > я/4.

Выражения (1.98) и (1.99) представляют собой квадраты главных полуосей эллипса поляризации эллиптически поляризованной электромагнитной волны. Следовательно, отношение полуосей эллипса равно tg5, что и утверждалось выше.

Из (1.98) и (1.99) следует, что при 5=0 эллипс вырождается в прямую, т.е. значение 5=0 соответствует случаю линейно поляризованного В плоскости ху поля. Далее, при 5 = ±я/4 эллипс вырождается в круг, т.е. значения 5 = ±я/4 соответствуют право- (+) и лево- (—) поляризованным нолям в плоскости ху.

-.V Выясним теперь смысл угла ^ в (1.95). Положим 2kz - 2cot = 0. Зогда, ^согласно (1.99), длина вектора Е напряженности электрического поля #олны равна E^sinS. А сам вектор Е, согласно (1.92), (1.91) и (1.95), Жмеет при 2kz — 2cjt = 0 вид

К E = EtJ[cos(5+я/4)-соз(5 — я/4)] [exp(z^)e+-exp(—Ар)е_] =

Ж = Ew sin5[excos^ - еу sin^]. (1.100) Вы видим, что угол кр определяет ориентацию полуосей эллипса относи- ■льно лабораторных декартовых осей координат ху. На рис. 1.11 показан ■клипс, описываемый концом вектора Е с ходом времени.

Л| v=(i>Л| v=(i>

Л| v=(i>

Л| v=(i>

шшРис. 23. Диаграммы Фейнмана для кубической восприимчивости иа частоте

ш

ш

падающей электромагнитной волны

ты со. Это восприимчивость

(2.16)(2.16)(3) _(3),х

(2.16)

(2.16)

Хцм - Хцк1^\ w,-w,w).

которая отличается от рассмотренной выше соотношением между числом поглощенных и испущенных фотонов. Она описывается диаграммами Фейнмана, изображенными на рис. 2.5. На рис. 2.6 в качестве примера приведена схема процесса поглощения и испускания фотонов, соответствующая первой из диаграмм рис. 2.5.

Соответствующее этим графикам аналитическое выражение имеет следующий вид (в соответствии с правилами расшифровки диаграмм, данными выше):

Xhh(w; со, — со, со) = 2 rL rk г1 X

^i)Kix >1mpq тР Рч q^

X { [(wmn - w) (^рп - 2w) (w9„ - W)]"1 +

+ [(ытл — ^^pnC^qn — W)1 * + !(ытл — ^WpnC^qn + Ш)1 1 +

+ 1(ытл + w) (Wp„ + 2w) (Wq„ + w)]"1 + [(wm„ + w) Wp„ (Wq„ + О))]"' +

+ [Кл + ы)ыр„(ыд„ -W)]"1} .(2.17)

Ниже (см. (3.53)) мы увидим, что зта кубическая восприимчивость определяет первую нелинейную поправку к показателю преломления атомарного газа или к его диэлектрической проницаемости еш. Именно, если напра- 50

вить ось г вдоль вектора £ш, то

еы =1 +4лЛгх(1)(с^; w) + 4-ttNx^ (ш; ш,-со, ^Егш.(2.18)

Здесь N— число атомов газа в единице объема.

Мы видели в гл. 1, что для однородной изотропной среды (атомарный газ) величина х^ является диагональной по компонентам ij, т.е. Хц^ = - Х^1^// . Следовательно, в линейной оптике диэлектрическая проницае-

Р и с. 2.6. Схема поглощения и испускания фотоиов для процесса нелинейного возбуждения волны поляризации с частотой ы, равной частоте падающей электромагнитной волны. Схема соответствует первой из диаграмм Фейнмана на рис. 2.5

мость среды одинакова для всех направлений относительно направления вектора £ш напряженности электрического поля волны излучения.

Однако в нелинейной оптике сильное световое поле приводит к анизотропии среды. Если направить бесконечно слабое пробное поле с частотой р так, что вектор его напряженности Ev параллелен Е^, то в соответствии с (2.18) диэлектрическая проницаемость газообразной среды для этого поля, которую мы обозначим как е^, имеет вид

е“ =1 +4^x(1)(y; ^*4^х^\г^ w,-u,v)El>.(2.19)

Если же направить вектор Ev вдоль оси х, перпендикулярной оси z, то для соответствующей величины е^ из (2.18) получаем

е^ = 1 +4яЛгх(1)(1'; vV^uNx^xxx^ ы.-ы.^Е^,(2.20)

Вычитая (2.20) из (2.19),находим, что

- ei; = 4nN(x^zz - X^zz)^■(2.21)

Итак, разность диэлектрических проницаемостей в параллельном и перпен- дикулярном вектору напряженности Ew направлениях отлична от нуля только за счет нелинейной поправки к диэлектрической проницаемости. Это явление называется электронным эффектом Керра в атомах

Возникновение нелинейной поправки в (2Д8) обусловливает также широко известное нелинейно-оптическое явление — самофокусировку интенсивных световых пучков в газах (гл. 3), связанную с неоднородностью напряженности электрического поля волны излучения в направлении, перпендикулярном ее распространению.

(3)

Нелинейная кубическая восприимчивость Xtjki^i ^ р> —w), как мы увидим в гл. 3, ответственна также за такой широко распространенный процесс, как вынужденное комбинационное рассеяние света (ВКР). Полное выражение для этой восприимчивости можно записать, используя прави- 4*51

Рис. 2.7. Диаграммы Фейнмана дли нелинейной кубической восприимчивости, определяющей процесс вынужденного комбинационного рассеянияРис. 2.7. Диаграммы Фейнмана дли нелинейной кубической восприимчивости, определяющей процесс вынужденного комбинационного рассеянияРис. 2.8. Схема поглощения и испускания фотоиов для процесса вынужденного комбинационного рассеянииРис. 2.8. Схема поглощения и испускания фотоиов для процесса вынужденного комбинационного рассеянии

Рис. 2.7. Диаграммы Фейнмана дли нелинейной кубической восприимчивости, определяющей процесс вынужденного комбинационного рассеяния

Рис. 2.7. Диаграммы Фейнмана дли нелинейной кубической восприимчивости, определяющей процесс вынужденного комбинационного рассеяния

Рис. 2.8. Схема поглощения и испускания фотоиов для процесса вынужденного комбинационного рассеянии

Рис. 2.8. Схема поглощения и испускания фотоиов для процесса вынужденного комбинационного рассеянии

ла построения диаграмм Фейнмана по аналогии с тем, как это делалось выше. На рис. 2.7 представлены диаграммы Фейнмана для нелинейной восприимчивости, определяющей процесс ВКР. На рис. 2.8 показана схема атомных уровней и процессов поглощения и испускания фотонов при ВКР, из которой видна сущность явления. Детально процесс ВКР, использующий указанную нелинейную восприимчивость, будет рассмотрен в гл. 3, и мы здесь не будем анализировать его подробно (см. также § 2.2).

Очевидно, возможны и другие кубические восприимчивости, отличающиеся другим соотношением между числом поглощенных и испущенных фотонов и различными частотами взаимодействующих полей. Так, например, в случае трех световых волн с различными частотами a>i, о?3, ыз возникает кубическая восприимчивость вида х^^^^^з^зХгдер- = Wi + о?3 + ^з - частота волны индуцированной нелинейной поляризации. Тот факт, что нелинейная восприимчивость зависит от частот всех трех падающих волн, является обоснованием на атомном уровне возникновения связанных волн в нелинейной среде ( § 3.4).

2.1.4. Нелинейные восприимчивости высших порядков. При увеличении интенсивности света, взаимодействующего с атомом, становятся существенными следующие члены разложения поляризации атома в ряд по степеням напряженности поля (2.1). Вслед за кубической начинает играть существенную роль нелинейная восприимчивость х^ • Простейшее физическое явление, обусловленное восприимчивостью х<5\ - это процесс возбуждения пятой гармоники поля падающего в среду излучения. Возможны и другие процессы.

Возбуждение высших гармоник при взаимодействии излучения оптического диапазона частот с атомарными газами является одним из наиболее перспективных методов создания источников когерентного излучения в* ультрафиолетовом диапазоне частот (§ 3.2), поэтому высшим порядкам нелинейной восприимчивости уделяется большое внимание.

В настоящее время не возникает проблем, связанных с использованием для возбуждения поля оптического диапазона частот с очень высокой на пряженностью с целью выявления эффектов высших нелинейных восприим чивостей. Легко можно достигнуть напряженности поля излучения импульс ного лазера вплоть до атомной напряженности. Основная трудность, возни кающая при использовании высших нелинейных восприимчивостей состоит в необходимости разделения эффектов от так называемых ”пря мых” нелинейных процессов, обусловленных высшими нелинейным] восприимчивостями,и '’каскадных” нелинейных процессов, обусловленные низшими нелинейными восприимчивостями. Они идут через реально засе ляемые возбужденные состояния и обязаны новым электромагнитным волнам, возникающим в среде. Так, например, конкуренцию процессу возбуждения пятой гармоники, о котором шла речь выше и который опре деляется нелинейной восприимчивостью х^Ч^со; си, со, со, со, со), може оказать процесс, обусловленный каскадным взаимодействием, заключаю щимся в возбуждении третьей гармоники падающего излучения и во взаи модействии третьей гармоники (частота Зсо) и двух фотонов исходной поля электромагнитного излучения частоты со. Соответствующая нелиней ная кубическая восприимчивость имеет вид х^(5ы; Зсо, со, со). Расчеты i эксперименты [35] показывают, что восприимчивости для каскадных не линейных процессов лишь незначительно меньше, чем восприимчивое™ прямых процессов с соответствующим числом поглощаемых фото нов. Каскадные процессы должны, таким образом, приниматься во вни мание.

В настоящее время рассчитаны и измерены высшие восприимчивости ато марныхгазов вплоть до х^-Детальное обсуждение вопросов о расчетах и и: мерениях высших нелинейных восприимчивостей содержится в [13, 35, 36

Рис. 2.9. Диаграмма Фейнмана, описывающая секулярный член в кубической восприимчивости на частоте ш падающей электромагнитной волны

21.5. Устранение секулярных членов в нерезонансной нелинейно! восприимчивости. В рассмотренных выше аналитических выражениях дл> нелинейных восприимчивостей встречаются слагаемые, которые формально обращаются в бесконечность даже в общем нерезонансном случае. Рассмот рим, например, диаграмму Фейнмана для кубической восприимчивое™ О),.

Xi^ki (^w), ответственной за нелинейную часть показателя пре

ломления на частоте о?. Она показана на рис. 2.9 (это не что иное, как вторая диаграмма на рис. 2.5). Далее мы рассматриваем здесь лишь слагав мое этой диаграммы, в которой р = п. Ему соответствует аналитическое

выражение (см. второе слагаемое в (2.17))

rnm rmn rnq rqn [(^mn “ ^)^nn(^qn ” w)] » (2.22) mq 4

которое формально равно бесконечности, так как озпп = 0. Такие расходящиеся члены называются секулярными.

Секулярные члены исчезают, если при определении среднего значения дипольного момента атома в состоянии п в энергетическом знаменателе, входящем в члены типа (2.22), использовать не энергии &л невозмущенного гамильтониана, а точные энергии &„ гамильтониана с учетом взаимодействия с электромагнитным полем. Тогда в (2.22) входит величина ыпп * &п - &п> отличная от нуля, и формальные бесконечности исчезают. Более того, оказывается, что в нелинейных восприимчивостях, в частности в выражении (2.17) для x(3\w; ш, -со, со), слагаемые, содержащие w„„, всегда взаимоуничтожаются, так что суммирование в (2.17) можно производить лишь по состояниям р Ф п, для которых теперь уже в рамках рассматриваемого четвертого порядка теории возмущений энергию состояния п в энергетических знаменателях можно считать невозмущенной (учет ее возмущения полем отразится на членах следующего, шестого, порядка теории возмущений).

Члены четвертого порядка теории возмущений, вносящие вклад в X^3\w; со, — со, со), появятся в рамках рассматриваемого подхода с точными энергиями &л и из выражения для линейной восприимчивости, записанного в виде

Ху ^1 со) = S г1 r^n [(&т — &п — со) 1 + (^ш — &л + со) ]. (2.23)

При этом нужно учесть, что *

К^п-Х^Ер (2.24) Подставляя (2.24) в (2.23) и разлагая (2.23) в ряд по Et5), мы получаем искомые члены, вносящие вклад в x^3\w> w> — ш> ш) > помимо указанных выше. Детальные выражения для этих членов приведены в [13, п. 2.6.5].

Отметим, что в линейной восприимчивости проблема секулярных слагаемых не возникает (она и не рассматривалась в гл. 1), так как они обращаются в нуль и по более простой причине: при т = п диагональный матричный элемент г„„ от координаты равен нулю вследствие закона сохранения четности атомных состояний. Однако в случае нелинейной восприимчивости это не так, так как состояния р и л в выражении (2.17) имеют одинаковые четности.

Расчеты нерезонансной нелинейной восприимчивости. Расчеты нерезонансной нелинейной восприимчивости можно провести, используя нестационарную теорию возмущений высших порядков по взаимодействию поля с атомом [6, гл. 2]. Основные трудности, возникающие при таких расчетах, те же, что и при расчетах линейно-оптических констант (п. 1.1.6). Напомним, что одна из трудностей состоит в необходимости учета бесконечного числа состояний непрерывного спектра рассматриваемого атома, по которым проводится промежуточное суммирование. В то время как для

Рис. 2.10. Кубическая иосприимчивость XzzzzC^^» w> ш, ш) для основного сс стояния атома водорода как функция частоты си падающей электромагнитной волиь В качестве единицы взято статическое значение этой восприимчивости x^3\cj -► 0)

расчета линейной восприимчивости требуется выполнить только одно сум мирование, в случае нелинейной восприимчивости их несколько, и это до полнительно усложняет расчеты [5]. Другая трудность, как уже отмечалос: в п. 1.1.6, заключается в отсутствии строгих аналитических выражений дл1 волновой функции оптического электрона в сложном атоме.

Как всегда, наиболее прост расчет нелинейной восприимчивости атом; водорода. В качестве примера можно привести расчет восприимчивост] Х^3\Зш; о?, о?, о?) как функции ш, выполненный в работе [5]. Использо валась кулоновская функция Грина. Результаты расчета приведены н: рис. 2.10 для основного состояния 15 атома водорода. Резонансы соответ ствуют частотам электромагнитного поля о? = ^„/3, где и = 15, a q = 2Pi ЗР — возбужденные состояния атома водорода. Видно, что величина х^ изменяет знак при прохождении резонансных значений частоты, что нахо дится в соответствии с формулой (2.15). Изменение знака имеет месте также и в межрезонансном промежутке между уровнями ЗР и 4Р

Результаты расчета нелинейной восприимчивости атома водорода имеют однако, лишь иллюстративную ценность. Для практики необходимь расчеты нелинейных восприимчивостей для ряда сложных атомов — щелоч ных атомов, щелочноземельных атомов и атомов благородных газов (см также § 3.2).

В качестве примера расчета восприимчивости х^Н^» ш> w> w) ДЛ* щелочных атомов можно указать на работу [37]. Расчет проводился п( формуле (2.15). Интегрирование по угловым переменным в (2.15) $ запись х<3> в форме комбинации приведенных матричных элементов про водится обычными методами теории углового момента и детально изложе

нов [38] (см. также [32]). При этом для изотропной среды, каковой является* газообразная среда, и электромагнитного поля, линейно поляри- зованного вдоль оси z, тензор х^/^со; со, со, со) имеет только одну отлич- (3) у

ную от нуля компоненту Xzzzz(3co;co, со,со). Это легко понять, так как гЕш =zEw. Численные расчеты в [37] проводились для атомов щелочной группы. Радиальные дипольные матричные элементы гтп, входящие в (2.15), вычислялись в водородоподобном приближении. В суммах выражения (2.15) учитывался вклад 12 дискретных атомных состояний.

На рис. 2.11 представлена зависимость х^ЧЗсо; со, со, о?) от длины волны X = lirc^, рассчитанная для основного состояния атома натрия [37]. Видно, что х^ имеет многочисленные резонансы (в соответствии с аналитическим выражением (2.15)). Расчеты проводились в диапазоне длин волн 0,5 - 3 мкм. Резонансы на рис. 2.11 соответствуют частотам со = ытп и со = сорл/2. Резонансные частоты со = ooqn(3 не показаны, так как они соответствуют слишком большим длинам волн (малым частотам). Как видно из рис. 2.11, в межрезонансных промежутках величина х<3> может обращаться в нуль, (но может и не обращаться).

В работе [39] расчет величины х(3)(Зсо; со, со, со) уточнялся путем учета спин-орбитального расщепления энергетических уровней атомов щелочной группы: тем самым достигались более точные значения энергетических знаменателей в формуле (2.15). Кроме того, были подставлены более корректные по сравнению с работой [37] значения дипольных матричных элементов. Очевидно, учет спин-орбитального расщепления существен, когда с ним сравнима расстройка резонанса частоты атомного перехода и частоты

Рис. 2.11. Кубическая восприимчивость ХгигУш» ш> ш>^ [см6/эрг] для основного состоянии атома натрия как функция длины волны X = lire (из [мкм]. Заштрихована область с большим числом резоиаисов, близко расположенных друг к другу

Таблица 1.

Нелинейные атомные восприимчивости х ^(Кш; ш, ш,..,, и)

Единицы

К = з

5

7

9

СМ3 • (сМ3/зрг) ^~ ^^2

IO"33

ю-43

Ю"48

10"58

атомные

106

ю2

10

1

Примечание. Приведены результаты для основного состояния атома натрия в поле лазера на стекле с неодимом; атомная единица х^^ равна а3 (а3 /2Ry)^—1 ^2, где а — боровский радиус

поля со (или его второй гармоники 2со). Ввиду большого спин-орбиталь- ного расщепления в спектре атома натрия его учет важен практически для всех частот со.

Расчет величины х^ЧЗсо; со, со, о?) для щелочных атомов проводился также в работе [40] (см. также [5]). Вместо прямого суммирования по промежуточным виртуальным состояниям атома здесь использовался метод функций Грина. Функция Грина строилась в приближении модельного потенциала. Численные расчеты проводились лишь для фиксированных значений частоты поля со (конкретно — для частот неодимового и рубинового лазеров). Аналогичные расчеты проводились в той же работе [40] и для атомов благородных газов.

При проведении подобных расчетов и сравнении результатов разных авторов следует иметь в виду, что приведенные выше формулы для нелинейных восприимчиво ст ей основывались на представлении напряженности электрического поля электромагнитной монохроматической волны в виде

Е(0 - Еш exp(icor) + Е^ ехр(- uof) = 2ЕШ cos ыГ.

Если же определять ее в виде

E(f) -Ew cos со Г,

то в рядах теории возмущений и соответственно в приведенных выше выражениях для следует добавить множитель 2-К.

Помимо указанных выше, опубликованы многочисленные расчеты и других нелинейных восприимчивостей [5, 13], которые методически не отличаются от обсуждаемых выше расчетов х^ЧЗсо; со, со, со).

В заключение этого раздела для ориентации читателя приведем в табл. 1 результаты расчетов, выполненных в работе [35] для нелинейных восприимчивостей высших порядков атомов натрия вида х^Ч^^» со, со,..., со). Эти данные по порядку величины могут быть использованы для приближенных оценок и других нелинейных восприимчивостей. Величины х<К> имеют различные размерности.. Порядки их величин, указанные в табл. 1, справедливы для нелинейных восприимчивостей в типичных межрезонансных промежутках или в статическом пределе со->0. В атомных единицах (h = e = Ме = 1) все х^ ~ 1 при Е> 1.

Заключение. Приведенное выше рассмотрение нелинейных атомных восприимчивостей показывает, что они обусловливают гораздо более

богатый спектр частот, излучаемых атомом, по сравнению со случаем, когда играет роль лишь линейная восприимчивость. Нелинейные восприимчивости определяют индуцированный дипольный момент атома в заданном состоянии и, который периодически колеблется со временем. Однако частота этих колебаний у может отличаться от частоты о? падающей электромагнитной волны (например, у = За?). В соответствии с полуклассической теорией дипольного излучения атом будет излучать фотоны с частотой v. В этом основное отличие от линейного случая (п. 1.1.6), где было у = о?.

Таким образом, в нелинейном случае для упругого нелинейного рассеяния, когда конечное состояние атома совпадает с начальным, частота испущенного фотона может отличаться от частоты падающего излучения.

Аналогично при неупругом нелинейном рассеянии света на атоме, когда конечное состояние атома р отличается от начального п, спектр излучаемых частот v значительно богаче, чем частота о? - о?рл спонтанного комбинационного рассеяния в линейной оптике.

Резонансные нелинейные атомные восприимчивости

Введение. Из выражений для нелинейных восприимчивостей, приведенных в предыдущем параграфе, видно, что все они содержат определенное количество энергетических знаменателей. Если эти знаменатели не являются аномально малыми, то, как правило, эффекты нелинейности достаточно малы, коль скоро напряженность электрического поля падающего электромагнитного излучения мала по сравнению с характерной атомной напряженностью. (Напомним, что в атомных единицах х^ ~ 1-) Поэтому для того чтобы наблюдать нелинейные эффекты, стремятся осуществить либо квазиреэонансную ситуацию, когда расстройка резонанса хотя и мала по сравнению с частотой поля, но велика по сравнению с характерными ширинами атомных уровней, либо точный промежуточный резонанс, когда расстройка резонанса становится меньше ширины резонанса. Однако следует иметь в виду, что в случае точного резонанса появляется конкурирующий канал перехода оптического электрона в непрерывный спектр. Этот переход может быть как одно-, так и многофотонным. Очевидно, что конкуренция однофотонной ионизации наиболее существенна. Вероятности однофотонной ионизации из возбужденных состояний обсуждались выше (см. формулу (1.31)), а случай многофотонной ионизации рассмотрен в § 2.4.

В нелинейном, как и в линейном случае (п.1.2.2), любой резонанс можно описать соотношением вида (2.15), написанным в рамках теории возмущений, добавив к соответствующему энергетическому знаменателю величину. 1Гт, где Гт — эффективная ширина резонанса. Конечно, количественно лоренцев профиль контура справедлив только для механизма уширения, вызванного наличием естественного времени жизни резонансного состояния атома. Такие механизмы уширения, как доплеровское уширение и т.д., приводят к иным профилям, нежели лоренцев. Что касается ширины резонансов, то их физическая природа такая же, как и в линейном случае (п. 1.2.4). Отличие от линейного случая заключается в том, что, во-первых, в нелинейном случае резонанс может быть не только однофотонным, но и

многофотонным. Во-вторых, в нелинейной восприимчивости может одновременно реализовываться не один, а несколько резонансов.

Рассмотрим методику учета промежуточного резонанса на примере нелинейной восприимчивости X^(v> w!, <^2, ыз), описывающей процесс возбуждения суммарной частоты у = о?] + о?2 + о?3. Одна из диаграмм Фейнмана для этой величины показана на рис. 2.12. На рис. 2.13 показана схема процесса поглощения и испускания фотонов для данного физического явления. Указанной диаграмме можно сопоставить с учетом добавок в

Рис. 2.12. Одна из диаграмм Фейнмана дли нелинейной восприимчивости X^to wt, ш2, шэ), описывающей процесс возбуждении волны нелинейной поляризации с суммарной частотой v = wt + w2 + w3

Рис. 2.13. Схема поглощении и испускания фотонов для процесса, описываемого диаграммой Фейнмана на рис. 2.12

энергетические знаменатели эффективных ширин Гт следующее аналитическое выражение:

ХпкЛ^^’^’Ыз)- 2 rnm гтрг г X

mpq

^Ж^тл “ Wj + *Гт) t^pn — GJ] — GJ2 + ^Гр) (5*^qn — ^ + ^ Гд)] + ...).

(2.25) Здесь Гт, Гр1 Гд - эффективные ширины соответствующих атомных состояний, причину уширения которых мы не будем конкретизировать (п. 1.2.4). Конечно, эти ширины нужно добавлять только в том случае, когда расстройка соответствующего промежуточного резонанса порядка ширины или меньше ее.

Аналогичным образом добавляются ширины в другие многочисленные слагаемые в формуле (2.25), которые в ней опущены.

Влияние заселенностей уровней на нелинейные восприимчивости. Выражение (2.25) для резонансной нелинейной восприимчивости написано в предположении, что промежуточные атомные состояния т,р, q реально не заселяются полем электромагнитной волны. Это справедливо либо в случае достаточно больших расстроек резонанса, либо в случае достаточно больших ширин резонансных состояний, когда заселенность исходного состояния близка к единице, а остальных состояний - к нулю.

Обратимся здесь к другому случаю, когда это не так, и рассмотрим в качестве примера ту же диаграмму Фейнмана на рис. 2.12 для процесса поглощения фотонов с частотами о?1,о?2,<^з- Пусть в данном процессе происходит реальное заселение промежуточного уровня р при двухфотонном поглощении фотонов с частотой o?i и с частотой о?2 • Таким образом, заселенность состояния р, которую мы обозначим через Npi существенно отлична от нуля и сравнима с заселенностью исходного уровня л, кото- • рую мы обозначим через Nn. Следовательно, теперь заселенность Nn отлична от единицы. Влияние заселенности на линейную восприимчивость было рассмотрено в гл. 1. Там оно было связано с однофотонным резонансным переходом л -^т. Здесь же мы имеем дело с двухфотонным резонансным переходом п -^р. Определим влияние заселения состояния р при таком переходе на нелинейную восприимчивость х <3^.

Если атом находится в состоянии п, то его нелинейная восприимчивость определяется выражением (2.25). Так как вероятность заселения состояния п равна Nn, то, когда атом находится в состоянии п, его средний дипольный момент, а следовательно, и величина х^3^ пропорциональны величине Nn. Итак, выражение (2.25) следует умножить на Nn. Но этим решение проблемы не ограничивается. Так как атом может с заметной вероятностью находиться в состоянии р, то его средний дипольный момент равен

<п\г \n>Nn +<р \r\p)Np.

Для определения величины < р | г | р) нужно знать нелинейную восприимчивость Х(3) в состоянии р. Для процесса, изображенного на рис. 2.12, нелинейная восприимчивость в состоянии р определяется диаграммой Фейнмана, показанной на рис. 2.14. Этой диаграмме соответствует еле* дующее аналитическое выражение:

Х%М = 2 г*пт г'тр (штр + wj)-1 X

X (ш„р +Ш1 + ш2 - /Гр)’1 ^rp rl rWqp_W3yy(2.26)

q

Сумма по п отсутствует вследствие условия резонансности для процесса двухфотонного возбуждения o?i + со2 ^рп- Кроме того, мы учли ширину только в резонансном энергетическом знаменателе.

Аналогичным образом в (2.25) вследствие того же условия резонансности исчезает сумма по р и выражение (2.25) можно переписать теперь в виде

Xijkl^O — (^рл —+ iTp) 2 7пт ^тр (wmn — ^1) X

^^P^qn^qn-VY1 .(2.27)

Так как вследствие условия резонансности си2 ^^рл-^ь то в первом энергетическом знаменателе в формуле (2.26) можно заменить

^тр + ш2 ^ ^тр + ^рп — ^1 = ^тп — Ш1 •

Аналогично во втором энергетическом знаменателе формулы (2.26) можно

заменить

^qp — ^3 555 ^qn ^pn ^3 ^qn ^*

После этого видно, что первая сумма в (2.26) совпадает с первой суммой в (2.27), а вторая сумма в (2.26) также совпадает соответственно со второй суммой в (2.27). Что касается резонансных энергетических знаменателей в (2.26) и (2.27), то легко видеть, что они равны по модулю и противоположны по знаку. Итак, получаем, что

x^v-x^pY

Для нелинейной восприимчивости в условиях реального заселения

Рис. 2.14. Одна из диаграмм Фейимаиа для нелинейной восприимчивости в возбужденном резонансном состоянии р для процесса, изображенного на рис. 2.13

Рис. 2.15. Диаграммы Фейнмана для иедиагоиальиого элемента линейной восприимчивости, входящего и кубическую восприимчивость, соответствующую процессу, изображенному на рис. 2.13

резонансного состояния р получаем выражение

X^V^-N^x^Y(2.28)

причем величина x^z(n) определяется формулой (2.27). В частности, если заселенности уровней пир становятся одинаковыми, то дипольный момент такой системы обращается в нуль: как говорят, происходит насыщение атомного перехода п -^р.

Выражение (2.27) можно записать в сокращенной форме:

XД/^; W1, W2, Шз) = Хпр^- W2; W1) X

X х^', изМп - ш, - ш2 + /Гр)’1.(2.29)

Здесь введены следующие обозначения:

Хпр ( ^2 1 ^1) —пт Гтр С^тп ^1) ’

т

(1),. v к I(2.30)

Хрп ^ ^"^rpqrqn^qp - W3) -

Величины (2.30) представляют собой не диагональные матричные элементы для линейной восприимчивости (гл. 1 и § 2.1), соответствующие переходу атома из состояния п в р. Они изображаются диаграммами Фейнмана, показанными на рис. 2.15. Таким образом, в резонансном случае нелиней-

ные кубические восприимчивости представляются в виде произведения двух лилейных, но недиагональных восприимчивостей. Очевидно, это существенно упрощает расчеты х^3\

Физический смысл вещественной и мнимой частей нелинейной восприимчивости. В п. 1.2.2 мы рассматривали резонансную линейную восприимчивость и выяснили, что она имеет как вещественную, так и мнимую части (в нерезонансном случае остается, очевидно, только вещественная часть). Вещественная часть отвечает за линейную часть показателя преломления на частоте волны падающего излучения. Мнимая часть отвечает за процесс однофотонного поглощения излучения, т.е. уменьшения его интенсивности по мере прохождения излучения в среде. Поглощение излучения, как мы видели, сопровождается переходом атомов среды в возбужденные резонансные состояния. Далее, как и в линейном случае, эти состояния могут высвечиваться каскадным образом с переходом атома в более низколежащие состояния, и, в конце концов, в исходное основное состояние. Частоты испускаемых фотонов отличаются от частот падающих фотонов, что и означает выбывание фотонов, падающих в среду, т.е. поглощение света.

Что касается вещественной части нелинейной резонансной восприимчивости, то, как и в нерезонансном случае, она определяет квадратичную по напряженности поля поправку к показателю преломления среды (или к ее диэлектрической проницаемости, см. формулы (2.18)-(2.20)). В соответствии с формулой (2.29) в точном резонансе эта поправка обращается в нуль, изменяя знак в окрестности резонанса.

Обратимся теперь к мнимой части резонансной нелинейной восприимчивости. Как видно из (2.29), она, как и в случае нелинейной резонансной восприимчивости, отвечает за поглощение излучения, но только не одног фотонное, а, как видно из (2.29), двухфотонное. При этом поглощается один фотон с частотой o?i и один фотон с частотой о?2.

При реализации других резонансов мнимая часть нелинейной восприимчивости может отвечать и за однофотонное поглощение падающего излучения, сопровождаемое испусканием фотона другой частоты. Как мы увидим в гл. 3, это имеет место, например, в процессе вынужденного комбинационного рассеяния. В записи формулы (2.29) фотон с частотой о?! падающего в среду излучения поглощается, в то время как фотон частоты ВКР о?2 < 0 излучается. Как мы увидим, мнимая часть (2.29) определяет коэффициент усиления волны поляризации ВКР излучения на частоте [ со2 |.

Если же обратиться к процессу возникновения новых волн поляризации в среде, например к процессу возбуждения третьей гармоники, когда ее интенсивность достаточно мала по сравнению с интенсивностью падающего излучения (а не к процессу распространения этих волн в нелинейной среде, когда они имеют достаточно большую интенсивность), то вектор поляризации, пропорциональный соответствующей нелинейной восприимчивости, определяет напряженность поля волны поляризации согласно уравнениям Максвелла (гл.З). Следовательно, интенсивность возникающей волны поляризации пропорциональна квадрату модуля нелинейной восприимчивости. Например, мы увидим в § 3.2, что интенсивность возбуждения третьей гармоники /зш пропорциональна деличине 62

I x^34^w; w, co, co)|2 (а также, разумеется, кубу интенсивности Iw волны падающего в среду излучения с частотой со). В резонансном случае эта величина равна, очевидно, сумме квадратов вещественной и мнимой частей нелинейной резонансной восприимчивости. В нерезонансном случае, разумеется, остается только вещественная часть. Это выражение справедливо, коль скоро 73ш <IW, где Iw - интенсивность падающего излучения.

Когда же при прохождении в среде интенсивность волны поляризации Z3<d на третьей гармонике станет достаточно велика, а именно сравнима с интенсивностью Zw падающего излучения с частотой со, то мы возвращаемся к прежней картине, когда вещественная часть Rex^ определяет показатель преломления среды на третьей гармонике (точнее говоря, ее нелинейную часть), в то время как мнимая часть Im х^ определяет коэффициент преобразования излучения из основной частоты в третью гармонику. Детально все соответствующие соотношения для различных физических процессов будут получены в гл. 3.

До сих пор мы рассматривали вещественную и мнимую части нелинейной резонансной восприимчивости, оставаясь в рамках разложения в ряд Тейлора по напряженности поля (см. формулу (2.4)). В частности, предполагалось, что разность заселенностей Nn — Np) входящая в (2.28), обусловливается столкновениями и прочими механизмами, но не внешним световым полем. Однако сильное световое поле изменяет эту разность заселенностей, уменьшая ее. Численный расчет может быть проведен в рамках резонансного приближения для двух уровней и и р. В данном случае имеет место двухфотонный резонанс, так как переход из п в р сопровождается поглощением фотона с частотой оь и фотона с частотой со2.

Из расчета следует [41], что величину Nn -Np следует умножить на фактор (1 + WpnlTpY1, где wpn - вероятность вынужденного двухфотонного перехода п ^р под действием поля с частотой о?! и поля с частотой со2. Если для простоты считать o?i = со2 = со, а поле линейно поляризованным, то, исходя из теории возмущений второго порядка, будем иметь

wpn = 2 | x^EL I2 Гр[(шрл - 2w)2 + Г2]’1, (2.31) где двухфотонный матричный элемент перехода п^р определяется формулой, соответствующей выражению (1.21) для недиагонального элемента линейной восприимчивости:

X™ =Xz„mzmp[(wm„ -w)”1 +(wm„ + ш)~‘]- (2-32)

В случае если имеет место однофотонный резонанс со ^ comn, поляризация среды определяется формулами, аналогичными (2.28), но вместо двухфотонного фигурирует более простой однофотонный матричный элемент zmn (см. детальные расчеты в книгах [17, § 7; 41]). Так как

Nn-Np=(l*wpnlrpy\ (2.33) то при wpn > Гр, т.е. в достаточно сильном поле, разность заселенностей обращается в нуль, приводя к насыщению перехода п ^р сильным световым полем.

Заключение. Таким образом, резонансная нелинейная восприимчивость, подобно тому как и нерезонансная нелинейная восприимчивость,

также определяет процесс нелинейного рассеяния света на атоме. Резонансная восприимчивость определяет сечения соответствующих резонансных процессов: либо упругого резонансного нелинейного рассеяния (когда конечное состояние атома совпадает с начальным), либо неупругого резонансного нелинейного рассеяния (когда конечное состояние отлично от начального). Что касается сравнения этих процессов с резонансным линейным рассеянием, то здесь можно повторить все те выводы, которые были сделаны в заключении к § 2.1.

При реализации каждого резонанса в нелинейной восприимчивости в выражении для индуцированного дипольного момента атома (т.е. в поляризации) возникают факторы гтпЕ^/Гт, где Гт - ширина состояния т (§ 1.2). Если световое поле достаточно сильно, то эти факторы могут быть значительно больше единицы. Тем самым они могут в определенной степени компенсировать малость нерезонансных факторов Еы)Еат в дипольном моменте атома, и поляризация атома может достигать больших значений, доступных для экспериментального наблюдения. Таким образом, следует стремиться реализовать максимальное число резонансов и обеспечить достаточную малость ширин резонансных состояний.

Гиперполяризуемость атомных уровней

Вп. 1.1.4 рассматривалась динамическая поляризуемость атома, приводящая к штарковским сдвигам атомных уровней, квадратичным по напряженности внешнего переменного электрического поля fw световой волны. Мы получили, что коэффициент пропорциональности в зависимости штар- ковского сдвига 8&„ от интенсивности /ш ~Е^ представляет собой линейную атомную восприимчивость X^Vt^S w) С™11 поляризуемость) атома.» Здесь о? — частота световой волны.

В межрезонансных промежутках, как мы видели, величина х^ может обращаться в нуль. Тогда нужно учесть следующие члены разложения 5&„ по степеням интенсивности /ш световой волны, т.е. члены 6&п ~1^- Коэффициент пропорциональности в этой зависимости будет определяться не-

(з)

линейной кубической восприимчивостью хПп со, —со, со), о которой говорят в данном случае как о гиперполяризуемости атома в данном состоянии и при воздействии на него светового поля с частотой со.

В отличие от линейного случая, где поляризуемость атома, как мы видели, полностью сводится к линейной восприимчивости Х^пп^Х ы)»

(3)

в гиперполяризуемости атома, помимо Хпп1 есть и другое слагаемое. Рассмотрим выражение (1.13) для квадратичного штарковского сдвига в переменном поле (считая для простоты, что напряженность Ew направлена вдоль оси z и линейно поляризована):

8&«2)=- 2 -ш)-1 +(сот„ 4-ш)-1]. (2.34)

Слагаемое в штарковском сдвиге, пропорциональное Е^, возникает, если в этой формуле учесть поправки к энергетическим знаменателям G)mn - со и сот„ + со, представляющие собой разность квадратичных штарковских

сдвигов уровней т и д, т.е.

^тп — и)тп + 8&т — 8^ ± Cd.

Эта процедура соответствует теории возмущений с точными энергиями в "энергетических знаменателях. После разложения этих знаменателей в ряд (2)(2)

по степеням 6&w , 8&„ получаем

1^т л ^ OJ + 8 &т — 3 &л ] 1 ~ (Cdm п ± Cd) 1 — (cdm n ^ Cd) 2 (5 ^m ^— 8 &„ ^).

(2.35)

С 4) В результате, подставляя это выражение в (2.34), находим вклад в 8&„ вида

EL 2 lzmj2[s^2)-542)][(om„ + o)-2+^^^ т Ф п

(2)2<236)

Так как &&т1П ~ Е^, то этот вклад пропорционален Е4Ш и представляет

( 4 ) собой искомое дополнительное слагаемое в штарковский сдвиг 6&п , которое не сводится к кубической нелинейной восприимчивости Х^^; cd, —cd, cd). Окончательное выражение для гиперполяризуемости ввиду громоздкости не приводится (см. [5], а также [6, гл. 6]). На первый взгляд можно было бы ожидать, что высшие члены разложения сдвига атомных уровней по интенсивности излучения 1Ш становятся сравнимыми с первым членом лишь при напряженности поля Ew порядка атомной напряженности ЕаТ. На самом деле расчеты показывают, что это не так. Например, в щелочных атомах они сравниваются при Ew ~1(Г3Еат [5, § 3.3]. Причин для зтого две. Во-первых, энергетические знаменатели в нелинейной восприимчивости отнюдь не порядка единицы, а в несколько раз меньше; кроме того, в восприимчивость входит произведение нескольких энергетических знаменателей. Во-вторых, дипольные матричные элементы между возбужденными виртуальными состояниями атома, входящие в числитель нелинейной восприимчивости, как правило, в несколько раз больше единицы; как мы видели, восприимчивость содержит произведение нескольких дипольных матричных элементов.

Многофотонное возбуждение и нелинейная ионизация атомов

Введение. При обсуждении мнимой части резонансной нелинейной восприимчивости мы видели, что один из механизмов уширения представляет собой ионизационное уширение (п. 2.2.3). Это уширение может быть Обусловлено возможностью как одно-, так и многофотонной ионизации в Зависимости от соотношения между частотой поля излучения и энергией резонансного уровня..Например, при возбуждении третьей гармоники атом- Мый электрон, попадая после поглощения трех фотонов поля излучения ^частотой со в достаточно высоковозбужденные атомные состояния, вместо |toro чтобы испустить фотон с частотой 3cd и возвратиться в исходное состояние п, может поглотить еще один фотон с частотой cd (или несколько Щких фотонов) и перейти в непрерывный спектр. Конкретно ионизация S. Н.Б.Делоне65

как процесс, конкурирующий с процессом возбуждения третьей гармоники и с другими нелинейно-оптическими процессами, будет рассмотрен в гл. 3. Здесь же мы обратимся собственно к процессу нелинейной ионизации изолированного атома сильным световым полем. Другой механизм уширения при резонансной нелинейной восприимчивости обусловлен спонтанными переходами в исходное состояние (одним или несколькими) после резонансного перехода в возбужденное состояние дискретного спектра посредством поглощения нескольких фотонов.

Ранее в этой главе мы в основном имели дело с нелинейными восприим- чивостями, связанными с диагональным матричным элементом от дипольного момента атома. Недиагональные матричные элементы встречались лишь для описания резонансной нелинейной восприимчивости (см. (2.30)). В данном же параграфе мы имеем дело с недиагональным многофотонным матричным элементом, так как при ионизации начальное состояние принадлежит дискретному спектру, а конечное состояние — непрерывному спектру либо дискретному спектру при многофотонном возбуждении, т.е. они различаются. В остальном правила для диаграмм Фейнмана, определяющих указанные многофотонные матричные элементы, — те же, что и сформулированные в начале этой главы: они основаны на квантовомеханической теории возмущений высших порядков.

Условия реализации процессов многофотонной ионизации. Прежде чем переходить непосредственно к описанию процесса многофотонной ионизации, основанного на квантовомеханической теории возмущений высших порядков, следует выяснить условия реализации этого процесса.

Отметим сначала, что, как уже говорилось в гл. 1, процесс фотоионизации атомов, т.е. процесс однофотонной ионизации, не может реализовываться для атомов, находящихся в основном состоянии, и излучения оптического диапазона частот, так как при этом всегда S„ > h со. Иная ситуация возникает для нелинейной ионизации — этот процесс всегда может реализовываться при любой энергии электрона в атоме &„ и любой частоте поля излучения h со< &л, так как при этом всегда может быть выполнен закон сохранения энергии путем поглощения атомом достаточного числа фотонов.

Общая теория процесса нелинейной ионизации атомов в монохроматическом электромагнитном поле, построенная на модельном примере вырывания электрона из дельта-функционального потенциала (см. [42], а также [6, гл. 6]), имеющего единственное связанное состояние, показывает, что характер процесса ионизации определяется так называемым безразмерным параметром адиабатичности (е =Ме = 1)

7=ш(2&„)1'2/Еы. (2.37)

При 7 < 1 ионизация происходит за счет туннелирования электрона через квазистатический потенциальный барьер, а при 7 > 1 — за счет поглощения электроном К — (&nlho> + 1 > фотонов, необходимых для выполнения закона сохранения энергии при переходе электрона в непрерывный спектр (теория возмущений К-го порядка). Здесь (...) - целая часть числа. Хотя реальный потенциал оптического электрона в атоме совсем не похож на дельта-функциональный и спектр связанных состояний содержит бесконечное число уровней, а не один, все эксперименты по нелинейной иониза

ции атомов, проведенные до настоящего времени, подтверждают основные выводы теории [6].

Из соотношения (2.37) для параметра адиабатичности видно, что в интересующем нас случае относительно больших частот излучения оптического диапазона, когда частота поля излучения со не слишком мала по сравнению с частотой &„/h перехода в непрерывный спектр, а поля излучения не слишком сильны (£*ш ^^ат), процесс ионизации носит многофотонный характер. По этой причине ниже мы остановимся лишь на процессе многофотонной ионизации атомов и не будем рассматривать туннельный эффект в переменном поле и промежуточный случай 7^1.

Многофотонная ионизация атомов. В свою очередь характер процесса многофотонной ионизации атомов существенно различается в зависимости от того, имеют место или отсутствуют промежуточные резонансы между энергией связанных состояний электрона в атоме и энергией нескольких фотонов излучения. Если резонансы отсутствуют, то процесс многофотонной ионизации принято называть прямым, если же резонансы имеют место - резонансным.

Условие реализации прямого процесса многофотонной ионизации заключается в том, что все расстройки промежуточных резонансов должны быть гораздо больше ширин соответствующих резонансных состояний Г№. Это условие имеет вид

△ = I ^т „ + 5 ^т - 5 &п - К Ъ I > Гт. (2.38) Здесь п — основное, т — промежуточное резонансное состояние в спектре атома, К' — число фотонов, обеспечивающее указанный резонанс. Разумеет* ся, ширина Гт учитывает возмущения атомных уровней в поле излучения (см. механизмы уширения резонансных уровней в п. 1.2.4). В слабом поле излучения не требуется учитывать ни штарковские сдвиги уровней п и т в переменном поле, ни влияния поля излучения на ширину. Выбор состояния т, принимаемого во внимание в (2.38), определяется правилами отбора для многофотонных переходов [6], основанными на дипольных правилах отбора для однофотонных переходов; отметим, что в достаточно сильном световом поле эти правила могут изменяться [6, § 1.3].

При выполнении условия (2.38), когда реализуется прямой процесс многофотонной ионизации, его вероятность в единицу времени, следуя золотому правилу Ферми, описывается следующим степенным соотношением :

^ = 1х^)^Рр(2тгГ. (2.39) Здесь р - импульс электрона в конечном состоянии. Величина Х^ представляет собой недиагональный многофотонный матричный элемент К-го порядка теории возмущений. На рис. 2.16 показана схема процесса поглощения К фотонов поля излучения, а на рис. 2.17 — диаграмма Фейнмана для величины х^пр • Закон сохранения энергии при этом имеет вид Кы = = &р — &л. Величина п представляет собой импульс электрона в конечном состоянии непрерывного спектра. Коэффициент пропорциональности при Е^ в правой части (2.39) называется многофотонным сечением и обозначается а^). Величина а^), разумеется, зависит от частоты поля излучения и от его поляризации.

Рис. 2.16. Схема поглощения фотонов при многофотонной резонансной ионизации атома: т - резонансный промежуточный уровень, К - полное число поглощенных фотонов, К* - число фотонов, поглощенных при резонансном возбуждении уровнят

Рис. 2.17. Диаграмма Фейнмана для неднагонального элемента нелинейной восприимчивости, соответствующая процессу многофотонной ионизации на рнс. 2.16

Условие реализации резонансного процесса ионизации представляет собой неравенство обратного знака по сравнению с (2.38):

Д<Гт.(2.40)

В слабом световом поле, когда можно пренебречь влиянием поля на ширину резонансного уровня т, вероятность резонансной ионизации получается из (2.39) путем применения процедуры Брейта-Вигнера к резонансному энергетическому знаменателю △ ->△ —zTw. Тогда получаем wn=Nmwm.(2.41)

Здесь величина Nm представляет собой абсолютную вероятность заселения резонансного состояния т, равную

Nm = IX^'^'l2 V^mn-К-^У+Г^Г(2-42)

(заселенность состояния т под действием поля излучения). Величина X^> есть матричный элемент многофотонного перехода из основного состояния п в резонансное состояние т, определяемый аналогично величине • Число К1 равно числу фотонов, необходимых для резонансного перехода из состояния л в состояние т (рис. 2.17).

Величина wm в формуле (2.41) представляет собой вероятность К"- фотонной ионизации (К1* К” =К) резонансного уровня в единицу времени, определяемую аналогично формуле (2.39):

«т^Х^"1-(2.43)

В случае сильного светового поля, когда нужно учитывать возмущение резонансного состояния этим полем, а также в случае немонохроматичности излучения выражения для вероятности резонансной многофотонной ионизации имеют более сложный вид [6; 43, с. 42]; здесь мы их рассматривать не будем.

В качестве примера, иллюстрирующего общий характер зависимости многофотонной ионизации атома от частоты излучения, на рис. 2.18 приведены результаты расчета [44] для случая трехфотонной ионизации атома водорода. Из этого рисунка, а также из условия реализации прямого (2.38) и резонансного (2.40) процессов ионизации видно, что, как правило, реализуется прямой процесс; для реализации резонансного процесса необходимо специально подбирать частоту излучения. По этой причине в дальнейшем мы остановимся на более детальном описании лишь прямого процесса многофотонной ионизации.

Прямой процесс многофотонной ионизации атомов. Зависимость сечений прямого процесса многофотониой ионизации от частоты и поляризации излучения детально исследовалась экспериментально и рассчитывалась методами нестационарной теории возмущений для различных атомов [5, 6; 43, с. 6]. Для того чтобы обобщить результаты этих исследований и характеризовать прямой процесс многофотонной ионизации, выделим три основные его характеристики -- абсолютную величину многофотонных сечений, зависимость сечений от частоты и поляризации излучения'

Абсолютные величины многофотонных сечений, измеренные экспериментально и рассчитанные теоретически, находятся в удовлетворительном согласии для всех исследованных атомов — щелочных (имеющих один оптический электрон), щелочноземельных (два оптических электрона) и ряда других атомов, в том числе атомов благородных газов (полностью заполненная валентная оболочка). Данные получены для степени нели-

Р и с. 2.18. Вероятность трехфотонной ионизации основного состояния атома водорода как функция частоты электромагнитной волны (в произвольных единицах): сплошная линия — линейная поляризации -волны,штриховая - циркулярная.Резонанс при л = 2 для циркулярной волны отсутствует нз-за правил отбора по магнитному квантовому числу. Все резонансы являются двухфотоннымя

Заключение. Обычно закон преломления света в линейной среде выводится в рамках геометрической линейной оптики световых лучей - падающего и преломленного. Целью этого параграфа был вывод закона преломления в рамках волновой оптики, так как именно таким путем в гл. 3 будет рассмотрено явление нелинейного преломления в газообразной среде. Кроме того, мы доказали здесь, что в линейной среде пространственно неоднородный световой пучок распространяется без искажения своего профиля.

§ 1.6. Поляризация электромагнитного поля в линейной среде

Введение. Термин поляризация мы употребляем в этой книге в двух смыслах. Если говорят о поляризации атома, то под этим понимают средний дипольный момент атома, индуцированный электромагнитным полем. Под поляризацией электромагнитного поля мы понимаем характер движения вектора электрического поля электромагнитной волны. В этом параграфе рассматривается вопрос, как изменяется поляризация электромагнитного поля при распространении электромагнитной волны в линейной газообразной среде. Отметим, что мы будем рассматривать только полностью поляризованный свет. Произвольная частично поляризованная электромагнитная волна может быть представлена в виде суперпозиции двух эллиптически поляризованных волн [26, с. 163, задача 2]. Параметры# характеризующие частично поляризованный свет, называются параметрами Стокса [26, с. 162]. В случае полностью поляризованного света параметры Стокса принимают определенные значения [26, с. 162, примечание 1]. Они связаны с вводимыми ниже углами, характеризующими полностью поляризованный свет, хорошо известными соотношениями, которые мы приводить не будем [26, § 50].

Параметры, характеризующие эллиптически поляризованную электромагнитную волну. Рассмотрим наиболее общий случай полностью поляризованной электромагнитной волны, падающей в линейную среду. Вещественное электрическое поле Е такой волны запишем в виде

Е = Ё*Ё*. (1.91)

Вектор Е соответствует бегущей в направлении оси z электромагнитной монохроматической волне с частотой со и волновым вектором к (его длина к = со/с), т.е. г

Ё - Еш expljGDt - ikz). (1.92)

Вообще говоря, комплексный вектор Ew расположен в плоскости ху, перпендикулярной направлению распространения электромагнитной волны z. Этот вектор можно разложить по двум единичным базисным векторам в плоскости ху, в качестве которых удобно выбрать не единичные векторы ех и еу вдоль осей х и у соответственно, а их суперпозиции

е.= -2-1/2(е,+/еу), е_ = 2-1/2(ех - iey). (1.93) (это базисные векторы так называемой сферической системы координат).

Итак, в общем случае имеем

Е^Ае^Ве.,(1.94)

где А, В — комплексные коэффициенты разложения, являющиеся скалярами.

Эллиптически поляризованная волна характеризуется определенным видом коэффициентов в разложении (1.94). Именно,

=ЕШ [cos (6 + я/4)ехр(/^)е + +

+ cos(0 -я/4)ехр(-/^)еД.(1.95)

Выясним физический смысл углов 0 и в (1.95). Покажем сначала, что величина tg0 определяет отношение главных полуосей эллипса поляризации. Найдем квадрат модуля напряженности поля:

|Е |2 = |Е + Е* |2 = (Е^№ - cos20cos(2fcz - 2оЯ)].(1.96)

При получении этого соотношения были использованы легко проверяемые соотношения ортогональности для единичных векторов е* и е_:

(е+е_) = -1, (е+е+) = (е_е_) = 0.(1.97)

Максимальное значение |Е|2 достигается согласно (1.96) при 2^z - 2о)Г = я:

№ax = ^cos20.(1.98)

Аналогично находим минимальное значение |Е|т{П. Оно достигается при Tkz — 2ort = 0 и равно

l^in=^sin20.(1.99)

Отметим, что максимальное и минимальное значения меняются ролями при угле 10 | > тг/4.

Выражения (1.98) и (1.99) представляют собой квадраты главных полуосей эллипса поляризации эллиптически поляризованной электромагнитной волны. Следовательно, отношение полуосей эллипса равно tg0, что и утверждалось выше.

Из (1.98) и (1.99) следует, что при 0=0 эллипс вырождается в прямую, т.е. значение 0=0 соответствует случаю линейно поляризованного в плоскости ху поля. Далее, при 0 = ±я/4 эллипс вырождается в круг, т.е. значения 0 = ±я/4 соответствуют право- (+) и лево- (—) поляризованным полям в плоскости ху.

Выясним теперь смысл угла <р в (1.95). Положим 2kz - 2оЯ = 0.1огда, согласно (1.99), длина вектора Е напряженности электрического поля волны равна Ewsin0. А сам вектор Е, согласно (1.92), (1.91) и (1.95), имеет при Ikz - 2a)t = 0 вид

Е = ЕШ [cos(0 + тг/4) - cos(0 - тг/4)] [exp(zV)е+ " exp(-z^)^-] =

= Ew sin0[excos^ - еу sin^]. (1.100)

Мы видим, что угол ^ определяет ориентацию полуосей эллипса относительно лабораторных декартовых осей координат ху. На рис. 1.11 показан эллипс, описываемый концом вектора Е с ходом времени.

Р н с. 1.11. Эллиптическая траектории для вектора напряженности Е электромагнитной волны в случае эллиптической поляризации

Распространение эллиптически поляризованной волны в линейной среде. Как мы видели в § 1.1, при усреднении по направлениям момента количества движения атома с произвольной ориентацией в пространстве можно заключить, что тензор линейной восприимчивости хгу выражается через символ Кронекера:

Y(O = . (1.101) х'/ х v „

Следовательно, вектор линейной поляризации г^7 на частоте со направлен вдоль вектора Е^ электрического поля электромагнитной волны в среде:

Р^ = Х^Е'ш«хтЕш. - (1-Ю2) Последнее соотношение написано здесь в приближении заданного поля. Обозначим разность полей Е* и /Г через ЗЕ, т.е. ЗЕ - Е — Е. Величина ЗЁ характеризует волну поляризации в среде. Уравнение Максвелла дця

этой величины имеет вид (1.44):

&ЗЁ*к2ЗЁ - -47rNk2xWE.(1.103)

Полагая аналогично (1.92)

BE = ВЕШ exp (iwt -ikz),G •1 °4)

подставляя (1.104) в (1.103) и учитывая (1.92), получаем

^BEjBz1 - likdEjdz = -4irNk2 ^Е^.(1.105)

Отсюда определяем величину ЗЕ^:

ВЕШ = -ImkzNx^E^.(1-106)

Теперь можно определить полную напряженность поля в среде:

Ё* =Ё+ЗЁ = [1 ~2nikzNx^]E^Qxp(iGJt ~ ikz)

E^expCjGDt - ikz),(1.107)

где обозначено

к' = Ц\ + IttN^)(1.108)

(см. аналогичный вывод в § 1.3 для линейно поляризованного поля).

Таким образом, мы получаем, что эллиптически поляризованная волна в среде сохраняет свою поляризацию, т.е. сохраняются отношение полуосей

эллипса и ориентация полуосей эллипса относительно лабораторной системы координат, изменяется только ее волновой вектор: к к’. Это утверждение сохраняет свою силу и в том случае, когда линейная восприимчивость х^ является комплексной. Ее мнимая часть определяет экспоненциальное затухание электромагнитного поля в среде.

Заключение. Из сказанного выше можно сделать вывод, что эллиптически поляризованная слабая электромагнитная волна распространяется в среде без изменения поляризации.

Заключение

В данной главе были рассмотрены основные явления линейной оптики для среды в виде атомарного газа: распространение света в среде, отражение света от границы среды, преломление света на границе со средой, поглощение света в среде. Эти явления описываются хорошо известными законами, сформулированными на макроскопическом уровне. Во всех случаях выяснена связь этих законов с микроскопическими характеристиками среды. В действительности оказывается, что все макроскопические законы линейной оптики определяются лишь одной микроскопической характеристикой: линейной восприимчивостью атома х^- Величина х^ существенно зависит от того, имеют или не имеют место однофотонные резонансы между частотой света и частотой атомных переходов. Наиболее важное свойство нерезонансной линейной восприимчивости заключается в том, что она не зависит от напряженности поля. В отличие от нерезонансной линейной восприимчивости, резонансная восприимчивость определяется ширинами резонансов и тем самым может зависеть от напряженности поля световой волны. При этом задача становится нелинейной, а разложение в ряд Тейлора по напряженности поля становится некорректным.

При переходе к усредненным по большому числу атомов оптическим характеристикам среды нужно также различать нерезонансный и резонансный случаи. В отсутствие резонанса эти характеристики определяются лишь одним макроскопическим параметром: числом атомов Wb единице объема. При резонансе усредненные характеристики определяются также и шириной резонанса, которая зависит как от напряженности поля, так и от макроскопических параметров среды: температуры, давления и др.

Решение уравнений Максвелла для распространения света в линейной среде, характеризуемой линейной восприимчивостью, приводит к известным феноменологическим законам линейной оптики.

Проведенное выше описание линейной оптики, строго говоря, справедливо для атомарных газов в рамках используемой нами модели, в которой свет считается монохроматическим, а газ — состоящим из невзаимодействующих атомов. Если выходить за рамки этой модели (немонохроматич- ность света и большое давление газа), а тем более рассматривать среду в виде молекулярного газа или прозрачного изотропного конденсированного вещества (жидкости, кристаллы и стекла), то качественно все сделанные выше выводы останутся без изменений. Новые эффекты возникают лри распространении света в анизотропных средах.

ГЛАВА 2

НЕЛИНЕЙНОЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ СВЕТА С АТОМОМ

Введение

В основе нелинейно-оптических эффектов, возникающих при взаимодействии интенсивного света с атомарными газами, лежат различные нелинейные эффекты, возникающие при взаимодействии света с изолированным атомом. Наиболее важный нелинейный эффект заключается в возникновении нелинейной восприимчивости атома. Речь идет об электронной восприимчивости, обусловленной переходами оптического электрона между различными дискретными и непрерывными одноэлектронными состояниями в спектре атома.

Линейная восприимчивость атома, рассмотренная в гл. 1, является лишь первым членом разложения поляризации атома (т.е. его среднего дипольного момента) по. степеням напряженности Е электромагнитного поля, В принципе, всегда существуют и высшие члены этого разложения. Вопрос состоит в том, какова их относительная роль и зависимость от напряженности электрического поля световой волны. В слабом поле роль высших членов разложения пренебрежимо мала, так что взаимодействие света с атомом определяется первым линейным по напряженности поля членом разложения, рассмотренным в гл. 1. По мере увеличения напряженности поля роль высших членов быстро возрастает ввиду их степенной зависимости от амплитуды напряженности.

Аналогично тому, как линейная восприимчивость обусловливает линейное рассеяние света в газе (гл. 1), так и нелинейная восприимчивость, как будет видно ниже, обусловливает нелинейное рассеяние света. В гл. 1 было показано, что частота рассеянного света может совпадать с частотой падающего света (рэлеевское рассеяние) или может отличаться от этой частоты на частоту какого-либо атомного перехода (спонтанное комбинационное рассеяние). При нелинейном рассеянии спектр частот рассеянного света оказывается гораздо шире, так как он содержит также и гармоники частоты падающего света (за счет многофотонного поглощения) либо суммарные и разностные частоты в случае нескольких внешних электромагнитных полей.

Как и в случае линейной восприимчивости, нелинейную восприимчивость и нелинейное рассеяние света удобно описывать на квантовом языке как процесс поглощения и испускания фотонов различной энергии. В то время как линейная восприимчивость возникает при поглощении атомом одного фотона внешнего светового поля, нелинейная восприимчивость описывает более сложный процесс, когда поглощается и излучается несколько фотонов внешнего светового поля (или фотонов от разных световых полей,

если их несколько). При этом нерезонансная восприимчивость описывается в терминах виртуальных электронных переходов, резонансная восприимчивость — в терминах реальных переходов. Ионизация атома, в том числе и нелинейная (§ 2.4), является процессом, конкурирующим с рассеянием света на атоме, так как при ионизации атом перестает существовать как целое, превращаясь в ион и свободный электрон (или несколько электронов).

Сам факт разложения вектора поляризации атома Р по степеням амплитуды напряженности электрического поля световой волны Е (справедливый в отсутствие резонансов, при которых эта амплитуда может содержаться в резонансных знаменателях):

Р = х(1)£ + х(2)£'2 +xWE3 + (2-1)

предполагает, что величина Е является малым параметром, т.е. всегда справедливо соотношение Е<ЕаТ1 где Еат - атомная напряженность поля. При этом для описания поляризации применима теория возмущений высших порядков. Именно, так как Р = < Ф| г | Ф>, где Ф - возмущенная волновая функция атомного электрона в световом поле, то требуется определить величину Ф в рамках теории возмущений высших порядков, после чего в данном порядке теории возмущений взять дипольный матричный элемент. Например, в третьем порядке теории возмущений получаем

р(3)=<ф(°)|,.|ф(3)> + (ф(1)|,.|ф(2)>+<ф(2)|,.|.ф(1)> + <ф(3)|г|ф(0)>

(2-2) Здесь

Ф = Ф<°) + ф(О + ф(2) + ф(3) + , (2.3) причем ф(°) — невозмущенная волновая функция атома, а Ф^к^ ~ЕК - К-й член ряда теории нестационарных возмущений для волновой функции.

На первый взгляд из (2.1) следует, что при описании нелинейной восприимчивости и других нелинейных эффектов, например нелинейной ионизации, всегда можно пренебрегать процессами более высокого порядка по числу поглощенных фотонов по сравнению с процессами более низкого порядка. Однако на самом деле ситуация не столь проста ввиду того, что приходится сопоставлять нерезонансные, квазирезонансные и резонансные процессы. Зачастую резонансные процессы более высокого порядка теории возмущений имеют большую вероятность, чем нерезонансные процессы более низкого порядка. Поэтому в каждом конкретном случае, как правило, требуется количественный анализ вероятностей различных Процессов нелинейного рассеяния и нелинейного поглощения света для выявления доминирующего явления.

Не вызывает сомнений, что модель изолированных атомов хорошо описывает реальный атомарный газ, если он сильно разрежен. Критерием при этом является отсутствие столкновений в случае, когда нет внешнего поля, и отсутствие влияния сильного светового поля на столкновения частиц, составляющих газ. В достаточно сильном поле роль столкновений не сводится к традиционному явлению столкновительного уширения атомных уровней. При этом в качестве элементарной квантовой системы необходимо рассматривать два взаимодействующих друг с другом сталкивающихся

атома и поле электромагнитного излучения, воздействующее на оба атома. Такие столкновения называются радиационными. При их реализации столк- новительные ширины сложным образом зависят от интенсивности светового поля. Поэтому интерпретация эффектов уширения в сильном световом поле вызывает известные затруднения [34].

Кроме того, с практической точки зрения надо иметь в виду, что при увеличении плотности атомарного газа столкновения свободных электронов (например, образованных при ионизации атомов электромагнитным полем) с нейтральными атомами начинают играть столь ^е существенную роль, что и атом-атомные столкновения. В сильном световом поле при столкновении электрона с атомами электрон может поглощать фотоны световой волны (обратный тормозной эффект), так что энергия электрона увеличивается. Ускоренные электроны ионизируют атомы, развивается электронная лавина, образуется частично ионизованная плазма, непрозрачная для падающего электромагнитного излучения; вследствие этого газ нагревается и возникает оптический пробой газа. Именно оптический пробой, как правило, лимитирует увеличение давления атомарного газа, целесообразное с точки зрения повышения нелинейной восприимчивости среды.

В данной главе будут рассмотрены основные нелинейные явления, возникающие при взаимодействии интенсивного монохроматического светового поля с изолированным атомом, — нелинейные восприимчивости, нелинейное рассеяние, штарковские сдвиги атомных уровней, пропорциональные квадрату интенсивности света, многофотонное возбуждение и нелинейная ионизация. .

В тех случаях, когда световое поле воздействует не на атом, а на молекулу, имеют место те же основные явления, что и в случае взаимодействия с атомом. Однако более сложная структура молекул обусловливает возникновение и ряда других явлений, не имеющих аналога в случае атомов. О них кратко сказано в конце этой главы.

Нелинейные атомные восприимчивости

Введение. Обратимся к исходному выражению для поляризации (2.1). В слабом электромагнитном поле поляризация Р (отнесенная к одному атому) линейна по напряженности электрического поля Е световой волны. Теперь же мы предполагаем, что напряженность поля Е столь велика, что становятся существенными следующие члены разложения поляризации Р в ряд Тейлора по Е. Если отвлечься от тензорной структуры величин х ^, о которой речь будет идти ниже, то выражение (2.1) в данный момент времени t символически можно записать в виде

р = р(1)+р(2)+р(3) + = X(^(f) + x(2)£2(f) + x(3)£3(f) + (24)

Первое слагаемое в правой части (2,4) представляет собой линейную часть поляризации атома, рассмотренную в гл. 1. Следующее слагаемое называется квадратичной поляризацией (Р^2^), затем кубичной (Р^) и т.д.. Величины х^ называются нелинейными восприимчивостями атома порядка К. Они являются тензорами ранга К + 1.

Мы увидим, что нелинейные восприимчивости х^7 определяют нелинейное рассеяние и поглощение поля электромагнитного излучения в среде,

определяет линейноеопределяет линейное^ написать нельзя,^ написать нельзя,подобно тому как линейная восприимчивость х^ рассеяние и поглощение света (гл. 1).

определяет линейное

определяет линейное

^ написать нельзя,

^ написать нельзя,

Общей формулы для нелинейной восприимчивости х

так как различные конкретные физические процессы определяются разными членами ряда Тейлора в разложении (2.4). Этих членов, как мы увидим, весьма много в зависимости от последовательности поглощения или испускания фотонов электромагнитного поля и от соотношения между числом поглощенных и испущенных фотонов. Их число значительно увеличивается, когда на атом действует несколько световых волн.

Квадратичная нелинейная восприимчивость х<2> отлична от нуля лишь в средах без центра инверсии, например когда атомы (молекулы) среды обладают постоянным дипольным моментом, а также в некоторых кристал-. лах. В атомарных газах, атомы которого находятся в основном состоянии, ^(2) = Q$ так как вследствие сохранения четности атомных состояний оператор дипольного взаимодействия V = тЕ атома с электромагнитным полем (2) излучения меняет четность атомного состояния, а восприимчивость х , возникающая из третьего члена ряда теории возмущений по взаимодействию К, пропорциональна комбинации тптт тргрП1где п — состояние атома, в котором определяется искомая восприимчивость. Чтобы восприимчивость Х(2) была отлична от нуля, состояние атома т должно иметь четность, противоположную четности состояния и. Аналогично из рассмотрения дипольного матричного элемента ттр следует, что четность состояния р должна совпадать с четностью состояния п и обе они противоположны четности состояния т. Но тогда матричный элемент дипольного перехода грп будет равен нулю, так как при таком переходе не происходит изменения четности. Очевидное исключение носит случай газа из сложных атомов, которые находятся в высоковозбужденных, а потому водородоподобных состояниях, имеющих, как известно [29, § 77], при больших орбитальных квантовых числах постоянный дипольный момент.

В средах с центром инверсии, таких, как, например, атомарные газы, наинизшей нелинейной восприимчивостью является кубическая восприимчивость х(3) • Следующей отличной от нуля восприимчивостью является Х(5),ит.д.

Обратимся теперь к тензорной структуре нелинейной восприимчивости. В соответствии с разложением (2.4) кубическая восприимчивость х^3^ является тензором четвертого ранга, т.е. х^ = Х/ри - Каждая из компонент ijkl пробегает три значения, соответствующие декартовым проекциям xyz (или каким-либо другим трем проекциям надлежащей ортогональной системы координат). При этом символическая запись формулы (2.4) расшифровывается подробнее; например, для кубической поляризации P^Q) - как

Р?\0 = 2 И 7Х^Сг, т', т^ - т^Ек (Г - т*)Е^ - iWr'dr". iki о оо ’(25)

Выделим далее явные частотные зависимости рассматриваемых здесь физических величин. Как видно из (2.4), в переменном электромагнитном поле с напряженностью электрического поля E(f) поляризация Р есть также функция времени t. Разложение ее в ряд Фурье по t приводит к поляризации Pv на частоте v. Если в линейном случае, очевидно, у = о>, то в нелинейных процессах, как мы увидим, частота v вовсе не обязана совпадать с частотой со электромагнитного поля Е^ = ^^coscof. В соответствии с определением разложения Фурье имеем

Р(0 = 2Ppexp(zyr).(2.6)

V

Отметим, что именно величина Pv связана с экспериментально наблюдаемыми характеристиками при нелинейном взаимодействии излучения с газообразной средой, подобно тому как линейная поляризация Р^ ^ определяет наблюдаемые величины при линейном взаимодействии света со средой.

Как уже отмечалось во введении, мы считаем поле электромагнитного излучения Е^ монохроматическим. Если, однако, поле содержит несколько частотных компонент, то следует разложить Е^ в ряд Фурье по времени t и рассмотреть в (2.5) только одну компоненту Фурье для каждого сомножителя. Тогда выражение (2.5) можно переписать для компонент Фурье как

Р^= S Х^Е^Ек^Е^.(2.7)

При этом зависимость от времени исчезает, а частота у, на которой происходит поляризация среды, равна coi + со2 + со3. Конечно, величины coi, со2, со3 могут быть как положительными, так и отрицательными, что на языке фотонов означает их поглощение или испускание. Соответствующую нелинейную восприимчивость обозначают как

xS = Хцм(у; «i, w2, w3)(2.8)

(либо как X^t-v; wi,w2,w3)).

Как уже упоминалось выше, с точки зрения квантовой механики поляризация Р представляет собой диагональный матричный элемент от дипольно- го момента атома по рассматриваемому квантовомеханическому состоянию атома и. Соответственно и нелинейная восприимчивость, например выражение (2.8), является диагональным матричным элементом по атомному состоянию и. Это соответствует процессу нелинейного рассеяния света на атоме, при котором атом после процесса рассеяния возвращается в свое исходное состояние и. Если же процесс нелинейного рассеяния заканчивается переходом в иное, отличное от начального, состояние р, то такой процесс описывается недиагональным матричным элементом дипольного момента атома по соответствующим начальному (и) и конечному (р) состояниям. При необходимости мы далее будем ставить у нелинейной восприимчивости Х^ внизу справа индексы, указывающие начальное (и) и конечное (р) (3) состояния: например, хпр •

Подобно тому как мы разлагали напряженность поля Е в ряд Фурье по времени, можно разложить эту величину в ряд Фурье по координате. Вьоде-

ляя волну с заданным волновым вектором к (напомним, что длина волнового вектора к связана с частотой волны со соотношением к = со/с), из (2.7)

получаемр^= £ хй/^получаемр^= £ хй/^а>1, а>2, ^з)^/(^ь кх^Е^^г» к^Е^и^з, к^уа>1, а>2, ^з)^/(^ь кх^Е^^г» к^Е^и^з, к^у(2.9)(2.9)

получаем

р^= £ хй/^

получаем

р^= £ хй/^

а>1, а>2, ^з)^/(^ь кх^Е^^г» к^Е^и^з, к^у

а>1, а>2, ^з)^/(^ь кх^Е^^г» к^Е^и^з, к^у

(2.9)

(2.9)

Здесь определено фурье-разложение по г.

Е(озьг) = 2 ^(со/^^ехр^ik^y(2.10)

ki

При подстановке этого соотношения в правую часть (2.7) получаем, что

??О)О)О)О)пп

?

?

О)

О)

О)

О)

п

п

Рис. 2.1. Схема поглощения н испускания фотонов для процесса возбуждения третьей гармоники

Р н с. 2.2. Диаграмма Фейнмана для нелинейной атомной восприимчивости, описывающей процесс возбуждения третьей гармоники, изображенный на рис. 2.1

правая часть (2.7) зависит от т в виде

ехр(- 1кхт - ik2r - ik3f).

Если аналогично разложить в ряд Фурье по координате кубическую поляризацию, т.е. записать левую часть (2.7) в виде

Р^Чг) = 2 Рр3\*)ехр(— 1кг),(2.11)

к

то из сравнения экспонент в левой и правой частях соотношения (2.7) находим связь между волновыми векторами:

к=кх +£2 +*з.(2.12)

Соотношение (2.12) отражает закон сохранения импульса при нелинейном рассеянии света.

Диаграммная техника для нелинейной атомной восприимчивости. Диаграммная техника для описания взаимодействия монохроматического поля электромагнитного излучения с атомом была детально развита в книге [6]. Поэтому здесь мы не будем повторять соответствующее изложение. Выше (п. 1.1.2) мы уже сталкивались с диаграммной техникой при сопоставлении графиков Фейнмана линейным атомным восприимчивостям. Теперь обратимся к нелинейным атомным восприимчивостям.

Рассмотрим в качестве примера кубическую восприимчивость (2.8) с Wi - w2 *= о)3 = си и v = За), т.е.

X^^X^cu; си, си, си).(2.13)

На рис. 2.1 представлена схема процесса поглощения и излучения фотонов атомными состояниями. В соответствии с правилами построения диаграмм Фейнманах^ изображается диаграммой, показанной на рис. 2.2. Штриховые линии на рис. 2.2 изображают акты поглощения фотонов поля электромагнитного излучения частоты со. Волнистая линия изображает акт испускания спонтанного фотона частоты v - Зсо. Точкам сопоставляются дипольные матричные элементы (например, rmp). Вертикальным линиям между точками сопоставляются энергетические знаменатели. В последних из энергии состояния, отмеченного данными квантовыми числами (например, р), вычитается энергия исходного атомного состояния я, а также вычитаются энергии всех поглощенных фотонов при переходе из состояния п в данное состояние. Аналогично следует добавить энергии испущенных фотонов. Например, для вертикальной линии, отмеченной на рис. 2.2 индексом р, энергетический знаменатель равен и)рп — 2со. Далее, предполагается суммирование по всем промежуточным атомным состояниям (в данном случае по т, ри q). Из рис. 2.1 и 2.2 явно видно, что процесс нелинейного взаимодействия света*с атомом включает многофотонные переходы атомного электрона.

Рис. 2.3. Другие диаграммы Фейнмана дли нелинейной атомной восприимчивости, описывающей процесс возбуждении третьей гармоники

Диаграмма Фейнмана на рис. 2.2 в соответствии с ее видом определяет диагональный матричный элемент от оператора дипольного момента по состоянию и. Аналогичным образом определяются недиагональные матричные элементы, в которых нижнее и верхнее состояния на диаграмме Фейнмана различаются. Например, такие диаграммы понадобятся в резонансном случае, когда диагональная диаграмма для нелинейной восприимчивости высшего порядка разбивается на произведение недиагональных матричных элементов низшего порядка. Они потребуются и при рассмотрении многофотонного возбуждения и нелинейной ионизации.

Из сказанного выше следует, что диаграмма на рис. 2.2 для кубической восприимчивости расшифровывается следующим образом:

Х^СЗси; cu, w, cu) = ^ r’nm r’mp rkpq r^ X

X { K^mn “ ^) (^рл — 2о>) (^qn " ^^)] 1 + * • - } •(2.14)

В гл. 3 мы увидим, что эта диаграмма определяет физический процесс возбуждения третьей гармоники в среде. Как видно из (2.14), она соответствует четвертому порядку квантовомеханической теории возмущений по взаимодействию электромагнитного поля с атомом.

Конечно, помимо диаграммы, приведенной на рис. 2.2, имеются и другие аналогичные диаграммы, вносящие вклад в кубическую восприимчивость

Р--

СО

Рис. 2.4. Схема поглощении и11*9=3(0

испускании фотоиов для процесса возбуждения третьей гармоники, описываемого первой из диаграмм Фейнмана на рис. 2.3п——■

(О

Они показаны на рис. 2.3. От рис. 2.2 они отличаются порядком поглощения и испускания фотонов. При этом в каждой диаграмме выполняется закон сохранения энергии:

р = си + со + со = Зо>.

Эти диаграммы в совокупности с (2.14) определяют полное выражение для кубической восприимчивости:

X,yfcz(3w; w, w, w) = ^ rnm rmp rpq rqn X

X ( K^mn - W) <Wpn - 2w) (wqn - Зш)]'1 +

♦Vt^mn -w)(.Wpn -^H^qn+^V +

"*" [(^mn ~ ^) (Wpn + 2<d) ^Wqn + Cd)]'1 +

+ K^mn +3w)(wpn + 2cd)(cdQn + cd)]1} .(2.15)

На рис. 2.4 показана схема процесса поглощения и испускания фотонов, соответствующая первой из диаграмм Фейнмана на рис. 2.3.

Аналогичным образом строятся диаграммы Фейнмана для других нелинейных восприимчивостей. Другие кубические восприимчивости отличаются от рассмотренной выше соотношением между числом поглощенных и испущенных фотонов, а также частотой кубической поляризации.

Примеры различных кубических восприимчивостей. Рассмотрим теперь иную кубическую восприимчивость, которая возникает, однако, как и ранее, под действием только одного электромагнитного поля часто-

Н.Б.Делоне

Р н с. 2.7. Диаграммы Фейнмана для нелинейной кубической восприимчивости, определяющей процесс вынужденного комбинационного рассеяния

Рис. 2.8. Схема поглощении и испускания фотонов для процесса вынужденного комбинационного рассеяния

ла построения диаграмм Фейнмана по аналогии с тем, как это делалось выше. На рис. 2.7 представлены диаграммы Фейнмана для нелинейной восприимчивости, определяющей процесс ВКР. На рис. 2.8 показана схема атомных уровней и процессов поглощения и испускания фотонов при ВКР, из которой видна сущность явления. Детально процесс ВКР, использующий указанную нелинейную восприимчивость, будет рассмотрен в гл. 3, и мы здесь не будем анализировать его подробно (см. также § 2.2).

Очевидно, возможны и другие кубические восприимчивости, отличающиеся другим соотношением между числом поглощенных и испущенных фотонов и различными частотами взаимодействующих полей. Так, например, в случае трех световых волн с различными частотами о^, сс2, и>3 возникает кубическая восприимчивость вида X^ki(^ cci,a)2,a)3), где у = = о>1 + сс2 + о)3 — частота волны индуцированной нелинейной поляризации. Тот факт, что нелинейная восприимчивость зависит от частот всех трех падающих волн, является обоснованием на атомном уровне возникновения связанных волн в нелинейной среде (§ 3.4).

Нелинейные восприимчивости высших порядков. При увеличении интенсивности света, взаимодействующего с атомом, становятся существенными следующие члены разложения поляризации атома в ряд по степеням напряженности поля (2.1). Вслед за кубической начинает играть существенную роль нелинейная восприимчивость х^5^ • Простейшее физическое явление, обусловленное восприимчивостью х^5\ — это процесс возбуждения пятой гармоники поля падающего в среду излучения. Возможны и другие процессы.

Возбуждение высших гармоник при взаимодействии излучения оптического диапазона частот с атомарными газами является одним из наиболее перспективных методов создания источников когерентного излучения в ультрафиолетовом диапазоне частот (§ 3.2), поэтому высшим порядкам нелинейной восприимчивости уделяется большое внимание.

В настоящее время не возникает проблем, связанных с использованием для возбуждения поля оптического диапазона частот с очень высокой напряженностью с целью выявления эффектов высших нелинейных восприимчивостей. Легко можно достигнуть напряженности поля излучения импульсного лазера вплоть до атомной напряженности. Основная трудность, возникающая при использовании высших нелинейных восприимчивостей, состоит в необходимости разделения эффектов от так называемых “прямых” нелинейных процессов, обусловленных высшими нелинейными восприимчивостями,и “каскадных” нелинейных процессов, обусловленных низшими нелинейными восприимчивостями. Они идут через реально заселяемые возбужденные состояния и обязаны новым электромагнитным волнам, возникающим в среде. Так, например, конкуренцию процессу возбуждения пятой гармоники, о котором шла речь выше и который определяется нелинейной восприимчивостью х^Н^оз; си, оз, оз, оз, оз), может оказать процесс, обусловленный каскадным взаимодействием, заключающимся в возбуждении третьей гармоники падающего излучения и во взаимодействии третьей гармоники (частота Зсо) и двух фотонов исходного поля электромагнитного излучения частоты оз. Соответствующая нелинейная кубическая восприимчивость имеет вид х^(5ш; Зсо, оз, оз). Расчеты и эксперименты [35] показывают, что восприимчивости для каскадных нелинейных процессов лишь незначительно меньше, чем восприимчивости прямых процессов с соответствующим числом поглощаемых фотонов. Каскадные процессы должны, таким образом, приниматься во внимание.

В настоящее время рассчитаны и измерены высшие восприимчивости атомарных газов вплоть до х^9^ • Детальное обсуждение вопросов о расчетах и измерениях высших нелинейных восприимчивостей содержится в [13, 35, 36].

Р н с. 2.9. Диаграмма Фейнмана, описывающая секулярный член в кубической восприимчивости на частоте со падающей электромагнитной волны

Устранение секулярных членов в иерезонансной нелинейной восприимвдвости. В рассмотренных выше аналитических выражениях для нелинейных восприимчивостей встречаются слагаемые, которые формально обращаются в бесконечность даже в общем нерезонансном случае. Рассмотрим, например, диаграмму Фейнмана для кубической восприимчивости (з) ,.

XijkiVW w, —^), ответственной за нелинейную часть показателя преломления на частоте оз. Она показана на рис. 2.9 (это не что иное, как вторая диаграмма на рис. 2.5). Далее мы рассматриваем здесь лишь слагаемое этой диаграммы, в которой р = п. Ему соответствует аналитическое

выражение (см. второе слагаемое в (2.17))

Гплп*ГХн ^hq ^^ [(<иж л — CU)tUnn (cUqH — СО)] >(2.22)

которое формально равно бесконечности, так как оопп = 0. Такие расходящиеся члены называются секулярными.

Секулярные члены исчезают, если при определении среднего значения дипольного момента атома в состоянии п в энергетическом знаменателе, входящем в члены типа (2.22), использовать не энергии &п невозмущенного гамильтониана, а точные энергии &п гамильтониана с учетом взаимодействия с электромагнитным полем. Тогда в (2.22) входит величина ^лл = ^л - &л, отличная от нуля, и формальные бесконечности исчезают. Более того, оказывается, что в нелинейных восприимчивостях, в частности в выражении (2.17) для х(3)(<^; си,-со, со), слагаемые, содержащие силл, всегда взаимоуничтожаются, так что суммирование в (2.17) можно производить лишь по состояниям р ^ п, для которых теперь уже в рамках рассматриваемого четвертого порядка теории возмущений энергию состояния п в энергетических знаменателях можно считать невозмущенной (учет ее возмущения полем отразится на членах следующего, шестого, порядка теории возмущений).

Члены четвертого порядка теории возмущений, вносящие вклад в Х^3\со; со, — со, си), появятся в рамках рассматриваемого подхода с точными энергиями Ип и из выражения для линейной восприимчивости, записанного в виде

Х^^; w) = S r‘„m ?тп [(£т -&„- си)"1 +(6т -&и+си)-1].(2.23)

При этом нужно учесть, что*

'к^п-'^Е^.(2.24)

Подставляя (2.24) в (2.23) и разлагая (2.23) в ряд по £*/£), мы получаем искомые члены, вносящие вклад в х^3^(со; си, — си, си), помимо указанных выше. Детальные выражения для этих членов приведены в [13, п. 2.6.5].

Отметим, что в линейной восприимчивости проблема секулярных слагаемых не возникает (она и не рассматривалась в гл. 1), так как они обращаются в нуль и по более простой причине: при т = п диагональный матричный элемент глл от координаты равен нулю вследствие закона сохранения четности атомных состояний. Однако в случае нелинейной восприимчивости это не так, так как состояния р ип в выражении (2.17) имеют одинаковые четности.

Расчеты нерезонансной нелинейной восприимчивости. Расчеты нерезонансной нелинейной восприимчивости можно провести, используя нестационарную теорию возмущений высших порядков по взаимодействию поля с атомом [6, гл. 2]. Основные трудности, возникающие при таких расчетах, те же, что и при расчетах линейно-оптических констант (п. 1.1.6). Напомним, что одна из трудностей состоит в необходимости учета бесконечного числа состояний непрерывного спектра рассматриваемого атома, по которым проводится промежуточное суммирование. В то время как для

Рис. 2.10. Кубическая восприимчивость Xzzzz(3w; ш» ш» ^) для основного состояния атома водорода как функция частоты w падающей электромагнитной волны. В качестве единицы взято статическое значение этой восприимчивости xj3\w -► 0)

расчета линейной восприимчивости требуется выполнить только одно суммирование, в случае нелинейной восприимчивости их несколько, и это дополнительно усложняет расчеты [5]. Другая трудность, как уже отмечалось в п. 1.1.6, заключается в отсутствии строгих аналитических выражений для волновой функции оптического электрона в сложном атоме.

Как всегда, наиболее прост расчет нелинейной восприимчивости атома водорода. В качестве примера можно привести расчет восприимчивости Х<3\За>; си, си, со) как функции со, выполненный в работе [5]. Использовалась кулоновская функция Грина. Результаты расчета приведены на рис. 2.10 для основного состояния 15 атома водорода. Резонансы соответствуют частотам электромагнитного поля со = оздп13, где п = 15, a q = 2Ри ЗР — возбужденные состояния атома водорода. Видно, что величина х^3^ изменяет знак при прохождении резонансных значений частоты, что находится в соответствии с формулой (2.15). Изменение знака имеет место также и в межрезонансном промежутке между уровнями ЗР и 4Р.

Результаты расчета нелинейной восприимчивости атома водорода имеют, однако, лишь иллюстративную ценность. Для практики необходимы расчеты нелинейных восприимчивостей для ряда сложных атомов — щелочных атомов, щелочноземельных атомов и атомов благородных газов (см. также § 3.2).

В качестве примера расчета восприимчивости х^3^(Зсо; со, со, со) для щелочных атомов можно указать на работу [37]. Расчет проводился по формуле (2.15). Интегрирование по угловым переменным в (2.15) и запись х^3) в форме комбинации приведенных матричных элементов проводится обычными методами теории углового момента и детально иэложе-

нов [38] (см. также [32]). При этом для изотропной среды, каковой является'газообразная среда, и электромагнитного поля, линейно поляризованного вдоль оси z, тензор Х/^(Зсс; сс, сс, сс) имеет только одну отлич- (3)1

ную от нуля компоненту xzzzz(3cc; сс, сс, сс). Это легко понять, так как tEw = zE^. Численные расчеты в [37] проводились для атомов щелочной группы. Радиальные дипольные матричные элементы гтп> входящие в (2.15), вычислялись в водородоподобном приближении. В суммах выражения (2.15) учитывался вклад 12 дискретных атомных состояний.

На рис. 2.11 представлена зависимость х^Ч^со; со, со, со) от длины волны X = 2тгс/а), рассчитанная для основного состояния атома натрия [37]. Видно, что х^ имеет многочисленные резонансы (в соответствии с аналитическим выражением (2.15)). Расчеты проводились в диапазоне длин волн 0,5 - 3 мкм. Резонансы на рис. 2.11 соответствуют частотам со = озтп и со = озрп12. Резонансные частоты со = GDqnl3 не показаны, так как они соответствуют слишком большим длинам волн (малым частотам). Как видно из рис. 2.11, в межрезонансных промежутках величина х^3^ может обращаться в нуль (но может и не обращаться).

В работе [39] расчет величины х^3\Зсо; со, со, со) уточнялся путем учета спин-орбитального расщепления энергетических уровней атомов щелочной группы: тем самым достигались более точные значения энергетических знаменателей в формуле (2.15). Кроме того, были подставлены более корректные по сравнению с работой [37] значения дипольных матричных элементов. Очевидно, учет спин-орбитального расщепления существен, когда с ним сравнима расстройка резонанса частоты атомного перехода и частоты

Р н с. 2.11. Кубическая восприимчивость Xzzzz(3w; w,w,w) [см6/эрг] для основного состояния атома натрия как функция длины волны X = Inc/^ [мкм]. Заштрихована область с большим числом резонансов, близко расположенных друг к другу

Таблица 1.

Нелинейные атомные восприимчивости х^К\Ки>; си, си,.. ., си)

Единицы

К = 3

5

7

9

см3 • (см3/эрг) ^-1^2

io-33

10-43

Ю-48

ю-58

атомные

ю6

102

10

1

Примечание. Приведены результаты для основного состояния атома натрия в поле лазера на стекле с неодимом; атомная единица xS^ равна a3(a3/2Ry/^—^^ гдеа — боровский радиус

поля си (или его второй гармоники 2со). Ввиду большого спин-орбиталь- ного расщепления в спектре атома натрия его учет важен практически для всех частот со.

Расчет величины х^3\Зсо; со, со, со) для щелочных атомов проводился также в работе [40] (см. также [5]). Вместо прямого суммирования по промежуточным виртуальным состояниям атома здесь использовался метод функций Грина. Функция Грина строилась в приближении модельного потенциала. Численные расчеты проводились лишь для фиксированных значений частоты поля со (конкретно — для частот неодимового и рубинового лазеров). Аналогичные расчеты проводились в той же работе [40] и для атомов благородных газов.

При проведении подобных расчетов и сравнении результатов разных авторов следует иметь в виду, что приведенные выше формулы для нелинейных восприимчивостей основывались на представлении напряженности электрического поля электромагнитной монохроматической волны в виде

£(/) = Е^ exp(zcof) + Е^ ехр(— /cot) = 2^ cos соЛ

Если же определять ее в виде

E(t) -Е^ cos cof,

то в рядах теории возмущений и соответственно в приведенных выше выражениях для х^ следует добавить множитель .

Помимо указанных выше, опубликованы многочисленные расчеты и других нелинейных восприимчивостей [5, 13], которые методически не отличаются от обсуждаемых выше расчетов х ^З\3со; со, со, со).

В заключение этого раздела для ориентации читателя приведем в табл. 1 результаты расчетов, выполненных в работе [35] для нелинейных восприимчивостей высших порядков атомов натрия вида х^^Асо; со, со,..., со). Эти данные по порядку величины могут быть использованы для приближенных оценок и других нелинейных восприимчивостей. Величины х^ имеют различные размерности.. Порядки их величин, указанные в табл. 1, справедливы для нелинейных восприимчивостей в типичных межрезонансных промежутках или в статическом пределе со->О. В атомных единицах (h = e =Ме = 1) все х^ 1 при К> 1.

Заключение. Приведенное выше рассмотрение нелинейных атомных восприимчивостей показывает, что они обусловливают гораздо более

богатый спектр частот, излучаемых атомом, по сравнению со случаем, когда играет родь лишь линейная восприимчивость. Нелинейные восприимчивости определяют индуцированный дипольный момент атома в заданном состоянии п, который периодически колеблется со временем. Однако частота этих колебаний v может отличаться от частоты со падающей электромагнитной волны (например, v = Зсо). В соответствии с полуклассической теорией дипольного излучения атом будет излучать фотоны с частотой v. В этом основное отличие от линейного случая (п. 1.1.6), где было v = со.

Таким образом, в нелинейном случае для упругого нелинейного рассеяния, когда конечное состояние атома совпадает с начальным, частота испущенного фотона может отличаться от частоты падающего излучения.

Аналогично при неупругом нелинейном рассеянии света на атоме, когда конечное состояние атома р отличается от начального п, спектр излучаемых частот v значительно богаче, чем частота со - сор„ спонтанного комбинационного рассеяния в линейной оптике.

Резонансные нелинейные атомные восприимчивости

Введение. Из выражений для нелинейных восприимчивостей, приведенных в предыдущем параграфе, видно, что все они содержат определенное количество энергетических знаменателей. Если эти знаменатели не являются аномально малыми, то, как правило, эффекты нелинейности достаточно малы, коль скоро напряженность электрического поля падающего электромагнитного излучения мала по сравнению с характерной атомной напряженностью. (Напомним, что в атомных единицах х^ L) Поэтому для того чтобы наблюдать нелинейные эффекты, стремятся осуществить либо квазирезонансную ситуацию, когда расстройка резонанс» хотя и мала по сравнению с частотой поля, но велика по сравнению с характерными ширинами атомных уровней, либо точный промежуточный резонанс, когда расстройка резонанса становится меньше ширины резонанса. Однако следует иметь в виду, что в случае точного резонанса появляется конкурирующий канал перехода оптического электрона в непрерывный спектр. Этот переход может быть как одно-, так и многофотонным. Очевидно, что конкуренция однофотонной ионизации наиболее существенна. Вероятности однофотонной ионизации из возбужденных состояний обсуждались выше (см. формулу (1.31)), а случай многофотонной ионизации рассмотрен в § 2.4.

В нелинейном, как и в линейном случае (п.1.2.2), любой резонанс можно описать соотношением вида (2.15), написанным в рамках теории возмущений, добавив к соответствующему энергетическому знаменателю величину, zTm, где Гш - эффективная ширина резонанса. Конечно, количественно лоренцев профиль контура справедлив только для механизма уширения, вызванного наличием естественного времени жизни резонансного состояния атома. Такие механизмы уширения, как доплеровское уширение и т.д., приводят к иным профилям, нежели лоренцев. Что касается ширины резонансов, то их физическая природа такая же, как и в линейном случае (п. 1.2.4). Отличие от линейного случая заключается в том, что, во-первых, в нелинейном случае резонанс может быть не только однофотонным, но и

многофотонным. Во-вторых, в нелинейной восприимчивости может одновременно реализовываться не один, а несколько резонансов.

Рассмотрим методику учета промежуточного резонанса на примере нелинейной восприимчивости х(3\п wi, со2, со3), описывающей процесс возбуждения суммарной частоты v = gji + cd2 + cd3 . Одна из диаграмм Фейнмана для этой величины показана на рис. 2.12. На рис. 2.13 показана схема процесса поглощения и испускания фотонов для данного физического явления. Указанной диаграмме можно сопоставить с учетом добавок в

сиси

си

си

Рис. 2.12. Одна из диаграмм Фейнмана для нелинейной восприимчивости Х^Оч <^11 w2 , <^3) > описывающей процесс возбуждении волны нелинейной поляризации с суммарной частотой v =

Рис. 2.13. Схема поглощения и испускания фотонов для процесса, описываемого диаграммой Фейнмана на рис. 2.12

энергетические знаменатели эффективных ширин Гш следующее аналитическое выражение:

(3),х v i / к i v

^rnmrm г г X mpq

^{[(^mn " ^1 + ^тЗ V^pn — ^1 — ^2 "^ *Гр) (^qn — V * /Гд)]+ ...).

(2-25) Здесь Tw, Гр, Гд - эффективные ширины соответствующих атомных состояний, причину уширения которых мы не будем конкретизировать (п. 1.2.4). Конечно, эти ширины нужно добавлять только в том случае, когда расстройка соответствующего промежуточного резонанса порядка ширины или меньше ее.

Аналогичным образом добавляются ширины в другие многочисленные слагаемые в формуле (2.25), которые в ней опущены.

Влияние заселенностей уровней на нелинейные восприимчивости. Выражение (2.25) для резонансной нелинейной восприимчивости написано в предположении, что промежуточные атомные состояния т,р, q реально не заселяются полем электромагнитной волны. Это справедливо либо в случае достаточно больших расстроек резонанса, либо в случае достаточно больших ширин резонансных состояний, когда заселенность исходного состояния близка к единице, а остальных состояний - к нулю.

Обратимся здесь к другому случаю, когда это не так, и рассмотрим в качестве примера ту же диаграмму Фейнмана на рис. 2.12 для процесса поглощения фотонов с частотами cdi,cd2,cd3. Пусть в данном процессе происходит реальное заселение промежуточного уровня р при двухфотонном поглощении фотонов с частотой cdi и с частотой со2. Таким образом, заселенность состояния р, которую мы обозначим через Npi существенно отлична от нуля и сравнима с заселенностью исходного уровня п, кото- .рую мы обозначим через Nn. Следовательно, теперь заселенность Nn отлична от единицы. Влияние заселенности на линейную восприимчивость было рассмотрено в гл. 1. Там оно было связано с однофотонным резонансным переходом п Здесь же мы имеем дело с двухфотонным резонансным переходом п ~>р. Определим влияние заселения состояния р при таком переходе на нелинейную восприимчивость х

Если атом находится в состоянии м, то его нелинейная восприимчивость определяется выражением (2.25). Так как вероятность заселения состояния и равна Nn, то, когда атом находится в состоянии и, его средний дипольный момент, а следовательно, и величина х^3^ пропорциональны величине Nn. Итак, выражение (2.25) следует умножить на Nn. Но этим решение проблемы не ограничивается. Так как атом может с заметной вероятностью находиться в состоянии р, то его средний дипольный момент равен

<n\r\n>Nn^<p\r\p>Np.

Для определения величины < р | г | р > нужно знать нелинейную восприимчивость х^3^ в состоянии р. Для процесса, изображенного на рис. 2.12, нелинейная восприимчивость в состоянии р определяется диаграммой Фейнмана, показанной на рис. 2.14. Этой диаграмме соответствует следующее аналитическое выражение:

Х/Д^)^ г*„т r'mp^mp +W2)-1 X

X (w„p + w, + w2 - zTp)"1 S rpq Гg„ Vwqp - ЫзГ*.(2.26)

q

Сумма по и отсутствует вследствие условия резонансности для процесса двухфотонного возбуждения cdi + cd2 ^сорп. Кроме того, мы учли ширину только в резонансном энергетическом знаменателе.

Аналогичным образом в (2.25) вследствие того же условия резонансности исчезает сумма по р и выражение (2.25) можно переписать теперь в виде

X $Д100 = к^рп - W! - w2 + zTp)'1 S r‘nm r’mp Vwm„ - Ы] r1 X хр^,,-,)-1.(2.27)

Так как вследствие условия резонансности cd2 ^сорп-сог, то в первом энергетическом знаменателе в формуле (2.26) можно заменить

^тр "^ ^2 ^ ^тр "^ ^рп — ^1 = ^тп ” ^1 •

Аналогично во втором энергетическом знаменателе формулы (2.26) можно

заменить

USqp — W3 ^ ^qn — ^рп ^3 ^qn V'

После этого видно, что первая сумма в (2.26) совпадает с первой суммой в (2.27), а вторая сумма в (2.26) также совпадает соответственно со второй суммой в (2.27). Что касается резонансных энергетических знаменателей в (2.26) и (2.27), то легко видеть, что они равны по модулю и противоположны по знаку. Итак, получаем, что

Х^п) = "Х^кМ-

Для нелинейной восприимчивости в условиях реального заселения

Рис. 2.14. Одна из диаграмм Фейнмана для нелинейной восприимчивости в возбужденном резонансном состоянии р для процесса, изображенного на рис. 2.13Рис. 2.14. Одна из диаграмм Фейнмана для нелинейной восприимчивости в возбужденном резонансном состоянии р для процесса, изображенного на рис. 2.13

Рис. 2.14. Одна из диаграмм Фейнмана для нелинейной восприимчивости в возбужденном резонансном состоянии р для процесса, изображенного на рис. 2.13

Рис. 2.14. Одна из диаграмм Фейнмана для нелинейной восприимчивости в возбужденном резонансном состоянии р для процесса, изображенного на рис. 2.13

Рис. 2.15. Диаграммы Фейнмана дли недиагональиого элемента линейной восприимчивости, входящего в кубическую восприимчивость, соответствующую процессу, изображенному на рис. 2.13

резонансного состояния р получаем выражение

причем величина X ^к№ определяется формулой (2.27). В частности, если заселенности уровней пир становятся одинаковыми, то дипольный момент такой системы обращается в нуль: как говорят, происходит насыщение атомного перехода п -^р.

Выражение (2.27) можно записать в сокращенной форме:

х -Д,^; wt, w2, w3) = х ^р(- w2; <01) х

X х^п^ <0з)(<ори - <01 - <02 + 'Гр)-1.(2.29)

(2.30)(2.30)Здесь введены следующие обозначения: Х^р (— ^2 5^1) ~ ^ ГптТтр^тп ~ ^1) , XJV(р; шз) = 2rkpqrqn^qp - ызГ1 -

(2.30)

(2.30)

Величины (2.30) представляют собой недиагональные матричные элементы для линейной восприимчивости (гл. 1 и § 2.1), соответствующие переходу атома из состояния п в р. Они изображаются диаграммами Фейнмана, показанными на рис. 2.15. Таким образом, в резонансном случае нелиней-

ные кубические восприимчивости представляются в виде произведения двух линейных, но недиагональных восприимчивостей. Очевидно, это существенно упрощает расчеты х^3^-

Физический смысл вещественной и мнимой частей нелинейной восприимчивости. В п. 1.2.2 мы рассматривали резонансную линейную восприимчивость и выяснили, что она имеет как вещественную, так и мнимую части (в нерезонансном случае остается, очевидно, только вещественная часть). Вещественная часть отвечает за линейную часть показателя преломления на частоте волны падающего излучения. Мнимая часть отвечает за процесс однофотонного поглощения излучения, т.е. уменьшения его интенсивности по мере прохождения излучения в среде. Поглощение излучения, как мы видели, сопровождается переходом атомов среды в возбужденные резонансные состояния. Далее, как и в линейном случае, эти состояния могут высвечиваться каскадным образом с переходом атома в более низколежащие состояния, и, в конце концов, в исходное основное состояние. Частоты испускаемых фотонов отличаются от частот падающих фотонов, что и означает выбывание фотонов, падающих в среду, т.е. поглощение света.

Что касается вещественной части нелинейной резонансной восприимчивости, то, как и в нерезонансном случае, она определяет квадратичную по напряженности поля поправку к показателю преломления среды (или к ее диэлектрической проницаемости, см. формулы (2.18) - (2.20)). В соответствии с формулой (2.29) в точном резонансе эта поправка обращается в нуль, изменяя знак в окрестности резонанса.

Обратимся теперь к мнимой части резонансной нелинейной восприимчивости. Как видно из (2.29), она, как и в случае нелинейной резонансной восприимчивости, отвечает за поглощение излучения, но только не одно фотонное, а, как видно из (2.29), двухфотонное. При этом поглощается один фотон с частотой coj и один фотон с частотой со2.

При реализации других резонансов мнимая часть нелинейной восприимчивости может отвечать и за однофотонное поглощение падающего излучения, сопровождаемое испусканием фотона другой частоты. Как мы увидим в гл. 3, это имеет место, например, в процессе вынужденного комбинационного рассеяния. В записи формулы (2.29) фотон с частотой СО] падающего в среду излучения поглощается, в то время как фотон частоты ВКР ы2 < 0 излучается. Как мы увидим, мнимая часть (2.29) определяет коэффициент усиления волны поляризации ВКР излучения на частоте I cd2 I.

Если же обратиться к процессу возникновения новых волн поляризации в среде, например к процессу возбуждения третьей гармоники, когда ее интенсивность достаточно мала по сравнению с интенсивностью падающего излучения (а не к процессу распространения этих волн в нелинейной среде, когда они имеют достаточно большую интенсивность), то вектор поляризации, пропорциональный соответствующей нелинейной восприимчивости, определяет напряженность поля волны поляризации согласно уравнениям Максвелла (гл.З). Следовательно, интенсивность возникающей волны поляризации пропорциональна квадрату модуля нелинейной восприимчивости. Например, мы увидим в § 3.2, что интенсивность возбуждения третьей гармоники /зш пропорциональна величине 62

I x^3\3cd; co, co, co) I2 (а также, разумеется, кубу интенсивности/^ волны падающего в среду излучения с частотой со). В резонансном случае эта величина равна, очевидно, сумме квадратов вещественной и мнимой частей нелинейной резонансной восприимчивости. В нерезонансном случае, разумеется, остается только вещественная часть. Это выражение справедливо, коль скоро /зш <До> гДе ^w - интенсивность падающего излучения.

Когда же при прохождении в среде интенсивность волны поляризации Z3w на третьей гармонике станет достаточно велика, а именно сравнима с интенсивностью 1^ падающего излучения с частотой со, то мы возвращаемся к прежней картине, когда вещественная часть Rex^3^ определяет показатель преломления среды на третьей гармонике (точнее говоря, ее нелинейную часть), в то время как мнимая часть Im х^ определяет коэффициент преобразования излучения из основной частоты в третью гармонику. Детально все соответствующие соотношения для различных физических процессов будут получены в гл. 3.

До сих пор мы рассматривали вещественную и мнимую части нелинейной резонансной восприимчивости, оставаясь в рамках разложения в ряд Тейлора по напряженности поля (см. формулу (2.4)). В частности, предполагалось, что разность заселенностей Nn—Npi входящая в (2.28), обусловливается столкновениями и прочими механизмами, но не внешним световым полем. Однако сильное световое поле изменяет эту разность заселенностей, уменьшая ее. Численный расчет может быть проведен в рамках резонансного приближения для двух уровней п и р. В данном случае имеет место двухфотонный резонанс, так как переход из п в р сопровождается поглощением фотона с частотой coj и фотона с частотой со2.

Из расчета следует [41], что величину Nn - Np следует умножить на фактор (1 + WpnjTpY1, где wpn - вероятность вынужденного двухфотонного перехода п ^р под действием поля с частотой coj и поля с частотой со2• Если для простоты считать coj - со2 = со, а поле линейно поляризованным, то, исходя из теории возмущений второго порядка, будем иметь

wp„ = 2 | x^L I2 Гр[(^„ - 2Ш)2 + Г2]’1, (2.31) где двухфотонный матричный элемент перехода и -*р определяется формулой, соответствующей выражению (1.21) для недиагонального элемента линейной восприимчивости:

Х^ ~ ^ZnmZmpW^mn “w) + (^mn+^) ]• (2.32)

В случае если имеет место однофотонный резонанс со ^ <отп, поляризация среды определяется формулами, аналогичными (2.28), но вместо двухфотонного фигурирует более простой однофотонный матричный элемент zmn (см. детальные расчеты в книгах [17, §7; 41]). Так как

Nn - Np =(1+wpnjrp)"1, (2.33) то при wpn > Гр, т.е. в достаточно сильном поле, разность заселенностей обращается в нуль, приводя к насыщению перехода п -+р сильным световым полем.

Заключение. Таким образом, резонансная нелинейная восприимчивость, подобно тому как и нерезонансная нелинейная восприимчивость,

также определяет процесс нелинейного рассеяния света на атоме. Резонансная восприимчивость определяет сечения соответствующих резонансных процессов/ либо упругого резонансного нелинейного рассеяния (когда конечное состояние атома совпадает с начальным), либо неупругого резонансного нелинейного рассеяния (когда конечное состояние отлично от начального). Что касается сравнения этих процессов с резонансным линейным рассеянием, то здесь можно повторить все те выводы, которые были сделаны в заключении к § 2.1.

При реализации каждого резонанса в нелинейной восприимчивости в выражении для индуцированного дипольного момента атома (т.е. в поляризации) возникают факторы zmn£w/rw, где Гш - ширина состояния т ( § 1.2). Если световое поле достаточно сильно, то эти факторы могут быть значительно больше единицы. Тем самым они могут в определенной степени компенсировать малость нерезонансных факторов £*w/5aT в дипольном моменте атома, и поляризация атома может достигать больших значений, доступных для экспериментального наблюдения. Таким образом, следует стремиться реализовать максимальное число резонансов и обеспечить достаточную малость ширин резонансных состояний.

Гиперполяризуемость атомных уровней

В п. 1.1.4 рассматривалась динамическая поляризуемость атома, приводящая к штарковским сдвигам атомных уровней, квадратичным по напряженности внешнего переменного электрического поля Ew световой волны. Мы получили, что коэффициент пропорциональности в зависимости штар- ковского сдвига 8&„ от интенсивности /w ^£^ представляет собой линейную атомную восприимчивость xVn (W <^) (или поляризуемость) атома. ♦ Здесь со — частота световой волны.

В межрезонансных промежутках, как мы видели, величина х^ может обращаться в нуль. Тогда нужно учесть следующие члены разложения 5&л по степеням интенсивности 1^ световой волны, т.е. члены 8&„ ~7^. Коэффициент пропорциональности в этой зависимости будет определяться нелинейной кубической восприимчивостью х»п (^1 ^ — to, со), о которой говорят в данном случае как о гиперполяризуемости атома в данном состоянии п при воздействий на него светового поля с частотой со.

В отличие от линейного случая, где поляризуемость атома, как мы видели, полностью сводится к линеинои восприимчивости хпп (to; to), в гиперполяризуемости атома, помимо Х^пп» есть и ДРУгое слагаемое. Рассмотрим выражение (1.13) для квадратичного штарковского сдвига в переменном поле (считая для простоты, что напряженность Еш направлена вдоль оси z и линейно поляризована):

5^л S | znm | Е^ [(сотл — со) 1 + (штп + ^) 1 )•(2.34)

Слагаемое в штарковском сдвиге, пропорциональное E^s возникает, если в этой формуле учесть поправки к энергетическим знаменателям оотп — со и ьзтп + со, представляющие собой разность квадратичных штарковских

сдвигов уровней тип, т.е.

^т и —^т и + 5 &т — 6 &^ ± CD.

Эта процедура соответствует теории возмущении с точными энергиями в энергетических знаменателях. После разложения этих знаменателей в ряд

(2)Г

по степеням , 6&„ ' получаем

[^тл iw + S&m^S^21]"1^^^ ±w)"1-(wm„ ± ш)"2(8^2)-542))-

(2.35)

В результате, подставляя это выражение в (2.34), находим вклад в 5&„4) вида

^ S |zm„|2 [S^-S^J Нп^Г H^mn-G^L

)2(2.36)

Так как 6^тп ~ Е^, то этот вклад пропорционален E4W и представляет собой искомое дополнительное слагаемое в штарковский сдвиг 6&<4), которое не сводится к кубической нелинейной восприимчивости X^3\cd; ^> — cd, ^)- Окончательное выражение для гиперполяризуемости ввиду громоздкости не приводится (см. [5], а также [6, гл. 6]). На первый взгляд можно было бы ожидать, что высшие члены разложения сдвига атомных уровней по интенсивности излучения Iw становятся сравнимыми с первым членом лишь при напряженности поля Е^ порядка атомной напряженности ЕаТ. На самом деле расчеты показывают, что это не так. Например, в щелочных атомах они сравниваются при Ew ~10*3£'ат [5, § 3.3]. Причин для этого две. Во-первых, энергетические знаменатели в нелинейной восприимчивости отнюдь не порядка единицы, а в несколько раз меньше; кроме того, в восприимчивость входит произведение нескольких энергетических знаменателей. Во-вторых, дипольные матричные элементы между возбужденными виртуальными состояниями атома, входящие в числитель нелинейной восприимчивости, как правило, в несколько раз больше единицы; как мы видели, восприимчивость содержит произведение нескольких дипольных матричных элементов.

.4. Многофотонное возбуждение и нелинейная ионизация атомов

Введение. При обсуждении мнимой части резонансной нелинейной восприимчивости мы видели, что один из механизмов уширения представляет собой ионизационное уширение (п. 2.2.3). Это уширение может быть обусловлено возможностью как одно-, так и многофотонной ионизации в зависимости от соотношения между частотой поля излучения и энергией резонансного уровня..Например, при возбуждении третьей гармоники атомный электрон, попадая после поглощения трех фотонов поля излучения с частотой cd в достаточно высоковозбужденные атомные состояния, вместо того чтобы испустить фотон с частотой 3cd и возвратиться в исходное состояние п, может поглотить еще один фотон с частотой cd (или несколько таких фотонов) и перейти в непрерывный спектр. Конкретно ионизация

65655. Н.Б.Делоне

65

65

как процесс, конкурирующий с процессом возбуждения третьей гармоники и с другими нелинейно-оптическими процессами, будет рассмотрен в гл. 3. Здесь же мы обратимся собственно к процессу нелинейной ионизации изолированного атома сильным световым полем. Другой механизм уширения при резонансной нелинейной восприимчивости обусловлен спонтанными переходами в исходное состояние (одним или несколькими) после резонансного перехода в возбужденное состояние дискретного спектра посредством поглощения нескольких фотонов.

Ранее в этой главе мы в основном имели дело с нелинейными восприим- чивостями, связанными с диагональным матричным элементом от дипольного момента атома. Недиагональные матричные элементы встречались лишь для описания резонансной нелинейной восприимчивости (см. (2.30)). В данном же параграфе мы имеем дело с недиагональным многофотонным матричным элементом, так как при ионизации начальное состояние принадлежит дискретному спектру, а конечное состояние — непрерывному спектру либо дискретному спектру при многофотонном возбуждении, т.е. они различаются. В остальном правила для диаграмм Фейнмана, определяющих указанные многофотонные матричные элементы, — те же, что и сформулированные в начале этой главы: они основаны на квантовомеханической теории возмущений высших порядков.

Условия реализации процессов многофотоиной ионизации. Прежде чем переходить непосредственно к описанию процесса многофотонной ионизации, основанного на квантовомеханической теории возмущений высших порядков, следует выяснить условия реализации этого процесса.

Отметим сначала, что, как уже говорилось в гл. 1, процесс фотоионизации атомов, т.е. процесс однофотонной ионизации, не может реализовываться для атомов, находящихся в основном состоянии, и излучения оптического диапазона частот, так как при этом всегда &„ > h со. Иная ситуация возникает для нелинейной ионизации — этот процесс всегда может реализовываться при любой энергии электрона в атоме &л и любой частоте поля излучения h со< &л, так как при этом всегда может быть выполнен закон сохранения энергии путем поглощения атомом достаточного числа фотонов.

Общая теория процесса нелинейной ионизации атомов в монохроматическом электромагнитном поле, построенная на модельном примере вырывания электрона из дельта-функционального потенциала (см. [42], а также [6, гл. 6]), имеющего единственное связанное состояние, показывает, что характер процесса ионизации определяется так называемым безразмерным параметром адиабатичности (е=Ме = 1)

7 = ^(2S„)1/2/fw. (2.37)

При у < 1 ионизация происходит за счет туннелирования электрона через квазистатический потенциальный барьер, а при у> 1 — за счет поглощения электроном К = <&„/hco + 1 > фотонов, необходимых для выполнения закона сохранения энергии при переходе электрона в непрерывный'спектр (теория возмущений К-го порядка). Здесь (...) - целая часть числа. Хотя реальный потенциал оптического электрона в атоме совсем не похож на дельта-функциональный и спектр связанных состояний содержит бесконечное число уровней, а не один, все эксперименты по нелинейной иониза-

ции атомов, проведенные до настоящего времени, подтверждают основные выводы теории [6].

Из соотношения (2.37) для параметра адиабатичности видно, что в интересующем нас случае относительно больших частот излучения оптического диапазона, когда частота поля излучения со не слишком мала по сравнению с частотой &n/h перехода в непрерывный спектр, а поля излучения не слишком сильны (Еш <ЕЗТ), процесс ионизации носит многофотонный характер. По этой причине ниже мы остановимся лишь на процессе многофотонной ионизации атомов и не будем рассматривать туннельный эффект в переменном поле и промежуточный случай у ~ 1.

Многофотонная ионизация атомов. В свою очередь характер процесса многофотонной ионизации атомов существенно различается в зависимости от того, имеют место или отсутствуют промежуточные резонансы между энергией связанных состояний электрона в атоме и энергией нескольких фотонов излучения. Если резонансы отсутствуют, то процесс многофотонной ионизации принято называть прямым, если же резонансы имеют место — резонансным.

Условие реализации прямого процесса многофотонной ионизации заключается в том, что все расстройки промежуточных резонансов должны быть гораздо больше ширин соответствующих резонансных состояний Гт. Это условие имеет вид

Д = |сотп + 6&т -8&я— К*ий>Тт. (2.38) Здесь п — основное, т — промежуточное резонансное состояние в спектре атома, К' — число фотонов, обеспечивающее указанный резонанс. Разумеет* ся, ширина Гт учитывает возмущения атомных уровней в поле излучения (см. механизмы уширения резонансных уровней в п. 1.2.4). В слабом поле излучения не требуется учитывать ни штарковские сдвиги уровней и и т в переменном поле, ни влияния поля излучения на ширину. Выбор состояния т, принимаемого во внимание в (2.38), определяется правилами отбора для многофотонных переходов [6], основанными на дипольных правилах отбора для однофотонных переходов; отметим, что в достаточно сильном световом поле эти правила могут изменяться [6, § 1.3].

При выполнении условия (2.38), когда реализуется прямой процесс многофотонной ионизации, его вероятность в единицу времени, следуя золотому правилу Ферми, описывается следующим степенным соотношением:

(2.39) Здесь р - импульс электрона в конечном состоянии. Величина Х^ представляет собой недиагональный многофотоиный матричный элемент К-го порядка теории возмущений. На рис. 2.16 показана схема процесса поглощения К фотонов поля излучения, а на рис. 2.17 — диаграмма Фейнмана для величины Х^р • Закон сохранения энергии при этом имеет вид К со = = &р - &„. Величина п представляет собой импульс электрона в конечном состоянии непрерывного спектра. Коэффициент пропорциональности при E^f в правой части (2.39) называется многофотонным сечением и обозначается а<к>. Величина а^\ разумеется, зависит от частоты поля излучения и от его поляризации.

СОСОГПСОСОГПСОСО п—СОСО п—

СО

СО

ГП

СО

СО

ГП

СО

СО п—

СО

СО п—

Рис. 2.16. Схема поглощения фотонов при многофотонной резонансной ионизации атома: т - резонансный промежуточный уровень, К - полное число поглощенных фотонов, К’ - число фотонов, поглощенных при резонансном возбуждении уровнят

Рис. 2.17. Диаграмма Фейнмана для недиагонального элемента нелинейной восприимчивости, соответствующая процессу многофотонной ионизация на рнс. 2.16

Условие реализации резонансного процесса ионизации представляет собой неравенство обратного знака по сравнению с (2.38) :

А < Гт.'(2.40)

В слабом световом поле, когда можно пренебречь влиянием поля на ширину резонансного уровня т, вероятность резонансной ионизации получается из (2.39) путем применения процедуры Б рейта-Вигнера к резонансному энергетическому знаменателю 4->Д — ?Тт. Тогда получаем

wn=Nmwm.(2.41)

Здесь величина Nm представляет собой абсолютную вероятность заселения резонансного состояния т, равную

Nm = 1х<£)££'|2 V^mn ~К'^ + Г^г1(2.42)

(заселенность состояния m под действием поля излучения). Величина Х^ есть матричный элемент многофотонного перехода из основного состояния п в резонансное состояние т, определяемый аналогично величине Xw • Число К* равно числу фотонов, необходимых для резонансного перехода из состояния пв состояние т (рис. 2.17).

Величина wm в формуле (2.41) представляет собой вероятность Км- фотонной ионизации (К1 + К” = К) резонансного уровня в единицу времени, определяемую аналогично формуле (2.39):

Wm = I Х^Е^г р(2тг)"2.(2.43)

В случае сильного светового поля, когда нужно учитывать возмущение резонансного состояния этим полем, а также в случае немонохроматичности излучения выражения для вероятности резонансной многофотонной ионизации имеют более сложный вид [6; 43, с. 42]; здесь мы их рассматривать не будем.

В качестве примера, иллюстрирующего общий характер зависимости многофотонной ионизации атома от частоты излучения, на рис. 2.18 приведены результаты расчета [44] для случая трехфотонной ионизации атома водорода. Из этого рисунка, а также из условия реализации прямого (2.38) и резонансного (2.40) процессов ионизации видно, что, как правило, реализуется прямой процесс; для реализации резонансного процесса необходимо специально подбирать частоту излучения. По этой причине в дальнейшем мы остановимся на более детальном описании лишь прямого процесса многофотонной ионизации.

Прямой процесс миогофотоииой ионизации атомов. Зависимость сечений прямого процесса многофотонной ионизации от частоты и поляризации излучения детально исследовалась экспериментально и рассчитывалась методами нестационарной теории возмущений для различных атомов [5,6; 43, с. 6]. Для того чтобы обобщить результаты этих исследований и характеризовать прямой процесс многофотонной ионизации, выделим три основные его характеристики — абсолютную величину многофотонных сечений, зависимость сечений от частоты и поляризации излучения.

Абсолютные величины многофотонных сечений, измеренные экспериментально и рассчитанные теоретически, находятся в удовлетворительном согласии для всех исследованных атомов — щелочных (имеющих один оптический электрон), щелочноземельных (два оптических электрона) и ряда других атомов, в том числе атомов благородных газов (полностью заполненная валентная оболочка). Данные получены для степени нели-

Р и с. 2.18. Вероятность трехфотонной ионизации основного состояния атома водорода как функция частоты электромагнитной волны (в произвольных единицах): сплошная линия - линейная поляризация волны,штриховая-циркулярная. Резонанс Г при п - 2 для циркулярной волны отсутствует из-за правил отбора по магнитному | квантовому числу. Все резонансы являются двухфотониымн

Таблица 2

Сечення а^ прямого процесса многофотонной ионизации атомов, усредненные по многим результатам измерений и расчетов

Единицы

К = 2

3

4

5

6

7

2К К-1 см • с

48

78

106

139

170

204

атомные

-2

-4

-9

-10

-12

-12

Примечание. Погрешность величин составляет примерно один десятичный порядок; в таблице приведена величина - loga(^); атомная единица сДк) равна e’^K-l^e а - боровский радиус, а т = h3 {те* - атомная единица времени

нейности процесса ионизации (числа поглощенных фотонов К) от 2 до 11. Наиболее детально исследованы щелочные и щелочноземельные атомы при относительно малой степени нелинейности (К ^5). Именно эти данные наиболее интересны для нелинейной оптики. Отметим также, что утверждение об удовлетворительном согласии расчетных и экспериментальных данных в известной мере основано на относительно большой погрешности экспериментального измерения многофотонных сечений, обусловленной специфической методикой проведения измерений [6, 43]. Так, средняя погрешность в сечении при не очень большой степени нелинейности примерно равна порядку величины. В табл. 2 для ориентации читателя приведены усредненные значения сечений для процессов с различной степенью нелинейности К. Отметим, что так как, следуя (2.39), мы видим, что размерности многофотонных сечений зависят от степени нелинейности процесса К: [а^^ ] = см2К • ск-1, то бессмысленно сопоставлять величины сечений для процессов с различным значением К. Сопоставлять надо вероятности ионизации (2.39) при фиксированной напряженности поля Еш.

Наблюдаемые зависимости многофотонных сечений прямого процесса ионизации от частоты излучения носят наиболее простой характер в случае ионизации щелочных атомов. Резонансы однозначно интерпретируются как резонансы между энергией перехода электрона из основного состояния в определенное возбужденное состояние и энергией нескольких фотонов излучения. В сильном поле наблюдается зависимость резонансной частоты от напряженности поля излучения, обусловленная штарковским сдвигом атомных уровней под действием поля излучения [6, 44]. Наблюдались также и резонансы в вероятности ионизации, обусловленные нерезонансным возбуждением связанных электронных состояний [45], однако этот случай является весьма экзотическим. В случае ионизации щелочноземельных атомов наблюдаются также резонансы, обусловленные связанными двухэлектронными состояниями и автоионизационными состояниями [46].

Зависимость многофотонных сечений от поляризации излучения для атомов с одним валентным электроном при К <5 носит систематический характер — вероятность ионизации при циркулярной поляризации излучения (wc) всегда больше вероятности ионизации при поляризации излучения (w^). Для отношения вероятностей ^Ф^^гЖо соотношение [6,43,47] > <

™с!™ь=^к-\у.чк\ (244)

Такая закономерность обусловлена тем обстоятельством, что максимальна вероятность таких виртуальных переходов электрона по спектру связанных состояний в процессе поглощения фотонов, при котором одновременно с увеличением главного квантового числа на единицу также увеличивается на единицу и орбитальное квантовое число. Это хорошо известная закономерность для переходов в спектре атома водорода [25]. Для щелочных атомов соотношение (2.44) подтверждено многими экспериментами [43, 48]. В случае ионизации атомов с несколькими валентными электронами соотношение (2.44) не выполняется, что видно на примере инертных атомов. Следует подчеркнуть, что этот факт является следствием неводородоподобности спектров атомов со многими электронами во внешней оболочке.

В заключение отметим, что при многофотонной ионизации атомов, Имеющих несколько электронов в валентной оболочке, кроме основного процесса одноэлектронной ионизации, наблюдается также и процесс много- электронной ионизации [6]. Однако вероятность этого процесса всегда гораздо меньше, чем одноэлектронного, так что практической роли в нелинейно-оптических явлениях он не играет.

Вероятность многофотонного возбуждения. Если при поглощении нескольких фотонов имеет место многофотонное резонансное возбуждение Определенного атомного состояния, то в случае достаточно точной настройки в резонанс может иметь место процесс реального заселения этого возбужденного состояния, а вместо вынужденного поглощения следующих фотонов указанное состояние может высвечиваться путем испускания одного или нескольких каскадно излучаемых спонтанных фотонов. Этот процесс приводит к нелинейному поглощению светового излучения в газоообразной среде, о чем будет идти речь в гл. 3. Здесь же мы приведем Выражение для вероятности многофотонного возбуждения атома из состояния и в т, которое в соответствии с золотым правилом Ферми имеет вид

wnm=^\vW\2 рт. (2.45)

Здесь рт — лоренцева функция, определяющая спонтанный распад возбужденного резонансного состояния т; К^ — многофотонный матричный элемент, определяющий переход п-*т при поглощении К фотонов внешнего светового поля. При этом выполняется закон сохранения энергии: <дЗтп = К<о, обеспечивающий резонансное заселение состояния т при многофотонном возбуждении.

Кроме того, чтобы многофотонный матричный элемент К^ был отличен от нуля, должны выполняться правила отбора: четность состояния и должна совпадать с четностью состояния т, если К четно; если К нечетно, то четности состояний п и т должны быть противоположны друг другу. Так как при поглощении каждого фотона орбитальный момент / состояния изменяется на единицу (в одноэлектронном приближении, которого мы всюду придерживаемся), то в случае четного К имеем

^т " ^ns In - 2, . . . , In - К*

В случае нечетного К аналогично получаем

lm=ln^V /„±3,..., 1п±К.

Что касается правил отбора по магнитным квантовым числам, то они зависят dr типа поляризации внешнего светового поля и детально рассмотрены в книге [6, § 1.3]. Там же приведены правила отбора по спину и полному угловому моменту, которые различны для случаев слабого и сильного световых полей и типа связи спина с орбитальным моментом электрона в атоме.

Многофотонный матричный элемент V^ имеет следующий вид (для простоты считаем внешнее световое поле с напряженностью 2Eu3cosoot линейно поляризованным):

Vmn=Ewznszsp zpf • • • zqm

s,p,/...q

X [(w$„ - w) (wp„ - 2w)... (wq„ - (К - 1) w)]’1.(2.46)

Это же выражение можно записать через нелинейную резонансную поляризуемость в виде

^ = x^KK - I) Ш,..., си),(2.47)

аналогичном приведенному выше для многофотонной ионизации.

Заключение

Отметим сначала, какие изменения происходят при переходе от атомов к молекулам. В отличие от атомов в спектрах связанных состояний молекул имеются колебательные и вращательные состояния. Расстояния между соседними колебательными термами значительно меньше, нежели расстояния между электронными уровнями (энергии электронных уровней в молекулах имеют такой же порядок величины, что и в атомах). Далее, расстояния между соседними вращательными термами еще меньше, чем расстояния между соседними колебательными термами.

Таким образом, как энергии колебательных, так и тем более энергии вращательных переходов (а также смешанных колебательно-вращательных переходов) оказываются весьма малыми по сравнению с энергией фотона оптического диапазона частот. Во-первых, этот факт приводит к тому, что принципиально отсутствует резонансная ситуация между частотой поля излучения оптического диапазона и частотами какого-либо колебательного или вращательного перехода. Во-вторых, при определении нелинейной восприимчивости молекулы не следует учитывать колебательные и вращательные термы, подобно тому как, например, при определении нелинейной восприимчивости атома мы не учитывали сверхтонкую структуру атомных уровней.

Сказанное выше справедливо, когда мы интересуемся процессами с переходами на все колебательные и вращательные термы, принадлежащие данному электронному состоянию, т.е. просуммированные по промежуточным колебательным и вращательным состояниям. Если же требуется, например, знать вероятность перехода с данного колебательного или вращательного терма, то ее можно найти, зная вероятность перехода с соот-

ветствующего электронного состояния и умножая ее на геометрические факторы (см. детально, например, книгу [27, § 61]).

Еще одно отличие молекулярного газа от атомарного состоит в том, что молекулы могут обладать постоянным дипольным моментом и, следовательно, для них отлична от нуля нелинейная восприимчивость Х^ (п. 2.1.1).

Что касается нелинейного взаимодействия света с атомарными и молекулярными ионами, то единственная их специфика заключается в том, что, в отличие от нейтральных частиц, заряженные частицы, помимо изменения внутреннего состояния, колеблются как целое в поле световой электромагнитной волны. Эти колебания являются классическими. Такие же колебания испытывают в поле волны и свободные электроны, образовавшиеся в газообразной среде при ионизации атомов.

Если в заключение сопоставить основные черты нелинейного и линейного взаимодействия света с атомом, то основной вывод будет заключаться в том, что при нелинейном взаимодействии может реализоваться значительно большее число различных процессов. Во-первых, могут образовываться фотоны самых различных частот, в частности превышающих частоту возбуждающего света во много раз. Эта возможность обусловливает нелинейный процесс возбуждения оптических гармоник, один из основных процессов нелинейной оптики. Он рассмотрен в § 3.2. Во- вторых, изменяются усредненные оптические характеристики среды, например показатель преломления, что обусловливает нелинейное преломление среды, рассмотренное в §3.5. Наконец, так как нелинейная поляризация возникает на частотах, отличающихся от частоты возбуждающего света, то нарушается закон аддитивности световых потоков и возможна связь волн различной частоты через нелинейную поляризацию (§3.4). Основные макроскопические следствия нелинейного взаимодействия интенсивного света с атомом рассмотрены в следующей главе.

I

ГЛАВА 3

НЕЛИНЕЙНО-ОПТИЧЕСКИЕ ЯВЛЕНИЯ

В АТОМАРНЫХ ГАЗАХ

Введение

В этой главе будут рассмотрены основные нелинейные эффекты, возникающие при взаимодействии интенсивного света с атомарным газом — изменение частоты, поляризации, направления распространения, возникновение нелинейного поглощения падающего света и нелинейное отражение его от границы газообразной среды. Эти эффекты составляют основу нелинейной оптики и в других средах.

В настоящее время нелинейная оптика является достаточно широко и глубоко развитой. Поэтому в научной периодической литературе, в многочисленных обзорах и ряде монографий, цитированных во введении к этой книге, содержится детальное описание нелинейно-оптических явлений, возникающих в самых различных средах и при разнообразных предположениях о свойствах падающего излучения - временном и пространственном распределении интенсивности излучения, о кривизне фронта падающей волны, степени монохроматичности излучения.

Как уже говорилось во введении, описание всего многообразия нелинейно-оптических явлений не входит в задачу данной книги. Наша задача более узкая — рассмотреть основные явления в наиболее простом варианте, начиная с микроскопических эффектов, возникающих на атомном уровне, и кончая макроскопическими явлениями. Именно по этой причине рассмотрение в этой главе (как и рассмотрение линейной оптики в гл. 1) проведено в рамках различных приближений и упрощающих предположений.

Во введении к этой книге были обоснованы модель, ограничения и упрощающие предположения, в рамках которых проводится рассмотрение процесса возникновения линейных и нелинейных эффектов. Так как реальным источником интенсивного света являются лазеры, то упрощающие предположения и приближения обсуждаются и обосновываются ниже, исходя из реальных свойств лазерного излучения.

3.1. Основы теории взаимодействияинтенсивного света с атомарным газом

Введение. Поскольку в этой главе речь пойдет о взаимодействии световых волн с макроскопической средой (волновая оптика), основные выводы будут получены путем решения уравнений Максвелла и будут лишь иллюстрированы на языке геометрической оптики световых лучей. Нас интересуют нелинейные эффекты, и, следовательно, основной характеристикой газообразной среды будет ее нелинейная восприимчивость, обусловли-

вающая нелинейную поляризацию среды в поле световой волны. Отсюда следует специфика уравнений Максвелла, которые в данном случае будут нелинейными. Стационарные решения нелинейных уравнений Максвелла будут получены при определенных граничных условиях, связанных как с общей постановкой рассматриваемых задач, так и с упомянутыми во введении упрощениями и приближениями. Обратимся в первую очередь к этому вопросу.

Упрощающие предположения и приближения. Отметим, что сформулированные ниже упрощающие предположения и приближения кратко уже были рассмотрены во введении к данной книге и в начале гл. 1. Однако многие из них ие являются необходимыми при изложении линейной оптики. В данной главе эти приближения используются во всем рассмотрении нелинейного процесса взаимодействия световых волн с макроскопической средой и по этой причине изложены значительно детальнее. В тех редких случаях, когда мы будем выходить за рамки приведенных упрощений и приближений, это будет каждый раз специально оговорено. Обратимся сначала к характеристикам световых волн.

Монохроматичность световых волн. Будем предполагать, что световые волны являются идеально монохроматическими, т.е. Дсо/со = 0, где Део — ширина спектра излучения. Это предположение весьма реалистично, так как речь идет о лазерном излучении, для которого значение Дсо/со обычно лежит в пределах от 10~3 до 10'®. Реальная квазимонохроматичность лазерного излучения может играть существенную роль лишь в том случае, когда взаимодействие света с атомом носит резонансный характер. Из приведенных в гл. 2 данных о нелинейной восприимчивости х^ видно, что хотя х^К^ всегда является функцией частоты со, однако в масштабах ; ширины спектра лазерного излучения Деи зависимостью х^ (w) вдали 5 от резонансов можно всегда пренебречь. При наличии резонанса реальная квазимонохроматичность лазерного излучения может играть существенную роль, так что в некоторых частных случаях результаты, полученные в предположении о монохроматическом излучении, могут неправильно описывать реальную ситуацию. Квазимонохроматичность лазерного излучения будет учитываться нами в тех случаях, когда это будет необходимо для сопоставления результатов теоретического описания с экспериментом.

Плоский фронт падающей волны. Будем предполагать, что фронт волны, падающей на нелинейную среду, является плоским. Это предположение также является весьма реалистическим, так как расходимость лазерного излучения, как правило, определяется дифракцией, и потому она имеет порядок Х(а ~ 10~4 (где а - радиус пучка излучения). В некоторых случаях, однако, необходим учет реальной расходимости лазерного излучения, например при описании ограничений в явлении самофокусировки лазерного излучения.

Равномерное распределение напряженности поля по фронту падающей волны. Это предположение используется нами для упрощения математических выкладок, причем одновременно предполагается, что волна не ограничена в плоскости волнового фронта. Таким образом, трехмерная (или двумерная в случае осевой симметрии распределения) задача сводится к одномерной. Надо отметить, что это предположение совершенно

нереалистично. Действительно, распределение поля по фронту волны лазерного излучения, как правило, определяется дифракцией и потому существенно неравномерно. Хорошим приближением является гауссово распределение по поперечной координате г цилиндрической системы координат г, z, ф. Мы можем использовать упрощающее предположение о равномерном распределении лишь потому, что в большинстве случаев распределение по г практически не играет никакой роли. Когда это не так, например при описании нелинейной рефракции, мы будем учитывать реальное неравномерное распределение.

Стационарный характер взаимодействия. Как и выше, все рассмотрение в этой главе проводится в предположении о стационарном характере взаимодействия света со средой. На первый взгляд это предположение представляется совершенно нереалистичным, так как интересующие нас большие интенсивности световых потоков получаются при работе лазера в импульсном режиме генерации, причем типичная длительность импульса излучения Т~ 10~® — 1О~10 с (режим модуляции добротности резонатора и режим синхронизации мод). Однако в большом числе случаев действие излучения даже в виде столь коротких импульсов эквивалентно стационарному воздействию. Это те случаи, когда время отклика среды т значительно короче, чем длительность действия излучения. Условие т <Т, очевидно, выполняется для всех нерезонансных процессов. Наоборот, при наличии резонанса и реального заселения атомных уровней может реализоваться обратное неравенство т ^Д'1 > Т (Д — расстройка резонанса), при выполнении которого взаимодействие нельзя рассматривать как стационарное. Известно большое число нестационарных нелинейно-оптических эффектов, качественно отличных от стационарных эффектов. В качестве примера можно привести эффект самоиндуцированной прозрачности.

Поляризация излучения. В дальнейшем мы всюду предполагаем, что излучение полностью поляризовано. Это предположение вполне реалистично, так как большинство лазеров излучает полностью поляризованное излучение, а в тех случаях, когда это не так, для проведения экспериментов всегда можно выделить из пучка излучение с заданной поляризацией.

Приближение заданного поля. Это приближение уже кратко обсуждалось во введении к этой книге. Рассмотрим специфику этого приближения в нелинейной оптике. Очевидно, что в общем случае при учете высших членов разложения поляризации по полю уравнения Максвелла являются нелинейными [7, 8]. Их аналитическое решение возможно лишь в простейших случаях [49]. Однако большая часть физических процессов может быть понята и описана в приближении, когда возбуждаемые электромагнитные волны, называемые волнами поляризации, являются слабыми по сравнению с внешними электромагнитными волнами, падающими на среду и создающими в ней нелинейную поляризацию. Тем самым при определении поляризации можно пренебречь изменением падающей волны. Приближение заданного поля соответствует выполнению условия Ev < ЕШ) raeEVsEw— амплитуды напряженностей полей возбуждаемой и падающей волн соответственно, индексы v и со обозначают их частоты.

Таким образом, мы приходим к гораздо более простой задаче решения уравнений Максвелла для возбуждаемой слабой электромагнитной волны в приближении заданной падающей электромагнитной волны (или несколь-

ких волн), создающей нелинейную поляризацию. Такое приближение принято-называть, как уже отмечалось в начале этой книги, приближением заданного поля. Соответствующие уравнения Максвелла представляют собой линейные неоднородные дифференциальные уравнения в частных производных, причем в качестве неоднородности выступает нелинейная поляризация среды как заданная функция координат и времени. В дальнейших разделах при обсуждении конкретных физических процессов мы будем рассматривать ограничения на физические параметры, при которых реализуется указанное приближение заданного поля.

Обратимся теперь к свойствам атомарной среды.

Отсутствие взаимодействия между атомами. Предполагается, что как атомы, так и другие атомные частицы (электроны, ионы), имеющиеся в среде и образующиеся в ней под действием излучения, не взаимодействуют друг с другом в течение длительности Т импульса лазерного излучения, т.е. за время Т отсутствуют их столкновения. Это важное условие, так как лишь при его выполнении надо принимать во внимание невозмущенный атомный спектр в случае слабого внешнего поля или спектр атома, возмущенный лишь внешним полем — спектр квантовой системы атом+поле(так называемый dressed at от) —ъ случае сильного внешнего поля.Между тем если во время действия внешнего поля возникают столкновения (называемые радиационными столкновениями [34]), то спектр системы частиц, сталкивающихся в поле, отличен от спектра в отсутствие столкновений.

Условие отсутствия взаимодействия между атомами за время лазерного импульса очевидным образом накладывает верхнюю границу на плотность атомарного газа. Численное значение этой границы зависит от конкретного состава и других свойств атомарной среды. По порядку величины предельная плотность должна быть меньше 1016 см-3.

Неподвижность атомов. Мы не рассматриваем движение атомов среды, полагая таким образом, что они неподвижны. В реальной ситуации атомы движутся, что приводит к появлению доплеровского уширения спектральных линий поглощения (п. 1.2.4). Доплеровское уширение, как и другие механизмы уширения, не играет роли при нерезонансных процессах и должно приниматься во внимание при возникновении резонансов.

Перечисленные здесь основные упрощающие предположения и приближения положены в основу рассмотрения процесса нелинейного взаимодействия интенсивного света с атомарной средой, проведенного в последующих параграфах. Во всех случаях, когда по тем или иным причинам мы будем выходить за рамки этих упрощений и приближений, это будет специально оговорено.

Уравнения Максвелла в нелинейной среде. Подчеркнем, что в этом разделе мы не рассматриваем, как распространяются в среде сами падающие электромагнитные волны, создающие нелинейную поляризацию^ Их распространение описывается линейными уравнениями Максвелла макроскопической электродинамики с соответствующими граничными условиями на границе рассматриваемой газообразной среды, куда попадают эти волны. Наша цель заключается лишь в описании возникновения новых электромагнитных волн, т.е. волн на частотах, отличных от частот падающих внешних волн, либо в описании нелинейного изменения самих падающих внешних волн на тех же частотах.

В соответствии с результатами, полученными в гл. 2, нелинейную часть поляризации атома, создаваемую одной или несколькими падающими монохроматическими электромагнитными волнами с напряженностями

Et exp (itDi t - (к^г)

(индекс i нумерует падающие волны), можно записать в общем виде: р(К') = p^exp(ivt - ikr\(3.1)

Амплитуда РуК^ в приближении заданного поля имеет вид

(3-2) где XW — нелинейная атомная восприимчивость, отнесенная к одному атому. Здесь мы не учитываем тензорную структуру нелинейной восприимчивости. Частота v и волновой вектор к определены соотношениями

v= £ Ui, к = £ kt(3.3)

i=li=l

и представляют собой суммы частот и волновых векторов волн, падающих на нелинейную среду.

Обозначим напряженность электрического поля волны нелинейной поляризации через E’^f). В соответствии со сказанным в п. 3.1.2, запишем для волны поляризации уравнение Максвелла на частоте v [15]:

&Ef(rt t)-(nvlcy2b2E\r, t)/dt2 =

= 4nNc "2 УР^д t2,(3.4)

где Д — оператор Лапласа, P^ определяется соотношениями (3.1), (3.2), N — число атомов в единице объема газа. Это нелинейная часть поляризации; линейная часть учтена путем введения соответствующего показателя преломления nv на частоте v волны поляризации, близкого к единице в газообразных средах. Тот факт, что уравнение (3.4) записано в приближении заданного поля, означает, что Е’ < Е<.

Уравнение (3.4) представляет собой линейное неоднородное дифференциальное уравнение для величины Е*(г, t^. Правая часть в (3.4) фигурирует как заданный неоднородный член.

Учитывая (3.1) и (3.4), выделяем зависимость поля волны поляризации от времени:

Е1^, ty-E^r) exp(ivt).(3.5)

Таким образом, происходит возбуждение слабой электромагнитной волны поляризации с частотой р, с которой колеблется нелинейная поляризация Р^К\ Величина Е’ (г) представляет собой амплитуду волны поляризации.

Подставляя (3.1) и (3.5) в (3.4), получаем уравнение для амплитуды волны поляризации:

ДЕ» + к^Е'(г) = -4тгАг(р!сУРрК^ exp(-ikr\(3.6)

Здесь величина kv есть волновое число волны поляризации:

kv = nv v]c,(3.7)

В общем случае kv Ф к.

Помимо уравнения (3.6), амплитуда £* (/■) должна удовлетворять и второму уравнению Максвелла:

divE'^O. (3.8)

Решение уравнения (3.6) складывается из общего решения однородного уравнения и частного решения неоднородного уравнения. Итак, получаем

E'Q*^ А expO* kvr) ^В exp(-t^ г) +С ехр(-^г), (3.9) где вектор kv определяется соотношением (3.7), а коэффициент С в частном решении равен

С = 4ttN^c^ (к2 - k^P^V (3.10)

Условие поперечности волны поляризации (3.8) означает, что согласно (3.9) вектор Е* перпендикулярен волновому вектору kv волны поляризации, а также вектору к.

Для определения констант А и В нужно задать граничное условие на частоте волны поляризации v. Обычная постановка задачи заключается в том, что имеется граница нелинейной среды с вакуумом. Из вакуума в нелинейную среду падают (а также отражаются от нее) внешние электромагнитные волны. Граничное условие для поля с частотой v заключается в том, что на поверхности раздела сред волна поляризации отсутствует, т.е. Е* (г^ = 0. Для простоты будем считать, во-первых, что поверхность раздела является плоскостью и, во-вторых, что эта плоскость перпендикулярна вектору к. Это соответствует обычной постановке эксперимента.

Например, направим ось z вдоль направления вектора к. Граничная плоскость пусть соответствует значению z = 0. Нелинейная среда находится в области полупространства z>0. Для выполнения условия поперечности (3.8) нужно предположить, что вектор Е\г^ расположен в плоскости х, у. Из (3 9) видно, что условие Е\х,у,г = 0)= 0 может быть удовлетворено только при условии, что вектор kv не имеет компонент вдоль осей х и у. Итак, вектор kv так же как и к> направлен вдоль оси г, перпендикулярной плоскости раздела. Это означает, что волна поляризации направлена вдоль падающей волны. Тогда решение (3.9) приобретает более простой вид:

E\z^ = A exp(ikvz>*В exp(-t^ z) + С exp(-ikz), (3.11) т.е. векторы к, kv мы можем заменить на соответствующие скаляры. Мы видим, что амплитуда волны поляризации зависит только от координаты z в направлении распространения этой волны.

Далее, следует положить А = 0, так как соответствующая нелинейная отраженная волна, напряженность которой пропорциональна фактору exp (iv t + ikyZ), мала по сравнению с Е* (см. аналогичное утверждение в гл. 1. для линейной оптики). Нелинейное отражение рассматривается в § 3.5.

Из (3.11), удовлетворяя граничному условию E\z = 0) = 0, получаем, что В =—С. Таким образом, получаем окончательное выражение для амплитуды волны поляризации:

Е'^ = 4яЛ^/с)2 (к2 - к2)"1?^ X

X [exp(-ikz) - exp^-ikyZ^. (3.12)

Из (3.12) видно, что интенсивность волны поляризации пропорциональна квадрату шЮтности газовой среды X

Условие фазового синхронизма. С экспериментальной точки зрения естественно стремление получить возможно большие интенсивности волны поляризации при заданных интенсивностях падающих волн. Как видно из общего решения (3.12), это имеет место при сближении величин кикр. Максимальная амплитуда волны поляризации имеет место при выполнении условия

к = kv,(3.13)

Условие (3.13) называется условием фазового синхронизма. При его выполнении из (3.12) получаем

E\z) = -2iriN(v!c)z expl—ikyZ)?^.(3.14)

Мы видим, что напряженность волны поляризации линейно растет с увеличением координаты z. Разумеется, это решение справедливб на таких расстояниях z, на которых величина Е’ остается малой по сравнению с напряженностями падающих волн Еь так что справедливо приближение заданного поля.

Часто точного выполнения условия (3.13) добиться не удается (мы увидим это на конкретных примерах). Введем величину Д£ = kv — к, называемую фазовой расстройкой. Будем далее считать, что условия фазового синхронизма удается добиться приближенно, т.е.

&k<kv^ vic.(3.15)

При выполнении этого условия можно упростить решение (3.12) для напряженности волны поляризации:

E'Cz^hrN^lc^P^X

X [1 -expO'Mz)] exp(—ikvzy(3.16)

Мы видим, что, собственно говоря, только при выполнении условия (3.15) (и (3.13)) из решения можно выделить волновой множитель, характеризующий плоскую монохроматическую волну:

E\z, t) = Ey(z) exp yvt - ikyz),(3.17)

и медленно изменяющуюся c z амплитуду напряженности волны поляризации:

^(z) = 2irN(k„l Ьк) [1 - exp (tMz)] Р^.(3.18)

Таким образом, только при выполнении приближенного условия фазового синхронизма (3.15) можно говорить об электромагнитном поле поляризации как об электромагнитной волне, амплитуда которой медленно изменяется от точки к точке.

Определим также величину Lc = ^кух, называемую длиной когерентности. Из решения (3.18) мы видим, что возрастание амплитуды напряженности поля происходит на длине когерентности Lc. Действительно, пока z< Lc, при возрастании z фактор [1 — ехр(/ДН)] в (3.18) возрастает, достигая максимума при z ~ Lc. При дальнейшем увеличении координаты z амплитуда волны поляризации начинает уменьшаться (опять до нуля),

затем снова возрастает и т.д. Период осцилляций Ev по г имеет порядок величины Lc.

Максимальное значение амплитуды напряженности поля

^^ = 4nNkvLcP^K\ (3.19)

Как видно, оно прямо пропорционально длине когерентности Lc. При конечном значении Lc условие применимости приближения заданного поля Е^ах <ЕЬ как видно из (3.19), не зависит от z в отличие от случая Lc = 00 (Дк = 0), рассмотренного выше.

Методы практической реализации фазового синхронизма мы рассмотрим далее на конкретных физических примерах. Здесь же отметим еще два обстоятельства, имеющих принципиальное значение.

Во-первых, не во всех нелинейных эффектах условие фазового синхронизма сводится к одинаковости направления всех волновых векторов. В том случае, когда взаимодействуют нескольку волн, а сами волны распространяются в среде под различными направлениями, фазовый синхронизм реализуется точно лишь при определенном угле между волновыми векторами распространяющихся волн. Такие процессы рассмотрены в § 3.4.

Во-вторых, надо иметь в виду, что выполнение условия фазового синхронизма не всегда является обязательным для того, чтобы под действием падающей волны с частотой со в среде возникала волна с другой частотой. В качестве примера можно привести процесс вынужденного комбинационного рассеяния (§ 3.3), когда рассеянный свет, имеющий частоту, отличную от частоты падающего света, представляет собой также волну, распространяющуюся в направлении падающей волны в частном, но практически важном случае, когда падающая волна пространственно ограничена в направлениях, перпендикулярных вектору к (п, 3.3.2). При этом условие (3.13) фазового синхронизма выполняется тождественно. Отметим также, что при взаимодействии многих волн существуют процессы, требующие выполнения условия фазового синхронизма лишь для части взаимодействующих волн (§ 3.4).

Процессы, происходящие при таком характере взаимодействия волн, когда требуется выполнение условия фазового синхронизма, т.е. в соответствии с (3.16), происходящие на длине когерентности Lc, принято называть когерентными процессами [50] в отличие от некогерентных процессов, не требующих выполнения условия фазового синхронизма (см. конец введения). Некогерентные процессы происходят, как мы увидим, на длине поглощения падающего излучения. Мы будем ниже придерживаться этой терминологии. Отметим, что иногда используется и более детализированное определение когерентных и некогерентных процессов, учитывающее как характер возбуждающей волны (когерентный или некогерентный), так и совпадение (или различие) начального и конечного состояний атома, в спектре которого происходят переходы (см. [51. § 5.3] и конец введения). Надо также иметь в виду, что, как только что было сказано, разделение процессов на когерентные и некогерентные не является абсолютным, существуют также процессы смешанного типа.

Заключение. Если сравнить линейную (гл. 1) и нелинейную волны поляризации, то можно заключать, что в нелинейном случае, в отличие

от линейного, для эффективного возбуждения волны поляризации требуется точное #или приближенное выполнение условия фазового синхронизма. В линейном случае, очевидно, это условие удовлетворяется тождественно. Направление распространения волны поляризации соответствует направлению распространения возбуждающей волны. Это очень важный вывод, из которого, в частности, следует, что по мере распространения падающей волны вглубь среды может возникать такая ситуация, когда необходимо рассматривать процесс взаимодействия среды с двумя волнами, падающей волной и волной поляризации Это явление, например, лежит в основе возбуждения высших гармоник при вынужденном комбинационном рассеянии света (§ 3.3). Что касается амплитуды волны нелинейной поляризации, то в общем случае она мала по сравнению с амплитудой волны линейной поляризации и может достигать достаточно больших значений, как следует из (3.19), лишь при реализации резонансов в нелинейной восприимчивости, большой интенсивности возбуждающего излучения и большой длины когерентности, а также в достаточно плотной среде.

. Высшие оптические гармоники

Введение. Возбуждение высших оптических гармоник в нелинейной среде является одним из наиболее типичных и в то же время одним из наиболее простых процессов. Относительная простота этого процесса состоит в том, что он возникает при падении на нелинейную среду лишь одной волны с частотой со. В зависимости от конкретных свойств среды, напряженности поля падающей волны и условий реализации взаимодействия в нелинейной среде могут возникать волны различных кратных частот Kgd, Реально в газах наблюдались такие волны с частотами до 9со, причем эта величина не является предельной: она определяется лишь техник кой проведения экспериментов. Типичность процесса возбуждения высших оптических гармоник заключается в том, что его реализация требует выполнения условия фазового синхронизма, т,е. это когерентный процесс.

Как уже говорилось в гл. 2, в тех средах, которые мы обсуждаем, а именно в атомарных газах, могут возбуждаться лишь нечетные гармоники. Поэтому основное внимание мы уделим процессу возбуждения наи* низшей нечетной, третьей гармоники. Однако рассмотрение мы начинаем все же с процесса возбуждения второй гармоники как наиболее простого.

Следует отметить, что возбуждение оптических гармоник в газах является нелинейно-оптическим процессом, весьма важным для практики, так как пока это один из наиболее реальных методов получения интенсивного когерентного излучения в ультрафиолетовом диапазоне частот.

Классификация основных процессов. Прежде всего мы классифицируем основные процессы возбуждения гармоник. Как уже отмечалось выше, возбуждение четных гармоник в атомарных газах в отсутствие каких-либо других полей невозможно вследствие закона сохранения четности атомных состояний. Это утверждение строго справедливо в рамках дипольного приближения. В принципе возбуждение четных гармоник в системах с центральной симметрией возможно за счет высших мульти- польных моментов — магнитного и электроквадрупольного. Взаимодействие с высшими мультипольными моментами возможно при использо-

вании дополнительных сильных внешних полей — постоянного электрического или магнитного поля. Однако эти явления не играют существенной роли и потому детально рассматриваться нами не будут.

Таким образом, простейший процесс с участием одного внешнего поля — это возбуждение третьей гармоники. Соответствующая нелинейная восприимчивость х^3\Зсо; со, со, со), определяющая нелинейную поляризацию, детально рассматривалась в § 2.1.

Вследствие малости напряженности внешнего поля по сравнению с характерной атомной напряженностью величина нелинейной поляриза-

Р и с. 3.1. Диаграмма Фейнмана для процесса возбуждения третьей гармоники, сопровождаемого перензлучением фотона с частотой ш'

Р н с. 3.2. Диаграмма Фейнмана для процесса возбуждения второй гармоники падающего излучения

ции Р^, вообще говоря, мала. При фиксированном значении напряженности внешнего поля величина х^3\ а вместе с ней и эффективность возбуждения гармоники резко возрастают при наличии одного или нескольких резонансов с промежуточными атомными состояниями.

Возбуждение пятой, седьмой и т.д. гармоник обусловлено восприим- чивостями х<5\ Х^7\ • • • соответственно, В отсутствие резонансов поляризации р(2К+1> — ^(2X+i)£2х+1 бЫСТр0 уменьшаются с ростом К,

Помимо указанных процессов, в принципе, могут возникать и другие процессы, в которых имеет место не только поглощение фотонов внешнего поля, но и их испускание. Примером является процесс, для которого диаграмма Фейнмана, соответствующая х^5\ изображена на рис. 3.1. Это также процесс возбуждения третьей гармоники, но происходящий не только за счет поглощений фотонов внешних полей, но и за счет их испускания (т.е. переизлучения). По сравнению с процессом возбуждения третьей гармоники только за счет поглощения фотонов внешних полей данный процесс является процессом более высокого порядка по числу поглощен-

ных фотонов. Мы далее не будем рассматривать процессы с переизлуче- нием ввиду их малой вероятности в нерезонансном случае по сравнению с процессами возбуждения высших гармоник, в которых переиэлучеиие отсутствует. Малость вероятности процессов с переиэлучением фотонов обусловлена их большей степенью многофотонности. Лишь в резонансном случае такие процессы могут быть существенны (п. 3.2.6).

Вторая гармоника падающего излучения. Мы начнем с простейшего случая, когда на нелинейную среду падает одна монохроматическая электромагнитная волна с напряженностью электрического поля

Е = Е^ exp (tat - ikwz).

Здесь

kw = n^Jc (3.20)

— волновое число падающей волны.

Как отмечалось во введении к этому параграфу, сначала мы рассмотрим квадратичную поляризацию. В соответствии с (3.2) ее можно записать в виде

р(2) = х(2)(2со;со, со)Е^ ехр(2коГ- 2ikwz). (3.21) В выражении (3.21) величина х^2> есть нелинейная восприимчивость второго порядка. Типичная диаграмма Фейнмана для х^Ч^ш; ш, ш) приведена на рис. 3.2. Что касается ее тензорной структуры, то простейшая ситуация возникает, если считать поле с напряженностью Е линейно поляризованным. Обозначая ось его поляризации через х (напомним, что ось z — ось распространения волны), получим, что отлична от нуля лишь компонента тензора х^), соответствующая сохранению магнитного квантового числа состояний при виртуальных переходах п -* т -*р-*п. При этом вектор Р^ нелинейной поляризации (3.21) направлен вдоль вектора поляризации падающей волны, т.е. вдоль Е.

Выражение (3.21) представляет собой лишь часть квадратичной поляризации, соответствующую удвоенной частоте. Имеется еще постоянная часть, соответствующая разностной, т.е, нулевой, частоте: ♦

^(2) = х(2)(0;со,-со)£*^. (3.22)

Типичная диаграмма Фейнмана для х^2^ (0; ш, —ш) изображена на рис. 3.3. Нелинейная поляризация (3.22) возбуждает в среде постоянное электрическое поле. При этом условие фазового синхронизма (3.13) выполняется тождественно, т.е. данный процесс является некогерентным.

На основе общих результатов п. 3.13 можно заключить, что квадратичная поляризация (3.21) возбуждает слабую электромагнитную волну с частотой 2со, т.е. вторую гармонику падающего монохроматического излучения. Направление распространения второй .гармоники совпадает с направлением распространения основной волны (ось z). Что касается поляризации гармоники, то в случае линейной поляризации падающего излучения гармоника поляризована в том же направлении. В случае эллиптической поляризации тензор нелинейной восприимчивости х^ приводит в общем случае к поляризации гармоники, отличной от поляризации

падающего излучения [50]. Детальное рассмотрение квадратичной поляризации и возбуждения второй гармоники содержится в [52].

На основе общего результата (3.17) получаем для напряженности элект

рического поля второй гармоники выражение

E\z, Г) = Е2ы exp (2zcof - 2iklwz),(3.23)

где в соответствии с (3.18) амплитуда поля

^wW = 2irNxwE't)(k2wi^k) [1 - exp (z'Mz)],(3.24)

а волновое число

= п2ш2<о/с^2кш(3.25)

Фазовая расстройка Дк имеет вид

Д£ = к2^ -2кы = (n2w - иш)(2со/с).(3.26)

Перепишем выражение (3.24) в эквивалентном виде:

Е2^^-^-п1Нх^Е^кш]Ы<^ sin (Д£?/2) exp (i^z^.(3.27)

Обратим внимание, что из (3.27) следует типичная нелинейная (в данном случае квадратичная) зависимость напряженности поля на частоте второй гармоники от напряженности поля падающего излучения: £2w(z) ^ Ё^.

Полученные выражения справедливы при выполнении условия (3.15) фазового синхронизма; из (3.26) следует, что оно реализуется, если I «2 ш - йш I ^ nv, т-е- Для газообразной среды | и2 w - пш | < 1.

Из решения (3.27) получаем критерий слабости волны второй гармоники £2w < ЕШ) т.е. критерий применимости приближения заданного поля для поля падающей волны с частотой со:

NxWEw < ln2w-nw KI. (3.28)

nt ^>=0Р СО 6— —nt ^>=0Р СО 6— —Как мы видим, этот критерий требует не слишком высокой интенсивности падающего излучения, малой плотности газа, а также ограничений сверху и снизу на дисперсию газообразной среды. Ограничение снизу реали-

nt ^>=0

Р СО 6— —

nt ^>=0

Р СО 6— —

Р н с. 3.3. Диаграмма Фейнмана для процесса возбуждения постоянного электрического поля

зуется в окрестности резонансных значений коэффициента преломления. Ограничение сверху обусловлено длиной когерентности (см. (3.37), (3.38)).

Третья гармоника. Путем несложных модификаций перенесем результаты, полученные в п. 3.2.3 для возбуждения второй гармоники, на случай возбуждения третьей гармоники. По аналогии с (3.21) напишем выражение для кубической поляризации атома:

р(з) = х(3)(Зш;Ш1 со, со)Е^ exp (3icot - 3ikwz). (3.29)

Здесь х(3) — нелинейная атомная восприимчивость третьего порядка (§ 2.1). Е$ли для простоты рассматривается линейно поляризованное внешнее поле (х - ось поляризации, г — направление распространения волны), то поляризация Р^ в (3.29) направлена вдоль осих и под х(3)

понимается компонента тензора Х.тххх-

В соответствии с общими результатами, полученными в § 3.1, нелинейная поляризация (3.29) приводит к возникновению волны поляризации на частоте третьей гармоники Зсо. Путем несложной модификации формулы (3.24) для напряженности электрического поля второй гармоники получаем следующее выражение для напряженности электрического поля

третьей гармоники ( в приближении заданного поля) :

£зш(2) = 2^x(3)^t(^3W/^) t1 -expO'Mz)](3.30)

или (аналогично (3.27))

£зш(2) *-12mWx(3)^w(*w/A^)sin(Mz/2)exp(iMz/2).(3.31)

Здесь волновое число

АЭш = Пзш(3ш/с),(3.32)

а фазовая растройка Lk аналогично (3.26) имеет вид

ДА = (п3ш - пш) (Зш/с).(3.33)

Величина п^ и Пзу представляют собой показатели преломления среды на частоте падающего излучения и третьей гармоники соответственно.

Как видно из (3.33), чем меньше дисперсия показателя преломления, т.е. чем слабее п зависит от со, тем лучше выполняется условие фазового синхронизма и тем больше амплитуда (3.31) волны поляризации.

Поток энергии волны поляризации (3.31) в единицу времени через единицу поперечного сечения среды, т.е. интенсивность волны поляризации, определяется вектором Пойнтинга, усредненным по времени:

Z3w = c|f3w Р/2я..(3.34)

Подставляя (3.31) в (3.34), находим.

13ш = 57б7г4(Ам/ДАс)2(АГх(3))2^5т2(ДАг^(3.35)

Здесь обозначено

1Ш = с \ЕШ |2/2я(3.36)

— средняя интенсивность падающей волны. Безразмерное отношение Лш/Ли называется коэффициентом преобразования или трансформации падающего излучения в гармонику. Отметим, что интенсивность /Зш пропорциональна квадрату плотности газа N2, кубу интенсивности падающего излучения 1^ и квадрату модуля нелинейной восприимчивости | х<3>I2 (которая в общем случае может содержать как вещественную, так и мнимую части). Общие выражения и количественные данные для восприимчивости х^3^ были приведены в § 2.1. В § 2.1 мы видели, что величина Х(3) является резкой функцией частоты со, обращаясь в бесконечность при разностях атомных термов comni совпадающих с со, 2со или Зсо.

В межрезонансных промежутках величина х^ может обращаться в нуль, вместе с ней обращается в нуль и интенсивность третьей гармоники.

При увеличении частоты со достигается такое ее значение, когда становится энергетически разрешенной трехфотонная ионизация атома: это происходит при условии Зсо > &п. Такой процесс приводит к нерезонансному трехфотонному поглощению фотонов внешнего электромагнитного поля и является конкурирующим (п. 3.2.6) по отношению к рассматриваемому здесь процессу возбуждения третьей гармоники. С математической точки зрения это соответствует появлению мнимой части в нелинейной восприимчивости х<3) •

В тех случаях, когда выполняется условие Зсо > &п, путем изменения со может осуществляться трехфотонный резонанс с каким-либо автоиониза- ционным состоянием. Возникновение подобного резонанса увеличивает значение х<3^ [36, 53], однако при этом увеличивается и вероятность многофотонной ионизации атома (п. 3.2.6).

Как мы видели в § 2.1, при изменении со может также реализоваться случай, когда возникает промежуточный одно- (или двух- и трехфотонный резонанс в спектре атома. Возникновение промежуточного резонанса по очевидным причинам приводит к увеличению х^3^ п0 сравнению с нерезонансным случаем. Однако при этом возрастает вероятность конкурирующих процессов, связанных с резонансным поглощением падающего излучения (п. 3.2.6).

Осуществление фазового синхронизма в газе. Как уже обсуждалось в п. 3.1.4, для того чтобы значительная часть энергии падающей волны трансформировалась в энергию волны другой частоты за счет нелинейного взаимодействия, необходимо согласование фаз этих волн на максимальной длине пути их распространения в среде. Условие фазового синхронизма (3.15) всегда выполняется на определенной длине пути распространения волн (длине когерентности Lc = (Д&)"1), однако для произвольной частоты в соответствии с (3.33) эта длина весьма мала из-за дисперсии показателя преломления среды. Так, если ^к ~ к^, то Lc ~ Xw ~ 10“5 см. Из (3.33) видно, что условие фазового синхронизма в случае возбуждения третьей гармоники сводится к условию Пз^ ^ nw, где п^ — показатель преломления среды на соответствующей частоте со. Согласнно (3.33) длина когерентности

Lc = с [3(иш -изы)^]'1. (3.37)

Исходя из соотношения (3.37), легко оценить, что, для того чтобы длина когерентности Lc ^ 1 см, в том случае, когда частота со лежит в видимом диапазоне частот, необходимо выполнение равенства показателей преломления с высокой точностью:

Ди = иш - и3ш ~ 10'5. (3.38)

В отсутствие фазового синхронизма

Ди = пш -п3ш ~2^Х(1) ~ 10 "3

для атомарных газов (см., например, (3.42)). Таким образом, необходимо повысить степень равенства показателей преломления пш ийзу по меньшей мере на два порядка величины.

Предложены и осуществлены различные методы, позволяющие реализовать условие фазового синхронизма на значительной длине пути (3.37) распространения возбуждающего излучения. В случае газовых сред метод увеличения длины когерентности (3,37) связан с подбором смесей паров щелочных металлов с благородными газами, причем плотность паров мала по сравнению с плотностью благородных газов. Это так называемый метод буферного газа.

Прежде чем переходить к сущности этого метода, обсудим необходимые свойства линейного показателя преломления компонент смеси, вытекающие из результатов п. 13,4. Показатель преломления простым образом связан с диэлектрической проницаемостью газа: nw = ^2* Величина ew в свою очередь выражается через линейную восприимчивость атома Х^1^ (п, 13.4):

ew = 1 +4tt7Vx(1)(w; со). (3.39)

В соответствии с результатами, полученными в § 1.1, величина х^ имеет вид (падающая волна предполагается линейной поляризованной вдоль оси х)

у(1)(ш;ш) = 5 |xm„ P[(wmn -w)-1 +(wmn +w)-1L (3.40)

Здесь n — основное состояние атома рассматриваемого газа. В статическом случае со = 0 статическая восприимчивость Х^\0; О), как видно из (3.40), положительна и, следовательно, и0 > L Фактически отличие ио от единицы очень мало из-за малости числа Адатомов в единице объема газа (§ 13),

Рис. 3.4. Схема низковозбуждевных уровней атома натрия в схема процесса возбуждения третьей гармоники излучением лазера на стекле с вводимом (wI « « 1,17 эВ) и рубинового лазера (ш2 « 1,7 эВ). Числа около уровней обозначают их главные квантовые числа

В случае инертных газов первые возбужденные уровни т лежат очень высоко ^т > 10 зВ), так что в оптическом диапазоне вплоть до ультрафиолетовых частот величина со в формуле (3.40) мала по сравнению с сотп. Разлагая (3.40) в ряд Тейлора по со, получаем, что в случае инертных туазов с достаточной точностью справедлива приближенная формула:

nw = и0 + П со2. (3.41)

В выражении (3.41) величина и0 связана со статической восприимчивостью газа соотношением

«о = 1+2tt7VX(1)(O; 0) = 1+4ttW 5 | xmn| 2 ш^ > 1, (3.42) m #и

а величина и' имеет вид

н' = 4т^ S |xmn|2w^„>0. (3.43)

Так как п > 0 и и0 > 1, то согласно (3.41) величина nw > 1 и растет с ростом со (в зтом случае говорят о нормальной дисперсии показателя преломления).

В случае щелочных атомов энергия низшего возбужденного состояния т обстоит от энергии основного состояния п на относительно небольшую величину (&т ~ 1-2 эВ, см. рис. 3.4). Для со < сотп, как и в случае благородных газов, пы > 1. В окрестности первого возбужденного состояния т восприимчивость (3.40) резонансно возрастает, изменяя знак при со = сотп. Следовательно, при достаточно больших частотах (со > сотп) мы попадаем в область, где х^1^; со) < 0 и nw < 1 (и даже < 0), называемую областьюанол<йиьной дисперсии.

Буферный инертный газ существенно влияет на условие фазового синхронизма п3ш п^, так как для инертного газа в условиях нормальной дисперсии /zw > 1 и n3w > 1, в то время как для щелочного газа, вследствие аномальности дисперсии, для некоторых значений со имеем nw> 1, a n3w < к Таким образом, подбором состава смеси оказывается возможным скомпенсировать на частоте Зсо аномальную дисперсию щелочного пара нормальной дисперсией буферного инертного газа (рис. 3.5).

Что касается нелинейной атомной восприимчивости х^3\ то на частоте со, лежащей в видимом диапазоне, для щелочных атомов она гораздо больше, чем для атомов инертных газов, из-за малых энергетических знаменателей в формулах (2.15) для Х^3^ в случае щелочных атомов. Таким образом, возбуждение третьей гармоники происходит за счет нелинейной поляризации щелочных атомов, а не атомов инертного газа.

В соответствии с формулой (3.39) для щелочного пара и с формулой (3.41), примененной для буферного газа, показатели преломления газовой смеси на частотах со и 3 со имеют вид

nw = nOi + п\с? + 2irNX^\co; ш)> (3.44)

изш= ^oi + H;9w2 + 2тгтУХа(1)(3 со;3со). (3.45) Здесь N — число атомов щелочного пара в единице объема, Х^^со; со) и X^P(3w; Зсо) — атомные линейные восприимчивости щелочного пара, noi — статический показатель преломления для буферного газа, величина

Рис. ЗЛ. Показатели преломления щелочного пара и буферного инертного газа в зависимости от частоты излучения w (длины волны X)

гц определяется выражением (3.43) для буферного газа. Следовательно, условие фазового синхронизма n3w = nw в методе буферного газа приобретает вид

16w2MS |xw„|2Wm„ = N\X^ (со; w)-Xa(°(3co; 3w)]. (3.46) m

Согласно (3.43) N4 — число атомов буферного газа в единице объема. В обычных экспериментальных условиях реализуется неравенство N<N(. Малость отношения NjN4 в (3.46) компенсируется большим (и отрицательным) значением хУ\з«; 3 со), а также малостью отношения (co/comn)2 для инертного газа.

Эксперименты [35, 54, 55] показали, что точность расчетов методики и составления смеси газов и паров с заданным соотношением компонент достаточно высока для практического использования метода буферного газа. Типичные смеси имеют суммарное давление порядка 102—103 Торр и относительное парциальное давление щелочных паров NjN4 ~ КГ2 —10-5. Конструкция камер, в которых осуществляется смесь газов и паров, достаточно сложна [56, 57], так как требуется обеспечить высокую однородность смеси в достаточно большом объеме длиной до нескольких метров при определенной температуре, определяющей давление паров щелочных атомов.

Ограничивающие и конкурирующие эффекты. В этом разделе мы обращаемся к вопросу о физических явлениях, ограничивающих возможность получения больших коэффициентов преобразования падающего излучения в гармоники. Как видно из формулы (3.35), увеличения коэффициента преобразования можно добиваться тремя способами: 1) путем повышения числа N атомов рабочего газа в единице объема, т.е. путем увеличения давления газа (коэффициент преобразования пропорционален N1); 2) путем повышения интенсивности 1Ы падающей волны (коэффициент преобразования в К-ю гармонику пропорционален /£); 3) путем осуществления резонанса с промежуточным атомным уровнем (при этом резонансно возрастает нелинейная восприимчивость > а коэффициент преобразования пропорционален |X^I2)- С точки зрения указанных зависимостей наиболее эффективным выглядит увеличение интенсивности /ш, особенно при больших значениях К.

Ряд явлений, возникающих при возбуждении гармоник в газах, может препятствовать увеличению коэффициента преобразования. К таким явлениям относится одно- и многофотонное поглощение падающего излучения и многофотонная ионизация атомов. Роль этих эффектов возрастает при возникновении промежуточного резонанса между частотой внешнего поля и каким-либо переходом в спектре атома. Существенное значение может иметь также эффект изменения нелинейной восприимчивости под действием внешнего поля, а также возникновение оптического пробоя рабочей газовой среды. Рассмотрим эти явления и выясним их роль в зависимости от параметров, характеризующих внешнее поле и атомарный газ.

Однофотонное поглощение (§ 1.4). Фотоны падающей волны могут резонансно поглощаться в газе, приводя к переходам атомов газа в возбужденные состояния. Затем эти возбужденные состояния могут каскадно распадаться с испусканием спонтанных фотонов с частотами и направлениями, в общем случае отличающимися от частоты и направления падающей волны. Таким образом, при однофотонном поглощении происходит как уменьшение числа падающих фотонов, так и уменьшение числа атомов в исходном состоянии. Оба эти фактора уменьшают эффективность преобразования падающего излучения в гармонику, так что однофотонное поглощение является конкурирующим процессом. Отметим, что с точки зрения практики эффект уменьшения числа фотонов играет меньшую роль ввиду того, что, как хорошо известно [13], число фотонов, проходящих через кювету с газом, всегда на много порядков величины превышает число атомов в кювете. Очевидно, что резонансное поглощение наиболее велико, если осуществляется точный резонанс в пределах ширины перехода в спектре атома и ширины спектра возбуждающего излучения. Форма линии резонансного поглощения при практически интересной, достаточно большой плотности буферного газа в кювете (до десятых долей атмосферы) определяется столкновениями щелочных атомов с атомами буферного газа, а не эффектом Доплера и, тем более, не естественной шириной возбужденного состояния или шириной спектра возбуждающего излучения.

Очевидно, что роль однофотонного столкновительного поглощения возрастает при увеличении числа атомов газовой смеси в единице объема, т.е. при повышении давления в газовой смеси.

Напомним, что поглощают в основном атомы щелочных элементов, так как ввиду малой энергии их первых возбужденных уровней расстройки резонансов |comn —со| гораздо меньше, чем для инертного буферного газа, для которого энергии первых возбужденных состояний гораздо больше.

Значительная роль однофотонного поглощения обусловливается тем фактом, что этот процесс является процессом первого порядка по полю электромагнитной волны, в то время как процесс возбуждения гармоник является процессом ДГ-го порядка. Отсюда ясно, что однофотонное поглощение есть основной конкурирующий механизм, который препятствует попыткам повысить величину Х^к^ путем создания однофотонного резонанса с каким-то дискретным атомным уровнем, хотя, как видно из формул (2.15), Х^) и увеличивается при этом.

О ///////////////О ///////////////

О ///////////////

О ///////////////

Рис. 3.6. Схема процесса двухфотонного поглощения, сопровождаемого высвечиванием двух спонтанных фотоиов с частотами vx и , конкурирующего с процессом возбуждения третьей гармоники

В сильном поле падающей волны происходит однофотонное резонансное перемешивание основного и возбужденного уровней (эффект насыщения, § 1.2). Здесь под сильным полем понимается поле, соответствующее выполнению условия

^тп^у > ТЛЯХ [comn — О), Гт],

где Гт — ширина резонанса. При увеличении напряженности поля поглощение сначала увеличивается, а затем достигает насыщения, так как населенности основного (и) и возбужденного Qn) уровней выравниваются (§1.2).

Эксперименты [54,56] позволили определить поток энергии возбуждающего излучения, при котором обнаруживалось однофотонное поглощение. Он оказался на порядок величины и более превышающим результаты расчетов [58, гл. 7], в которых ширина резонанса определялась по ударной теории уширения. Возможно, эта теория не применима при имевшихся в эксперименте весьма больших расстройках резонанса, и нужно использовать квазистатическую теорию столкновительного уширения, реализующуюся для очень далеких областей от центра линии поглощения [59].

В слабом поле падающей волны, когда не происходит резонансного перемешивания уровней (§ 1.2), роль поглощения зависит от соотношения между длительностью действия возбуждающего поля Т и естественным временем жизни возбужденного уровня г, определяющим вероятность процесса распада этого уровня. Ясно, что в случае Т > т поглощение заметно сильнее, чем в случае Т<т, так как вероятность поглощения пропорциональна Т. Таким образом, в случае слабого поля с точки зрения максимального коэффициента преобразования предпочтительнее случай коротких импульсов возбуждающего излучения. Отметим, что так как практически ширина резонанса всегда гораздо больше естественной ширины уровней (о чем говорилось выше), то слабое поле (в соответствии с указанным выше критерием) может быть достаточно сильным для возбуждения гармоник в газе.

Двухфотонное поглощение. При двухфотонном поглощении (детально см. § 3.7) атом поглощает два фотона, переходя в возбужденное состояние р. Затем атом может распадаться с испусканием нескольких спонтан- 92

ных фотонов, имеющих, вообще говоря, другие частоты и направления испускания, чем фотоны внешнего поля. Как и при однофотонном поглощении, при этом происходит выбывание фотонов из падающего пучка и уменьшение числа атомов в основном состоянии, и, таким образом, этот процесс также является конкурирующим по отношению к возбуждению гармоник. В отличие от однофотонного поглощения, которое может быть существенно уже при относительно низких интенсивностях возбуждающего излучения, двухфотонное поглощение может играть роль только при достаточно высоких интенсивностях возбуждающего излучения. Схема процесса двухфотонного поглощения изображена на рис. 3.6.

В отсутствие двухфотонного резонанса двухфотонное поглощение мало. Однако, как указывалось выше, осуществление такого резонанса весьма целесообразно с точки зрения повышения нелинейной восприимчивости Х^ и увеличения тем самым вероятности возбуждения третьей гармоники. При этом увеличивается и вероятность двухфотонного поглощения как конкурирующего процесса. Отметим, что как вероятность возбуждения гармоники (3.35), так и вероятность двухфотонного поглощения пропорциональны Д~2, где Д = | сорп — 2со| — расстройка двухфотонного резонанса.

В сильном поле (или при достаточно точной настройке в резонанс, так что Д = 0) вероятность двухфотонного возбуждения уровня р в единицу времени описывается соотношением (2.45), которое в данном случае принимает вид

w(^ = 2 | X^V1 ^l^c. I 4Г"*, (3.47) где Х^рп - линейная восприимчивость (недиагональный двухфотонный составной матричный элемент), Е^ — напряженность волны падающего излучения, Гр — полная ширина уровня р. Условие насыщения двухфотонного поглощения имеет вид

^t>\, (3.48) где t = min (Г, Гр1), а Т — длительность действия внешнего поля. Напомним, что в сильном поле ширина резонансного перехода Гр^^) зависит от напряженности поля и может быть больше столкновительной ширины уровня р (и тем самым значительно больше естественной ширины г-1 уровня р). При возникновении насыщения вероятность двухфотонного поглощения остается неизменной при дальнейшем увеличении напряженности внешнего поля.

Двухфотонное поглощение, сопровождаемое испусканием спонтанных фотонов, соответствует нелинейной восприимчивости, определяемой графиком Фейнмана, изображенным на рис. 3.7. В достаточно сильном внешнем поле, кроме этого процесса, может иметь место и другой процесс, связанный с вынужденным испусканием. При испускании вынужденных фотонов мы имеем дело с графиком, изображенным на рис. 3.8. Нелинейная восприимчивость, соответствующая второму процессу, имеет вид (§2.4)

Х<3\ш; ш, ш, - ш) = (шр„ -2ы + i Гр)-1 X

X [5 xnm хт р (wm „ - w)’1 ]2, (3.49) т

т.е. нелинейная восприимчивость резонансно увеличивается при уменьшении расстройки двухфотонного резонанса. На возможность серьезной конкуренции вынужденного испускания при наличии двухфотонного резонанса было обращено внимание в работе [60].

Что касается расстройки двухфотонного резонанса сорп — 2со, то нужно отметить, что, в отличие от расстройки однофотонного резонанса, ее необходимо оценивать и рассчитывать с учетом квадратичного штарковского сдвига энергий состояний р и п в переменном поле (п. 1.1.4), которые

Рис. 3.7. Диаграмма Фейнмана для нелинейной воспринмчиностн, описывающей процесс двухфотоииого поглощения (см. рис. 3.6)

Рис. 3.8. Диаграмма Фейнмана для нелинейной восприимчивости, описывающей процесс двухфотонвого поглощения с вынужденным испусканием двух фотовов той же частоты

имеют тот же порядок величины по напряженности поля падающей волны^ что и полевое уширение при двухфотонном поглощении (а именно ^Ё2^. Относительно большая величина этого сдвига легко расстраивает двухфотонный резонанс.

Насыщение при двухфотонном поглощении приводит к еще одному нежелательному эффекту: уменьшая существенно заселенность основного состояния и, оно изменяет тем самым и обычную линейную нерезонансную восприимчивость Х^\ Это в свою очередь приводит к изменению линейного показателя преломления, связанного с Х< ^ зависимостью (3.44), (3.45). Отсюда проистекает неконтролируемое изменение фазовой расстройки Ак и, следовательно, происходит расстройка фазового синхронизма (п. 3.2.5).

В ряде конкретных случаев (тип взаимодействия, частота излучения, состав газовой смеси) наблюдалось ограничение в интенсивности гармоник, обусловленное двух фотонным поглощением [59-61].

Многофотонная ионизация атомов. Многофотонная ионизация атомов является конкурирующим эффектом при возбуждении гармоник в газах. Конкуренция процесса достаточно очевидна: часть атомов ионизуется, и тем самым уменьшается исходное число атомов, с которыми происходит взаимодействие; выбывают и фотоны падающей электромагнитной волны, что, однако, как всегда, практической роли не играет, так как число фотонов гораздо больше числа атомов.

С точки зрения плотности атомов N имеется существенное различие между процессом возбуждения гармоники и процессом многофотонной ионизации. Вероятность многофотонной ионизации пропорциональна N (некогерентный процесс), в то время как (см. выше) вероятность возбуждения гармоники пропорциональна N2 (когерентный процесс). Поэтому увеличение N, т.е. увеличение плотности среды, ослабляет конкуренцию миогофотонной ионизации [62, 63]. Так как вероятность многофотонной ионизации пропорциональна времени действия Т падающего излучения, то, сокращая это время, можно также уменьшить конкуренцию ионизации. Что касается резонансного увеличения эффективности процесса возбуждения третьей гармоники, то при осуществлении двухфотонного резонанса с промежуточным уровнем увеличивается и вероятность многофотонной резонансной ионизации.

Роль многофотонной ионизации как конкурирующего процесса хорошо видна из результатов работы [64], в которой наблюдался процесс возбуждения третьей гармоники излучения лазера на алюминий-иттриевом гранате (со/2тгс = 9445 см"1) в смеси натрия и ксенона при суммарном давлении порядка 1 Торр. В эксперименте одновременно наблюдался выход излучения на частоте Зсо и число ионов Na+, образованных в результате прямого пятифотонного процесса ионизации (на указанной частоте он является наинизшим процессом, разрешенным законом сохранения энергии). На рис. 3.9 приведены экспериментальные данные о зависимости выхода третьей гармоники от интенсивности падающего излучения. Хорошо видно, что при интенсивности падающего излучения = (3-5)* 1011 Вт/см2 интенсивность третьей гармоники начинает увеличиваться медленнее, чем по закону 13ш 7^. Этот эффект обусловлен процессом пятифотонной ионизации, который приводит к заметной ионизации атомов среды примерно при той же интенсивности излучения (Nt ~7^ ).

Р н с. 3.9. Зависимость выхода третьей гармоники (а) и многофотонной ионизации (б) от интенсивности падающего излучения [64]

Рис. 3.10. Схема процесса возбуждения третьей гармоники в парах ртути, сопровождаемой однофотоииой (д) и двух- фотоииой (6) ионизацией после резонансного поглощения трех фотоиов падающего излучения

Возникновение резонансов н в этом случае приводит к увеличению вероятности обоих процессов: как основного процесса возбуждения высших гармоник, так и конкурирующего процесса многофотонной ионизации. В том случае, когда речь идет о промежуточных резонансах, их роль качественно аналогична рассмотренному выше случаю конкуренции процесса возбуждения атома. Новая ситуация возникает в том случае, когда резонансное состояние является конечным для процесса возбуждения гармо- ники (Wqh ^ 3 со) . В этом случае роль резонансов хорошо видна на примере результатов эксперимента по возбуждению третьей гармоники лазерного излучения в парах ртути [65]. Изменяя частоту лазерного излучения, можно было осуществлять резонанс с различными связанными электронными состояниями. Схема возбуждения приведена на рис. 3.10. При настройке частоты лазерного излучения coi на трехфотонный резонанс 6S-1P переход из состояния 7Р в непрерывный спектр носил однофотонный характер и вероятность его была столь велика, что процесс ионизации полностью подавлял процесс возбуждения третьей гармоники. Когда трехфотонный резонанс на частоте со2 осуществлялся на переходе 6S—6P, то переход в непрерывный спектр из резонансного состояния 6Р носил уже двухфотонный характер. Вероятность двухфотонной ионизации из резонансного состояния значительно меньше вероятности однофотонной ионизации, так что наблюдался процесс возбуждения третьей гармоники, успешно конкурировавший в этом случае с процессом резонансной ионизации.

Следует иметь в виду, что многофотонная ионизация атомов может влиять на процесс возбуждения гармоник не только непосредственно, но и за счет образования частично ионизованной плазмы и тем самым за счет изменения показателя преломления среды. Это приводит к расстройке условия фазового синхронизма и уменьшению выхода гармоник.

До сих пор мы говорили о многофотонном возбуждении состояний атома в дискретном спектре. Обратимся теперь к случаю, когда происходит многофотонное резонансное возбуждение автоионизационного состояния в непрерывном спектре атома. Оказывается, что при настройке в такой резонанс конкуренция многофотонной ионизации уменьшается [66]. Действительно, при приближении к резонансу, с одной стороны, повышается выход третьей гармоники, так как он пропорционален квадрату кубической восприимчивости |Х^3И2> а следовательно, в резонансе об-

ратно пропорционален квадрату ширины автононизационного состояния, т.е. Гр2, так как Х^3^ Гр1. С другой стороны, вероятность многофотонной ионизации основного состояния атома в автононизационном состоянии пропорциональна величине Гр1, т.е. она меньше, чем вероятность I возбуждения третьей гармоники. Это и обеспечивает ослабление конкурен- | ции многофотонной ионизации в резонансе.

I В работах [67, 68] исследовалось влияние автоионизационноподобных ,| резонансов на конкуренцию многофотонной ионизации к процессу возбуж- I дения гармоник. Эти резонансы существуют в непрерывном спектре любых I? атомов. Они индуцируются внешним электромагнитным полем и пред- ll ставляют собой квазнзнергетические состояния с энергиями &„+ Kh со, J лежащие в непрерывном спектре. Если теперь наложить второе поле, час- it тота которого равна частоте перехода из указанного автоионизационно- подобного состояния в какое-либо возбужденное состояние дискретного спектра, то при этом относительный выход гармоники излучения по сравнению с вероятностью многофотонной ионизации возрастает, как и в предыдущем случае. Имеются две причины такого роста. Первая из них связана с прямым нелинейным процессом, при котором поглощаются три фотона основного поля с частотой со и атом переходит из основного состояния в автононизационноподобное состояние непрерывного спектра, а далее происходит резонансное испускание и поглощение фотона второго поля с частотой со, после чего испускается фотон с частотой третьей гармоники 1н атом возвращается в основное состояние (рис. 3.1). Указанный процесс описывается нелинейной восприимчивостью Х^5\3ш; со, со, со, со', — со'). Второй механизм усиления третьей гармоники обусловлен процессом сложения частоты Зсо третьей гармоники, образовавшейся за счет кубн- й ческой поляризации Х^3\з со; со, со, со) из поля основной частоты со, и со'. Г Этот каскадный механизм (см. детально п. 3.2.9) на своем втором этапе описывается кубической восприимчивостью вида Х^3\Зсо; 3<д со’, — со').

Указанные процессы экспериментально реализовывались [67, 68] при возбуждении третьей гармоники в парах натрия полем излучения лазера на красителе с длиной волны 530 нм. После поглощения трех фотонов атом переходил из основного состояния 35 в автононизационноподобное состояние непрерывного спектра с энергией & (3 5) + 3 hco. При включении второго поля, настроенного в однофотонный резонанс с переходом из указанного автононизационноподобного состояния в возбужденное состояния 55, наблюдалось, что интенсивность возбуждения третьей гармоники увеличивалась в 5-10 раз.

Нелинейное изменение показателя преломления. Согласно (1.51) линей- ll ный показатель преломления пш связан с линейной восприимчивостью | среды на частоте со соотношением

I пш = 1 + 2тг7Ух(1)(ш; ш),(3.50)

из которого следует, что он не зависит от напряженности поля. Зависимость от напряженности поля возникает, если учесть следующие члены разложения восприимчивости по полю. Соответственно следует в (3.50) заменить в правой части, в соответствии с определением (2.1), линейную восприимчивость на частоте со на величину

Х(О(ш; ш) X(1)(w; ш) + Х(3)(ш; со, - со, ио^Е^.(3.51)

7. Н. Б.Делоне97

Кубическая восприимчивость X^3\w; w, — to, to) определяется выражением (2.17). На рис. 2.5 даны диаграммы Фейнмана для этой величины.

Таким образом, вместо (3.50) в сильном поле возникает показатель преломления среды nM(Eti^ зависящий от интенсивности возбуждающего поля:

ПШ(^) = «ш + п^ЕЪ . (3.52)

Здесь обозначено

nW - 2ir^x^^to; to, - со, to). (3.53)

Изменение показателя преломления среды, определяемое выражением (3.52), может быть учтено в условии фазового синхронизма. Конечно, при этом нужно учитывать как изменение показателя преломления щелочных паров, так и буферного газа.

Однако следует иметь в виду, что показатель преломления определи-7 ется не только щелочными парами и буферным газом, но и плазмой из свободных электронов, образующихся при многофотонной ионизации атомов газа. Если напряженность поля падающей волны велика, то число электронов Ne (Е^) в единице объема может быть значительно. Соответствующая добавка к показателю преломления находится элементарным путем, исходя из энергии свободного электрона в поле монохроматической волны. В атомных единицах имеем

П<^) =-2тгЛге/<02. (3.54)

Это выражение написано для случая линейно поляризованного поля. В сильном поле эта добавка также должна быть учтена в условии фазового синхронизма.

Оптический пробой рабочей смеси лазерным излучением. Физические явления, обусловливающие возникновение явления оптического пробоя газов, достаточно хорошо известны [69]. Критерий возникновения пробоя имеет вид [6, гл. 5]

NTE^IO23, (3.55)

где W [см-3] — число атомов газа в единице объема, Т[с] — время действия излучения, Е^ [В/см] - амплитуда напряженности электрического пробойного поля излучения. Величина константы в правой части неравенства (3.55) соответствует интересующему нас случаю излучения светового диапазона частот, отсутствию фокусировки излучения (или слабой фокусировке) и наносекундному диапазону длительности Т импульса излучения. Из (3.55) следует, что для предельно большого давления газовой смеси (порядка 100 Торр) и предельно большой длительности им- ,пульса лазера с модуляцией добротности ^Т"1" 10"7 с) напряженность поля составляет величину Е^ ^ 106 В/см, что соответствует интенсивности /w ~1 ГВт/см2.

Оптический пробой может в ряде случаев ограничивать получение большой эффективности преобразования лазерного излучения в высшие гармоники за счет большой напряженности поля Ew возбуждающего излучения. Кроме того, из (3.55) видно, что интенсивность пробойного поля

1Ы ^ ^L обратно пропорциональна плотности среды N. Поэтому пробой может ограничивать увеличение плотности N, целесообразное с точки зрения увеличения интенсивности гармоник (напомним, что /кш ^VV2).

Возбуждение второй гармоники в газах в присутствии постоянного электрического поля. Как уже неоднократно отмечалось, возбуждение второй гармоники в атомарных газах под действием монохроматической световой волны невозможно из-за несоблюдения при этом закона сохранения четности. Однако в присутствии постоянного электрического поля такой процесс становится разрешенным. Одна из типичных диаграмм

/71 V=2tu

Ри с. 3.11. Одна из диаграмм Фейнмана для кубической восприимчивости, соответствующей процессу возбуждения второй гармоники и присутствии постоянного электрического поля

Фейнмана для кубической восприимчивости, описывающей этот процесс, изображена на рис. 3.11. Этой диаграмме соответствует величина

(3.56)(3.56)X {[(^mn ~ ^) V^pn — 2О)) (<о^л — 2 со)] 1 +...}.

(3.56)

(3.56)

Отметим, что из-за большого числа возможных перестановок порядка действия различных полей в данном случае число различных диаграмм Фейнмана значительно больше, чем в случае возбуждения третьей гармоники.

Интенсивность второй гармоники /2 ш имеет вид

(3.57)(3.57)/2ш ~N2 ^1ШЕСУ,

(3.57)

(3.57)

где /ш — интенсивность падающей электромагнитной волны, а Ес — напряженность постоянного электрического поля. Условие фазового синхронизма согласно (3.15) имеет вид

(3.58)(3.58)д^=(^ш ~n^-lu)jc<k.

(3.58)

(3.58)

Что касается тензорной структуры величины х^ > то в отличие от случая возбуждения третьей гармоники одним полем, где была отлична от нуля лишь одна компонента, здесь возникает несколько компонент в зависимости от взаимной ориентации постоянного электрического поля и вектора поляризации падающей электромагнитной волны.

В качестве примера осуществления такого процесса можно указать работу [70]. Отметим, что роль второго поля, которое выше было постоянным, может играть и само поле лазерного излучения в том случае, когда распределение амплитуды поля по фронту волны неоднородно [71].

Следует иметь в виду, что с точки зрения приложений процесс возбуждения второй гармоники в газах в присутствии постоянного электричес- 7*

кого поля представляет значительный интерес, так как для его реализации с заданной* эффективностью требуется меньшая интенсивность падающей электромагнитной волны по сравнению с интенсивностью, которая требуется для возбуждения третьей гармоники. Однако при этом напряженность постоянного электрического поля должна быть, во всяком случае, не меньше, чем напряженность переменного электромагнитного поля.

Возбуждение второй гармоники в газах в присутствии постоянного магнитного поля. Возбуждение второй гармоники в атомарных газах становится возможным по правилам отбора, если в качестве спонтанно излучаемого фотона иметь в виду не дипольный, а квадрупольный электрический (£2) фотон.

Конечно, вероятность испускания £ 2-фотона гораздо меньше, чем£1-фо- тона. Соответствующий фактор равен (я/А)2 < 1, где а — размер атома, а А - длина волны излучения. Однако эта малость компенсируется тем, что в данном случае мы имеем дело с квадратичной нелинейностью, а не с кубичной, как выше.

С учетом сказанного запишем матричные элементы, входящие в числи- (2) тель выражения для х (2 со; со, со), в виде

Х^ \2со; со, со) ~хпт хтр [х (^wOlpn-(3.59)

Здесь мы предположили, как и выше, что падающая электромагнитная волна линейно поляризована вдоль оси х и распространяется вдоль оси z. Тогда состояния и, т и р имеют одинаковые магнитные квантовые числа. Далее, фактор (ki^r) в (3.59) и представляет собой дополнительный множитель, специфичный для квадрупольного электрического спонтанного фотона.

Из рассмотрения квадрупольного матричного элемента в (3.59) следует, что к^^г = к^^х, т.е. вектор к2ш направлен вдоль,оси х, перпендикулярной направлению z распространения к^ падающей электромагнитной волны. Таким образом, в данном случае отсутствует когерентная волна поляризации на частоте 2со, распространяющаяся в направлении падающей волны, как это имело место в случае возбуждения третьей гармоники. Итак, мы получаем, что возбуждение второй гармоники не Происходит, несмотря на разрешенность перехода по четности.

Чтобы снять запреты по магнитному квантовому числу и получить отличные от нуля матричные элементы в (3.59), прилагают постоянное магнитное поле в направлении у, перпендикулярном как оси х вектора электрического поля падающей электромагнитной волны, так и направлению z вектора к^ этой волны. Это магнитное поле смешивает состояния атома по магнитным квантовым числам, в результате чего в (3.59) квадрупольный матричный элемент [xzk2w]pn становится отличным от нуля, так как к2ш г = k2wz. Итак, к2ш теперь направлен, как и кш, вдоль оси z, и возникающая волна поляризации распространяется вглубь среды, а не поперек ее, как в предыдущем случае. В этом случае имеет место возбуждение второй гармоники падающей электромагнитной волны [72].

В случае слабого магнитного поля смешивание по магнитным квантовым числам происходит в первом порядке теории возмущений и, следовательно, линейно по напряженности магнитного поля Нс. Интенсивность

второй гармоники, будучи пропорциональной величине 1х^ ^|2, таким образом, оказывается пропорциональной квадрату напряженности магнитного поля Нс-

I Для интенсивности второй гармоники можно написать выражение

J.(3.60)

Если сравнить это выражение с (3.57), то видно, что основное отличие заключается в том, что в постоянном электрическом поле интенсивность второй гармоники определяется кубической восприимчивостью ! х (2w; w, w, 0), в то время как в постоянном магнитном поле она оп- (2)

ределяется квадратичной восприимчивостью х (2cd; cd, cd).

Указанная схема экспериментально реализовывалась в работе [73] при возбуждении второй гармоники в парах натрия. Длина падающей электромагнитной волны, равная 578,7 нм, была такова, что реализовывался двухфотонный резонанс между основным состоянием атома натрия 35 и возбужденным состоянием 55. Поперечное постоянное магнитное поле составляло 175 гаусс. Было найдено, что интенсивность возбуждаемой второй гармоники, в соответствии с предсказаниями теории (3.60), пропорциональна квадрату плотности газа 7V2. Ширина резонанса определялась эффектом Доплера.

Возбуждение высших гармоник в газах. Процесс возбуждения ;высших гармоник в газах представляет собой очевидный интерес как один

|из перспективных методов получения когерентного излучения в ультра-

I фиолетовом диапазоне частот. Если интересоваться линейным поглощением 1 в газах, т.е. поглощением, обусловленным однофотонными переходами, р то линейная прозрачность простирается в область вакуумного ультрафиолета. Действительно, для возбуждения в первые возбужденные состояния атомов благородных газов необходима энергия фотона примерно от 8 эВ для Хе до 19 эВ для Не, а для ионизации — от 12 до 24 эВ соответственно. Однако необходимо иметь в виду, что возбуждение высших гармоник происходит за счет высших членов разложения нелинейной поляризации по полю, которые чрезвычайно малы. Поэтому для эффективного преобразования падающего излучения в высшие гармоники необходима высокая напряженность поля возбуждающего излучения и тем самым необходимо принимать во внимание нелинейную прозрачность среды. Речь идет о тех же процессах многофотонного возбуждения и многофотонной ионизации атомов среды, которые рассматривались в п. 3.2.6 как ограничивающие и конкурирующие эффекты при возбуждении третьей гармоники. В случае | высших гармоник, очевидно, что конкретных процессов нелинейного поглощения будет больше, чем в случае возбуждения третьей гармоники.

Новым явлением, не имевшим аналога при возбуждении третьей гармоники, является наличие канала каскадного возбуждения высших гармоник, помимо обычного канала прямого возбуждения. Прямым принято называть тот процесс, который был рассмотрен выше, — поглощение атомом нечетного числа фотонов с частотой cd, приводящее к излучению фотона с частотой Xcd, равной сумме частот поглощенных фотонов. Этот процесс характеризуется нелинейной восприимчивостью х^^» где-^—соответствующее нечетное число. В отличие от прямого, каскадным принято называть

двух- (или много-) ступенчатый процесс, когда фиксированная частота излучениями) получается в результате возникновения излучения на частоте ли; (где К* < ЛЭ и последующего взаимодействия со средой двух (или нескольких) волн на частотах и; и К*ы (или также и на других частотах, кратных из). Этот процесс определяется нелинейной восприимчивостью X (£*) и какими-то другими восприимчивостями в зависимости от конкретной схемы второй ступени.

Выход излучения ЛГ-й гармоники определяется суммой нелинейной вос- приимчивости прямого (X пр ) и каскадного (х Каск) процессов. Так, например, при возбуждении пятой гармоники вклад дают как прямой процесс и>+ + u; + u; + u; + u; = 5и), так и каскадный процесс u) + u) + u; = Зи;, Зи) + и) + и) = = 5их В качестве примера приведем отношение нелинейных восприимчиво- стей для этих процессов в парах Na [74]: х„р^/Хкаск ^ 2. Отметим, что расчет Хк^скне вызывает дополнительных затруднений по сравнению с расчетом Хпр\ межцу тем как разделение прямого и каскадного процессов экспериментально возможно лишь путем проведения специальных опытов [74].

О практической реализации процесса возбуждения гармоник в газах. С точки зрения практики процесс возбуждения гармоник в газах представляет большой интерес как эффективный метод получения интенсивного когерентного излучения в ультрафиолетовом диапазоне частот. Три основные параметра характеризуют процесс воэбужцения гармоник с точки зрения приложений - мощность возбужцаемого излучения, коэффициент преобразования падающего излучения в гармонику и частота (или длина волны) возбужцаемого излучения. Оптимизация этих параметров требует значительного усложнения техники реализации процесса воэбужцения гармоник в газах по сравнению с теми условиями, которые приводились выше.

Так, интерес к получению экстремально коротковолнового излучения приводит к необходимости реализовать процесс воэбужцения высших гармоник, прямой или каскадный. Поэтому большое значение приобретают данные о высших нелинейностях в разложении поляризации по полю.

Необходимость повышения интенсивности возбужцаемого излучения и коэффициента преобразования в гармонику существенно изменяет условия преобразования по сравнению с рассмотренными выше.

Во-первых, преобразование осуществляется в условиях, когда нарушается приближение заданного поля. Основное качественное отличие этого случая от рассмотренного выше заключается в насыщении выхода гармоники, т.е. в отклонении от соотношения iKufE1^ гдеЛ’^ — напряженность возбужцающего поля, в сторону более медленного роста вероятности. Дело в том, что при перекачке энергии падающей световой волны в гармонику происходит ослабление самой падающей волны, т.е. уменьшение . Теоретическое описание процесса в этом случае осложняется, так как необходимо решать нелинейные уравнения Максвелла. Уже в приближении заданного поля мы видели, что, после того как на длине когерентности Lc произойдет частичная перекачка энергии из падающей световой волны в гармонику, далее имеет место обратный процесс перекачки энергии из гармоники в падающую волну. Такое чередование перекачки энергии в гармонику и обратно вдоль оси z в среде имеет место и вне рамок приближения заданного поля. Перекачка энергии может достигать значительных

размеров (при сохранении, разумеется, полной энергии электромагнитного поля) и даже быть полной.

Во-вторых, оказывается целесообразным фокусировать падающее излучение в газовую ячейку для увеличения напряженности возбуждающего поля* При этом возникают задачи оптимизации процесса фазового согласования сфокусированных пучков. Принципиальным отличием этого случая является то обстоятельство, что оптимальное преобразование достигается при Д^ ^ 0. Теоретическое описание такого процесса и выражение для зависимости оптимальной величины Д^ от параметров, характеризующих условия фокусировки лазерного излучения, приведены в работах [24,75-77].

В-третьих, лазерное излучение всегда является лишь квазимонохроматич- ным. Немонохроматичность излучения обусловлена как его сложным модовым составом, так и конечной длительностью при импульсном режиме генерации лазера. Немонохроматичность падающего излучения Део обусловливает увеличение расстройки фазового синхронизма Д^.

Нет смысла приводить какие-либо количественные данные о параметрах, характеризующих процесс трансформации лазерного излучения в гармоники в газах. Это технические задачи, прогресс в которых достигается быстрее, чем пишутся и издаются книги. Для общей характеристики лишь укажем, что излучение импульсного твердотельного лазера на стекле с неодимом (X ~ 1 мкм) преобразуется в гармоники вплоть до девятой [78], а наибольшим продвижением в область коротких длин волн на данный момент времени (1984 г.) является X = 38 нм, полученная в виде седьмой гармоники от четвертой гармоники излучения лазера на стекле с неодимом [79]. Полная сводка всех данных по возбуждению гармоник, полученных до 1979 г. для различных газов, их смесей и различных частот возбуждающего излучения, приведена в монографии [13, § 4.5].

Возбуждение гармоник в других средах. Другая возможность заключается в возбуждении четных гармоник падающего излучения в нецентросимметричных кристаллах. Наиболее простым является процесс возбуждения второй гармоники. Кристаллы отличаются от газов в двух отношениях. Во-первых, линейная прозрачность кристаллов ограничена длиной волны порядка 0,3 мкм, т.е. ближним ультрафиолетовым диапазоном. Поэтому наиболее интересный для практики процесс трансформации в гармоники излучения мощных лазеров, работающих в видимом диапазоне частот, ограничен второй-третьей гармониками падающего излучения. Во-вторых, единственная возможность обеспечить фазовый синхронизм волн в кристаллах заключается в использовании анизотропных кристаллов и в согласовании фаз различных волн, из которых хотя бы одна должна являться необыкновенной волной. Это очень сужает класс кристаллов, которые можно использовать для возбуждения гармоник, и предъявляет дополнительные требования к возбуждающему излучению (поляризация излучения) и к ориентации оси кристалла по отношению к волновому вектору и вектору поляризации излучения.

Практически все эти проблемы решены [23, 24], и кристаллические преобразователи видимого лазерного излучения во вторую гармонику являются в настоящее время серийным элементом заводского производства.

Если в пучок падающего излучения помещать несколько кристаллов, ориентированных определенным образом, то можно получать и высшие

гармоники за счет каскадного процесса, возникающего в результате взаимодействий двух волн — падающей волны и ее гармоники. Например, именно так, используя два кристалла, получают третью гармонику излучения лазера на стекле с неодимом. Линейная прозрачность кристаллов, как уже говорилось выше, ограничивает подобный процесс ближней ультрафиолетовой областью спектра.

Наконец, следует отметить, что при использовании кристаллов возникают более сильные ограничения на мощность падающего излучения по сравнению со случаем возбуждения гармоник в газах. Это Обусловлено более низким порогом оптического пробоя в кристаллах.

Заключение. Процесс возбуждения гармоник, рассмотренный в этом параграфе, является одним из типичных нелинейно-оптических процессов, не имеющих аналога в линейной оптике. Действительно, в рамках линейной оптики к изменению частоты света при его взаимодействии со средой приводит лишь процесс спонтанного комбинационного рассеяния. Хотя, в принципе, при спонтанном комбинационном рассеянии частота света может увеличиваться и на сколь угодно большую величину, но увеличение частоты требует антистоксова рассеяния и тем самым среды из возбужденных атомов, т.е. нестационарной мишени. Увеличение частоты'света при возбуждении гармоник, как мы видели, может быть реализовано при любом начальном состоянии атомов среды, в том числе и когда атомы находятся в основном состоянии.

Если использовать традиционный для оптики язык усредненных оптических характеристик среды, то процесс возбуждения гармоник является следствием нелинейной поляризации среды. Однако сущность этого процесса наиболее прозрачно видна, если обратиться к элементарным нелинейно-оптическим явлениям и использовать микроскопический язык. На атомном уровне различие состоит в том, что в рамках линейной оптики погло* щение света ограничено однофотонными процессами, а при переходе к нелинейной оптике определяющую роль играют многофотонные процессы поглощения света. Таким образом, на атомном уровне специфика процесса возбуждения гармоник состоит в многофотонном характере процесса поглощения света атомом и тем самым в многофотонном возбуждении атома.

Если теперь обратиться к макроскопическим характеристикам процесса возбуждения гармоник, то их специфика состоит в том, что перекачка значительной доли энергии из возбуждающей волны в волну поляризации требует выполнения условия фазового синхронизма для этих волн. Выполнение условия фазового синхронизма, очевидно, в свою очередь требует пространственной и временной когерентности возбуждающей волны. При этом волны поляризации на частоте высших оптических гармоник также являются когерентными, что качественно отличает свет оптических гармоник от некогерентного света, возникающего в среде в результате спонтанного комбинационного рассеяния.

В заключение еще раз отметим, что специфика процесса возбуждения оптических гармоник, в основе которого лежит многофотонное поглощение света, падающего на среду, и возникновение нелинейной поляризации этой среды, ясно указывает, что этот процесс может иметь место только при достаточно высокой напряженности поля падающей световой волны.

Вынужденное комбинационное рассеяние

Введение. В этом параграфе мы обратимся к явлению вынужденного комбинационного рассеяния (ВКР), которое, будучи также нелинейным явлением, в своей основе носит более сложный характер, чем рассмотренный выше процесс возбуждения высших оптических гармоник. Отметим, что в зарубежной научной литературе комбинационное рассеяние света называется рамановским рассеянием и соответственно для ВКР используется термин вынужденное рамановское рассеяние (the stimulated Raman scattering).

В основе ВКР лежит процесс спонтанного комбинационного рассеяния (СКР) обусловленный недиагональной линейной восприимчивостью атома Хир\у;ш) (п- 1-1.5). Напомним, что при СКР переход атома из начального состояния п в состояние т с большей энергией происходит за счет поглощения фотона внешней световой волны с частотой со, а релаксация состояния т с переходом в конечное состояние р происходит в результате спонтанного испускания фотона с комбинационной частотой v (рис. 1.3). Как правило, состояние п является основным, так что у < со, и мы имеем дело со стоксовым рассеянием (рис. 13,а).

При большой интенсивности падающей световой волны с частотой со возникает большая интенсивность волны поляризации с частотой р, что приводит к вынужденному характеру перехода из состояния т в состояние р с частотой у. Вынужденные переходы и являются причиной нелинейности ВКР, так как их вероятности зависят от интенсивности падающей световой волны в отличие от вероятностей спонтанных переходов.

Вынужденные переходы с частотой v представляют собой основную (первую) компоненту ВКР. Итак, при ВКР под действием падающей волны с частотой со в среде возникает волна поляризации с частотой v (о направлении ее распространения см. ниже). Как мы увидим, возникновение первой компоненты ВКР не связано с необходимостью выполнения условия фазового синхронизма.

Далее, как только в среде, кроме падающей волны с частотой со, возникает волна с комбинационной частотой v, то эти волны начинают взаимодействовать. За счет нелинейности среды возбуждаются волны на суммарных и разностных частотах (2со±р и т.п.) — так называемые высшие компоненты ВКР, или высшие комбинационные частоты. Взаимодействие в этом последнем случае носит качественно тот же характер, что и при возбуждении гармоник (§ 3.2): волны высших компонент ВКР возбуждаются лишь в условиях реализации фазового синхронизма с волнами с частотами со и к.

При описании процесса ВКР мы, как и в других случаях, сначала обратимся к идеальной модели взаимодействия, предполагая падающую волну монохроматической, а среду — состоящей иэ изолированных неподвижных атомов. В дальнейшем будут обсуждены эффекты, связанные с конечностью ширины спектра возбуждающей волны, с тепловым движением атомов среды и их столкновениями.

Процессу ВКР посвящено много работ, в том числе монографии [13, 20, 24, 80].

СКР в атомарной среде. В п. 1.1.5 мы рассматривали один атом, на котором рождается один спонтанный фотон СКР. Обратимся теперь к

среде, состоящей из многих атомов. По мере распространения падающей световод волны с частотой со в атомарной среде такие процессы СКР происходят многократно. Обозначим через z, как и выше, направление распространения падающей волны с частотой со. Число dnv (безразмерное) спонтанно рассеянных фотонов на длине dz [см] следующим образом выражается через сечение СКР dov [см2], число фотонов^ (безразмерное) падающей волны и число N [см-3] атомов среды в единице объема:

dnv = NwNdOpdz.(3.61)

Действительно, величина Ndov [см-1] представляет собой вероятность СКР на 1 см пути.

Сечение СКР do для частоты v = со - сорп по определению связано с вероятностью СКР в единицу времени dwnp (1.20) соотношением

do = d^np/S.(3.62)

где величина

S = /w/co=c|£w№co(3.63)

представляет собой плотность потока падающих фотонов с частотой со. Подставляя (3.62) в (1.20),получаем

do = со^с"4 | х^ О'; Ч) I2 d9.v.(3.64)

Это выражение определяет счение СКР с испусканием спонтанного фотона с частотой v = со — шрп •

Коль скоро состояние р является возбужденным и имеет определенную ширину Гр, то в действительности атом при переходе из состояния т в состояние р может испускать спонтанные фотоны с частотой у в окрестности значения со - оэрп. Для нахождения вероятности СКР с испусканием спонтанного фотона с частотой v вблизи значения со-сор„ выражение (3.64) следует умножить на безразмерный фактор g^dv, где величина g(V) определяется соотношением (1.27) и представляет собой спектральную форму линии испущенного фотона с частотой v. Итак, находим

dov = dog(v)dv =

= wv3c~*\)4^ (р, wW8(y>dvdnv. .(3.65)

Подставляя (3.65) в (3.61),имеем

dnp = <ov3c"*NwN\Х^р(^ со)|2g(y)dzdvdSlv-(3.66)

Это выражение представляет собой число спонтанных фотонов, находящихся в различных состояниях в интервале волновых векторов \kV) kv * dkp\. Число таких состоянии

' И»Л2л)3 = К^исМ^лс)3.(3.67)

Здесь V — объем системы, dQ.v — как и выше, интервал телесного угла испускаемых фотонов с частотой v. Деля (3.66) на (3.67), находим число спонтанных фотонов (безразмерное), которое приходится на одно состояние:

dNv = (2л)3 dn р( Vdkp =

= (2л)3(р, u^g^dz.(3.68)

Вынужденное испускание фотонов. Выражение (3.68) получено в предположении, что спонтанные фотоны рождаются в отсутствие фотонов с той же частотой v. Однако если в среде уже образовано ^спонтанных фотонов, то при достаточно большой величине Nv процесс испускания ^ + 1 фотона носит вынужденный характер и в правой части (3.68) следует ввести фактор Nv + 1, причем здесь член +1 отвечает спонтанному испусканию фотона, а член Nv — вынужденному испусканию фотона с частотой v. Важной особенностью вынужденного испускания является то, что испускаемый фотон имеет то же направление излучения и ту же поляризацию, что и имеющиеся в среде фотоны с частотой v.

Если число фотонов падающей световой волны с частотой, равной cd, велико (т.е. велика интенсивность падающей волны), то по мере прохождения этой волны через среду, т.е. по мере увеличения z, согласно (3.68) число фотонов Ny быстро нарастает. При Nv > 1 спонтанным испусканием можно пренебречь по сравнению с вынужденным и вместо (3.68) получаем для числа фотонов dNv в процессе так называемого вынужденного комбинационного рассеяния (ВКР) величину, в Nv раз большую, чем (3.68), т.е.

dNy = GvNydz.(3.69)

Здесь обозначено

Gv = (2л)3^cVYxNuN\^^w, uS^vy(3.70)

Величина Gv называется коэффициентом усиления.

Выразим Gy через напряженность Е^ падающей световой волны с частотой to. Для этого заметим, что энергия объема И электромагнитного поля, с частотой cd может быть представлена в двух эквивалентных формах № = 1):

N^w = V\EU |2 /2л.(3.71)

С учетом (3.71) из (3.70) получаем окончательное выражение для коэффициента усиления:

Gv = 4л(р/с^|^ (у о) |2 |£ш |2 X

X rp[(p-w + wpn)2+Г2]’1.(3.72)

В этой формуле подставлено явное выражение для спектрального фактора g(p) из (1.27). Отметим, что, как и следовало ожидать, произвольный объем V выпал из окончательного выражения (3.72). Из (3.72) видно, что коэффициент усиления Gv тем больше, чем больше напряженность Е^ электрического поля падающей световой волны.

Максимальное значение Gv достигается в случае точного резонанса при частоте v = со - <орп:

^Г Х = 4л^/сГр) | ^ (у; c^EJf.(3.73)

Как видно из (3.72), процесс ВКР всегда является резонансным в том смысле, что выполняется условие v % со — topn (точно или приближенно). Однако под резонансным ВКР мы будем понимать случай, когда, помимо указанного резонансного условия, выполняется условие промежуточного однофотонного резонанса to^ tomn. При этом резонансно растет величина линейной восприимчивости X^G^cd), определяемая выражением (1.25).

Соответственно резонансно возрастает и коэффициент усиления Gv, величина которого в случае р = w — одрп получается подстановкой (1.25) в (3.73):

^тах=4тг^/СГр)|(грт е)(гтпе0)Еш\2 X

X [(wm „ - ш)2 + Г^ Г1. (3.74)

Здесь во — единичный вектор поляризации падающей волны с частотой со, а е — единичный вектор поляризации волны ВКР с частотой v. Выражение (3.74) в свою очередь максимально при со = сот„ и равно

Gmax = 4^(р/сГрГ2 ) \(гртеХгтпе0)ЕШ |2. (3.75)

После того как мы выяснили свойства коэффициента усиления, входящего в уравнение (3.69), обратимся к решению этого уравнения. Оно имеет простой вид:

Nv(z') = Nv(O')exp(Gvz), (3.76)

т.е. число фотонов с частотой v экспоненциально растет с ростом z. На длине G~y оно возрастает в е раз, так что величина Gy1 представляет собой характерную длину, на которой имеет место процесс ВКР. Величина NV(O) в (3.76) определяется процессомСКР на границе раздела среды с вакуумом, т.е. при z = 0.

Свойства ВКР. Существенным отличием ВКР от рассмотренного в § 3.2 процесса возбуждения гармоник является тот факт, что, как видно из вышеизложенного, в случае ВКР не требуется налагать условия фазового синхронизма на волновые векторы кш и кр волн с частотами ыир соответственно для обеспечения эффективной трансформации излучения с частотой со в излучение с частотой р.

Хотя процесс ВКР и определяется линейной восприимчивостью Х^^; <^), но это существенно нелинейный процесс, что видно из выражения (3.76), экспоненциально зависящего от напряженности падающей световой волны. Как мы увидим ниже, в действительности процесс ВКР определяется кубической восприимчивостью х^- Однако вследствие условия резонанса р^си —сири она может быть выражена через квадрат линейной восприимчивости |х(1)1 2 (см. (3.77)). Тем самым ликвидируется кажущееся противоречие, что линейная восприимчивость х^ определяет нелинейный процесс.

Подчеркнем далее важное отличие ВКР от СКР. Из результатов п. 1.1.5 следует, что процесс СКР не является направленным, т.е. фотоны СКР с частотой р испускаются в самых различных направлениях относительно направления падающей светрвой волны (направления оси z). Напротив, при ВКР излучаемый стоксов фотон с частотой р, как уже отмечалось выше, имеет то же направление, что и поглощаемый стоксов фотон волны ВКР с частотой р. Таким образом, вынужденное испускание представляет собой процесс перерассеяния стоксова фотона с частотой р на среде. Так как фотоны СКР образуются во всех направлениях, то, в принципе, и возбуждение ВКР начинается во всех направлениях. Однако в реальных экспериментах на среду падает пучок лазерного излучения, поперечные размеры которого малы по сравнению с продольным размером (длиной кюветы с газом), в котором распространяется эта волна и

возбуждается ВКР. По этой причине наиболее мощное усиление имеет место только в направлениях оси г (вперед и назад). Таким образом, в (3.74) единичный вектор е поляризации волны ВКР направлен, как и е0, в направлении х, перпендикулярном оси z. Если использовать терминологию когерентных и некогерентных процессов, приведенную во введении к этой книге, ненаправленный процесс СКР является некогерентным излучением, а направленный процесс ВКР является когерентным излучением.

При СКР возврат атома в исходное состояние и после поглощения фотона с частотой си и испускания стоксова фотона с частотой v происходит путем каскадного спонтанного высвечивания нескольких фотонов (рис. 1.3). В отличие от этого при ВКР после поглощения фотона с частотой си и испускания стоксова фотона с частотой v происходит поглощение стоксова фотона с частотой v (рис. 3.12) представляющее собой перерассея- ние стоксова фотона, о котором говорилось выше, и, наконец, испускание фотона падающей световой волны с частотой си. Последнее означает пере- рассеяние фотона падающей волны. Из-за больших чисел Nv, N^ > 1 эти процессы оказываются гораздо эффективнее, чем процессы спонтанного высвечивания возбужденных состояний. Закон сохранения энергии в процессе ВКР выполняется очевидным образом: р + си = р + си.

Формально указанный четырехфотонный процесс можно описать кубической восприимчивостью х^О*; си, р, —си). Одна из диаграмм Фейнмана для этой величины приведена на рис. 3.12. Вследствие выполнения условия р cu — сир„ указанная восприимчивость резонансно велика и может быть представлена в форме (2.29):

Х^О»; W, V, -си) = (wp„ -w + v* /Гр)"117^ (у; си) ®. (3.77) Соответствующее выражение для кубической поляризации согласно рис. 3.12 нелинейно по напряженности Е^ падающей световой волны с частотой си, а именно квадратично.

Как видно из (3.77), нелинейная восприимчивость х^3^ содержит как вещественную, так и мнимую части. Кроме того, она выражается через недиагональную линейную восприимчивость Х^О^ си), и это согласуется с тем, что выше при описании ВКР коэффициент усиления определялся именно этой линейной восприимчивостью.

Итак, из рассмотрения диаграмм Фейнмана можно усмотреть формальную аналогию между процессом ВКР и процессом возбуждения третьей гармоники: оба процесса определяются кубическими восприимчивостями. Однако, в то время как возбуждение третьей гармоники определяется кубической восприимчивостью вида x^3\3cu; си, си, си), в случае ВКР, в соответствии с рис. 3.12, мы имеем дело с кубической восприимчивостью вида х^Ф cu, р, —си). Указанные процессы различаются и по условиям ре- зонансности. В случае возбуждения третьей гармоники следует специально подбирать частоту падающей световой волны си так, чтобы возник двухфотонный резонанс сиря 2си. В случае ВКР частота си внешней световой волны произвольна, а двухфотонный резонанс cup„ ^cu — v определяется автоматически надлежащим значением частоты v ВКР.

Мы рассмотрели образование основной, первой компоненты ВКР. Перейдем далее к описанию механизма возникновения высших компонент ВКР.

Комбинационные частоты при ВКР. После того как в среде образовалась стоксова волна ВКР с частотой v, она может взаимодействовать

с исходной волной с частотой cd с образованием новых волн. При этом имеется качественная аналогия с механизмом образования высших гармоник из падающей световой волны с частотой cd (§ 3.2). Наинизшие частоты новых волн в рассматриваемом здесь случае равны 2v-w и 2w~p, если учесть, что, в соответствии с законом сохранения четности атомных состояний, волн с частотами cd± v в газообразной среде нет (§3.1 и 3.2). Первую из этих частот можно записать в виде со — 2(w— р) , и так как для стоксова рассеяния v< cd, то ее называют второй стоксовой компонентой ВКР.

Рис. 3.12. Одна из диаграмм Фейнмана для кубической восприимчивости, соответствующей процессу ВКР для первой стоксовой компоненты

Рис. 3.13. Диаграмма Фейнмана для кубической восприимчивости, описывающей процесс возбуждения первой антистоксовой компоненты ВКР,

Рис. 3.14. Диаграмма Фейнмана для восприимчивости х^5\ соответствующей возбуждению второй антистоксовой компоненты ВКР

Аналогично если вторую частоту записать в виде cd + (cd — р), то она оказывается большей, чем частота падающей световой волны, и ее можно назвать первой антистоксовой компонентой ВКР. Данный процесс называют когерентным антистоксовым комбинационным рассеянием (coherent anti-Stokes Raman scattering, или сокращенно CARSX Отметим, что при ВКР, в отличие от СКР, из-за взаимодействия волн с частотами со и р антистоксо- вы частоты образуются в среде, состоящей из атомов в основном состоянии.

Продолжая таким образом суммировать частоты далее, легко видеть, что могут возникать высшие антистоксовы компоненты ВКР с частотами cd + A"(cd- р)^ = 2, 3, ♦..), а также высшие стоксовы компоненты ВКР с частотами cd - K(to - р) (К = 2, 3,...). Высшие комбинационные частоты можно представить как результат взаимодействия внешнего поля частоты cd с разностной частотой cd - р, при котором возникают частоты cd+£(cd-p), где X = О, ±1, ±2,... В частности, значение № —1 соответствует первой стоксовой частоте ВКР, равной р.

На рис. 3.13 приведена в качестве примера диаграмма Фейнмана, соответствующая первой антистоксовой компоненте ВКР. Мы видим, что она

определяется нелинейной восприимчивостью x^3\2w-p; go, -v, go). Ввиду условия G3pn^tD—v эта восприимчивость является резонансной, как и восприимчивость (3.77) для основной компоненты ВКР. Вторая анти- стоксова компонента ВКР (рис. 3.14) определяется уже нелинейной восприимчивостью х^5^ Как и предыдущая восприимчивость, она является резонансной. Что касается второй стоксовой компоненты ВКР, то соответствующая восприимчивость х^3\2р- go; v, р, -go) определяется диаграммами Фейнмана, одна из которых показана на рис. 3.15. Опять-таки при условии

^рп ^р — (2р~ go) = go — р,

необходимом для возбуждения основной компоненты ВКР с частотой р, что, разумеется, требуется и для возможности возбуждения всех высших компонент ВКР в процессе взаимодействия волн с частотами go и р, указанная восприимчивость, как видно из рис. 3.15, является резонансной.

Что касается возбуждения антистоксовой компоненты с частотой 2go + p и аналогичных, образованных в результате взаимодействия частоты go и суммарной частоты go + p, то они практически не возбуждаются, так как суммарная частота go + р далека от частоты атомного перехода юрп (частота gop„ близка к разности go - р) и соответствующая восприимчивость не содержит резонансного знаменателя, как в (3.77). Например, для диаграммы Фейнмана, изображенной на рис. 3.16 и соответствующей суммарной антистоксовой частоте go + (go + p), вместо (3.77) аналогичный энергетический знаменатель в x^3\2go + р; go, р, со) имеет вид оорп - cd-p.

Рис. 3.15. Диаграмма Фейнмана для кубической восприимчивости, описывающей процесс возбуждения второй стоксовой компоненты ВКР

Рис. 3.16. Диаграмма Фейнмана для кубической восприимчивости, соответствующей возбуждению антистоксовой компоненты с суммарной частотой 2cj + v

При cDpn ^ со - ^ он равен —2р и существенно отличен от нуля, что приводит к малости указанной восприимчивости.

Существенным отличием процессов возбуждения комбинационных частот при ВКР от процесса возбуждения первой стоксовой частоты р ВКР является тот факт, что для возбуждения комбинационных частот требуется выполнение условия фазового синхронизма. Причина, обусловливающая это требование, очевидна — антистоксовы и высшие стоксовы частоты возникают в результате взаимодействия различных волн в среде

с дисперсией. Например, для первой антистоксовой компоненты из диаграммы на рис. 3.13 имеем условие фазового синхронизма в виде следующего соотношения для волновых векторов:

2£ш = kv + к2 ы _ „. (3.78)

Очевидно, что в случае возбуждения первой стоксовой компоненты (рис. 3.12) соответствующее условие имеет вид

к^ + kv + kv>

т.е. условие фазового синхронизма удовлетворяется автоматически.

Рис. 3.17. Графическое представление условия фазового синхронизма для процесса возбуждения первой антистоксовой компоненты ВКР,

Точное выполнение условия (3.78) может быть достигнуто для стоксовой волны с частотой р, распространяющейся не строго вдоль оси г (т.е. вдоль направления падающей волны с частотой си), а под некоторым малым углом 6 к оси z. Этот угол определяется из графического изображения соотношения (3.78), представленного на рис. 3.17. Учитывая, что длины сторон треугольника

kv=nvv!c, 2kw=2nww/c, к2ш-у=п2ш_у(2<^- v^c

и что 0 < 1, а также что в газах показатель преломления близок к единице, несложно получить выражение для угла 0:

0 = {(2си - рХ^Г1 \nvV + (2ы - vy2u)_v - 2сииш]>1/2 •(3 79)

Фактически в (3.79) входят малые отличия показателя преломления от единицы. При этом угол 0 , под которым распространяется волна первой антистоксовой компоненты, определяется аналогичным образом из треугольника на рис. 3.17:

0' = р0/(2си-р).(3.80)

Таким же способом можно определить направления распространения других комбинационных частот при ВКР.

Мы видели, что процессы возбуждения второй стоксовой и первой антистоксовой компонент ВКР определяются нелинейной восприимчивостью х<3^ того же порядка, что и восприимчивость, приводящая к возбуждению основной стоксовой компоненты ВКР с частотой v. При наличии

промежуточных резонансов нелинейные восприимчивости высших порядков для возбуждения высших комбинационных частот также могут оказаться того же порядка. Таким образом, все эти процессы оказываются конкурирующими друг с другом и с возбуждением основной стоксовой компоненты. Так как их интенсивность существенно зависит от интенсивности стоксовой волны с частотой р, поскольку высшие комбинационные частоты образуются из комбинаций волн с частотами си и у, то, естественно, интенсивность высших стоксовых компонент будет достаточно большой лишь в случае, когда достаточно велики по сравнению с единицей числа фотонов Nv с частотой р. Реально это соответствует режиму насыщения (п. 3.3.8), при котором Nv ~NW. Ввиду сравнимых-напряженностей полей волн с частотами си и р будут достаточно велики и напряженности полей, образованных в результате взаимодействия этих частот, т.е. полей комбинационных частот. Таким образом, можно сказать, что эффективное возбуждение комбинационных частот имеет место только после того, как интенсивность основной стоксовой компоненты ВКР окажется сравнимой с интенсивностью падающей волны, т.е. Ev ~ Е^.

Линейный режим возбуждения ВКР. Формула (3,76) для числа фотонов ВКР характеризует увеличение интенсивности стоксова излучения ВКР с частотой р. Более полную информацию об этом излучении дает напряженность электрического поля Ev ВКР с частотой р. Действительно, характеризуя излучение его интенсивностью, мы теряем информацию о фазе стоксовой волны.

Для определения напряженности Ev мы должны, как ив §3.1, 3.2, обратиться к уравнениям Максвелла на частоте р. В этом разделе мы рассмотрим случай малых z, когда справедливо приближение заданного поля на частотах со и р (см. аналогичный подход при определении поля высших гармоник в § 3.2). Таким образом, мы предполагаем, что на газовую среду, занимающую полупространство при z>0, падает электромагнитная волна с частотой со и амплитудой напряженности электрического поля Е^, изменением которой в среде мы здесь пренебрегаем. Кроме того, в среде, вследствие спонтанного излучения, возникает электромагнитное поле СКР с частотой р и напряженностью Ev, создаваемое линейной поляризацией среды, которое здесь мы также будем считать заданным. Цель этого раздела заключается в расчете изменения 6 ^ напряженности Ev вследствие нелинейной поляризации среды в зависимости от расстояния z, проходимого падающей волной с частотой со с момента входа в среду. Тем самым мы предполагая, что &EV ^Ev> ограничимся случаем малых z.

Кубическая поляризация (2.7) в данном случае имеет следующий вид: Р^Ч2) ~ X(3\v; ^ V, -си) |ЕШ|2 EvexpHM),0-81)

где нелинейная восприимчивость х^ определяется диаграммой Фейнмана, изображенной на рис. 3.12, и аналогичными ей, а волновое число ку^п^с. Искомая величина bEv-bEv(z, t) определяется из решения неоднородного уравнения Максвелла (3.4):

d26Fp/dz2 - (nv/c)2d25Ev/dt2 =

= -4я^р/с)2Р^3\г)ехр (ivf)(3.82)

с известной правой частью. Отделяя временную зависимость поля (см.

Н.Б.Делоне4 «а

аналогично (3.5)):

6Ep(z, t) = 8Ep(z) exp (ivf),(3.83)

приходим из (3.82) к уравнению (см. также (3.6))

^bEpWz1 *l?v8Ep^ =

= -4я^р/с)2х(3) |Fw I2 Ер exp (-f^z)(3.84)

с заданной правой частью для амплитуды поля 8Ер^, Его решение получается очевидным образом (см. также 3.14)) :

8Ep(z) = -^inNCy/c^x^NE^EpZ^x^-ikpZ").(3.85)

В формуле (3.85) учтено, что в газах показатель преломления «„^1. Как и в предыдущих случаях, решение удовлетворяет граничному условию 8Ep{z = 0) = 0. Мы видим, что поле 8Ep(z), возбуждаемое нелинейной поляризацией х^О^ <^> у, -^» линейно растет с увеличением z. По такому закону начинается процесс увеличения напряженности поляЕр при ВКР.

Если добавить изменение 8EV (z, t) к полю стоксовой волны Epexp(ivt - ikpZ), то для амплитуды стоксовой волны E*v получаем

E*v=Ev^-ifx^,(3.86)

где обозначено

/=2я^р/с)|^|2.(3.87)

Соответственно для интенсивности 1р=с\Ер^ (Тк излучения на частоте v из (3.87) получаем

I^IpW-ifx^X1.(3.88)

Обратим здесь внимание на существенное различие интенсивности излучения Гр стоксовой волны при ВКР и интенсивности высших гармоник (см., например, (3.35) для третьей гармоники). Оно обусловлено тем физическим фактом, что при возбуждении гармоник сначала волна на частоте v гармоники отсутствует, в то время как при возбуждении ВКР сначала имеется волна СКР (первое слагаемое в правой части формулы (3.86). По этой причине, как видно из (3.35), при z -► 0 интенсивность возбуждаемой гармоники пропорциональна z2 и |х^3^Р, в то время как из (3.88), возводя по модулю в квадрат, получаем

1>ЦД - z/z(x(3) - х(3)*) + ^2)(3.89)

или, ограничившись при малых z линейным по z членом,

I>IpV\ + 2/zImX(3)).(3.90)

Разлагая х^3^ на вещественную и мнимую части: х5г^-Х^*хх^\ из (3.90) находим

1>и\*^Х^.(3.91)

Учитывая, что интенсивность стоксова излучения Гр пропорциональна числу стоксовых фотонов ^(z), из (3.91) получаем аналогичное соотношение для Np^:

N^ = Nv^ (1 + -2fx^.(3.92)

Сравним его с разложением формулы (3.76) при малых z, имеющим вид

^(z)=^(O)(l + Gpz).(3.93)

Из сравнения (3.92) и (3.93) получаем, что коэффициент усиления следующим образом выражается через мнимую часть нелинейной восприимчивости (при этом учитывается выражение (3.87) для/):

Gv = 2/Х"(3) = ^N^cV^ 1^ I2 -(3.94)

Легко убедиться в том, что выражение (3.94) идентично полученному ранее выражению (3.72), как это и должно было быть, если учесть связь (3.77) между х(3^ и х^^ •

Экспоненциальный режим возбуждения ВКР. Решение (3.85) пригодно при малых расстояниях z, когда изменение поля ЬЕу за счет нелинейной восприимчивости х<3^ мало по сравнению с Ev.

Обратимся к большим расстояниям z. Тогда приближение заданного поля Ер становится неприменимым. Однако это приближение мы будем здесь считать выполняющимся для поля Еш> полагая, что лишь малая часть энергии поля Е^ перекачивается на данных расстояниях z в энергию возбуждаемой стоксовой волны ВКР с частотой v.

Легко модифицировать уравнения п. 3.3.6, чтобы учесть сильное изменение поля Еу. Для этого мы должны, очевидно, воспользоваться снова уравнением Максвелла (3.84), но в правой части этого уравнения полагать Ev не заданной величиной, а функцией от z, подлежащей определению. В левой части уравнения (3.84) теперь вместо бЕу^ будет то же поле Ev(z), так как мы ищем здесь уже не изменение поля 6EV) а само это поле Ev. Таким образом, вместо (3.84) получаем линейное уравнение Максвелла в следующем виде:

d%(z)/dz2 + kl Ey(z^ = -4яМр/с)2 х(3) 1^ш P^z).(з,95)

Из этого уравнения видно, что роль нелинейной восприимчивости х^3^ (правая часть в (3.95)) фактически сводится к модификации волнового числа ку поля Еуф:

^ ^ ^ + 4я^р/с)2 Х(3} 1^ I2.(3.96)

Так как второе слагаемое в правой части (3.96) мало по сравнению с первым, то, извлекая квадратный корень, находим (учитывая, что nv 1)

кр^кЛ1 + глА^3^!2],(3.97)

что согласуется с общим результатом (3.52).

При замене (3.96) или (3.97) уравнение Максвелла (3.95) приобретает вид обычного волнового уравнения. Его решение, очевидно, имеет форму волны, распространяющейся вдоль оси z с волновым числом (3.97), т.е.

Ey(z) = ^((^ехр^Л^ + GyZ/2).(3.98)

Здесь учтено выражение (3.94) для коэффициента усиления Gv (эквивалентное выражению (3.72)), а также обозначено

к^кД! ^2^3> |£ы|2].(3.99)

Экспоненциальный рост Ер^ с расстоянием z, как и должно быть,

согласуется с формулой (3.76) для числа фотонов Nv как функции z. Что касается результата (3.99), то он, очевидно, соответствует нелинейному изменению показателя преломления среды:

^Е^ = пу +2л^х'(3)(р;сс, у,-си)|£ш|2, (3.100) обязанному нелинейной восприимчивости х^3^ Этот результат соответствует общей формуле для показателя преломления

ир = 1 +2л#Хр, (3.101) где Хр— точная восприимчивость атома на частоте v (см. также (3.50)—(3.53)). Заменяя Хр на х^1^; *0, мы из (3.101) приходим к линейному коэффициенту преломления (1.51). Выражение (3.100) соответствует следующему члену разложения Xv в Р”Д п0 степеням интенсивности падающей волны /^ I^J2, вытекающему из разложения (2.1) для поляризации. Коэффициент пропорциональности в таком разложении есть не что иное, как x^O'W ^ —со), Определяя вещественную часть х^ из (3.77), для выражения (3.100) находим окончательно

nv(E^ = nv + 2itN\^ (у; ш)£ы|2 X

X (р- со + сор„)[(р- со+сорп)2 +Гр]-1. (3.102)

В частности, в точном резонансе нелинейная поправка к показателю преломления обращается в нуль, в то время как коэффициент усиления Gv (3.72) оказывается максимальным и равным (3.73).

Разумеется, в предельном случае малых z выражение (3.98), как и должно быть, переходит в выражение (3.86), соответствующее линейному режиму возбуждения.

Насыщение процесса ВКР. Экспоненциальное нарастание поля Ev^ согласно (3.98) происходит до тех нор, пока не нарушится приближение заданного поля для ЕШ1 т.е. пока не произойдет существенная перекачка энергии поля Е^ в энергию поля Ev.

При больших значениях г вместо одного уравнения (3.95) следует решать систему двух связанных уравнений Максвелла: для поля с частотой v и для поля с частотой со. Второе из этих уравнений записывается аналогично (3.95). Пример аналитического решения такой системы содержится в книге [81].

Мы, однако, не будем формулировать и решать систему этих двух связанных друг с другом уравнений, а рассмотрим лишь предел столь больших значений z, когда зависимость от z исчезает. Такой предел называется режимом насыщения. Характеристики излучения на частоте v в этом режиме можно получить, не прибегая к уравнениям Максвелла, а используя более простой закон сохранения энергии.

Из всех приведенных выше диаграмм Фейнмана видно, что при любых процессах (СКР или ВКР) в среде сохраняется полное число фотонов. Например, в процессе СКР исчезает фотон поля с частотой со и рождается фотон поля с частотой v. Число фотонов падающей волны с частотой со пропорционально отношение Л^Д*^ гДе ” интенсивность этой волны. Таким образом, закон сохранения полного числа фотонов можно записать в виде, справедливом при любых z :

+ l^v = /w(0)/w. (3.103)

Р в с. 3.18. Выход излучения ВКР в зависимости от давления газа [82]: сплошнаи линия - теория, крестики - эксперимент

В режиме насыщения, когда z^-*, справедливо соотношение/ш(°°)=0, отвечающее полной перекачке энергии из поля с частотой со. Следовательно, из двух последних соотношений получаем, что

4(2) = (р/ш)/ы(0) </ы (0). (3.104)

Остальная доля интенсивности волны с частотой со, равная (1 - р/со) /ш(0), поглощается средой. Такое поглощение обусловлено возбуждением атомов среды в реально заселяемое состояние р. Очевидно, что соотношение, аналогичное (3.104), справедливо и для мощности, и для полной энергии Излучения с частотой р .

Отметим, что скорость достижения режима насыщения зависит от ширины Гр состояния р* определяемой процессом спонтанной каскадной ре- лаксации в начальное состояние п. Увеличение этой релаксации, очевидно, Приведет к замедлению перехода к насыщению.

Зависимость ВКР от z трудно измерить экспериментально. Однако по сути дела ту же зависимость легко наблюдать, используя газовую ячейку неизменной длины и увеличивая в ней давление газа, т.е. увеличивая число атомов N в единице объема. Результаты подобного эксперимента должны правильно отражать приведенные выше закономерности для напряженности поля Ev (z) как функции N, так как коэффициент усиления Gv (3.72) пропорционален N.

В качестве примера исследования развития процесса ВКР в газе можно указать на работу [82], в которой измерялся выход ВКР в зависимости от давления молекулярного водорода в газовой ячейке. Из рис. 3.18 видно, что наблюдаемая зависимость качественно носит описанный выше характер — экспоненциальный рост с Nh насыщение при больших N. Из результатов этой работы следует, что экспериментальные данные хорошо описываются результатами расчета.

Однофотониое поглощение как конкурирующий процесс. Выше уже отмечались преимущества резонансного процесса ВКР, т.е. того случая, когда возникает однофотонный резонанс на частоте внешнего поля со между исходным состоянием и и промежуточным состоянием т. При резонансе возрастает коэффициент усиления, максимальная величина которого дается соотношением (3.75).

Однако при этом резонансно возрастает и вероятность конкурирующего процесса — однофотонного поглощения волны с частотой со, при котором атом переходит в возбужденное состояние т. Этот процесс был детально рассмотрен в § 1.4, а также в п. 3.2,6 как процесс, конкурирующий с возбуждением третьей гармоники. Очевидно, что он является до-

минирующим по сравнению с процессом ВКР, если время Г^1 однофотонного илц каскадного спонтанного высвечивания состояния т с переходом в основное состояние и мало по сравнению с временем вынужденного испускания стоксова фотона ВКР с частотой v.

Для получения численных оценок вспомним (§ 1.4), что за счет однофотонного поглощения, согласно закону Бугера, интенсивность, а следовательно, и число фотонов падающего излучения убывают экспоненциально с длиной z, пройденной падающей волной с частотой со (см. (1.68)):

^o(z) = АГы(0)ехр(-кшг).(3.105)

Согласно (1.69) и (1.25) для коэффициента однофотонного поглощения kw получаем

кш = -4тгЛКш Imx(1)(co; ш) =

= 4яЛ%ш |(rm„e) |2Гт [(от„ - о)2 + Г^]"‘,(3.106)

где е — единичный вектор поляризации падающей волны.

Наша задача состоит в том, чтобы учесть однофотонное поглощение в процессе усиления стоксовой волны ВКР, т.е. модифицировать выражение (3.76) даяКу (z) с учетом кш.

Формула (3.105) справедлива, когда перекачка энергии из падающей волны с частотой со в стоксову волну ВКР с частотой v мала, так что убывание фотонов с частотой со определяется в основном однофотонным поглощением. Согласно (3.104) это всегда так, если стоксова частота р достаточно мала по сравнению с частотой со падающей волны. Подставляя (3.105) в правую часть (3.70), получаем, что коэффициент усиления Gv становится убывающей функцией z:

Gy(z) = Gp(0) exp (—кшг).(3.107)

Здесь Gy(0) определяется выражением (3.72). Подставляя (3.107) в (3.69), получаем уравнение для определения числа фотонов стоксовой волны:

dNy = Gv exp^-K^z^NyCz^dz.(3.108)

Оно имеет простое решение:

NAz) = Ny^exp^Gyl^ [1 -exp(-Kwz)]}.(3.109)

В частности, при k^z < 1 мы отсюда снова получаем зависимость (3.76), как и следовало ожидать в условиях отсутствия однофотонного поглощения. В противоположном предельном случае кшг > 1 из (3.109) находим (для достаточно длинной кюветы с газом, а именно когда ее длина

N„ (<*) = 7V„(0) exp (Су/кш).(3.110)

Отсюда явно видно, что усиление стоксовой волны ВКР с частотой р, т.е. соотношение Nv (°°) > Nv (0), имеет место при выполнении неравенства

Gv > кы.(З.Ш)

Неравенство (3.111) после подстановки в него выражения (3.106) для кш и (3.74) для Gy приобретает вид (после сокращения на одинако-

вые множители)

^ I ^рт^тп I IEw |2 > оГрГт. (3.112) Это условие ограничивает снизу напряженность поля^ падающего излучения довольно высоким пороговым значением, ниже которого однофотонное поглощение доминирует над ВКР. С другой стороны, оно ограничивает сверху величину Гт и означает, в сущности, медленность высвечивания состояния т после однофотонного поглощения, о чем говорилось в начале этого раздела. Соответственно величина

ТВКР = ^)(Грт1гтГтп)\Еы Г2 (3.113)

может быть названа временем вынужденного испускания стоксова фотона ВКР с частотой v.

Условие (3.112) качественно остается справедливым и в том случае, когда функция распределения поглощаемых фотонов g (со) характеризуется не лоренцевой формой, справедливой для ударно-столкновительного уширения, что было использовано в формуле (3.106) для кш;а гауссовой формой, специфичной для доплеровского механизма уширения. В этом случае в качестве Гт нужно просто использовать доплеровскую ширину линии. Типичная ситуация соответствует доплеровскому уширению в центре линии и столкновительному уширению в ее крыльях.

Хотя количественно решение (3.109) становится несправедливым в случае v со, когда имеет место существенная перекачка энергии из волны с частотой со в стоксову волну с частотой р, качественно условие (3.112) для порога ВКР остается правильным. Мы видим, что это условие может быть реализовано также за счет выбора перехода с большими значениями дипольных матричных элементов грт, гтп.

Условие (3.112) получено в предположении достаточно длинной кюветы с газовой средой. Если обозначить зту длину через L и пренебречь однофотонным поглощением, то согласно (3.76) максимальное усиление стоксовой волны ВКР составляет величину а = exp(GpZ). Если определить пороговую напряженность поля Еш как значение, соответствующее определенной величине а (скажем, а = 10), то мы видим, что это пороговое значение определяется в соответствии с формулой (3.74) для Gy. Истинное пороговое значение Еы является максимальным из указанного и определяемого по оценке (3.112).

Возбуждение ВКР немонохроматическим излучением. До сих пор мы считали падающую волну с частотой со. монохроматической. Отклонения от монохроматичности, очевидно, существенны лишь при реализации каких-либо резонансов в процессе возбуждения стоксовой волны ВКР. В данном случае речь идет об однофотонном резонансе со wmrh при реализации которого имеет место резонансное ВКР. Итак, здесь мы предполагаем, что | сотл - со | < со.

Что касается механизма немонохроматичности, то, не вдаваясь в детали, будем считать, что ширина спектра излучения падающей волны равна Део. Будем также предполагать, что Део > Гт, где Гт — ширина резонансного возбужденного состояния т. Это означает, что характерное время отклика среды (^Г^1) велико по сравнению с характерным временем флуктуаций поля падающей волны (^Део-1). В этих условиях среда реагирует

Рис. 3.19. Зависимость пороговой интенсивности падающего излучения для возбуждения ВКР от расстройки однофотонного резонанса д = иэтп - со при различных ширинах Део излучении: 1 - Део = 20 см*1; 2 — Део - 0,2 см-1

на среднюю интенсивность волны <7^ >, и, следовательно, в выражении (3.74) для коэффициента усиления Gv мы должны подставить вместо |£ш I2 величину < 11^ 1>2, пропорциональную <1Ш >.

Сказанное выше справедливо, когда взаимодействие среды с отдельными спектральными компонентами излучения является независимым. В ряде случаев такая независимость нарушается, что приводит к существенному уменьшению эффективной ширины спектра и соответственно к увеличению коэффициента усиления.

Обратимся теперь к резонансному знаменателю (сотл — со)2 + Г^ в выражении (3.74) для Gv. Как уже отмечалось в п. 1,2.4, в качестве ширины в резонансных знаменателях следует подставлять максимальную ширину, каковой в данном случае будет величина Дс^. Итак, резонансный знаменатель в (3.74) приобретает вид

(wmn - W)2+(Дш)2

(по порядку величины), а с учетом (3,36) имеем

Gv = ^М'р^Млр^К^о)!2!^ - w)2 Wl’U >.

(3.114)

Отсюда можно сделать вывод, что для небольших расстроек резонанса | сотп — col < Део в условиях широкополосного спектра излучения (Дсо> > Гт) коэффициент усиления Gv не зависит от расстройки резонанса. В частности, заданное значение коэффициента усиления Gv (например, пороговое) достигается для средней интенсивности падающего излучения <7^ >, не зависящей от расстройки резонанса (сошл - со).

При увеличении расстройки резонанса, когда | сотп — со | > Део, величиной Део в резонансном знаменателе выражения (3.114) можно пренебречь, и мы получаем, что заданное значение Gv (например, то же пороговое, что и выше) достигается при интенсивности падающего излучения растущей с расстройкой как </ш > ~ (tom„ — со)2.

В качестве примера, подтверждающего экспериментально эти теоретические соображения, обратимся к результатам работы [83]. Исследовалось ВКР в парах рубидия при изменении ширины Део падающего излучения. В качестве исходного состояния бралось возбужденное состояние и = 5Р. Падающее излучение настраивалось в резонанс с вышележащим возбужденным состоянием т = 5D. После испускания стоксова фотона ВКР атом переходил в возбужденное состояние р = 6Л

На рис. 3.19 показана зависимость пороговой интенсивности падающей волны <1^) от расстройки резонанса сот„ - со при различных ширинах спектра падающей волны Део. Для малой ширины Део = 0,2 см'1 наблюдается, в соответствии с приведенными выше предсказаниями теории, параболический закон U^) (еотл — со)2. В этом случае падающую волну можно считать монохроматической. А при большой ширине Део = 20 см-1 в интервале расстроек резонанса | сотл — со | < 20 см’1 величина пороговой интенсивности (7^) не зависит от расстройки (еотл — со) (плато на рис. 3.19). При больших значениях I eom„ — со I вновь воспроизводится параболическая зависимость <7Ш > от (eomn - со).

Рис. 3.20. Схема поглощения и испускания фотоиов для процесса СГКР: а) - излучение стоксова фотона; б) излучение антистоксова фотона

Рис. 3.21. Диаграмма Фейнмана для амплитуды процесса СГКР

В непосредственной близости к резонансу со = сотл, как видно из рис, 3.19, для случая широкого спектра Део = 20 см"1 наблюдается значительное уменьшение пороговой интенсивности (7Ш> падающей волны. Резонансное уменьшение порога вызвано тем, что в точном резонансе оказывается лишь малая часть частотных компонент спектра падающей волны. Это эквивалентно эффективному уменьшению величины Део (моно- хроматизации падающего излучения), что и приводит к уменьшению пороговой интенсивности <7^ > ~(Дсо)2.

Что касается резонансного увеличения пороговой интенсивности < 7Ш > при расстройке резонанса eomn — со = -35 см'1, видного на рис. 3.19, то оно связано с тем, что для указанной частоты реализуется двухфотонный резонанс 2со = comq, где q = 55 — основное состояние атома рубидия. В результате двухфотонное поглощение ( § 3.7) доминирует над порогом ВКР.

Детальный анализ ВКР в стохастически изменяющемся поле падающей волны проведен в работе [84].

Вынужденное гиперкомбинационное рассеяние. Как мы уже отмечали в § 1.1, в процессе СКР поглощается один фотон падающей волны с частотой со. Очевидно, что возможен также процесс, в котором атом поглдщает два фотона падающей волны, после чего испускает спонтанный фотон с частотой v и переходит в конечное состояние, вообще говоря, отличное от начального. Этот процесс называется спонтанным гиперкомбинационным рассеянием (СГКР), Схема поглощения и испускания фотонов показана на рис. 3.20, а диаграмма Фейнмана для соответствующей восприимчивости ^р(У; со, со) —на рис. 3.21. Согласно закону сохранения

энергии, для частоты спонтанно испущенного фотона получаем соотношение v = 2 со — сорп. Таким образом, в отличие от СКР этот фотон может быть не только стоксовым (р < со, рис. 3.20, я), но и антистоксовым (р > со, рис. 3.20, б), даже когда исходное состояние и является основным.

Отметим, что частоты двух фотонов, поглощаемых атомом, могут быть различными (coj и со2), как и напряженности соответствующих электромагнитных волн. В этом случае мы имеем дело с нелинейной восприимчивостью Х„рЧр> ^i> со2). Тензорная структура этой величины рассмотрена в работе [85], и мы ее детально разбирать не будем.

Рис. 3.22. Диаграмма Фейнмана для нелинейной восприимчивости при ВГКР

Рис. 3.23. Схема атомных переходов в атоме стронция в процессе возбуждения

ВГКР [86]

При достаточно большой интенсивности падающей волны с частотой со (или волн с частотами coi, со2) процесс испускания фотона с частотой у оказывается вынужденным аналогично тому, что имело место при переходе от СКР к ВКР. Такой процесс называется вынужденным гиперкомбинационным рассеянием (ВГКР). В то время как процесс ВКР, как мы видели, определялся мнимой частью кубической восприимчивости Х^Ч^^» р>—^t процесс ВГКР определяется мнимой частью восприимчивости пятого порядка x^V; со, со, р, -со, —со). Одна из соответствующих диаграмм Фейнмана изображена на рис. 3.22.

Процессы СГКР и ВГКР, требующие поглощения двух фотонов падающего излучения, являются процессами следующего порядка теории возмущений по сравнению с СКР и ВКР. Соответственно для реализации СГКР и ВГКР необходима большая напряженность поля падающей волны, чем в случае СКР и ВКР.

Из рис. 3.22 видно, что величина х^5^, а следовательно, ее мнимая часть и пропорциональный ей коэффициент усиления ВГКР Gv зависят от интенсивности падающей волны Iw как 1^ (напомним, что для процесса ВКР Gv ~ 1^), При этом в диаграмме на рис. 3.22 по состоянию р нет

суммирования, так’как вследствие условия резонансности \орп ^2со — р. Величина мнимой части х(5\ а следовательно, и Gv пропорциональны Гр [(2со-р-орл)2+Г*]-1.

Отметим, что для процесса ВГКР (как и для ВКР) условие фазового синхронизма удовлетворяется тождественно, так как согласно рис. 3.22 оно имеет вид

2йы *ку = 2йш ^kv.

То же имеет место для разных частот падающих волн: о>1 и со2.

В качестве примера возбуждения ВГКР приведем эксперимент, описанный в работе [86]. Пары стронция (основное состояние с двумя валентными электронами п = 552) подвергались воздействию двух лазеров на Красителе. В результате резонансно возбуждался двухфотонный переход В одноэлектронное состояние q = 5S5D (ooqn % <*^1 + <о2), после чего атом излучал стоксов фотон ВГКР с длиной волны Ху = 16 мкм, переходя в едноэлектронное состояние р = 5S6P (рис. 3.23). Сравнительно невелика была расстройка резонанса и при поглощении одного фотона падающей 1еюлны с частотой coi. При этом возбуждалось одноэлектронное состояние 5S5P. Таким образом, на каждом этапе атомных переходов реализовывались резонансные или квазирезонансные условия. Это означает, что ^выражении для х^5^ (см. диаграмму Фейнмана на рис. 3.22) полностью отсутствует суммирование по промежуточным состояниям т, q, р, t, s, причем t = q и s = т, Таким образом, величина х^ принимает простой 1^Д (в скобках указаны состояния только одного валентного электрона, совершающего переход):

Х^р; cd, со, V, -си, -си) = [z(55 - SP^z^SP- 50^(50 - 6Р)]2 X

X [(си(5Р- 55) - си) (co(5D - 55) - 2со)]'2 X

. X [(со(6Р - 55) - 2со + v + zT(6P)] •*.(3.115)

Измеренная резонансная зависимость коэффициента усиления стоксо- *| излучения Gv ~ Nx"^!^ от v качественно согласуется с (3.115).

Очевидно, что в принципе возможны процессы и более высокого поряд- jy по числу поглощенных фотонов падающего излучения (Зсо, 4со, . . .), Однако вероятность таких процессов резко уменьшается по мере увеличения их порядка.

. ВКР из возбужденных состояний атомов. До сих пор мы в большинстве случаев предполагали, что атом в начальный момент времени находился в основном состоянии. Процесс ВКР может иметь место и для возбужденных атомов или молекул. Однако, разумеется, для наблюдения этого явления требуется создать достаточно большую заселенность исходного возбужденного состояния п. Это возможно благодаря применению Метода оптической накачки [87], Как и выше, наибольший интерес предъявляет реализация резонансного ВКР, когда частота падающей волны даизка к частоте какого-либо из атомных переходов. Далее мы ограничим- N только случаем однофотонного резонанса.

^Очевидным количественным отличием ВКР из возбужденных состоя- по сравнению с ВКР из основного состояния является большая ширина

линии излучения ВКР за счет наличия ширины у начального возбужденного состояния и. Однако имеются и два качественных отличия. Первое из них относится к резонансному ВКР и заключается в появлении новой спектральной линии (см. аналогично СКР, § 1.2). Обратимся к обычной схеме ВКР. Атом, находящийся в исходном возбужденном состоянии и, поглощает фотон падающей волны с частотой сои переходит в состояние т, после чего, испуская спонтанный фотон с частотой v, переходит в конечное состояние р. Этот процесс СКР является затравочным для возбуждения

Рис. 3.24. Схема процесса резонансного ВКР (частота у) и горячего вынужденного излучения (частота у') для ВКР из возбужденных состояний атомов

ВКР на частоте v спонтанного перехода. Однако при наличии уширения состояния и поглощение фотона падающей волны с частотой со может происходить не только из центра спектральной линии состояния и, как только что было рассмотрено (левая часть рис. 3.24), но и из квазизнерге- тического уровня, лежащего выше (или ниже) уровня п на величину малой расстройки резонанса Д = оотп — со, если уширение захватывает ее диапазон (правая часть рис. 3.24). Уменьшение заселенности исходного состояния п из-за того, что мы уходим от центра линии, компенсируется улучшением условия резонансности при попадании в промежуточный уровень т. В результате в рассматриваемом процессе испускается спонтанный фотон частоты v* = сотр. Это и дает новую спектральную линию.

Конкурентоспособность ВКР на частоте v* значительна, когда ширина состояния и достаточно велика: а именно она должна быть больше или сравнима с величиной Д. Тогда заселенности центра линии состояния и и его квазиэнергетического уровня сравнимы друг с другом. В то же время ширина уровня т должна быть мала по сравнению с Д, так чтобы уменьшилась вероятность возбуждения состояния т по схеме в левой части рис. 3.24, соответствующей ВКР на частоте у. Таким образом, приГЛ > Гт ВКР в основном возбуждается на частоте v\ а при Гл <Гт — на частоте v (см. аналогичный результат для СКР в п. 1.2.5). Последний случай, в частности, относится и к рассмотренному выше процессу ВКР из основного состояния. Излучение частоты v принято называть резонансным ВКР, а излучение частоты у* — горячим вынужденным излучением [88]. Обе частоты, очевидно, совпадают друг с другом при нулевой расстройке резонанса (Д = 0). Точнее говоря, их нельзя разделить, когда расстройка резонанса становится меньше ширин Г„, Гт.

Аналогичные результаты имеют место для резонансного процесса ВГКР, когда cdi+c^^ Юдп- Здесь Oj, со2 — частоты падающих волн. Однако

если процесс ВГКР является резонансным еще и при поглощении одного фотона, т.е. coi ^и)тП) то мы имеем дело с системой трех атомных уровней л, т, q, находящихся в двух сильных резонансных полях с частотами coi и о>2 - В этом случае около каждого состояния возникает три квазизнергети- ческих уровня [89]; возрастает и число спектральных линий ВГКР при стоксовом переходе q ^ р. Интенсивности этих линий рассчитаны в работе [90].

Второе качественное отличие ВКР из возбужденных состояний от ВКР из основного состояния заключается в возможности реализации случая, когда промежуточное состояние т расположено ниже исходного возбужденного уровня п (рис. 3.25). Спонтанный переход из и в т сопровождается при этом резонансным возбуждением из т в состояние рпод действием падающей волны с частотой со. Мы видим, что в такой схеме, ввиду малой заселенности промежуточного состояния т, отсутствует конкуренция однофотон- ного поглощения на переходе т -* р [91]. Схема, изображенная на рис. 3.25, а, соответствует стоксову фотону ВКР (р<со), хотя очевидно, что могут иметь место и процессы возбуждения антистоксовых фотонов ВКР (у > со), что заведомо было невозможно для ВКР из основного состояния. Последний случай изображен на рис. 3.25, б.

ВКР в других средах. Не вызывает сомнений, что ВКР может возникать не только в атомарных газах, но и в других средах — молекулярных газах, плазме, жидкостях и твердых телах. При этом характер основных закономерностей остается тем же, что и для атомарных газов. Основное отличие состоит в том, что в других средах возбуждаются иные степени свободы и рассеянное излучение лежит в иных диапазонах частот. Отметим кратко основные черты процесса ВКР в других средах [92].

Рис. 3.25. Другие схемы ВКР из возбужденных состояний иием стоксова (а) и антистоксова (б) фотоиовРис. 3.25. Другие схемы ВКР из возбужденных состояний иием стоксова (а) и антистоксова (б) фотоиовВ первую очередь обратимся к молекулярным газам. В Принципе, ВКР может возникать как на колебательных так и на вращательных переходах. Оба эти случая наблюдались, например в На [82]. Однако основные характеристики ВКР на колебательных и вращательных переходах существенно различаются — зто относится к порогам возбуждения ВКР, зависимости порогов от конкретного типа молекул и давления газа. Некоторые данные о процессе ВКР в молекулярных газах суммированы в работе [93], где приведены также и ссылки на оригинальные источники.

Рис. 3.25. Другие схемы ВКР из возбужденных состояний иием стоксова (а) и антистоксова (б) фотоиов

Рис. 3.25. Другие схемы ВКР из возбужденных состояний иием стоксова (а) и антистоксова (б) фотоиов

атомов п с испуска-

ВКР неоднократно наблюдалось и в различных жидкостях. В первую очередь надо отметить сжиженные газы, в частности жидкий азот и кислород, с успехом используемые в усилителях и генераторах на ВКР. (см. ниже). Кроме того, ВКР наблюдалось в бензоле, нитробензоле, сероуглероде и во многих других жидкостях. Следует отметить, что исследования ВКР в жидкостях, как правило, затруднены из-за возникновения самофокусировки (§3.5) возбуждающего излучения. Явление самофокусировки изменяет пространственное распределение излучения, падающего на жидкость, и тем самым изменяет интенсивность излучения, что приводит к изменению порога возникновения ВКР и других характеристик процесса рассеяния. Некоторые детали процесса ВКР в жидкостях обсуждаются в [94].

В твердых телах (в прозрачных диэлектриках) возникновение ВКР обусловлено различными механизмами. Один из них - это взаимодействие возбуждающего излучения с фононами. При взаимодействии с колебаниями решетки в полярных ионных кристаллах ВКР заключается в возбуждении поляритонов. Основные принципы явления ВКР на поляритонах изложены в [95]. Другой механизм связан с возбуждением электронных переходов в твердом теле. Это переходы электрона проводимости между зеемановскими подуровнями с переворотом спина, возникающие в некоторых полупроводниковых кристаллах. Частота переворота спина, определяющая изменение частоты при рассеянии, пропорциональна напряженности внешнего поля. Это позволяет изменять частоту ВКР на спиновых подуровнях [95].

В плазме ВКР возникает при возбуждении плазменных волн различной природы [96,97].

Следует отметить, что в целом ситуация в конденсированных и плотцых средах является значительно более сложной, чем в разреженных газах. В плотных средах наряду с ВКР играют существенную роль также и другие виды вынужденного рассеяния, в том числе вынужденное рассеяние Мандельштама — Бриллюэна (флуктуации плотности среды) [3, 98, 99], вынужденное температурное (энтропийное) рассеяние (флуктуации энтропии среды) [98, 99], вынужденное концентрационное рассеяние (флуктуации концентрации) [100], вынужденное рассеяние в крыле линии Рэлея (флуктуации анизотропии молекул) [101]. Соотношение между порогами для различных видов вынужденного рассеяния определяется конкретными свойствами данной среды. Конкуренция между различными видами рассеяния затрудняет выделение ВКР или не позволяет наблюдать этот процесс.

ВКР в нелинейной оптике и квантовой радиофизике. ВКР является одним из основных процессов, обусловливающих диссипацию энергии падающего излучения, трансформацию его свойств и неустойчивость волны при взаимодействии с прозрачными средами. Однако имеются и другие аспекты, привлекающие внимание к процессу ВКР, связанные с его использованием в нелинейной оптике и квантовой радиофизике. Это возможность использования ВКР для создания интенсивных источников когерентного инфракрасного излучения с изменяемой длиной волны и для проведения спектроскопических исследований. Преимущества ВКР во многом обусловлены тем, что для его реализации не требуется выполнять условия фазового синхронизма волн.

Обратимся сначала к источникам инфракрасного излучения. В их основе лежит процесс ВКР в парах ряда атомов, имеющих низко расположенные возбужденные уровни, например в парах щелочных и щелочноземельных атомов. Для возбуждения ВКР используется излучение лазеров на красителях ультрафиолетового диапазона частот. Так, например, в калии ВКР возбуждается по такой схеме: излучение лазера на красителе возбуждает атом калия из основного состояния 45 в состояние 5Р, которое релаксирует в состояние 55. Переход 5Р—55, на котором возбуждается ВКР, соответствует длине волны % 2,7 мкм. Изменяя частоту возбуждающего излучения И тем самым изменяя расстройку резонанса на переходе 45-5Рможно изменять частоту ВКР. Это удается сделать в пределах около 200 см"1, что соответствует изменению длины волны излучения в диапазоне от 2,6 до 2,8 мкм. Диалогичные схемы реализованы на многих атомах, что позволило осущест- цить источники когерентного инфракрасного излучения с длинами волн от нескольких микрометров до десятков микрометров и с возможностью изменять частоту в пределах до нескольких тысяч см"1. Так как коэффициент преобразования падающего излучения в ВКР может достигать величины порядка единицы, то интенсивность подобных инфракрасных источников определяется в основном интенсивностью возбуждающего излучения. Практическая ценность таких источников очевидна в первую очередь для инфракрасной спектроскопии молекул.

Создание лазера на частоте ВКР представляется по ряду причин более перспективным, чем обычный процесс возбуждения ВКР. В лазере удается получить меньшую расходимость и большую яркость на частоте ВКР, а также увеличить критическую интенсивность первой стоксовой компоненты, при которой перекачка ее излучения во вторую компоненту еще незначительна. Для создания лазера на ВКР активную среду помещают в резонатор Фабри-Перо с зеркалами, коэффициент отражения которых максимален для первой компоненты и минимален для второй. Это можно осуществить, так как частоты компонент отличаются на значительную величину, лежащую, как правило, в диапазоне от 102 до 103 см'1. Таким образом, при генерации лазерного излучения соотношение между интенсивностями Первой и второй компонент может быть сделано значительно большим, чем В случае возбуждения ВКР в той же среде. Расходимость излучения, генерируемого комбинационным лазером, определяется, как и в любом лазере, конструкцией резонатора и, в частности, не зависит от характеристик возбуждающего излучения. Поэтому может достигаться дифракционная расходимость излучения даже при многомодовом возбуждающем излучении. Комбинационные лазеры осуществлены на многих активных средах — сжатых газах, жидкостях и прозрачных диэлектриках; длина волны генерируемого излучения лежит в диапазоне от 0,5 до 1,0 мкм, а ширина спектра излучения меньше 1 см"1 [102, 103].

Явление ВКР широко используется и в нелинейной спектроскопии [20]. Однако, несмотря на значительно большую интенсивность ВКР по сравнению со спонтанным комбинационным рассеянием, его прямое использование в спектроскопии существенно осложнено как возбуждением многих комбинационных частот, так и возникновением других нелинейных явлений в среде под действием возбуждающего излучения. Поэтому прямое использование ВКР в спектроскопии сводится к осуществлению режима

усиления СКР ниже порога возбуждения ВКР. Это так называемый метод комбинационного усиления [20].

Другое направление использования ВКР в спектроскопии возникло в связи с возможностью использования для возбуждения ВКР ультракоротких импульсов излучения пикосекундных лазеров. Характерные времена релаксации молекул, как правило, гораздо больше времен этих импульсов, так что пикосекундное возбуждение можно считать мгновенным возбуждением. Для наблюдения процесса затухания молекулярных колебаний используется вспомогательное излучение. Использование нестационарной теории ВКР [104] позволяет из результатов таких экспериментов определять времена релаксации молекул [20].

Явление ВКР лежит также в основе ряда широко используемых методов активной спектроскопии [20], в том числе когерентной антистоксовой спектроскопии [20]. Однако, строго говоря, в основе этих методов лежит процесс четырехфотонного взаимодействия (§3.4), в соответствии с чем некоторые сведения об этих методах будут приведены в §3.4.

Заключение. Из приведенного выше рассмотрения основных закономерностей процесса ВКР света ясно видны основные его черты, его качественное отличие от процесса возбуждения гармоник, а также то общее, что есть в этих процессах. Если кратко резюмировать проведенное рассмотрение, то первое, что надо отметить, — вынужденный процесс комбинационного рассеяния имеет спонтанный аналог. Вся специфика первых компонент ВКР (стоксовой и антистоксовой) как нелинейного процесса состоит в вынужденном характере процесса релаксации возбужденного атомного состояния. За возникновение этих компонент ответственна линейная восприимчивость среды. Когерентность процесса возбуждения первых компонент ВКР и когерентность излучения на соответствующих частотах есть следствие лишь когерентности возбуждающего излучения. Вопрос о необходимости выполнения условия фазового синхронизма не возникает.

Иная, более сложная ситуация возникает в том случае, когда в среде распространяются две волны: основная внешняя возбуждающая волна и волна на частоте первой компоненты ВКР. Взаимодействие этих волн уже обусловлено нелинейной восприимчивостью среды. Оно приводит к возбуждению нелинейной волны в виде второй компоненты ВКР. В этом случае, как и в любом другом случае, когда в среде взаимодействуют волны разных частот, для перекачки энергии в волну поляризации требуется выполнение условия фазового синхронизма. На этом этапе имеется качественная аналогия с процессом возбуждения высших гармоник. Аналогичный характер носят процессы возбуждения высших компонент ВКР.

Что касается гиперкомбинационного рассеяния, то хотя и в этом случае вынужденный процесс имеет свой спонтанный аналог, но оба процесса связаны с поглощением двух фотонов, т.е. носят нелинейный характер.

В заключение отметим, что взаимодействие волн с различными частотами, имеющее место при образовании высших компонент ВКР, есть частный случай общего явления связи волн с различными частотами в нелинейной среде. Этому вопросу посвящен следующий параграф.

Связанные волны

Введение. Рассмотрим простейший случай, когда на нелинейную среду падают две волны, имеющие различные частоты coi и со2. Отметим, что такая ситуация является вполне реалистичной. Для ее реализации, в частности, совсем не обязательно использовать излучение двух лазеров. Как было показано в § 3.3, при падении на нелинейную среду одной волны с частотой coi в среде возбуждается процесс ВКР и появляется вторая волна, частоту которой мы обозначим через со2. Таким образом, в нелинейной среде в одном направлении (векторы &(coi) и&(со2) коллинеарны) распространяются две волны, имеющие частоты coi и со2.

Каждая из двух волн с частотами сог и со2 независимо друг от друга возбуждает в среде волны поляризации на частотах высших гармоник ^1Соь £2ы2. Однако одновременно возбуждаются и волны поляризации, возбужденные в среде обеими волнами. Частоты этих волн равны линейным комбинациям частот со! и со2, т.е. величинам

СО/=^1СО| ±^l2CO2.

Таким образом, возникает взаимосвязь двух падающих волн с частотами coi и со2, образующих третью волну с частотой со/. Взаимодействующие волны с частотами coi, со2 и со,- называются связанными волнами.

Связь волн в среде с квадратичной нелинейностью. Рассмотрим простейший случай падения двух волн из полупространства z < 0 на нелинейную среду, занимающую полупространство z > 0. Обозначим напряженности электрических полей этих волн соответственно

Ех ^(со^ехрО'со^ - Z^tr), Е2 =E(co2)exp(zco2r - ik2r).

Волновые векторы кх и к2 этих волн не обязательно предполагаются коллинеарными, они могут различаться и по величине. Волновые числам и к2 этих волн равны

кх = и(со!)со1/с, к2 = п(ы2)ы2/с. (3.116)

Рассмотрим возбуждение этими двумя волнами электромагнитных волн в среде с квадратичной поляризацией. В поляризации имеются слагаемые, перекрестные по амплитудам полей Ех и Е2. Обратимся к анализу интенсивностей этих волн.

Рассмотрим квадратичную поляризацию вида

Р^ = ^ x$Ej(wV)Ek(GD2)expV(Ui *ы2)Г-i(kt+к2)гА. (3.117)

Из результатов §3.1 следует, что эта поляризация приводит к возбуждению двух электромагнитных волн с частотами со± = сох ±со2. Таким образом, волны с частотами сох и со2 возбуждают волны с суммарной и разностной частотами со±. При условии малости фазовой расстройки

Ак = к± -кх + к2) (3.118)

где к±-и(со±)со±/с, можно воспользоваться общим решением (3.18) для определения медленно изменяющейся амплитуды Е(со±> z) возбуждаемой волны. При этом направим ось z вдоль волнового вектора кг + к21а гра- Вицу среды и вакуума будем считать перпендикулярной ochz. Рассмотрим 9. Н.Б.Делоне 4 ^Г1

распространение волны поляризации также в направлении оси г в глубь среды. Итак, вектор к^ мы также считаем направленным вдоль оси 2. Выделим в напряженности Е^, Г) волны поляризации волновой множитель (см. также (3.17)):

Е^» t)-E(^i±i г)ехр(ко±Г - ik±z)(3.119)

и медленно изменяющуюся амплитуду (см. (3.18)):

. ^(^t, z) = ^x^EjCw^Ektw^X

X 2л/У(&±/Д&±) [1 — ехрО'Д&± z)].(3.120)

Возбуждаемая волна будет обладать наибольшей интенсивностью, когда выполняется условие фазового синхронизма, т.е. в данном случае, когда выполняется равенство

к± = kVz *кгх.(3.121)

Для реализации этого условия, если принять во внимание дисперсию среды (3.116), необходимо, чтобы векторы кх и к^ падающих волн были направлены под определенным углом 0 друг к другу.

Поясним условие (3.121) на простейшем примере, когда частоты падающих волн одинаковы: со! = со2 = со, и, следовательно, кх = к2 = к. При этом направления векторов кх ик2 различны, чем этот случай отличается от случая возбуждения гармоник (§3.2). Рассмотрим возбуждение

Рис. 3.26. Выполнение условия фазового синхронизма дли связи двух воли с одинаковыми частотами

(3.122)(3.122)волны с суммарной частотой 2со (рис. 3.26). Легко видеть, что так как кх cos(0/2) = kj2, то условие (3.121) в этом случае приобретает вид

(3.122)

(3.122)

й2ш т иш cos(0/2).

При обычном предположении о малом отличии показателей преломления от единицы угол 0 < 1, и из (3.122), разлагая cos(0/2) в ряд Тейлора (cosa 1 - a2/2), получаем

» = |8<Пш-Л,„)1‘'2. Р-1»)

При отклонении угла между направлениями связанных волн кх и к2 от величины (3.123) интенсивность волны с частотой 2 со будет уменьшаться по мере увеличения фазовой расстройки Д&±, определяемой соотноше-

нием (3.118). Отметим, что в данном случае условие фазового синхронизма реализуется только при аномальной дисперсии, когда иш > и2и>.

В общем случае различных частот coi и со2 можно сделать также некоторые общие заключения по поводу выполнения условия фазового синхронизма (3.121). В предположении, что коэффициенты преломления мало отличаются от единицы, выполнение условия фазового синхронизма требует близости направлений кх и- Л2 этих волн. В среде без дисперсиии мы приходим к очевидной коллинеарности обоих направлений.

Итак, мы видим, что при фиксированных параметрах нелинейной среды, подбирая определенным образом угол 6 между направлениями заданных падающих электромагнитных волн, можно реализовать выполнение условия синхронизма и добиться возбуждения волны на частоте, отличной от частот падающих волн. Процессы такого типа, как уже отмечалось во введении к этой книге, называются когерентными (или параметрическими^ [50], так как интенсивность возбуждаемой волны существенно зависит от величины фазовой расстройки, которая в данном случае определяется параметром 6 - углом между направлениями падающих волн (этот термин возник по аналогии с известным ранее явлением возбуждения параметрических колебаний в электронике [105]). Очевидно, что при выполнении условия фазового синхронизма для трех взаимодействующих волн возможна перекачка энергии из падающих волн в возбуждаемую волну. На такой возможности основаны параметрические усилители и генераторы когерентного излучения [24, 50].

Аналогично можно рассмотреть случай произвольного числа связанных электромагнитных волн. Число различных частот, с которыми могут возбуждаться эти волны, резко возрастает при увеличении числа внешних электромагнитных волн, падающих на среду. Большинство процессов взаимодействия связанных волн являются параметрическими, так как условие фазового синхронизма может быть удовлетворено только при специальном подборе параметров, характеризующих внешние волны.

До сих пор мы рассматривали процессы связи между волнами, определяемые квадратичной поляризацией. Процессы, определяемые кубичной и более высокими поляризациями, описываются аналогичным образом. Так как предметом нашего рассмотрения является атомарный газ, то обратимся к процессам, обусловленным кубической поляризацией. Число различных вариантов взаимодействия в этом случае весьма велико.

Четырехволновые взаимодействия. Естественным обобщением Процесса, рассмотренного в п. 3.4.2, является тот случай, когда три различных электромагнитных волны с частотами соответственно coi, со2 и соз падают на нелинейную среду и возбуждают четвертую волну. В результате взаимодействия этих волн в среде образуется нелинейная волна поляризации с частотой

V = ±СО1 ± СО2 ± СОз .

Типичная диаграмма Фейнмана для нелинейной кубической восприимчивости х^3\р; eJi, со2, со3)при четырехволновом взаимодействии приведена на рис. 2.12. В данном процессе выполняется закон сохранения энергии у = cot + о2 + со3. Когерентность рассматриваемого процесса заключается в том, что для достаточно большой вероятности требуется точное или

приближенное выполнение закона сохранения импульса при взаимодействии четырех фотонов друг с другом: kv=kx + кг + к3.

Есть много процессов, диаграммы Фейнмана для которых отличаются от изображенной на рис. 2.12 либо порядком поглощения и испускания рассматриваемых фотонов, либо заменой процесса поглощения на испускание и наоборот. Ниже мы детальнее рассмотрим основные типы таких процессов и приведем три наиболее распространенных примера четырехволнового взаимодействия.

L—L—n.^=2u)1-u>2

L—

L—

Рис. 3.27. Диаграмма Фейнмана для кубической восприимчивости, описывающей когерентное аитисгоксово ком- бииациовиое рассеяние как частный случай четырехволнового взаимодействия

Конечно, в отсутствие каких-либо резонансов диаграмма Фейнмана на рис. 2.12 ничем не выделяется по сравнению с многими другими диаграммами для кубической нелинейной восприимчивости. Кроме того, так как напряженности падающих электромагнитных волн малы по сравнению с атомными напряженностями, то величина соответствующей нелинейной поляризации ничтожно мала, чтобы о ней можно было говорить. По этой причине в дальнейшем, мы будем обсуждать лишь такие процессы, которые выделяются наличием резонансных промежуточных состояний. Коль скуро мы остаемся в приближении заданного поля, то мы не будем рассматривать случай столь больших полей, которые в окрестности резонансов влияют на резонансное поведение нелинейной восприимчивости. Таким образом, уширение возникающих резонансов происходит за счет стандартных механизмов уширения спектральных линий: спонтанного радиационного, столк- новительного ударного, столкновительного квазистатического, доплеровского и т.п.

Как правило, в действительности в нелинейную среду падают не три внешних электромагнитных волны, а две или даже одна. Например, если поле с частотой coj является достаточно сильным, то в указанной выше схеме со3 = coi. В случае, когда падает одна внешняя электромагнитная волна, роль поля с частотой со2 может выполнять волна ВКР, возникающая в нелинейной среде.

Когерентное антистоксово комбинационное рассеяние. Рассмотрим частный вид диаграммы Фейнмана (рис. 2.12), когда cui =со3, а вынужденный фотон с частотой со2 излучается, так что в среде возбуждается волна нелинейной поляризации с частотой р = 2о! — со2 (рис. 3,27). Такой процесс носит название когерентного антистоксова комбинационного рассеяния (coherent antiStokes Raman scattering, или сокращенно CARS) [20] (см. также п. 3.3.5). Действительно, коль скоро состояние п является основным, то сорп > 0. В условиях резонансного двухфотонного перехода

из п в р имеем сорп «cot — со2. Таким образом, для частоты возбуждаемой волны поляризации v имеем

у to CD1 + С0рП > CD1 > СО2.

Итак, антистоксова частота у = 2coi - со2 больше, чем частота со i падающего излучения (и больше, чем со2). Следовательно, данный процесс может быть использован для возбуждения когерентного ультрафиолетового излучения с помощью когерентного излучения светового диапазона.

Как уже отмечалось выше, поле частоты со2 не обязано быть внешним полем. Оно может возбуждаться как компонента ВКР при падении поля частоты со! в нелинейную среду. Этот случай обсуждался в п. 3.3.5. Отметим, что тогда соотношение сорп %coi — со2 является достаточно точным.

п .^=&ога)2п .^=&ога)235-1/235-1/2З^з^т'З^з^т'^5/2^5/2^3/2^3/2

п .^=&ога)2

п .^=&ога)2

35-1/2

35-1/2

З^з^т'

З^з^т'

^5/2

^5/2

^3/2

^3/2

Рис. 3.28. Диаграмма Фейнмана для кубической восприимчивости при когерентном антистоксовом комбинационном рассеянии в условиях двухфотонного поглощения волны с частотой Wj

Рис. 3.29. Схема реализации процесса CARS в парах натрия [106]

Когерентность процесса CARS проявляется в том, что его вероятность определяется величиной фазовой расстройки

ДЛ = Ау - (2^ - А2)

аналогично тому, как это имело место в процессе возбуждения третьей гармоники.

Процесс CARS возможен и при двухфотонном поглощении излучения с частотой cjj. Диаграмма Фейнмана для соответствующей кубической восприимчивости показана на рис. 3.28. Условие двухфотонного резонанса, очевидно, имеет вид 2coi ^и>рп-

В качестве примера реализации подобной схемы приведем результаты работы [106] (рис. 3.29). Сильное поле лазера на красителе действовало на нелинейную среду из паров натрия. Частота этого поля cot (соответствующая длина волны X(coi) = 578 нм) подбиралась в двухфотонный резонанс между основным состоянием атома натрия n = 3Sx/2 и возбужденным состоянием Р = 4В5/2, так что сорп ^2coi. Поле частоты со2 ^ % 2coi — ооап не являлось внешним, а возникло в среде как поле волны ВГКР-поляризации; при этом состояние д-^Рз^. Так как 2coi ^ сорП) то оэ-1^сорч (рис. 3.29). Это поле представляло собой инфракрасное излучение с длиной волны Х(со2) = 2,34 мкм. Результирующая волна по-

ляризации с частотой v = 2coi — со2 ^ ^qn» соответствующей длине волны 330 им, лежала в ультрафиолетовой области спектра.

В качестве примера использования двух внешних полей можно привести результаты работы [107]. Использовалось поле излучения рубинового лазера с частотой coi = 14277 см'1 и его первая стоксова компонента с частотой со3 = 13044 см"1, возникающая в среде из паров калия. Схема возбуждения атомных состояний и поглощения и испускания фотонов показана на диаграмме Фейнмана для соответствующей кубической восприимчивости (рис. 3.30). Суммарная частота coi + со3 двухфотонного возбуждения была резонансна по отношению к атомному переходу и = 4Sj/2 ^

Рис. 3.30Рис. 3.30Рис. 3.31Рис. 3.31Рис. 3.32Рис. 3.32

Рис. 3.30

Рис. 3.30

Рис. 3.31

Рис. 3.31

Рис. 3.32

Рис. 3.32

Рис. 3.30. Диаграмма Фейнмана для кубической восприимчивости, описывающей процесс CARS в условиях двухфотоииого поглощения + и>3 и>ртсоответствующих эксперименту [107]

Рис. 3.31. Диаграмма Фейнмана для кубической восприимчивости, описывающей процесс двухфотоииого испускания и условиях эксперимента [109]

Рис. 3.32. Схема процесса поглощения и испускания фЪтоиов дли процесса, изображенного диаграммой Фейнмана на рис. 3.31•

->р = 6SI/2. Поле с частотой со2 = coi +со3 - coqn> где q = 5Р3/2 (длина волны Х(со2) = 3,6 мкм) представляло собой волну ВГКР-поляризации в нелинейной среде. В результате возбуждалась волна поляризации в фиолетовой части спектра с частотой p = coi +со3 —си2, соответствующей длине волны Х(р) « 400 нм. Возможные механизмы заселения состояний т = 4Рх/2 и т = 4Р3/2 атома калия при их резонансном возбуждении полем с частотой со3 (рис. 3.30) обсуждаются в работе [108].

Когерентное двухфотонное излучение. Приведем теперь другой пример возбуждения нелинейной поляризации с частотой v. Соответствующая диаграмма Фейнмана для нелинейной восприимчивости '^(ух ^ь —to2, —<^з) приведена на рис. 3.31. Закон сохранения энергии дает для частоты v величину v = CD1 — со2 — со3. Величина х^ достаточно велика лишь при выполнений условия двухфотонного резонанса сорд^сох — со3. При этом частота v поля волны поляризации принимает вид р ^ сорп — со2. В рассматриваемом процессе фотон с частотой coi поглощается, а фотоны с частотами ^2j соз, испускаются.

Волна с частотой со3 может быть не внешней волной, а волной, созданной в процессе ВКР при падении сильной волны с частотой coi в нелинейную среду. Тогда равенство со3 ^coj - азрп не требует специального подбо-

ра величины частоты coj. Так как сорп > 0, то соз < coi, т.е. частота соз яв ляется стоксовой. Частота волны нелинейной поляризации в этом случае v^^pn — ^2 и, таким образом, не зависит от величины частоты со! падающей волны. При этом на нелинейную среду опять-таки падают не три, а только две внешних волны, частоты которых равны coj и сог. Для усиления процесса возбуждения волны ВКР с частотой сиз обычно подбирают частоту Wi резонансной к одному из атомных переходов сотл,т.е^ ^1 ^тп*

В качестве примера реализации этой схемы приведем работу [109]. В эксперименте использовались пары атомарного калия. Основное состояние и = 451/2, а возбужденное состояние т = 5Р3/2 (рис. 3.32). Подбиралась частота coi ^сотп для обеспечения достаточно интенсивной резонансной волны ВКР с частотой со3 = coi — сорп. При этом состояние р = 551/2- Наконец,

v = ^рп — °2 < ^рп <^1,

где со2 — частота второй падающей волны. Из данной схемы ясно, что частота v является стоксовой частотой, так что возбуждение волны нелинейной поляризации имеет место в инфракрасной области спектра, в противоположность процессу CARS, рассмотренному в п. 3.4.4. Как видно из рис. 3.32, в данном случае происходит возбуждение разностной комбинационной стоксовой частоты при резонансном ВКР. Из рис. 3.32 видно, что цри взаимодействии волн из одного фотона образуются три, т.е. испускают-

'1>=2(Р1*ш2'1>=2(Р1*ш2ппJSr/2JSr/2иРШиРШЧЧРР5D5!2 ^1/2 ^Р3!25D5!2 ^1/2 ^Р3!2пп

'1>=2(Р1*ш2

'1>=2(Р1*ш2

п

п

JSr/2

JSr/2

иРШ

иРШ

Ч

Ч

Р

Р

5D5!2 ^1/2 ^Р3!2

5D5!2 ^1/2 ^Р3!2

п

п

Рис. 3.33. Диаграмма Фейнмана для кубической восприимчивости, соответствующей процессу возбуждения суммарной частоты 2^ + юа в парах натрии (110)

Рис. 3.34. Схема поглощении и испускания фотоиов в эксперименте [ПО] по реализации процесса возбуждения суммарной частоты 2ы, в парах натрия

ся два фотона. Таким образом, данный процесс может быть назван когерентным двухфотонным испусканием.

Возбуждение суммарной частоты. Диаграмма Фейнмана для нелинейной восприимчивости изображенная на рис. 3.33, иллюстрирует процесс возбуждения суммарной частоты р = 2coi + со2 в результате четырехволнового взаимодействия. При этом на нелинейную среду падают две волны с частотами coi и со2. Данный процесс переходит в возбуждение третьей гармоники, когда с^! = со2. Как и процесс возбуж-

дения третьей гармоники, процесс возбуждения суммарной частоты является когерентным, т.е. его вероятность определяется величиной фазовой расстройки △* = kv — 2*1 — *2 •

Наиболее эффективным здесь представляется возможность двухфотонного резонанса, когда 2coi ^ сорп. При этом имеет место реальное заселение состояния р, т.е. происходит двухфотонное поглощение падающей волны с частотой cot (см. детально §3.7).

Примером эксперимента по возбуждению суммарной частоты v = 2coi + со2 в парах натрия является работа [ПО]. Следует отметить, что это отнюдь не взаимодействие волны со2 с волной второй гармоники 2coi, возникающей под действием волны с частотой coi в среде, поскольку, как уже отмечалось выше, возбуждение второй гармоники в газах запрещено законом сохранения четности. В эксперименте, схема которого показана на рис. 3.34, реализовался резонанс между излучением частоты 2cui и частотой атомного перехода из основного состояния и = 351/2 в состояние р = 3D5/2- Для обеспечения дополнительного резонансного увеличения нелинейной восприимчивости x<3^ частота поля со2 подбиралась близкой к частоте атомного перехода между состояниями ^ = 4Рз/2 и 3Z>5/2.

Так как при возбуждении суммарной частоты происходит поглощение трех фотонов (рис. 3.34), то состояние q при реализации резонансных условий оказывается высоковозбужденным, так что ионизация из этого состояния является каналом, весьма сильно конкурирующим с возвратом атома в исходное основное состояние и, сопровождаемое испусканием высокоэнергетического фотона с частотой p = 2coi + <о2. Один из способов подавления ионизации предложен в работе [111] . В условиях реализации данной схемы и осуществления резонансных условий 2(01^ <орл, со2 ^ <^чр предлагается использовать в качестве q автоионизационное состояние (см. аналогичный подход в п. 3.2.6 при обсуждении конкуренции ионизации с процессом возбуждения третьей гармоники). Поле с частотой со2 существенно влияет на вероятность автоионизационного распада этого состояния. Это влияние определяется не только интенсивностью излучения с частотой со2, но и расстройкой резонанса между со2 и частотой атомного перехода содр. При определенных интенсивностях и расстройках резонанса вероятность автоионизации, как показали расчеты, проведенные в работе [111], может быть сильно подавлена. Это в свою очередь увеличивает вероятность возбуждения суммарной частоты p = 2coi +со2.

Возможность использования автоионизационноподобных квазиэнергети- ческих состояний, возникающих в непрерывном спектре под действием внешнего поля, для увеличения эффективности процесса смешения частот теоретически и экспериментально исследовалась в работе [112] (см. детальнее п. 3.2.6 и работы [36, 67, 68], где рассматривался процесс возбуждения третьей гармоники).

Наконец, очевидные перспективы представляют процессы многофотонного смешения частот. В качестве примера можно привести наблюдения шести- и восьмифотонных резонансных процессов смешения частот в парах натрия [ИЗ]. Способы реализации условия фазового синхронизма для таких процессов обсуждаются в работе [114].

Соотношения Мэнли —Роу и условия фазового синхронизма при четырехволновом взаимодействии. Как мы видим, в большинстве реально

реализуемых резонансных четырехволновых взаимодействий в качестве одной из волн используется первая компонента ВКР (см,, например, рис. 3.27). Соответственно такие взаимодействия нельзя назвать ни чисто когерентными, ни чисто некогерентными. Действительно, в то время как для возбуждения первой компоненты ВКР с частотой со2 (рис. 3.27) не требуется выполнения условия фазового синхронизма (§ 3.3), оно определенно необходимо при возбуждении волны поляризации с частотой v = = 2coi — со2. Здесь cot —частота падающей волны. В идеале условие фазового синхронизма АЛ = О достигается при коллинеарности волн 1, 2, 3 и 4 и, например, для процесса, характеризуемого диаграммой Фейнмана на рис. 3.33, имеет вид

(2^1 +о2)Ди(2о1 +о2) = 2о1Ди(о1) + о2Аи(о2).(3.124>

Здесь обозначено

Ди(о^= 2ттЛГх(1)(ы,; -со,)(3,125)

— линейное изменение показателя преломления на частоте со/ в газовой среде. Величина N, как и ранее, представляет собой число атомов газа в единице объема. Если в соотношении (3.124) какая-либо частота мала (например, если частота со2 лежит в далекой инфракрасной области), то практически ее можно не учитывать.

Особенностью процессов резонансного четырехволнового взаимодействия является, как мы видели, тот факт, что промежуточное состояние р реально заселяется в процессе возбуждения волны ВКР. Если обратиться, например, к схеме возбуждения, приведенной на рис. 3.31, то можно утверждать, что поглощение каждого фотона с частотой coi приводит к испусканию фотона с частотой со3, т.е. суммарное число фотонов с частотами CD1 и со3 остается неизменным:

TV(coi) + 7V(w3) = const.(3.126)

Выраженное через интенсивности излучений на частотах coi и со3 условие (3.126) принимает вид

7(^i)/^i* + /(^з)/^з = const = 70(^1)М,(3.127)

где 7о(^1)— интенсивность волны с частотой coi в левом полупространстве (z СО) на входе в нелинейную среду. Соотношения типа (3.127) принято называть соотношениями Мэнли -Роу [115].

Аналогичное соотношение Мэнли —Роу для поля волны поляризации с частотой v в той же схеме (рис. 3.31) имеет вид

Z(w2)/w2 -I^v = const =7о(^2)/^2•(3.128)

Знак ’’минус” возникает здесь потому, что оба фотона с частотами со2 и v испускаются в одном акте четырехволнового взаимодействия (рис. 3.31), т.е. изменение числа фотонов с частотой у в среде равно изменению числа фотонов с частотой со2, что и отражает формула (3.128).

Аналогичным образом можно написать соотношения Мэнли —Роу и для других случаев четырехволнового взаимодействия, рассмотренного выше, при условии реального заселения промежуточного состояния р вследствие процесса ВКР, приводящего к разделению по времени процес-

са поглощения фотона с частотой c^i и испускания фотона с частотой сс3 и процессу испускания фотонов с частотами со2 и v. v.

Соотношения Мэнли—Роу по сути дела представляют собой закон сохранения числа фотонов, участвующих во взаимодействии. Практическая ценность этих соотношений очевидна, так как они, исходя из-начальных данных о частотах взаимодействующих волн и интенсивности возбуждающего излучения, позволяют определить интенсивность возбуждаемого излучения.

Тензорные свойства кубической восприимчивости при четырехволновых взаимодействиях в парах щелочных атомов. Общее выражение для тензора Х^ы» усредненного по направлениям момента количества движения атома, произвольно ориентированного в пространстве (т.е. по магнитным квантовым числам), представляется в виде трех попарных произведений символов Кронекера &ц&кь &<к&ц> ^u^jk (см. детально п. 3.6.1), так как какие-либо выделенные направления в пространстве отсутствуют. Вместо этих трех произведений удобно ввести три другие комбинации этих же произведений, образуемые путем линейной суперпозиции [5, формула (4.10)]. Они называются соответственно скалярной, симметричной и антисимметричной частями нелинейной восприимчивости х^ и приведены ниже.

Если обратиться к диаграммам Фейнмана, рассматриваемым в этом параграфе для кубической восприимчивости, то видно, что для щелочных атомов исходное состояние п в этих диаграммах (основное состояние электрона в атоме) всегда есть 5-состояние. Но тогда, согласно дипольным правилам отбора, промежуточное состояние р, возбуждаемое в результате поглощения двух фотонов, есть снова 5-состояние (но с другим главным квантовым числом) либо D-состояние.

Можно показать [116], что в случае, когда промежуточное состояниеj) имеет орбитальный момент Z = 0 (т.е. это 5-состояние), отлична от нуля только скалярная часть AStj^ki тензора кубической восприимчивости Х^кг - Правила отбора для нее совпадают с правилами отбора для матричных элементов скалярной величины. Если же промежуточное состояние р имеет орбитальный момент Z = 2 (т.е. это D-состояние), то в х ^ входит (3)

также симметричная тензорная часть от х цк1 , имеющая вид

X^zУШ = вуь1кьи + Ь„Ь1к - (2/3)6f/6kz].(3.129)

Правила отбора для (3.129) совпадают с правилами отбора для матричных элементов электрического квадрупольного излучения [27, с. 265]. Антисимметричная тензорная часть С[6^6// — бц^кА, формально вносящая вклад в Х^к1, вообще выпадает. Правила отбора для нее совпадают с правилами отбора для матричных элементов магнитного дипольного излучения [27, с. 265].

Что касается конкурентоспособности различных компонент дублетов возбужденных состояний щелочных атомов, то согласно правилу Бете [25, с. 42,0] наибольшие матричные элементы соответствуют переходу (п = 51/2) ~* (т = ^3/2) (р = ^5/2) либ° в состояние (р = 51/2). При

этом полный угловой момент изменяется в том же направлении, что и орбитальный момент.

Заключение. В этом параграфе обсуждался наиболее общий случай, когда на среду падает несколько волн с различными частотами и различными направлениями распространения. Основной и весьма замечательный вывод, следующий из изучения этого случая, состоит в том, что при определенном соотношении между частотами и волновыми векторами падающих волн в среде могут эффективно возбуждаться новые волны. Возникает связь возбуждаемых волн с возбуждающими, позволяющая, в частности, осуществить эффективный обмен энергией между этими волнами. В основе процесса возникновения связанных волн лежит нелинейная поляризация среды, обусловленная суммарным воздействием на среду всех падающих волн.

Явление возникновения связи волн существенно расширяет те частоты, на которых оказывается возможным получать интенсивное когерентное излучение за счет нелинейнооптических процессов, используя в качестве возбуждающего излучение мощных лазеров. В отличие от рассмотренных выше процессов возбуждения оптических гармоник или возбуждения компонент вынужденного комбинационного рассеяния, позволяющих получать дискретные значения частот новых волн, явление связи волн в нелинейной среде позволяет получать волны с непрерывно изменяющейся частотой.

Большое прикладное значение явления возникновения связи волн достаточно хорошо известно. Можно отметить лишь два наиболее широко развитых направления — параметрические генераторы когерентного излучения [24] и CAR S-спектроскопию [20].

Этим параграфом мы заканчиваем обсуждение вопроса о нелинейном преобразовании частоты света, так как рассмотренные выше три явления - возбуждение высших гармоник, вынужденное комбинационное рассеяние и связанные волны - практически исчерпывают основные качественно различные явления. В дальнейшем изложении мы обратимся к вопросу об | изменении направления распространения световых волн при нелинейном : взаимодействии со средой, к изменению поляризации света и его нелинейному поглощению.

Нелинейная рефракция

Введение. Хорошо известна картина отражения и преломления света малой интенсивности на границе среды с вакуумом или на границе двух сред с различными показателями преломления (п. 1.3.5 и § 1.5). Качественно иные явления возникают в том случае, когда падающая световая волна является интенсивной и пространственно неоднородной. При этом возникает явление нелинейной рефракции света, т.е. изменение направления его распространения. Так как нелинейность среды является индуцированной, т.е. возникает под действием сильного поля падающей световой волны, то под действием волны с неоднородным распределением амплитуды по фронту среда становится неоднородной. Это означает, что в разных точках пространства усредненные оптические характеристики среды, например показатель преломления, различаются. Из обычной, линейной, оптики хорошо

I139

известно, что в среде с переменным показателем преломления возникает рефракцйя, свет распространяется не прямолинейно.

Отметим, что рассмотренная модель — падающая волна с неравномерным распределением амплитуды по фронту — весьма реалистична. Действительно, пучок лазерного излучения всегда пространственно ограничен, а амплитуда волны по фронту изменяется от максимального значения на оси пучка до нуля на его периферии.

Частным случаем нелинейной рефракции является процесс самофокусировки лазерного излучения, детально исследованный экспериментально и теоретически [117 - 121]. Самофокусировка, возникающая наряду с другими нелинейными явлениями, резко изменяет свойства падающего излучения и тем самым существенно влияет на характер развития других нелинейных эффектов, затрудняя анализ экспериментальных данных.

В этом разделе мы рассмотрим основы явления нелинейной рефракции в тех общих рамках, в которых мы рассматриваем все процессы нелинейного взаимодействия интенсивного света с атомарными газами. На первый взгляд, может показаться, что так как сама сущность явления нелинейной рефракции состоит в изменении пространственного распределения излучения в волне, распространяющейся в среде, то описание этого явления нельзя провести в приближении заданного поля падающей волны. Однако на самом деле это не так. Приближение заданного поля можно использовать, ограничиваясь малыми углами отклонения от направления падающей волны. Использование приближения заданного поля, как и в других случаях, существенно упрощает математическое описание явления нелинейной рефракции. Мы будем также по традиции рассматривать случай стационарного взаимодействия излучения со средой. В конце этого параграфа будут кратко обсуждены наиболее важные явления, выходящие за рамки нашего рассмотрения. ♦

Явление нелинейной рефракции. Рассмотрим физическую сущность явления нелинейной рефракции на простейшем примере: вдоль оси 2 нормально к плоской границе газообразной среды, занимающей область 2 > О, из вакуума (2 < 0) падает плоская волна, напряженность которой зависит от поперечной координаты у. Конечно, в реальном пучке лазерного излучения имеется цилиндрическая симметрия, а интенсивность излучения спадает от оси к краю пучка по гауссову закону. Кроме того, фронт волны не является плоским, и волна расходится. Однако основные закономерности можно увидеть на сформулированной в § 1.5 более простой модели. Роль реальных закономерностей, характерных для лазерных пучков, будет обсуждена в конце этого параграфа.

В возникающей в среде под действием падающей волны поляризации Р (у, 2, г) имеются как линейные, так и нелинейные по напряженности поля Е^, 2, г) члены. Коэффициент пропорциональности между Р и Е в линейном члене равен 4 nNx (1 ^ и не зависит от у (п. 1.5.4). Соответственно, как было найдено в § 1.5, линейная рефракция светового пучка отсутствует. Зависимость от у появляется лишь в нелинейных членах разложения поляризации по напряженности поля.

Дальнейшее рассмотрение проведем, как и в предыдущих случаях, в приближении заданного поля падающей волны ( § 3.1). Таким образом, как и

в § 1.5, мы будем, строго говоря, рассматривать лишь малые отклонения от направления падающей волны. В отличие от линейного случая, здесь мы должны будем ограничиться лишь малыми расстояниями z от границы среды. Конкретно указанные ограничения будут сформулированы ниже. Там же будет обсужден вопрос об отличиях, возникающих при нарушении приближения заданного поля.

Рассмотрим, как возникает явление нелинейной рефракции, на примере простейшей зависимости (1.85) напряженности поля падающей волны£оту, которая удовлетворяет уравнениям Максвелла в вакууме и детально обсуждалась в п. 1.5.4:

(3.130)(3.130)E(y, z^-E^l -y/a)exp(iojt -ikz\

(3.130)

(3.130)

Это решение представляет собой линейно поляризованную волну, распространяющуюся вдоль оси z с частотой со, волновым числом к = со/с и вектором Еш, направленным вдоль оси х, Величина а характеризует поперечный размер неоднородности волны. Эта неоднородность предполагается достаточно слабой, так что рассматриваемые отклонения у от оси пучка (у - 0) малы по сравнению с а. Кроме того, величина а предполагается заведомо достаточно большой по сравнению с длиной волны излучения, так что ка > 1. Это неравенство будет использовано ниже.

Обратимся к нелинейной части восприимчивости, считая сначала для простоты, что линейная часть просто отсутствует (например, аномально мала величина X ^^ ). Так как мы предполагаем, что среда представляет собой атомарный газ, то первым нелинейным членом в восприимчивости является кубический член. Ограничимся этим членом, пренебрегая всеми высшими членами в разложении восприимчивости. Среди различных диаграмм Фейнмана, составляющих кубический член восприимчивости, следует оставить лишь диаграммы, соответствующие волне поляризации на частоте р = ^ т.е. на частоте падающей волны. Одна из этих диаграмм приведена на рис. 2.9.

Обозначим соответствующую нелинейную атомную восприимчивость через х ^ = X ^3\w; со, -со, со). Нелинейная поляризация в приближении заданного поля согласно (3.2) имеет вид

^(^ =X(3)^w(l -y/afexpOcot -ikz).(3.131)

Вектор Р^, как и вектор Е^, направлен вдоль оси х. Уравнение Максвелла для напряженности слабой волны поляризации &Е(у, z, t) на частоте со в приближении заданного поля получается аналогично (1.86):

^ЬЕ^у, 2, г)/Эу2 + Э25£’(у, z, ty I bz^ + к28Е(у, z, t) =

= -4тгД%2х (3)^0 -у/а)3exp(iwt - ikz\(3.132)

Выделяя основную часть волновой зависимости поля вдоль оси 2 :

6Б(у> z, t) = 8Ew(y, 2)exp(zcor - ikz),(1.133)

получаем из (3.132) уравнение для амплитуды волны поляризации

^2(Ьу2 *b2l^z2 "likdjdz^bE^y, z)=-4ir Nk2x^EL(y -ylaY-

(3-134)

Так как &EW = 0 при z = О, то ищем решение уравнения (3.134) в виде (см. такжр (1.87))

SE^zHA^z+Bz’M -у№ш.(3.135)

Подставляем (3.135) в (3.134) и пренебрегаем производной d2/dz2 (ниже мы получим условия, когда это пренебрежение справедливо). Находим искомое решение:

А(у) = -2л,^х(3)(1 -y№^ ,

В=-3^х<3ЧЕш!аУ-(3-136)

При этом оказывается, что слагаемым d2/dz2 в (3.134) можно пренебречь при условиях kz > 1, ка > 1, которые мы предполагаем выполненными. Пренебрежение слагаемым d2/dz2 в уравнениях Максвелла называют приближением укороченных уравнений Максвелла [10].

Подставляя (3.136) в (3.135) и (3.135) в (3.133), получаем следующее выражение для напряженности слабой волны нелинейной поляризации (ср. с выражением (1.87) для слабой волны линейной поляризации):

ЬЕ(у, zt t) = — nNx^H1 -у/а)Е3^ X

X [2zfcz(l -у/a)2 + 3(г/я)2]ехр(/аЯ - ikz).(3.137)

Складывая напряженность волны поляризации (3.137) с напряженностью исходной падающей волны (3.130), получаем напряженность поля результирующей волны в среде (ср. с (1.89)):

Е* = Е + bE = Ew(\ -y/a)Qxp(i^t - ikz) X

X [1 - IitikzNx^E^ -у/а? -3^zlafnNxWELY(3.138)

Напомним, что мы считали падающую волну с напряженностью поля (3.130) слабо неоднородной, т.е. полагали, что величина а много больше характерных значений у. Пренебрегая квадратично малой величиной (у/а) 2 < 1, выделим в квадратных скобках выражения (3.138) слагаемые, зависящие и не зависящие от у. (1 - у /а ) 2 ^ 1 - Ту/а. С учетом этого обстоятельства и формулы (3.130) перепишем приближенно выражение (3.138) в виде

Е\у, z, t)=E(y, z, Г){1 -ImkzNx^Et -

- 3{zla)2nNx^El} + 4irikzNx^(,y/a)E'tJV(3.139)

Это решение удовлетворяет уравнению Максвелла (3.134) лишь приближенно. Запишем выражение в фигурных скобках (3.139) в экспоненциальной форме (аналогично тому, как это уже делалось при переходе от (1.47) к (1.48) йот (1.88) к (1.89)):

Е^у, z, t)=Ewexp(-ik^z - ikyy)X

X [1 ~ (у/a) - 3(z/a)2irNx^E^yexp(iu^(3.140)

Здесь величина

^ =[1+4я^х(3)^]1/2^ (3.141) представляет собой волновое число вдоль оси 2, изменившееся вследствие нелинейной поляризации (см. также (3.51)). Далее,

^ =-41гЦ2/а)^х(3)^. (3.142)

Это волновое число вдоль оси у появляется вследствие нелинейности поляризации и наличия поперечной неоднородности волны в виде параметра а. Из (3.140) также видно, что имеет место малое изменение профиля амплитуды напряженности поля в среде.

Итак, направление распространения волны в среде отличается от направления распространения падающей световой волны, для которой ку = 0. Отметим также, что в отличие от к2 , которое не изменяется при изменении 2, волновое число ку , согласно (3.142), растет с ростом 2.

Как и в линейном случае (§ 1.5), мы предполагаем, что преломление световой волны является слабым. Из (3.141) тогда получаем, что неравенство kk2 = к2 — к2<к означает

Wx^^L < 1. (3.143)

Это неравенство можно назвать условием слабой нелинейности среды.

Обратимся теперь к условиям применимости полученного решения (3.140) для напряженности Е* световой волны в среде. В то время как переход от (1.47) к (1.48) и от (1.88) к (1.89) был точным вследствие линейности уравнений Максвелла, аналогичный переход от (3.139) к (3.140) носит, конечно, приближенный характер вследствие нелинейности поляризации по полю. Для определения степени приближения, допущенной при таком переходе, подставим решение (3.140) в нелинейное уравнение Максвелла для напряженности поля Е' в среде, написанное вне рамок приближения заданного поля:

^Е’^У2 + д2Е*1дх2 ^k2Er =-4irNk2xw[El ^Е1. (3.144)

Подставляя (3.140) в (3.144), получаем тождество при выполнении неравенства (конечно, тождество удовлетворяется лишь качественно):

куу < L (3.145)

При выполнении (3.145), очевидно, можно разложить экспоненту в (3.140) в ряд по куу и, ограничившись линейным членом, получить (3.139). В п. 3.5.5 мы рассмотрим, когда удовлетворяется это неравенство.

Распространение светового , луча в нелинейной среде. Выражение (3.140) в терминах геометрической оптики световых лучей соответствует лучу, преломленному в плоскости ух. Угол наклона его к оси х в точке с координатами (у, х) равен

а ку/к2 =-41г(х/а^х^Е^.а ку/к2 =-41г(х/а^х^Е^.(3.146)(3.146)

а ку/к2 =-41г(х/а^х^Е^.

а ку/к2 =-41г(х/а^х^Е^.

(3.146)

(3.146)

Формула (3.146) применима, когда а < 1, т.е. угол наклона мал. Итак, должно выполняться условие ку < к. Отметим, что в формуле (3.146) мы

пренебрегли также малой добавкой Д&2 к волновому числу kz вследствие выполнения условия слабой нелинейности среды (3.143).

Обратим внимание, что угол а не постоянен, а возрастает при изменении координаты г . Таким образом, траектория луча не является прямолинейной. Как видно из (3.146), направление отклонения луча зависит от знака нелинейной восприимчивости х ^ ■

Так как в геометрической оптике угол наклона луча а = dy/dz, то из (3.146) получаем уравнение траектории луча в дифференциальной форме:

dy/dz—A^z/aW^E^. (3.147)

Разделяя переменные и интегрируя (3.147) при условии у(0) = Уо ^ я, где у0 - начальная координата луча по оси у при вхождении в среду, находим уравнение траектории луча в явном виде:

Уо "У = Зтт^/аУ/Ух^^ы• (3.148)

Из (3.148) следует, что траектория луча имеет вид параболы. Условие у0 < а обеспечивает выполнение условия слабой неоднородности светового пучка у < а, которое налагалось выще, так как мы рассматриваем у ~ Уо -

До сих пор мы пренебрегали линейной частью поляризации среды. Если ее учесть, то, сравнивая (1.88) и (3.139), мы увидим, что изменяется лишь величина к^ : она представляет собой сумму нелинейной части (3.141) и линейной части (1.90):

к? =(1 + 4лДГ(Х(1) +Х(3)^)1^2. (3149>

Так как при выполнении условия (1.35) разреженности газа и условия слабой нелинейности (3.143) остается справедливым условие ^к2 < к, то модификация (3.149) никак не влияет на выводы, сделанные выше относительно преломления лучей, определяемого отношением ку/к.

Стационарная самофокусировка света. Обратимся к выражению (3.130) для напряженности падающей волны Е. Если слегка модифицировать его, записав в виде

^(у, z, t)=Ew(l -I У Ma^exp^GDt -ikz\ (3.150) где |у | < a s то полученное выражение описывает падающий пучок света с шириной 2а. Модельность данного выражения заключается в том, что в нем, как и ранее, нет зависимости от координаты х. Случай цилиндрической симметрии не приводит к принципиально новым качественным элементам в тех выводах, которые мы получим ниже.

Мы будем далее рассматривать случай х^3^ > 0, когда |у| < Уо, т.е. происходит преломление лучей в сторону оси пучка у = 0 (фокусировка). Согласно (3.148) каждый луч этого пучка, соответствующий фиксированному значению |у0I < а, преломляется к оси пучка у = 0. Таким образом, возникает стационарная самофокусировка светового пучка в среде вследствие ее нелинейности (в случае х^3^ < 0 мы имеем дело с дефокусировкой) .

Ввиду симметрии пучка можно ограничиться случаем у > 0. Именно для этого случая написано выражение (3.148). Полагая у = 0, можно найти зна- 144

чение z = d, при котором луч света пересекает ось пучка. Используя язык геометрической оптики, величину d можно назвать фокусным расстоянием. Из уравнения (3.148) для траектории луча находим выражение для величины d;

d = (ayol2irNx^E^y/2 >у0.(3.151)

Из этого выражения видно, что величина d зависит от расстояния у0 луча от оси пучка у = 0, т,е. имеет место аберрация светового пучка.

Сделаем верхнюю оценку величины d, положив у0 ~ а. Отметим, что такое предположение, строго говоря, не обосновано, так как соотношение (3.151) получено в предположении, что у0<а. Однако слабая зависимость d от у о позволяет сделать указанную верхнюю оценку, во всяком случае, по порядку величины. Получаем

d ~<2^Х^Е^у1,га > а.(3.152)

Величину d принято называть длиной самофокусировки [122]. Эта вели- чина является одной из основных характеристик процесса самофокусировки, широко используемой для сопоставления экспериментальных данных с расчетами [117 - 121]. Отметим, что, хотя сам по себе процесс самофокусировки обусловлен нелинейной рефракцией и тем самым определяется высокими степенями напряженности поля волны, длина самофокусировки слабо зависит от напряженности поля.

Подставляя в (3.146) вместо г величину с? из (3.151), получаем оценку угла а лучей в фокусе:

a^^d/ayNx^El = 2[27rG0/*m(3)^]1/2.(3.153)

Если у0 ~ я , то из (3.153) вследствие (3.143) следует, что угол а остается малым (а < 1). Из (3.153) видно, что, несмотря на нарушение неравенства Уо ^ а--» сделанное выше при выводе формулы (3.152) для длины самофокусировки, подстановка в (3.146) величины d дает для угла луча в фокусе of правильное соотношение а < 1. Это соотношение эквивалентно исходному соотношению (3.143), отражающему использованный нами подход — приближение заданного поля падающей волны.

Другой часто употребляемой характеристикой процесса самофокусировки является так называемая критическая напряженность поля (или 'критическая мощность излучения). Эта величина не возникла выше ввиду модельного характера рассматриваемой задачи. Предполагалось, что падает строго параллельный пучок света. Как уже говорилось в начале этого параграфа, любая реальная волна, падающая на нелинейную среду, не сводится к параллельному пучку. В лазерном излучении минимальная расходимость определяется дифракцией — это так называемая дифракционная расходимость. Если теперь принять во внимание, что падающая волна является расходящейся, то появится понятие критической напряженности поля, именно той напряженности, при которой самофокусировка будет преобладать над дифракционной расходимостью. Угол дифракционной расходимости имеет оценку ад ^ Х/а = (for) -1 ( X — длина волны излучения), а угол самофокусировки а оценивается по (3.153). Тогда из условия а = ад по-

Й Ю. Н.Б.Делоне

лучаем для критической напряженности поля выражение

Е1^ «\а1у»У1г <kaY4^Nx^yM1 • (ЗЛ54)

Вследствие ка>\ выражение (3.154) не противоречит условию (3.143) слабой нелинейности. При у0 а из (3.154) имеем

Е^ ~<kaY4NxyVM1.

С другой стороны, обратимся к критерию (3.145), при выполнении которого справедливо полученное решение (3.140). Подставляя в неравенство (3.145) решение (3.148) для у, выражение для ку из (3.142), полагая у - у0 и z ~ d, а также подставляя величину d из (3.151), получаем неравенство

(ka^Nx^E^ <(alyo?, (ЗЛ55) из которого видно, что напряженность поля^ ограничена сверху. Выраже- ние (3.154) приводит к неравенству, ограничивающему поле снизу:

(kafNx^E^ > (»/^о), (ЗЛ56) которое не противоречит (3.155) вследствие условия а >у0. Как (3.155), таки (3.156) не противоречат условию слабой нелинейности (3.143).

Из (3.154) можно получить критическую мощность излучения И^р [123] умножая энергию ^Ч^)2 излучения в единице объема на скорость света с (вектор Пойнтинга) и на площадь поперечного сечения пучка ^а2; при уо~ а получаем

И/кр-сХ2/^- <ЗЛ57)

Обратим внимание, что в выражении для критической мощности отсутствует размер а пучка падающего излучения. Из (3.157) также следует, как и можно было ожидать, что чем больше нелинейная восприимчивость XW, тем меньше величина критической мощности.

В соответствии с условием (3.156) для самофокусировки необходимо, чтобы напряженность поля падающей волны превышала критическое зна- чение (3.154): при этом угол фокусировки а превышает угол дифракции ад световой волны. В противоположном предельном случае а<ад, очевидно, никакой самофокусировки нет, а имеет место дифракционная расходимость светового пучка. В промежуточном случае, когда напряженность поля Ew порядка критической (3.154), радиус светового пучка остается в среде приблизительно постоянным. В таком случае говорят о самоканалировании пучка света в среде.

Выше мы ограничились случаем, когда х^ > 0- Очевидно, если х(3) < 0, то явление нелинейной рефракции будет заключаться в Самодефокусировке падающего пучка света.

В качестве примера наблюдения стационарной нелинейной рефракции в атомарном газе можно указать на эксперимент [124]. Пучок излучения лазера на красителе с изменяемой частотой генерации направлялся в кювету с парами натрия. Частота лазерного излучения изменялась около частоты зеленого дублета в спектре натрия (переход из основного состояния 3S1/2 в возбужденное состояние ЗРз/2), так что осуществлялся однофотонный резонанс и резко изменялась нелинейная восприимчивость атома натрия.

При соответствующем подборе частоты излучения относительно частоты указанного перехода наблюдалась, в зависимости от расстройки резонанса, как самофокусировка, так и самодефокусировка пучка излучения.

Изменение нелинейной восприимчивости может быть обусловлено также и возникновением многофотонных резонансов. В качестве примера самофокусировки, наблюдавшейся при двухфотонном резонансе, можно указать на работу [125], в которой пары калия облучались излучением лазера на красителе. Двухфотонный резонанс осуществлялся на переходах ИЗ ОСНОВНОГО СОСТОЯНИЯ 451/2 В СОСТОЯНИИ 4£5/2 Н 65^2.

Неустойчивость процесса самофокусировки света. В описанной выше модели процесса самофокусировки предполагалось, что фронт падающей волны является почти плоским. Действительно, например, распределение напряженности поля по фронту волны является почти равномерным — амплитуда (1 —у№ Е^ слабо отличается от Е^ ввиду выполнения неравенства ^<а. Из вещественности всех величин можно заключить, что фаза неоднородной части Е^у/а совпадает с фазой однородной части Ew.

Искажение фронта падающей волны из-за зависимости от поперечной координаты у может происходить и со сдвигом по фазе. Например, i юд- нородная часть в форме iE^yja сдвинута по фазе на я/2 относительно однородной части Е^. Разумеется, все эта рассуждения не противоречат вещественности полного поля, получаемого взятием вещественной каста от комплексной напряженности Е электрического поля. В частности, осциллирующая зависимость Е от у в форме exp(zy/a) при у <а приводит к упомянутой выше фазе я/ 2.

Проведенное выше описание нелинейной рефракции нетрудно модифицировать, чтобы учесть возможный сдвиг по фазе между неоднородной и однородной частями падающей волны. В случае, когда этот сдвиг сводится к фактору я/2, очевидно, что в проведенных выше выкладках нужно просто заменить а^а га (или —гау При этом характер решения (3.140) сильно изменяется. Согласно (3.142) волновое число ку вдоль оси у становится чисто мнимым, что согласно (3.140) приводит к экспоненциальному росту напряженности электрического поля Е* в среде. На математическом языке это означает неустойчивость самофокусирующего пучка [126] — малая неоднородность в поперечном направлении после входа в среду начинает экспоненциально нарастать. Из (3.140) ясно, что нарастание становится существенным при куу > 1; при этом же условии нарастание прекращается, так как возмущение достигает величины Ew и теряет силу критерий применимости (3.145). Используя выражение (3.142) для ку, находим расстояния z0 (считая у ^Уо), на которых происходит развитие неустойчивости:

Zo ~ (Фо) (№^Егшух. (3.158)

В частности, при величинах у0, не слишком малых по сравнению с а, имеем z0~(kNx№ELYx. (3.159)

Таким образом, самофокусировка разрушается при появлении фазы неоднородной части падающей волны относительно однородной. При других значениях фазы, нежели я/2, инкремент нарастания неустойчивости будет, разумеется, численно иным, но по порядку величины он остается тем же.

При достаточно малых значениях величины а, соответствующих сильной неоднородности в поперечном направлении у, убедимся в том, что экспоненциально растущая неустойчивость волны исчезает, но вместе с ней исчезает и явление самофокусировки [127]. В этом случае член с Э2/ду2 в уравнении Максвелла (3.132) становится основным, так как дифференцирование два раза по у вносит большой фактор д"2. Теперь наоборот, в уравнении (3.132) и соответственно в уравнении (3.134) можно пренебречь правой частью с нелинейной поляризацией. Тогда для напряженности слабой волны поляризации из (3,134) имеем

(Э2/Эу2 + d2/dz2 -2ik^z)&Ew(y,z^0.(3.160)

Пусть зависимость 8ЕШ от у перед входом в среду определялась фактором exp(iy(d) (здесь взята фаза я/2 относительно амплитуды Еш однородной части падающей волны). Из (3.160) легко видеть, что эта же зависимость сохраняется и после входа в среду. Поэтому 6Ew(y, z) можно представить в виде

&EW (у, z) = £ (z)exp(iy[d),

причем для £(z) из (3.160) получаем уравнение

£(z)= —2ika2d$(z)ldz.(3.161)

В этом уравнении мы пренебрегли также членом d2(dz2, который мал по сравнению с членом -2ikdldz, так как их отношение имеет порядок величины (fcz)"1 ^ 1. Это соответствует приближению укороченных уравнений Максвелла, о котором говорилось выше.

Из (3.161) получаем решение

£(z)~ zxp{izj2ka2)\(3.162)

Таким образом, слабая волна поляризации &EW при входе в среду сохраняет осциллирующий характер, причем характерное изменение &EW вдоль оси z происходит на масштабе ~ка2 [127]. Таким образом, в случае малых а неустойчивость отсутствует, но и самофокусировки нет, как видно из характера решения (3.162). В случае малых а и при фазе, равной нулю вместо я/2, структура решения (3.162) качественно не изменяется (д заменяется на ia, а а2 на —я2, т.е. показатель экспоненты в (3.162) изменяет знак).

Для применимости решения (3.162), т.е. для количественного отражения малости величины а, нужно потребовать, чтобы масштаб ко2, соответствующий характерным z в решении (3.162), был мал по сравнению с длинойz0 (3.158), на которой развивается неустойчивость:

(ка^Мх^Е^ < (я/уо).(3.163)

Мы видим, что неравенство (3.163) противоположно (3.156).

Элементарные процессы, приводящие к зависимости показателя преломления от напряженности поля световой волны. Из приведенного выше рассмотрения следует, что причиной, обусловливающей возникновение нелинейной рефракции, является нелинейная восприимчивость среды на частоте падающей световой волны. Так как в качестве среды рассматривается атомарный газ, то необходимо принимать во внимание

лишь нечетные степени разложения восприимчивости по напряженности поля волны. В качестве примера предполагалось, что нелинейность обусловлена первым, кубическим членом и описывается диаграммой Фейнмана, приведенной на рис. 2.9. В соответствии с этой диаграммой зависимость показателя преломления от интенсивности света носит линейный характер.

Нелинейная поляризация атомарного газа является резкой функцией частоты излучения. Резонансные максимумы в нелинейной восприимчивости возникают как следствие резонансов между частотой излучения и частотой электронного перехода в спектре связанных электронных состояний атома или квантовой системы атом + поле (в случае сильного внешнего поля). В случае резонанса восприимчивость определяется заселением возбужденных электронных состояний. Приведенные выше формулы для нелинейной поляризации соответствовали отсутствию реального заселения резонансного состояния. В случае резонанса обратимся прежде всего к линейной поляризации Р^ атомарного газа на частоте падающей волны ох Она определяется соотношением

pW = 2л[^„ х^ +Nm $т ] Еш, (3.164) где индекс п относится к атомам в основном состоянии, а индекс т — к атомам в возбужденном состоянии. Числа атомов Nn и Nm определяются напряженностью поля волны Еш; независимой от Еш величиной является лишь полное число всех атомов Nn + Nm=N. Так как х^ отлично от Х^, то, как видно из (3.164), поляризация Р^р фактически нелинейно зависит от напряженности поля волны Е^.

Заселение возбужденного состояния т может происходить за счет различных однофотонных и многофотонных процессов. При этом однофотонные процессы могут быть исследованы в рамках (3.164), например, в модели двух уровней [52]. Влияние заселенности уровней при двухфотонных процессах на х^ рассматривалось в п. 2.2.2. Однофотонное заселение возбужденного состояния может происходить за счет как рэлеевского [128], так и комбинационного [129] рассеяния света, падающего на атомарную среду. В первом случае принято использовать термин резонансная самофокусировка, а во втором - ВКР-самофокусировка. Различие между этими случаями состоит в предельной заселенности состояния т, которая при резонансной самофокусировке не может превышать величины N™ax = N/2 (эффект насыщения). В качестве частного случая многофотонного заселения можно указать на процесс ВГКР света [130] (п.3.3.11).

Как и во всех прочих случаях, при описании резонансных процессов в сильном внешнем поле необходимо принимать во внимание изменение энергии атомных уровней из-за динамической поляризуемости атома. Учет динамической поляризуемости оказывается существенным даже при однофотонном возбуждении [129] и, без сомнений, должен играть определяющую роль при многофотонном возбуждении, так как при этом динамическая поляризуемость является процессом более низкого порядка по числу поглощенных фотонов. Подробное рассмотрение процессов, приводящих к возникновению зависимости показателя преломления от напряженности поля волны из-за изменения заселенности возбужденных состояний, проведено в монографии [10].

В реальной ситуации ширина резонанса определяется не только собственной шириной резонансного перехода, но также ширмой спектра немонохроматического лазерного излучения (п. 1.2.4). Что касается собственной ширины резонансного перехода, то при большой напряженности внешнего поля она определяется не спонтанными, а вынужденными переходами электрона из резонансного состояния и тем самым зависит от напряженности поля.

Другая возможность возникновения нелинейной поляризации состоит в ионизации атомарного газа в поле световой волны и в появлении в газе свободных электронов. Поляризация газа, обусловленная появлением в нем свободных электронов, описывается соотношением, вытекающим из (1.15):

Pe = ke1NelmG?')Eu,(3.165)

в котором концентрация свободных электронов Ne является функцией напряженности поля Ew. В зависимости от того, какой процесс приводит к ионизации — однофотонный (К=1) или многофотонный (АГ>1), — концентрация электронов Ne ~ Е?^, а следовательно, и поляризация Ре-Е^*1степенным образом зависят от напряженности поля£*ш.

Помимо описанных выше причин самофокусировки света в газообразной среде, мы рассмотрим здесь еще само фокусировку пучка света, вызванную нагреванием газа электромагнитным полем падающей волны. Диэлектрическую проницаемость газа е при малом изменении температуры (по сравнению с невозмущенной температурой газа Го) на величину Г' можно записать в очевидной форме:

е = е0 + (^Д/Г)Т'.(3.166)

Производная здесь взята при Т=Т0; е0 = €(Т = Т^ .

Покажем, что фокусировка имеет место для сред, в которых производная dejdT положительна. В противном случае мы имеем дело с само- дефокусировкой. Обратимся к расчету величины Т'. Ввиду малой теплопроводности газа за время действия импульса света теплопроводностью можно пренебречь. Тепловая энергия единицы объема газа равна сррТ\ где р - плотность газа, ср - теплоемкость газа при постоянном давлении. Вычислим изменение этой энергии в единицу времени d^CppT^jdt. Оно происходит из-за поглощения энергии при прохождении световой волны. Плотность потока энергии в волне (интенсивность излучения /ш) равна значению вектора Пойнтинга, т.е. 1^-с \Еы\гГ2ли Умножая зту величину на коэффициент к линейного поглощения света в газе, получаем энергию k/w, выделяющуюся в единице объема газа за единицу времени. Итак,

cppdT'!dt = Kc \Еы\гГ2лц

откуда получаем, что температура Т линейно растет со временем:

Г'(0 = к с | Е^ |2 Г/21трср.(3.167)

Представляя диэлектрическую проницаемость (3.166) в форме е = = е0 + е21 Еш I2, находим из (3.167) выражение для е2:

(3.168)(3.168)е2 = (dejdT) Kct/l^pcp.

(3.168)

(3.168)

Величина е2 играет роль выражения 4яАхг^ (см., например, (3.100)). Величина t в (3.168) представляет собой время действия лазерного импульса.

Важной особенностью тепловых эффектов является то, что возмущение диэлектрической проницаемости пропорционально времени действия лазерного импульса t [131], в то время как выражение Nx'^ от этого времени никак не зависело, а самофокусировка определялась лишь величиной мощности (3.157) светового пучка.

Вследствие вещественности и положительности выражения (3.168), при de/dT>Q диэлектрическая проницаемость е в пучке убывает от центра пучка к краям из-за уменьшения j^l2. Она оказывает, таким образом, фокусирующее действие как собирающая линза, препятствующее неустойчивости волны, рассмотренной в п. 3.5.5. Итак, тепловые эффекты должны Подавлять самопроизвольно возникающую неустойчивость лазерного пучка [132].

С другой стороны, нагревание приводит к тепловому расширению среды. Таким образом, число атомов N в единице объема будет меньше на оси пучка, нежели на периферии [133], из-за более сильного нагревания центральной области. Этот эффект приводит к тому, что величина € в центре пучка становится меньше, чем по краям, т.е. тепловое расширение оказывает дефокусирующее действие. Тепловая самодефокусировка в ряде случаев может доминировать над тепловой самофокусировкой [134].

Нелинейная рефракция при нестационарном воздействии внешнего поля на среду. В соответствии с общими рамками изложения, мы не будем подробно обсуждать тот случай, когда нелинейная рефракция возникает под действием импульсного лазерного излучения. Однако для практики это важный вопрос, так как именно импульсное излучение представляет собой то излучение большой мощности, под действием которого возникает ^ нелинейная рефракция. Поэтому кратко отметим два принципиальных ж обстоятельства, определяющих развитие нелинейной рефракции под дейст- ^ вием импульсного излучения.

Ж:Ж:Во-первых, импульсный характер действия излучения существенно влияет на микроскопические причины возникновения нелинейной поляризации среды. Так, например, простые оценки показывают, что уже при наносекундной длительности излучения среда не успевает нагреться так, чтобы существенно изменилась величина е (см. формулу (3.168)), а тем более не успевает произойти тепловое расширение среды, происходящее со скоростью звука. Что касается безынерционных электронных механизмов, то в этом случае также возникают специфические особенности. Так, при пикосекундной длительности излучения t резонансный характер процессов, обусловленных электронными переходами, оказывается сильно подавлен из-за большой ширины спектра лазерного излучения Да>~ г"1. При наносекундной длительности одномодового излучения, когда резонансные эффекты из-за конечной ширины спектра излучения не подавлены, напротив, возникает адиабатический отклик среды на поле волны с амплитудой напряженности Ew(f)- Адиабатический отклик имеет место в условиях, когда частота волны близка к частоте атомного перехода между какими-либо дискретными состояниями. При этом в выражении (1.22) для резонансной восприимчивости х^ следует заменить расстройку ре-

Ж:

Ж:

зонанса с^^ - со на частоту сотп - со + zTm, где Гт - ширина состояния т. А в знаменателе заселенности уровня и возникает квадрат так называемой частоты Раби [6, § 3.1]

n(0 = [(wm„-w)2 + ктп£-ш(012]1/2. (3-169)

Тогда в резонансном приближении имеем

=(1/2) U + [ытп -^)/П]2}. (3.170) Зависимость Nn от Еш приводит к нелинейности, а следовательно, к возможным эффектам фокусировки и дефокусировки светового пучка. Заселенность состояния Nn, согласно (3.170), ’’адиабатически” изменяется при прохождении лазерного импульса. Действительно, сначала Ew(t) увеличивается (передний фронт импульса) и частота Раби Q(r) становится эффективно больше, a Nn меньше, а затем £*w0) уменьшается (задний фронт импульса) и Nn увеличивается. Изменение со временем нелинейной части показателя преломления

п«ф^= т^М +^mX<5)ml (3.171) приводит к тому, что нелинейная рефракция носит нестационарный характер [135, 136]. Кроме того, в (3.171) нужно учесть аналогичное изменение со временем заселенности Nm, усложняющее характер зависимости иш от t. В резонансном приближении х^ ^ "Х$т, если учесть (1.22). Следовательно, согласно (3.171) величина иш определяется разностью заселенностей Nn - Nm.

Вторая принципиальная особенность, возникающая при импульсном воздействии лазерного излучения на среду, следует из (3.152). Так как d -^ [£ш (г) ]-1, то после того как амплитуда импульса на переднем фронте достигнет величины EW=E^ (3.154) и возникнет фокусировка, фокус будет двигаться навстречу лазерному лучу, так как Е^ увеличивается, a d соответственно уменьшается.

При достижении максимума во временном распределении излучения фокус будет расположен на наименьшем расстоянии от границы среды. При уменьшении амплитуды импульса на заднем фронте фокус будет удаляться от границы среды до тех пор, пока напряженность поля волны Е^ не станет меньше критической Е^, когда самофокусировка перестанет иметь место. Так как в реальной ситуации фокус движется с очень большой скоростью, порядка отношения длины фокусного расстояния d к длительности импульса излучения Z (порядка 109 см/с), то при любом стационарном методе наблюдения эффекта самофокусировки как в плоскости падения излучения на среду, так и в перпендикулярной плоскости обнаружить движение фокуса нельзя. Движение фокуса имитирует узкий канал, расположенный по оси пучка. Поэтому наблюдение движения фокуса потребовало проведения экспериментов с очень высоким временным разрешением. Подобные эксперименты полностью подтвердили предсказания теории, которые, однако значительно шире тех качественных соображений, которые приведены выше. Движение фокусов подробно обсуждается в [119,120].

Самофокусировка лазерного излучения в других средах. Не вызывает сомнений, что качественно те же явления, которые обсуждались выше

для среды в виде атомарного газа, будут иметь место и для других сред. Конечно в молекулярных газах, жидкостях и прозрачных диэлектриках микроскопические явления, приводящие к возникновению нелинейной восприимчивости, носят иной характер; на некоторые из них указано в конце гл. 2. Однако наличие нелинейной восприимчивости всегда обусловливает возможность возникновения нелинейной рефракции при выполнении соответствующих условий, конкретизация которых связана с конкретизацией параметров среды и излучения. Что касается самофокусировки, то этот процесс наиболее подробно наблюдался и изучался именно в жидкостях и прозрачных диэлектриках. Ряд жидкостей является очень подходящим объектом для наблюдения эффекта самофокусировки лазерного излучения ввиду экстремально большой нелинейной восприимчивости. В качестве примера можно указать на нитробензол.

При наблюдении эффекта самофокусировки следует иметь в виду, что в фокусе происходит значительное увеличение напряженности поля световой волны по сравнению со значениями в падающей световой волне. Это приводит к таким эффектам, как нелинейная ионизация среды и возникновение пробоя в фокусе. Образующаяся плазма делает фокус непрозрачным для электромагнитного излучения.

Что касается прозрачных диэлектриков (кристаллов и стекол), то в * йом случае самофокусировка является эффектом, весьма важным для Практики, так как она ограничивает ту предельную мощность излучения, которая может создаваться или пропускаться через те или иные активные или конструктивные элементы лазеров и установок, генерирующих или использующих лазерное излучение. Так например, именно самофокусировка определяет предельную лучевую прочность активированных стекол, используемых в качестве активных элементов в мощных твердотельных Лазерах.

Е Если в заключение обратиться к основному вопросу, обсуждаемому Ч данной книге, к нелинейной оптике, то надо всегда иметь в виду, что возможность возникновения нелинейной рефракции существенно затрудняет постановку и интерпретацию результатов экспериментов, так как «линейная рефракция изменяет пространственное распределение лазер- ЖОго излучения.

. Заключение. Если сопоставить случаи нормального падения на Границу среды сильной и слабой световых волн, то видно, что в обоих случаях волна, распространяющаяся в среде, представляет собой суперпозицию падающей волны и волны поляризации среды. Линейная поляризация среды, возникающая в обоих случаях, приводит лишь к изменению Составляющей волнового вектора, ориентированной вдоль направления распространения волны. Появление составляющей волнового вектора, нормальной к направлению распространения волны, обусловлено нелинейной поляризацией среды. Именно по этой причине рефракция возникает лишь и случае сильной волны и является следствием большой напряженности светового поля, создаваемого волной в среде.

Сам факт возникновения нелинейной рефракции при большой напряженности поля падающей волны весьма примечателен, так как этот факт означает нарушение одного из основных законов обычной линейной оптики Слабых световых волн — закона прямолинейного распространения света.

(3.172)(3.172)(3.173)(3.173)(3.174)(3.174)(3.175)(3.175)(3.176)(3.176)(3.176а)(3.176а)статической восприимчивостистатической восприимчивости

(3.172)

(3.172)

(3.173)

(3.173)

(3.174)

(3.174)

(3.175)

(3.175)

(3.176)

(3.176)

(3.176а)

(3.176а)

статической восприимчивости

статической восприимчивости

Закон прямолинейного распространения света оказывается справедливым лишь в предельном случае слабых световых волн (малых интенсивностей света), когда оказывается существенной лишь линейная поляризация среды, а нелинейной поляризацией можно пренебречь.

§3.6. Изменение поляризации сильной световой волны

Введение. При распространении слабой световой волны с напряженностью Е в среде возникает линейная поляризация среды Р^ ^ причем суммарное поле Е + 4яР ^ имеет ту же поляризацию, что и поле падающей волны Е, независимо от типа поляризации падающей волны ( § 1.6).

Рис. 3.35. Свойства симметрии кубической восприимчивости Ху32/(ш?ш> ш,ш) относительно проекций I, j, к и I

Иная ситуация возникает в том случае, когда волна является сильной. Под действием сильной волны в среде возбуждается нелинейная поляризация. В общем случае, как мы убедимся ниже, поляризация суммарного поля отлична от поляризации поля падающей волны.

Для качественной иллюстрации этого утверждения обратимся к среде, в которой под действием сильной падающей волны с эллиптической поляризацией, напряженность которой равна Е, возбуждается волна, обусловленная кубической поляризацией Р w на частоте падающей волны. Соответствующая нелинейная восприимчивость ^](со; со, — со, со) описывается диаграммами Фейнмана, одна из которых приведена на рис. 2.9.

По аналогии со случаем линейной восприимчивости (п. 1.1.3) при усреднении по направлениям момента количества движения атома, произвольно ориентированного в пространстве, можно заключить, что тензор Х^/ может быть образован только из комбинаций произведений символов

Кронекера с различными парами индексов, а именно

X //2/ ~ a$ij$kl "*" ^^ik ^jl с^и^кр

Таким образом, тензор х^/ содержит три независимых компоненты а, b и с. Как и в линейном случае, указанный факт есть следствие того обстоятельства, что в рассматриваемой системе нет выделенного направления. Соотношение (3.172) справедливо для любого тензора Х^/> например для тензора х^/(3со; со, со, со), соответствующего возбуждению третьей гармоники. Что касается интересующего нас тензора Х^м (w ^, -<^> ^),

то здесь имеется дополнительная симметрия: этот тензор не должен изменяться при перестановке пар ik^ki и /7 -^Ij. Это видно из рис. 3.35, где представлены соответствующие диаграммы Фейнмана: каждая из них описывает поглощение двух фотонов с проекциями напряженности поля падающей волны на оси координат, равными i и к, и испускание двух фотонов с проекциями напряженности поля падающей волны, равными / и /. На рис. 3.35 приведены также и эти проекции.

Комбинация слагаемых в (3.172), которая удовлетворяет этому свойству симметрии, имеет вид:

^jkl " a ^ik&jl *Ь (БуБк1 + &n&kj') .

В отдичие от (3.172) выражение (3.173) содержит уже только две независимых величины: а и Ъ*.

Подставим выражение (3.173) в формулу для нелинейной кубической "поляризации, соответствующей диаграмме Фейнмана на рис. 2.9 (см. выражение (2.9) для = - со2 = со3 = со):.

^ =-Ех<МЕкЕь )kl 1

В соответствии с (1.92) поля Ек,Ег соответствуют поглощаемым фотонам, # поле Ei — излучаемому фотону. Для вектора кубической поляризации получаем выражение

Р^ = а'\Е \гЕ, + b' {Е гЕ?+ | Е ^Е,} или

" Р^=А\Е\гЕ*ВЕгЕ\ где

А — а* + Ь*, В = Ъ*.

^ Отметим, что в пределе со -> 0 тензор_ L

^3)(со;со, —со, со) должен быть полностью симметричен по всем индексам ^j» к» I, так как асимметрия, связанная с тем, что одни частоты входят в f^lzсо знаком ’’плюс”, а другие — со знаком ’’минус”, исчезает. Следова- WibHO, из (3.173) мы получаем, что a'= Z>#: при этом все комбинации символов Кронекера входят в (3.173) одинаковым образом. Тогда из (3.176а) находим, что Л (со * 0) = 2 5 (со = 0). Это же соотношение приближенно справедливо при частотах со, малых по сравнению с характерными частотами атомных переходов.

Из (3.176) видно, что направление вектора Р^ кубической поляризации не совпадает с направлением вектора Е напряженности падающей электромагнитной волны, так как в общем случае эллиптически поляризованной волны вектор Е имеет иное направление, нежели вектор Е (и. 1.6.2).

Таким образом, направление вектора ЬЕ = 4яР^3^ электрического поля Йволны нелинейной поляризации не совпадает с направлением вектора Электрического поля Е падающей волны. При определении электрического $оля Е’ = Е + БЕ суммарной волны в среде с частотой со мы получаем, что 61*

поляризация электромагнитной волны при попадании в нелинейную среду изменяется. Задача этого параграфа состоит в том, чтобы описать это изменение. Как и всюду ранее, рассмотрение будет проводиться в приближении заданного поля.

Уравнение для напряженности волны нелинейной поляризации. Запишем аналогично выражению (1.95) для напряженности поля Е в вакууме такое же выражение для напряженности поля Ег эллиптически поляризованной волны в среде:

Е* = £^[cos(0' +я/4)ехр(/<р')^ +

+ cos(0' -я/4)ехр(-/ф')е_] ехрОсоГ- ik’z). (3.177)

Таким образом, мы заменили невозмущенные значения Ew> 0, ^, и к на возмущенные f^, 6 \ \р* и к’ соответственно.

В дальнейшем мы будем полагать, что нелинейная восприимчивость х^3^ сводится к величине х^/6^^ t^)» ° которой шла речь в п. 3.6.1. Это означает, что частота света не изменяется, т.е. что мы пренебрегаем перекачкой энергии падающей электромагнитной волны в другие частоты (например, в комбинационные частоты или в высшие гармоники). Такое приближение справедливо, когда величина x^z^’ ^ ^ велика по сравнению со значениями нелинейной восприимчивости х^3^ на других частотах. При выполнении данного приближения, вследствие закона сохранения энергии, величина Е’^ =ЕШ.

Вычитая невозмущенное поле (1.92) из поля (3.177), возмущенного средой, и считая разности Д0 = 0 ’ — 0, ^ = ^ —^р и ^к -к - к малыми по сравнению соответственно с 6,^р и к, получаем напряженность волны поляризации ЪЕ-ЕГ - Е, возникающей в нелинейной среде: е

ЬЕ = i&kzE — {A0£,w[cos(0 — ^/4)exp(z*^)e+ —

-cos(0 + тг/4)ехр(—z^)^_] + z'A^w [cos(0 +я/4)ехр(/</?)е+ —

-cos(0 — тт/4)ехр(— z^e^. ] }exp(ztor - ikz). (3.178)

Наша основная цель заключается в определении разностей Д0, Д^ и Д^, исходя из уравнения Максвелла (3.4) в нелинейной среде для волны поляризации на частоте со:

ME-^nJcf^bE^t2 ^itNc^P^lV. (3.179)

Здесь под поляризацией среды Р^3^ мы понимаем лишь ее нелинейную кубическую часть на частоте падающего поля си (рис. 2.9), поскольку, как мы видели в § 1.6, линейная часть поляризации не приводит к изменению углов 0 и ^и. учтена в левой части (3.179). В приближении заданного поля поляризация/^3) создается невозмущенным падающим полем Е.

Так как все величины в (3.177) зависят от времени как exp(ztor), то, учитывая эту зависимость, а также nw 1, перепишем уравнение Максвелла (3.179) в виде (см., например, (3.6)) :

ME + к2ЬЕ = - ^k^NP^V (3.180) Здесь к = си/с. Подставляя выражение (3.175) дляР^ в (3.180), получаем 156

уравнение для ЬЕ в приближении заданного поля:

ME + к2ЬЕ = - 4nk2NVA IЕ \гЕ + ВЕ2Е *). (3.181)

Самовращение эллипса поляризации сильной падающей волны в среде. Обратимся теперь к решению уравнения (3.181). Выделяя волновую зависимость в ЬЕ аналогично (1.92):

ЬЕ = ^w ехр(/а?Г - ikz), (3.182) й подставляя (3.182) в (3.181), получаем уравнение для определения величины 5ЕШ:

Д6ЕШ - 2ikM>EJaz = - 4тг^уУ[Л |£w |2£ш + В^<]. (3.183) Напомним, что комплексный вектор Е^ дается выражением (1.95).

Будем, как и в других случаях, полагать, что нелинейная среда занимает полупространство z > 0, а волна с напряженностью Е падает в среду из полупространства z < 0 нормально к плоскости раздела.

Решение уравнения (3.183) при граничном условии 5EW = 0 при z = 0 имеет простой вид (аналогичным образом получались решения в предыдущих параграфах этой главы):

^^IiriNkzVAXE^E^ ^ВЕ^]. (3.184)

Подставляя в левую часть (3.184) выражение (3.178), а в правую часть (3.184) - выражение (1.95) для EW) перепишем соотношение (3.184) в следующей форме:

z‘A^z[cos(0 + тт/4)ехр(|^)е+ + cos(0 — тт/4)ехр(— 1^)еД — — A0[cos(0 - тг/4)ехр(/(р)е+ - cos(0 + 7T/4)exp(-zV)^-} +

+ z A«/>[cos(0 + 7Tj4)exp(i<p)e* - cos(0 - я/4)ехр(- i<p)c„] =

Ш = lniNkzE^j { В cos 20 [cos(0 + тг/4)ехр(— i^p) e_ +

+ cos(0 — ?r/4)exp(z^)e+] +

* +X[cos(0 + n/4)exp(z\p)c++ cos(0 — тг/4)ехр(—f^)e_]} .(3.185)

Приравнивая в (3.185) почленно слагаемые при единичных векторах^ и^_, получаем два скалярных уравнения:

(iAkz + i Ai)cos(0 + ir/4) — Д0 cos(0 - u]4) =

- 2^z‘A:zArE^[Scos20cos(0 - я/4) +>4cos(0 + тг/4)],(3.186)

QZXkz - z Atp)cos(0 - ir/4) + Д0 cos(0 + я/4) =

= InikzNE2 pcos 20 cos(0 + я/4) + Л cos(0 - ir/4)].(3.187)

Выделяя вещественную часть уравнений (3.186) и (3.187), получаем соотношения

Д0 cos(0 - я/4) = A0cos(0 + я/4) = 0, из которых следует, что А0 = 0.

Итак, при попадании в нелинейную среду эллипс поляризации сохраняет свою форму (отношение полуосей tg0 остается неизменным). Отметим,

(3.190)(3.190)(3.191)(3.191)(3.195)(3.195)

(3.190)

(3.190)

(3.191)

(3.191)

(3.195)

(3.195)

что это ^утверждение справедливо и вне рамок приближения заданного поля£.

Используя полученный результат, упрощаем два уравнения (3.186) и

(3.187) для двух величин Лк и Д<^:

Лкг + Лф = 2-nkzNE^ [Л + В cos 20cos(0 — я/4)/со$(0 + тг/4)],(3.188)

Лкг - Лф = 2itkzNE^ [Л + Seos 26 cos(0 + tt/4)/cos(0 - тг/4)].(3.189)

Величина Ait определяется из (3.188) и (3.189) путем сложения этих

уравнений:

^k = 2TtkNE^A + ВУ

Мы видим, что изменение Лк волнового числа к, а следовательно, и изменение показателя преломления среды не зависят от степени эллиптичности поля 6 и не зависят от угла ^, характеризующего ориентацию осей эллипса относительно декартовых осей среды. Кроме того, отметим, что Лк определяется слагаемым В + Л в нелинейной восприимчивости (3.176).

Величина Дополучается из (3.188) и (3.189) путем вычитания этих

уравнений друг из друга:

Лф = 2irkzNBE^sin26 = Лк’г,

где

Лк* = 2ккНВЕ^ sin 26. (3.192)

Иэ соотношения (3.191) мы видим, что ориентация осей эллипса изменяется по мере распространения волны в нелинейной среде. Принято говорить, что происходит самовращение эллипса поляризации сильной волны в нелинейной среде. Угол самовращения зависит от путиг, пройденного волной в среде, а также линейно зависит от интенсивности излучения /^ ^Е^. Величина самовращения определяется слагаемым В в нелинейной восприимчивости (3.176); она пропорциональна плотности атомов ТУгаза. Наконец, возникновение эффекта самовращения зависит от поляризации падающей волны 6 .

Для линейно поляризованного света 0 = 0 и из (3.191) имеем Лф = 0, т.е. плоскость поляризации остается неизменной, эффект самовращения отсутствует. При 6 Ф 0 направление самовращения определяется знаком угла 0. Эффект самовращения максимален для циркулярно поляризованной волны, когда 6 = ± тг/4 и sin 20 = ± 1, однако, разумеется, вращение круга не есть наблюдаемый эффект.

Итак, если падающая волна линейно поляризована или поляризована по кругу, то поляризация волны, распространяющейся в нелинейной среде, остается неизменной. В общем случае эллиптической поляризации происходит поворот осей эллипса поляризации без его деформации (6 = const) на угол Лф, линейно возрастающий с координатой z в направлении распространения волны в среде.

Отметим, что хотя все выводы получены в предположении о среде с кубической нелинейностью ^ -Е^, они остаются без изменений и при произвольной нелинейности среда. Решение данной задачи в общем случае существенно упрощается, если рассматривать двухуровневый атом и внешнее резонансное поле [137,138].

В качестве примера экспериментального наблюдения эффекта самовращения эллипса поляризации можно указать на работу [139], которой этот эффект наблюдался в парах калия в условиях однофотонного резонанса с D-линиями главного дуплета: ^S\pi ~* V^, 3/2-

Индуцированная оптическая анизотропия. Возникновение эффекта самовращения эллипса поляризации при распространении эллиптически поляризованной сильной волны в среде по сути дела эквивалентно возникновению оптической анизотропии среды, изотропной в отсутствие поля волны. Действительно, перепишем выражение (3.177) для напряженности электрического поля Е* в нелинейной среде с учетом соотношения ЛО = 0 и выражений (3.190) для Лк и (3.191) для Лф:

£'=£^[008(0 + n/4)exp(to)e+exp(uot-ik+z)*

+ cos(0 — тг/4)ехр(- 1ф)е_ exp(i<ot - ik_ z)].(3.193)

Здесь обозначено

к^.-к* Лк* Лк*, к„ -к + Лк - Лк',(3.194)

а Лк1 определяется выражением (3.192).

Выражение (3.193) представляет собой поле эллиптически поляризованной волны в виде суперпозиции двух циркулярно поляризованных волн — правополяризованной и левополяризованной. № (3.194) видно, что им соответствуют различные волновые числа, т.е. различные показатели преломления:

п+ = 1 + 2itNE^A + В + В sin 20), п_ =1 *2irNE^(A + B-Bsin20).

(Как и выше, мы не учитываем линейную восприимчивость среды. При -~fit

учете линеинои восприимчивости Xх 'в правые части обоих выражении &(3.195) нужно добавить величину 2irNx^.)

Ж Таким образом, сильная эллиптически поляризованная волна (в частно- Sra, циркулярно поляризованная) индуцирует в среде нелинейную поляри- Вацию, обусловливающую оптическую анизотропию, — показатель прелом- Йения среды становится зависящим от поляризации проходящего излучения. F Существование двух коэффициентов преломления для двух циркулярно £ поляризованных волн, имеющих различные направления вращения, принято ' называть индуцированной гиротропией. (Этот термин возник по аналогии с обычной гиротропией, когда в однородной газообразной среде, на которую наложено сильное постоянное магнитное поле, тензор диэлектрической проницаемости среды становится несимметричным (см., например, ; [15, § 101]).

Так как коэффициенты А и В, определяющие нелинейную восприимчивость», а вместе с ними п+ и п_ , имеют не только вещественные, но и мнимые части, то различаются не только показатели преломления, но и коэффициенты поглощения. Различие коэффициентов поглощения для двух циркулярно поляризованных волн, имеющих различные направления вращения, называется индуцированным круговым дихроизмом.

Индуцированный дихроизм и гиротропия. Для наблюдения опти- | ческой анизотропии, возникающей в среде под действием падающей эллип-

тически поляризованной сильной волны, целесообразно использовать слабую Пробную волну и наблюдать за ее распространением. Поляризацией среды под действием слабой пробной волны можно пренебречь. Рассмотрим, как изменяется характер распространения слабой пробной волны при воздействии на нелинейную среду сильной основной волны.

Оптическая анизотропия, создаваемая в среде эллиптически поляризованной сильной волной, изменяет поляризацию пробной линейно поляризованной волны, распространяющейся вдоль оси z. Вследствие индуцирован-

Р и с. 3.36. Угол поиорота пробного линейно поляризованного поля после прохождения кюветы с парами натрия [140] как функция расстройки двухфотоииого резонанса ^cj+cjt ~^рл (^-ш ” Длина падающей волны, ХрП - длина волны дли перехода 3S->5S)

ного дихроизма сама пробная волна становится эллиптически поляризованной. Индуцированная гиротропия приводит к вращению плоскости поляризации пробной волны. Рассмотрим, как возникают эти эффекты.

Обозначим напряженность электрического поля пробной волны через Ех фу <Е). Предполагая, что она линейно поляризована вдоль оси х, имеем

Еу ^^^expG'cui? - ikxz),(3.196)

где ку = и^с. Рассмотрим, как изменяется это поле в среде, имеющей показатели преломления, определяемые соотношением (3.195). Представим поле (3.196) в виде совокупности двух одинаковых по амплитуде право- и ле^о- циркулярно поляризованных электромагнитных волн:

Еу = 2"1/2£i(- е+ + e_)expUcoyt - 1кхг).(3.197)

Выражение (3.197) дает поле пробной волны в вакууме. При попадании в газообразную среду, в соответствии с (3.195), поле изменяется из-за индуцированной оптической анизотропии этой среды. Обозначая пробное поле в среде через Еу, запишем его в очевидной форме:

£*1 -Т^2Еу e^expQicoyt - in+kxz) +

+ е__ expO'wjf- in_kyz)} .(3.198)

Подставляя (3,195) в (3.198), получаем

Е\ = T^Eyexp^i^yt - ikyz - iAkz)X

X [-е+ехр(—fd£'z) + e_exp(zd£'z)].(3.199)

Мы видим, что линейно поляризованное пробное поле, попадая в нелиней

но

ную среду, изменяется так, что плоскость его поляризации вращается причем угол вращения линейно нарастает с длиной z, проходимой излучением в среде, а скорость нарастания равна Д^' (см. формулу (3.191)). Кроме того, эффект наиболее выражен, если сильное поле является циркулярно поляризованным, так как величина Д^', согласно (3.192), при этом максимальна. Отметим, что при изменении знака циркулярной поляризации величина Д^', согласно (3.192), изменяет знак, так что при этом вращение плоскости поляризации линейно поляризованного пробного поля изменяет свое направление.

В качестве примера экспериментального наблюдения индуцированной оптической анизотропии среды путем исследования процесса распростране-

л1Zw, М8т/спг

Р и с. 3.37. Диаграмма Фейнмана для кубической носприимчиности x^(wi; w, ^, - cj ), ответственной за эффект, изображенный на рис. 3.36

Рис. 3.38. Угол поворота пробного линейно поляризованного поли после прохождения кюветы с парами натрия [140] как функции интенсивности сильного циркулярно поляризонанного поля /^ при фиксированной частоте этого поля. Прямая линия соответствует предсказаниим теории

ния в этой среде слабой пробной волны приведем работу [140]. Пары t Натрия облучались излучением двух лазеров на красителе, один из которых создавал сильное, а другой — слабое пробное поле. Частота сильного поля варьировалась около частоты, соответствующей двухфотонному переходу в спектре натрия между основным состоянием и = 35 и возбужденным состоянием р = 55. Поляризация пробного поля была линейной. Наблюдалось изменение плоскости поляризации пробного поля в зависимости от частоты (настройки двухфотонного резонанса) и напряженности сильного поля.

На рис. 3.36 показана зависимость угла поворота пробного линейно поляризованного поля после прохождения кюветы с парами натрия заданной длины как функция расстройки двухфотонного резонанса частоты 2w и частоты перехода юрп. Видно, что при прохождении нулевой расстройки резонанса направление вращения изменяет знак плоскости поляризации пробного поля, а при увеличении расстройки эффект уменьшается. Это находится в соответствии с предсказаниями теории, согласно которой величина Дк\ определяемая формулой (3.192), изменяет знак вследствие изменения знака фактора В, представляющего собой слагаемое в нелинейной кубической восприимчивости. Действительно, для диаграммы Фейнмана на рис. 3.37, описывающей резонансное слагаемое в x^3\coi ;со, coi, —со),

имеем

X<3\^i; <^> <^i > —w) [<^i + со — <^Рп ]-i. (3.200) Расстройка резонанса, очевидно, определяет и величину фактора В.

На рис. 338 показана зависимость того же угла поворота пробной волны от интенсивности сильного циркулярно поляризованного поля при его фиксированной частоте. Видно, что в соответствии с предсказаниями теории (3.192) эта зависимость является линейной.

В окрестности резонансов нелинейная восприимчивость V3\ а вместе с ней и коэффициент В в формуле (3.195) для показателей преломления становятся существенно комплексными: мнимая часть восприимчивости соответствует реальному поглощению при резонансном переходе. То же, конечно, относится и к коэффициенту А в формуле (3.195). Из (3.195) видно, что при этом показатели преломления л+ и п_ приобретают мнимые части, имеющие разную величину. В результате происходит поглощение пробной волны в среде, причем в формуле (3.199), в квадратной скобке при векторе е+ и при векторе е_, возникают различные факторы, экспоненциально убывающие с ростом z. Таким образом, модуль первого слагаемого в квадратной скобке в (3.199) становится отличным от модуля второго слагаемого. С точки зрения общей зависимости (3.177) это означает, что угол 6 не равен нулю, т.е. слабая волна становится эллиптически поляризованной. Степень эллиптичности пробной волны рассчитана в работе [141]. В этой же работе рассмотрен и механизм уширения линий в резонансе, приводящий к поглощению. Однофотонный резонанс уширяется посредством доплеровского механизма. В зависимости от температуры газа доплеровское уширение может сменяться столкновительным. При двухфотонном резонансе и встречных пучках пробной волны и волны накачки с приблизительно одинаковыми частотами линейный эффект Доплера исчезает [14*2] и остается лишь однородное уширение (столкновительное или радиационное) .

Индуцированный дихроизм в молекулярных газах. Явление индуцированного дихроизма может иметь место не только в атомных газах, о чем шла речь выше, но и в молекулярных газах. Сильное поле связывает резонансно два колебательных уровня молекулы. На каждом колебательном терме имеется система ротационных уровней, так что сильное поле падающей волны настраивается в резонанс между какими-либо двумя ротационными уровнями, принадлежащими к различным колебательным термам. Пробное поле настраивается в резонанс между одним из указанных выше ротационных уровней и каким-либо другим ротационным уровнем другого колебательного терма. Кроме того, имеется ротационная релаксация, в результате которой ротационные уровни каждого из термов смешиваются друг с другом. В работе [143] показано, что форма линии поглощения пробной волны как функция расстройки ее резонанса с частотой молекулярного ротационно-вибрационного перехода вместо обычной лоренцевой становится двухгорбой с провалом посередине.

Поляризационная нелинейная спектроскопия. На обсуждавшихся выше явлениях индуцированного дихроизма и индуцированной гиротропии основан метод спектроскопии высокого разрешения, свободный от доплеровского уширения [144]. Этот метод заключается в регистрации процесса

.с... взаимодействия двух монохроматических пучков лазерного света в нели- ь нейной поглощающей газообразной среде в зависимости от поляризаций световых пучков.

Как уже отмечалось выше, пробная линейно поляризованная волна при прохождении через среду превращается в эллиптически поляризованную; одновременно происходит и поворот осей эллипса ее поляризации. Сигнал , пробной волны, прошедшей через среду и затем через поляроид, появляется # только благодаря анизотропии, наведенной сильным полем, и, таким обра- \ зом, имеет нелинейное происхождение. За счет регистрации лишь нелиней- t ной части сигнала исключается влияние доплеровского уширения. Подчерк- Д нем, что этот метод не требует наличия встречных световых пучков [145].

В работе [144] данный метод был использован для определения энергий 1 штарковских сдвигов атома водорода. Рассматривались линии двухфотор- ного перехода и = 4-* и = 2. Экспериментально получены величины штарковских сдвигов линий в постоянном электрическом поле.

В работе [146] метод поляризационной нелинейной спектроскопии обобщается на случай учета вырождения атомных уровней. Уровни реаль- L ных атомов и молекул вырождены по направлениям момента количества * движения, и заселенность подуровней может быть неравномерной. Эта л неравномерность характеризуется так называемыми ’’поляризационными моментами” — полной заселенностью уровня, ориентацией, выстраиванием [147]. В частности, метод поляризационной нелинейной спектроскопии _ представляется наиболее перспективным для определения этих величин « . [146].

?ц 3.6.8. Заключение. Хорошо известный в рамках обычной, линейной, % оптики факт неизменности поляризации волны, распространяющейся # в прозрачной среде, был доказан в § 1.6, исходя из предположения о линей- J ком характере поляризации индуцированной волной в среде. В этом случае, ж когда на среду действует свет большой интенсивности и падающая волна Выявляется сильной, в среде индуцируется, помимо линейной, и нелинейная ■боляризация. Если падающая сильная волна линейно поляризована, то при распространении в среде поляризация волны не изменяется аналогично ®юму, как это имеет место для слабой волны. Это обусловлено симметрией Есистемы из изотропной среды и линейно поляризованной волны. Если ; У Падающая волна эллиптически поляризована, то появляется асимметрия. 8 При распространении сильной эллиптически поляризованной волны среда 1 I' становится оптически анизотропной со всеми вытекающими из этого

* последствиями. В частности, эллипс поляризации падающей волны вращает- ’ ся по мере распространения волны в среде и поляризация волны в лабора- * торных координатах изменяется.

§ 3.7. Нелинейное поглощение света

Введение. В отличие от процесса линейного поглощения света, рассмотренного в § 1.4, процесс нелинейного поглощения носит значительно

■ более сложный характер. Основной чертой нелинейного поглощения, ка- | чественно отличающей этот случай от случая линейного поглощения, яв- | ляется зависимость коэффициента поглощения, от интенсивности света.

Таким образом, при нелинейном поглощении закон Бугера не имеет места. Если линейное поглощение обусловлено резонансным однофотонным возбуждением атома, то нелинейное поглощение обусловлено многофотонным возбуждением и многофотонной ионизацией атома. Конечно, как и в случае однофотонного возбуждения, многофотонное возбуждение реализуется с максимальной вероятностью при наличии многофотонного резонанса, т.е. когда К cd ~<^рт где К = 2, 3,... Это соображение, очевидно, имеет место и при многофотонной ионизации атомов, так как вероятность ионизации резко зависит от частоты при возникновении промежуточных, в том числе и многофотонных, резонансов. Как любой многофотонный процесс, и многофотонное возбуждение, и многофотонная ионизация не являются процессами, пороговыми по напряженности внешнего поля. В принципе, при любой, сколь угодно малой напряженности поля вероятность этих процессов отлична от нуля. Однако практически они играют роль, конечно, лишь при сильном внешнем поле, и, что особенно важно, их вероятность нелинейно (степенным образом) зависит от интенсивности излучения.

Таким образом, для того чтобы описать нелинейное поглощение света, необходимо описать процесс многофотонного возбуждения атома и процесс многофотонной ионизации атома. Мы, однако, в этом параграфе упростим изложение и остановимся лишь на процессе двухфотонного возбуждения. Что касается многофотонного возбуждения, то между много- и двухфотонным возбуждением имеется качественно полная аналогия. Что касается многофотонной ионизации, то достаточно обширная информация была дана как в § 2.4, так и в п. 3.2.6, где этот процесс рассматривался как конкурирующий по отношению к возбуждению высших оптических гармоник.

Обратимся, таким образом, к двухфотонному поглощению. Оно уже обсуждалось как конкурирующий процесс при рассмотрении возбуждения гармоник в п. 3.2.6, где было показано, что, как и в случае линейного поглощения, нелинейное поглощение света в среде определяется мнимой частью восприимчивости х- Если линейное поглощение (§ 1.4) определялось величиной х ^1^^» ш) > т0 двухфотонное поглощение определяется величиной х^Ч6^ cd,— Ч cd), чт0 достаточно очевидно следует из (1.67), если сделать замену х(1> + Е2^.

При обсуждении двухфотонного поглощения как конкурирующего или ограничивающего процесса в возбуждении гармоник (§ 3.2), ВГКР (§ 3.3), нелинейной связи волн (§ 3.4) подчеркивалось, что по мере приближения к резонансу 2<о=сорп растет как вероятность рассматриваемого в соответствующих параграфах нелинейного процесса, так и вероятность двухфотонного поглощения. Поэтому сравнительная роль двухфотонного поглощения требует детального анализа, который и проводится в этом параграфе.

Вероятность двухфотоиного поглощения. Вероятность двухфотонного перехода п^-р в единицу времени может быть записана, исходя из общей формулы (2.45) для вероятности многофотонного возбуждения. В двухфотонном случае она принимает вид (в общем случае различных волн)

w^ = ^^ I2(^1 Е^Рр. (3.201)

Здесь \р^ " недиагональный элемент линейной восприимчивости (двухфотонный матричный элемент перехода), представляемый первой из диаграмм на рис. 2.15, т.е.

Х^2 "2 znm zmp [(^mn ~ ^1) 1 + (штп “ ^1 Г11 • (3.202)

Величины coi, со2 и Е1, Е £ — соответственно частоты и амплитуды напряженностей полей в среде.

Формула (3.201) описывает как двухфотонное возбуждение, так и двухфотонную ионизацию. Различия заключаются в законе сохранения энергии и в выражении для величины плотности конечных состояний рр.

В случае двухфотонного возбуждения закон сохранения энергии, очевидно, имеет вид coj + си2 ~изрп\ величины рр в (3.201) представляет собой фактор, описывающий форму спектральной линии двухфотонного поглощения. Тогда согласно (2.31) имеем

Рр = (Гр/л) [(шр„ - Wi - ш2)2 + Г^ ] "* (3.203) В отличие от случая однофотонного возбуждения (§ 1.4), ширина Гр может быть обусловлена не только спонтанной релаксацией состояния р с переходом в исходное состояние и, но также и ионизацией из состояния р (одно- или многофотонной).

Подставляя (3.202) и (3.203) в (3.201), получаем для вероятности двухфотонного поглощения окончательное выражение:

^пр =^Р<Е1Е1У ^рХ

X । 2 пт 2тр [(wm« — ^1) * + V^mn — ^2) * 1 I 2 (3.204) т

В (3.202) и (3.204) мы для простоты положили, что обе электромагнитные волны линейно поляризованы вдоль оси z.

В случае нерезонансной двухфотонной ионизации, реализующейся при условии с^! + cd2 > &nj величина рр в формуле (3.201) определяется плотностью конечных состояний электрона в непрерывном спектре (см. выражение (2.39)).

Насыщение нелинейного поглощения. Выражение (3.204) определяет вероятность перехода w^ электрона из состояния и в состояние р в единицу времени. Абсолютная вероятность заселения состояния р за время t, следовательно, определяется величиной иА^ t. В п. 3.2.6 мы уже отмечали (см. выражение (3.48)), что при w^ Z>1 заселенности Np и Nn состояний рип становятся достаточно близкими друг к другу и в пределе равными 1/2. Это неравенство определяет так называемое насыщение двухфотонного перехода (п. 3.2.6). Если обозначить через Т время действия лазерного импульса и определить t = min (Т, Гр1), то условие насыщения двухфотонного перехода имеет вид

™^>1- (3.205)

При его достижении мы имеем Np ^Nn «NH, и согласно результатам п. 2.2.2 все кубические восприимчивости х^3^ обращаются в нуль (см., например, выражение (2.28) длях^3^ О'; а>3), пропорциональное

разности Nn— Np). Таким образом, условие (3.205) определяет максимальные напряженности полей Е\ иЕ 2, целесообразные с точки зрения эффективности любых резонансных процессов четырехволнового взаимодействия (см. детально п. 3.7.5):

(е ; е; ~ Vpit । х^ ।2 (3-206> В этой оценке мы ограничились областью расстроек резонанса I o?i + w2 — а>рп| ~Гр и использовали выражение для вероятности (3.204).

Коэффициент нелинейного поглощения. Обратимся к общему выражению для напряженности Е* волны нелинейной поляризации на частоте у = о>1 + <*>1 + о?з • охватывающей все рассмотренные выще случаи четырехволнового взаимодействия:

E\z, f) = Ev exp(ivt - iky z). (3.207)

Здесь ку -волновоечисло волны поляризации в среде, определяемое как ку = Пу у (с. Показатель преломления Пу имеет вид:

лр = 1 + 2jt[^ X ^ (у, у) *Np х^ (у; у)] • (3.208) Это формула уже приводилась в § 3.6 при обсуждении нелинейной рефракции. В условиях двухфотонного поглощения, когда co^^coi + <^2, заселенности состояний Nn и Np зависят от напряженностей Е\, Е^ электромагнитных волн в среде, поэтому величина (3.208) в действительности является нелинейной характеристикой и не совпадает с обычным линейным показателем преломления

Пу = 1 + 2*Nx^ (у; у)- (3.209)

Вследствие вещественности х(1^ величина nv> согласно (3.208), является вещественной, т.е. не приводит к поглощению, так как мы предполагаем, что однофотонные резонансы, приводящие к мнимой части Х^\^ v)^ отсутствуют (они были детально рассмотрены в § 1.4 при описании линейного поглощения),

Нелинейное поглощение возникает, если добавить к (3.208) вклад от мнимой части нелинейной резонансной восприимчивости х(3>- Чтобы упростить дальнейшее рассмотрение, будем считать, что распространяющаяся в среде волна с напряженностью Е\ и частотой cdi является сильной, а волна с напряженностью Е\ и частотой cd2 является слабой, причем мы рассматриваем распространение этой слабой волны в нелинейной среде; тогда р = со2, со3 = -с^. С учетом сказанного в (3.208) нужно заменить v ^а>2 и

х^ (^к^^х^п (^2;^2) + x(3,^2;<^ <^i )Ei2, (З.210) а также произвести аналогичную замену для х^р . Подставляя (3.210) в (3.208), находим

п(ш2) = 1 + ^п [х^ (^2; <^2) + х^ (<^2; wi, <^2, - wOe; 2] +

+ 2тгЛГр [x(p^(«2,«2) + X(^(«2;«n«2>-«i)^i 2J- (3.211)

В условиях двухфотонного резонанса между состояниями мир для нелинейных восприимчивостей, согласно результатам п. 2.2.2, имеем

Х^ = - х^ = IХ^ (-^2; )12 <шрп - - w2 + zTp)-‘, (3.212)

где недиагональная линейная восприимчивость

X(np(-^2;wi)=S znm Zmp[(wmn-Ыц)"1 +(wmn - Wi)"1]. (3.213)

Далее будем предполагать, что расстояние z, проходимое волнами в среде, мало, так что не происходит существенной передачи энергии из волны с частотой в волну с частотой <j2 • По сути дела, это означает, что выполняется приближение заданного поля по сильной волне с частотой . В этом случае коэффициент поглощения электромагнитного излучения не зависит от расстояния г.

Следует, однако, иметь в виду, что в типичных задачах нелинейной оптики происходит значительная передача энергии при взаимодействии волн, так что коэффициент поглощения является функцией z.

Вернемся к рассматриваемому случаю малых передач энергии между взаимодействующими волнами. Величина (3.212) имеет мнимую часть, что приводит к нелинейному поглощению волны с частотой со2 в среде по экспоненциальному закону (§ 1.4):

/ '(со2) = /(со2)ехр(- к z).(3.214)

Здесь Г (со2) — интенсивность волны с частотой со2 в среде, Z(co2) — интенсивность этой волны при входе в среду, к — коэффициент поглощения.Иэ (3.207) и (3.214), учитывая,что/'= с IE' Р/2тг,получаем

к = -21m fc'(co2) = -(2cd2/c) Im и (cd2) .(3.215)

Подставляя (3.211) в (3.215), находим окончательное выражение для к :

к = -(4тгш2IcXNn - Np^E^bn х(^ (ш2; <^1, w2, - ш,)•(3.216)

Мы видим, что коэффициент нелинейного поглощения зависит от напряженности поля падающей волны Ех и пропорционален разности чисел частиц Nn и Np в состояниях п и р в единице объема. При насыщении резонанса (Nn566 Np ~N/2) величина к обращается в нуль, приводя к нелинейному ’’просветлению” среды.

Беря мнимую часть от х^ в (3.212) и подставляя ее в (3.216), находим

к = (4jtw2/c)(^-Np^ | х^ (- Ш2;Ш1) I2 х

X ГрКШрп-Ш1 -со2)2 + Г2 Г».(3.217)

Отметим, что даже в отсутствие реального нелинейного поглощения, когда Np^Nn^N, из (3.217) следует, что величина к пропорциональна интенсивности сильной волны (в отличие от коэффициента линейного поглощения ( § 1.4), который не зависит от интенсивности).

Связь коэффициента нелинейного поглощения с сечением поглощения. Иэ (3.204), деля вероятность двухфотонного поглощения на поток фотонов слабой волны:

Z(cD2)/cD2 IE2 I2/2tTCD2,

получаем сечение поглощения слабой электромагнитной волны с частотой со2:

ст(ш2) = (4.тгш2/с)£12 Гр | х^ (- ш2;ш,) |2 X

X V(upn -Ш1 -а>2)2 +Г2 ](3.218)

Из (3.217) и (3.218) видно, что можно простым образом связать друг с другом коэффициент нелинейного поглощения к волны с частотой oj2 и сечение поглощения этой волны о:

к = o(Nn -Np).(3.219)

Отметим, что формула (3.219), как видно из характера ее вывода, описывает не только двухфотонное поглощение, но и многофотонное поглощение, а также и многофотонную ионизацию. В случае К-фотонного поглощения в соотношение (3.219) необходимо подставить в качестве о величину /Г-фо тонного сечения возбуждения, общий вид которого приведен в § 2.4. В случае ^-фотонной ионизации необходимо вместо о подставить сечение Л?-фотонной ионизации, а вместо Np — число образованных ионов ^. Конкретные величины сечений многофотонного возбуждения и многофотонной ионизации атомов приведены в [5, 43].

При слабом поглощении (слабая интенсивность волны с частотой а^) имеемNp <Nn N, и из (3.219) получаем простую связь;

к=^o.(3.220)

Из (3.219) и (3.220) следует, что, как и в случае линейного поглощения, величина к прямо пропорциональна числу атомов N в единице объема (закон Бера). Отметим, что такое же соотношение связывает коэффициент линейного поглощения с сечением однофотонного поглощения (§ 1.4).

Если увеличивать напряженность поля с частотой о^, то состояние р реально заселяется при осуществлении двухфотонного резонанса о?! + ы2 « Wpn- Согласно решению двухфотонной задачи Раби [6, § 3.2] имеем

Np=AN41Wn^-^

Х^рп-шу-шг^\Х^-ш2^(3.221)

nNn — Np = N — 2Np, так как Nn + Np = N. Подставляя (3.221) в (3.219), находим

к =No(wpn -Шу - w2)2 X

X [(wpn -Шу - ш2)2 + IXnpC-^i^ilEiE^I2]"1 •(3.222)

Это выражение можно уточнить, если, согласно процедуре Брейта - Вигнера, ввести ширину состояния р, равную Гр:

к = jVo[(wp„ - Шу -ш2у +Гр] X

ХК^р»-^-ш^+Г^^х^Ч-^шу^ЕуЕ^у1.(3.223)

Тогда величина к конечна и при нулевой расстройке двухфотонного резонанса. Если при фиксированной расстройке двухфотонного резонанса (^pn — ^i — ^2) увеличивать напряженность поля Ev, то выражение (3.218) для о, входящее в (3.222), нужно модифицировать, а именно: согласно результатам п. 1.2.4 при выполнении неравенства

\х^-<^0Е^\ > Гр(3.224)

в знаменателе выражения (3.218) вместо Гр следует подставить большую

величину - полевую ширину | х^ (~w2; ш^Е^-Д . Получаем о(^2) = (4яш2/с)Гр|х^р}(-ш2; w^i I2 X

X ll^pn - w, - ш2)2 + Гр + I Х^С-^з; wi)^^!2]"1. (3.225) Подставляя (3.225) в (3.223), находим, что при достаточно большой интенсивности Iv волны с частотой о?!, когда выполняется соотношение (3.224), величина к убывает как Zf1.

Заключение. Сравнивая результаты, полученные в этом параграфе, с результатами § 1.4 для случая линейного поглощения, можно сделать вывод, что нелинейное поглощение, как и линейное, происходит по экспоненциальному закону, но с другим, зависящим от интенсивности падающей волны 11 значением к. Это значение к пропорционально числу атомов N в единице объема. Таким образом, закон Бера сохраняет свою силу. Очевидно, что закон Бугера не выполняется, так как коэффициент поглощения к зависит от интенсивности света IY. В этом и состоит основное отличие нелинейного поглощения света от линейного. Зависимость к от Iv такова, что при малых Iv величина к степенным образом зависит от Ii; в очень сильном поле, наоборот, величина к начинает убывать, стремясь к нулю.

Можно указать еще на два отличия нелинейного поглощения от линейного. Во-первых, нелинейное поглощение может быть обусловлено как процессом многофотонного возбуждения атома, так и процессом многофотонной ионизации, в то время как в случае линейного поглощения ионизация отсутствует. Во-вторых, если при распространении сильной электромагнитной волны в среде имеет место существенное уменьшение ее интенсивности при увеличении z вследствие перехода электромагнитной энергии в волны поляризации с другими частотами, то становится несправедливым и сам экспоненциальный закон нелинейного поглощения.

Заключение

Из рассмотрения основных нелинейно-оптических явлений, проведенного в данной главе, видно, что во всех случаях это качественно новые явления, не имеющие аналогов в рамках линейной оптики. Действительно, с одной стороны, в нелинейной оптике наблюдается возбуждение высших гармоник, вынужденное комбинационное рассеяние и его высшие компоненты, связанные волны, нелинейная рефракция, поворот плоскости поляризации, поглощение света, зависящее от его интенсивности. С другой стороны, в линейной оптике отсутствует процесс возбуждения высших гармоник, имеет место лишь спонтанное комбинационное рассеяние, справедливы законы независимости световых пучков, прямолинейного распространения света и неизменности его поляризации, коэффициент поглощения света не зависит от его интенсивности.

Общей причиной, обусловливающей это качественное различие, является нелинейная поляризация среды, возникающая при достаточно большой интенсивности падающего на среду излучения. На микроскопическом уровне возникновение нелинейной поляризации означает, что приобретают

169169Н.Б.Делоне

169

169

существенную роль многофотонные процессы. Различия в конкретном виде нелинейной поляризации, возникающей в среде, определяют те конкретные нелинейно-оптические явления, которые возникают при взаимодействии интенсивного излучения со средой. Существенно, что за конкретные нелинейные явления ответственны не только первые нелинейные члены разложения поляризации по напряженности поля, а часто и весьма высокие члены разложения. Возможность их выделения обусловлена резонансными эффектами.

Для возбуждения нелинейно-оптических явлений на макроскопическом уровне необходимо взаимодействие волн, в том числе волн нелинейной поляризации. Для возбуждения волн нелинейной поляризации необходима когерентность возбуждающего излучения, кроме его высокой интенсивности. Именно по этой причине для возбуждения нелинейно-оптических явлений необходимо использовать лазерное излучение.

ПОСЛЕСЛОВИЕ

Заканчивая рассмотрение основ нелинейной оптики атомарных газов, обратимся к естественно возникающему вопросу: какова общность сделанных заключений как собственно для атомарных газов, так и для любых оптически прозрачных сред? Этот вопрос в той или иной мере обсуждался по ходу изложения, однако представляет интерес резюмировать ситуацию в целом. Будем при этом интересоваться не количественными характеристиками возникающих явлений, а их качественными особенностями. Если посмотреть с такой точки зрения на всю совокупность нелинейнооптических явлений, возникающих в атомарных и молекулярных газах, в плазме, жидкостях и твердых телах (кристаллах и стеклах) под действием когерентного излучения в широком диапазоне частот от инфракрасного до ультрафиолетового, в широком диапазоне длительностей действия от пикосекундных длительностей до непрерывного режима, то можно сделать два основных утверждения. Первое утверждение: во всех случаях при оптимальном подборе параметров, характеризующих излучение н среду, могут иметь место рассмотренные выше основные нелинейно-оптические явления возбуждение высших гармоник, вынужденное комбинационное рассеяние, связь волн различных частот, нелинейная рефракция, нелинейное поглощение и поляризационные эффекты при распространении сильной волны в среде. Качественно характер этих явлений остается неизменным, различаясь лишь количественными характеристиками. Таким образом, проведенное рассмотрение имеет достаточную общность. Второе утверждение: в других средах, помимо разреженных атомарных газов, при другом характере возбуждающего излучения, отличном от стационарного случая, могут возникать также и качественно другие нелинейно-оптические явления, не имеющие аналога в рассмотренных выше условиях.

Обсудим несколько подробнее сделанные выше утверждения.

171171Обратимся сначала к разреженным атомарным газам и кратко охарактеризуем те явления, которые возникают при выходе за рамки обсуждавшейся выше модели, — стационарное монохроматическое излучение взаи- модействует со средой в приближении заданного поля падающей волны. Выход за рамки приближения заданного поля, т.е. учет ослабления падающей волны по мере ее распространения в среде, изменяет лишь количественные характеристики рассмотренных явлений [10, 20]. Это же заключение справедливо прн переходе от модельного монохроматического излучения к реальному кваэнмонохроматическому излучению, во всяком 12*

171

171

случае, в пределах той ширины спектра, которая типична для лазерного излучение Быстрые флуктуации интенсивности многомодового лазерного излучения в ряде частных случаев приводят к закономерностям, отличным от модельного случая (например, при резонансном эффекте Штарка), однако эти отличия не приводят к качественному изменению основных нелинейно-оптических явлений [148—150].

Совсем иная ситуация возникает при выходе за рамки предположения о стационарном характере падающей электромагнитной волны. Как только делается предположение об ее произвольной длительности, сразу возникает необходимость учета новой соответствующей характеристики среды — времени релаксации среды. В предельном случае, когда длительность импульса возбуждающего излучения гораздо меньше времени релаксации, могут возникать новые эффекты. Так, в условиях резонансного возбуждения атомов среды на фронте импульса все атомы могут перейти из основного в возбужденное состояние, а остальная часть импульса излучения не будет поглощаться средой. Это — модель явления самоиндуцированной прозрачности [151]. При воздействии на просветленную среду вторым импульсом, имеющим определенную длительность и следующим с определенной задержкой относительно первого, возбужденные атомы когерентно релаксируют, возникает световое эхо [152]. Эти нестационарные нелинейно-оптические явления не имеют аналога при стационарном характере воздействия поля на среду. Они широко используются в нелинейной спектроскопии газов [20, 153,154].

Нелинейность среды, возникающая под действием импульса излучения, может оказать воздействие и на само излучение, изменяя его спектральные и временные характеристики [155].

Обратимся теперь к другим прозрачным средам, помимо разреженных атомарных газов.

В разреженных молекулярных газах качественно все нелинейно-оптические явления носят тот же характер, что и в атомарных газах. Более сложный спектр собственных частот молекул, а также наличие у молекул дипольного момента в отсутствие внешнего поля приводят к известным отличиям в микроскопической картине взаимодействия. Например, для молекул существенную роль играет эффект Керра [12]. Однако все это приводит лишь к изменению отдельных количественных характеристик. Об этом уже говорилось выше.

Напомним, что всегда плотность газа ограничена сверху возможностью возникновения явления оптического пробоя [69]. Порог возникновения пробоя определяется произведением трех параметров, характеризующих излучение (интенсивность и длительность импульса) и газ (плотность) [6]. Некоторое значение имеют также вид газа и пространственное распределение лазерного излучения, однако в первом приближении этими различиями можно пренебречь. Следует также иметь в виду, что, приближаясь к порогу пробоя, необходимо учитывать возможность самофокусировки излучения, так как при самофокусировке резко увеличивается интенсивность излучения.

Несколько слов надо сказать о плазме, так как в плазме могут также возникать нелинейно-оптические явления. В их основе лежит изменение диэлектрической проницаемости плазмы, обусловленной свободными 172

электронами [156]. Нелинейные явления, возникающие в плазме под действием интенсивного света [97, 157, 158], имеют большое практическое значение, в частности, в проблеме осуществления управляемого лазерного термоядерного синтеза [159].

Если теперь обратиться к конденсированным прозрачным средам, то отличия от газов возникают на всех уровнях рассмотрения. Укажем лишь на наиболее существенные отличия. Рассматривая микроскопические причины возникновения нелинейной поляризации в конденсированных средах, надо в первую очередь иметь в виду явление электрострикции [15, § 79], существенно определяющее величину показателя преломления среды в сильном поле. Макроскопическая анизотропия кристаллов также играет существенную роль, обусловливая возможность реализации процессов, связанных с поглощением в одном акте четного числа фотонов, например генерации второй гармоники падающего излучения. Наконец, в твердом теле существует специфичный канал поглощения падающей волны - это возбуждение упругих колебаний решетки (или, на квантовом языке, возбуждение фононов). Именно этот канал приводит к качественно новому нелинейному явлению, не имеющему аналога в разреженных газах, — вынужденному эффекту Мандельштама — Бриллюэна [3, 160]. Возникающие в прозрачных диэлектриках под действием мощного лазерного излучения гиперзвуковые волны [161] могут быть достаточно интенсивными для деструкции стекол и кристаллов. Возникают специфические особенности и при обсуждавшихся выше нелинейно-оптических явлениях, однако они носят количественный характер. В качестве примера можно указать на различные варианты осуществления процесса ВКР, о которых было упомянуто в конце § 3.3.

Наконец, надо иметь в виду, что нелинейные явления, которые обсуждались в этой книге на примере оптики, т.е. излучения волн видимого диапазона частот, могут иметь аналоги и в других диапазонах. Так, существенные аналогии можно увидеть при сопоставлении нелинейной оптики с нелинейной акустикой [162], в рамках которой рассматривается распространение звуковых волн в среде с учетом нелинейных членов в уравнениях гидродинамики и в уравнении состояния. Общность подобных явлений хорошо видна в рамках общей теории волн [49].

а - поперечный размер светового пучка с — скорость света

d - дипольный момент

Е - напряженность электрического поля £ат - напряженность атомного электрического поля

&„ - энергия состояния и е - вектор поляризации света g - фактор спектральной линии Н - гамильтониан

Н - напряженность магнитного поля /ш - интенсивность излучения с частотой w

К - число фотонов в многофотонном процессе

к - волновые векторы

I - орбитальное квантовое число

Ме - масса электрона

т - магнитное квантовое число

Nn - число атомов в единице объема в состоянии п

Nw - число фотонов с частотой со п - главное квантовое число

пш - показатель преломления на частоте со

Р - вектор дипольной поляризации атома

р - импульс электрона

/? - коэффициент отражения электромагнитной волны

5 - плотность потока фотонов

Т - температура газа

Т, t - время действия лазерного импульса

U - атомный потенциал

V - взаимодействие излучения с атомом

w — вероятность перехода в единицу времени

znm - дипольный матричный элемент а — дипольная восприимчивость

Г„ - ширина состояния п

7 — параметр адиабатичности

Д - расстройка резонанса

Део — спектральная ширина излучения 6&л - сдвиг энергии состояния п X - длина волны

у — частота спонтанного или вынужденного излучения

Р - плотность энергетических уровней о — сечение поглощения

т - естественное время жизни атомного состояния

Ф - фаза эллиптически поляризованного ПОЛЯ

О - угол, характеризующий степень эллиптичности поля1

х*1) - линейная восприимчивость атома

м.

хия - линейная восприимчивость атома в состоянии п

х^ - недиагональная линейная восприимчивость

Xх ' - нелинейная восприимчивость порядка К

Ф„ - волновая функция состояния и Л - частота Раби dn — дифференциал телесного угла со - частота падающей электромагнитной волны

wmn - частота атомного перехода

I

I

.БорнМ. Оптика. - Харьков; Киев: ОНТИ, 1937.

Волъкенштейн М.В. Молекулярная оптика. - М.; Л.: Гостехиздат, 1951.

Фабелинский И.Л. Молекулярное рассеяние света. - М.: Наука, 1965.

Коварский В А. Многоквантовые переходы. - Кишинев: Штиинца, 1974.

Рапопорт Л.П., Зон БА., Манаков Н.Л. Теория многофотонных процессов в атомах. - М.: Атомиздат, 1978.

Делоне Н.Б., Крайнов В.П. Атом в сильном световом поле. - 2-е изд. - М.: Энер- гоатомиздат, 1984.

Ахманов СА„.Хохлов Р.В. Проблемы нелинейной оптики. - М.: ВИНИТИ, 1964. %.БломбергенН. Нелинейная оптика. - М.: Мир, 1966.

Апанасевич ПА. Основы теории взаимодействия света с веществом. - Минск: Наука и техника, 1977.

Резонансные взаимодействия света с веществом/Бутылкин В.С., Каплан А.Е., Хроиопуло Ю.Г., Якубович Е.И. - М.: Наука, 1977.

Шуберт М., Вильгельми Б. Введение в нелинейную оптику. - М.: Мир, ч. 1,1973; ч. 2,1979.

Келих С. Молекулярная нелинейная оптика. - М.: Наука, 1981.

Наппа D.C., Yuratich М.А., Cotter D. Nonlinear optics of free atomsand molecules. - Berlin; Heidelberg; New York: Springer-Verlag, 1979.

Ландсберг Г.С. Оптика. - 5-е изд. - М.: Наука, 1976.

Ландау ЛД., Лифшиц Е.М. Электродинамика сплошных сред. - 2-е изд. - М.: Наука, 1983.

Летохов В.С., Чеботаев В.П. Принципы нелинейной лазерной спектроскопии. - М.: Наука, 1975.

П.Раутиан С.Г., Смирнов Г.И., Шалагин А.М. Нелинейные резонансы в спектрах атомов и молекул. - Новосибирск: Наука, 1979.

Нелинейная спектроскопия/Под ред. Н. Бломбергена. - М-: Мир, 1979

Лазерная спектроскопия атомов и молекул/Под ред. Г. Вальтера. - М.: Мир, 1979.

Ахманов СА., Коротеев НИ. Методы нелинейной оптики в спектроскопии рассеянного света. - М.: Наука, 1981.

Попов А.К. Введение в нелинейную спектроскопию. - Новосибирск: Наука, 1983.

Летохов В.С. Нелинейные селективные фотопроцессы в атомах и молекулах. - М.: Наука, 1983.

Цернике Ф„ Мидвинтер Дж. Прикладная нелинейная оптика. - М.: Мир, 1976.

Дмитриев В.Г., Тарасов Л.В. Прикладная нелинейная оптика. - М.: Радио и связь, 1982.

Бете Г., Солпитер Э. Квантовая механика атомов с одним и двумя электронами.- М.: Физматгиз, 1960.

Ландау ЛД., Лифшиц Е.М. Теория поля. - 3-е изд. - М.: Наука, 1973.

Берестецкий ВБ., Лифшиц Е.М., Питаевский Л.П. Квантовая электродинамика. - 2-е изд. - М.: Наука, 1980.

Гайтлер В. Квантовая теория излучения. - М.: ИЛ, 1956.

Ландау ЛД., Лифшиц Е.М. Квантовая механика. - 3-е изд. - М.: Наука, 1974.

Gavrila M. - Phys. Rev., 1967, v. 163, p. 147.

Давыдки^ B.A., Зон Б.А., Манаков Н.Л., Рапопорт Л.П. - ЖЭТФ, 1971, т. 60, с. 125.

Собельман И.И. Введение в теорию атомных спектров. - М.: Наука, 1977.

Rautian S.G. Inv. papers Conf, on interect. of electrons with strong electromagn. field, Budapest, 1975, p. 150.

Яковленко С.И. Радиационно-столкновительные явления. - M.: Энергоатомиздат, 1984.

Ахманов С.А. - В кн.: Нелинейная спектроскопия. М.: Мир, 19 79, с. 32 3.

Геллер Ю.И., Попов А.К. Лазерное индуцирование нелинейных резонансов в сплошных спектрах. — Новосибирск: Наука, 1981.

Miles R., Harris S. - IEEE J. Quant. Electron., 1973, v. QE-9, p. 470.

Orr B.I., WardJ.F. - Molec. Phys., 1971, v. 20,p.513.

Eicher H. - IEEE J. Quant. Electron., 1975, v. QE-ll,p. 121.

Манаков Н.Л., Овсянников ВТ., Рапопорт Л.П. - Квант, электрон., 1975, т. 2, с. 43.

Раутиан СТ. - Тр. ФИАН, 1968, т. 43, с. 3.

Келдыш Л.В. - ЖЭТФ, 1964, т. 47, с. 1945.

Многофотонная ионизация атомов. - Тр. ФИАН, 1980, т. 115.

ЗонБ.А., Манаков ПЛ., Рапопорт Л.П. - ЖЭТФ, 1971, т. 61, с. 968.

Бетеров ИМ., Фатеев Н.В., Чеботаев В.П. - Оптика и спектроскопия, 1983, т. 54, с. 947.

Делоне Н.Б. — Изв. АН СССР. Сер. физ., 1985, т. 49, с. 471.

Klarsfeld S., Maquet А. - Phys. Rev. Lett., 1972, v. 29, p. 79.

Акрамова Д.Ш., Алимов Д.Т., Делоне Н.Б. и др. — Оптика и спектроскопия, 1983, т. 55, с. 1062.

Виноградова М.Б., Руденко О.В.; Сухоруков А.П. Теория волн. - М.: Наука, 1979.

Ахманов С.А., Хохлов Р.В. - Успехи физ. наук, 1966, т. 88, с. 439.

Тарасов Л.В. Физические основы квантовой электроники. - М.: Сов. радио, 1976.

Гайнер А.В., Раутиан СТ. Нелинейная оптика. - Новосибирск: Изд-во Ново- сибир. ун-та, 1980.

Армстронг Дж., Винн Дж. - В кн.: Нелинейная спектроскопия. М.: Мир, 1979, с. 192.

Jong Т, Bjorklund G., Kung A., Miles R., Harris S. - Phys. Rev. Lett., 1971, v. 27, P.155J.

Ohashi Y., Ishibashi Y„ Kobayasi T., Inaba H. - Japan J. Appl. Phys., 1976, v. 15, p. 1817.

Puell H, Spanner K., Falkenstein W., Kaiser W., Vidal C. - Phys. Rev., 1976, v. A14, p. 2240.

Bloom D., Bekkers G., Young T, Harris S. - Appl Phys. Lett., 1975, v. 26, p. 687.

Вайнштейн ЛА., Собельман И.И., Юков Е.А. Возбуждение атомов и уширение спектральных линий. - М.: Наука, 1979.

9. Vidal С, Cooper Т. - J. Appl. Phys., 196 9, v. 40, р. 33 70.

Puell H.,Scheingraber Н, Vidal С. - Phys. Rev., 1980, v. A22, p. 1165.

KildalH., Brueck S. - IEEE J. Quant. Electron., 1980, v. QE-16, p. 566.

2. Tewari S. - J. Phys. B.: Atom. Molec. Phys., 1983, v. 16, p. L785.

Agarwal G., TewariS. -Phys. Rev.,1983,v. A29,p.l922.

Miyazaki K, KashiwagiH. - Phys. Rev., 1978, v. Al8, p. 635.

Normand D., Morrellec J., Reif J. - J. Phys. B: Atom. Molec. Phys., 1983 v. 16, p. L227.

Alber G., Zoller P. - Phys. Rev., 1983, v. A27, p. 1373.

Pavlov L., Dimov S., Metchkov D. etal. - Phys. Lett., 1982, v. 89A, p. 441.

. Димов C.C., Павлов Л.И., Геллер Ю.И., Попов А.К. — Квант, электрон., 1983, т. 10, с. 1635.

Райзер Ю.П. Лазерная искра и распространение разрядов. - М.: Наука, 1974.

FinnR., Ward Т. - Phys. Rev., 1971, v. А2, р. 285.

Mossberg T., FlusbergA., Hartmann S. - Optics Commun., 1978, v. 25, p. 121.

Bethune D„ Smith R., Shen Y. - Phys. Rev., 1978, v. Al 7, p. 277.

Dunn M.H. - Optics Commun., 1983, v. 45, p. 346.

Miyazaki K., Sato T., Kashiwagi H. - Phys. Rev. Lett., 1979, v. 43, p. 1154.

Ward T., New G. - Phys. Rev., 1969, v. 185, p. 57.

lb. Bjorklund G. - IEEE J. Quant. Electron., 1975, v. QE-11, p. 287.

Tomov T., RichardsonM. - IEEE J. Quant. Electron., 1976, v. QE-12, p. 521.

Kung A., Jong J., Harris S. - Appl. Phys. Lett., 1973, v. 22, p. 301.

Reintjes J., She C„ Eckardt R. - IEEE J. Quant. Electron., 1978, v. QE-14, p. 581.

Луговой ВЛ. Введение в теорию вынужденного комбинационного рассеяния. - М.: Наука, 1968.

Лоудон Р. Квантовая теория света. - М.: Мир, 1976.

Bloembergen N., Breit G., LallemandP. et al. - IEEE J. Quant. Electron., 1967, v. QE-3, p.197.

Королев ФА., Михайлов BA., Одинцов В.И. - Оптика и спектроскопия, 1978, т. 44, с. 907.

Ахманов СА. - Изв. вузов. Радиофизика, 1974, т. 17, с. 541.

Манаков Н.Л., Овсянников ВД. - Оптика и спектроскопия, 1980, т. 48, с. 651.

^6.Reif J., WaltherH. - Appl. Phys., 1978, v. 15, р. 361.

Бертен Ф. Основы квантовой электроники. - М.: Мир, 1971.

%%.Шен И. - В кн.: Нелинейная спектроскопия. М.: Мир, 1979, с. 213.

Крайнов В.П. - ЖЭТФ, 1976, т. 70, с. 1197.

Mavroyannis С. - Phys. Rev., 1983, v. А27, р. 1414.

Бобович Я.С., Борткевич А.В. -Успехи физ. наук, 1971,т. 103,с.4.

Мартин Р.М., Фаликов ЛМ. - В ки.: Рассеяние света в твердых телах. М.: Мир, 1979, с. 101.

Авербах В.С., Бетин А.А., Гапонов ВА. и др. - Изв. вузов. Радиофизика, 1978, т. 21,с. 1077.

Kaiser W., Maier М. - In: Laser Handbook. Amsterdam: North-Holland Publ., 1972, p. 1077.

Шен И. - В кн.: Рассеяние света в твердых телах. М.: Мир, 1979, с. 314.

Phillion D., Banner D., Campbell E. et al. - Phys. Fluids, 1982, v. 25, p. 1434.

Силин В.П. Параметрическое воздействие излучения большой мощности на плазму. - М.: Наука, 1973.

Старунов В.С., Фабелинский И.Л. - УФН, 1969, т. 98, с. 441.

Зельдович Б.Я., Собельман И.И. - УФН, 1970, т. 101, с. 3.

Cummings Н., KnableN., Yeh Y. - Phys. Rev. Lett., 1964, v. 12, p. 150.

Маш Д.И., Морозов B.B., Старунов B.C., Фабелинский И.Л. - Письма в ЖЭТФ, 1965, т. 1, с. 41.

Грасюк А.З. - Тр. ФИАН, 1976, т. 76, с. 75.

3. Грасюк А.З., Ефимков В.Т., Зубарев И.Г. и др. - Тр. ФИАН, 1977, т. 91, с. 116.

Ахманов СА., Драбович К.Н., Сухоруков А.П., Чиркин А.С. — ЖЭТФ, 1970, т.59,с. 485.

Льюиссел У. Связанные и параметрические колебания в электронике. - М.: ИЛ, 1963.

Hartig W. - Appl. Phys., 1978, v. 15, p. 427.

Lumpkin O. - IEEE J. Quant. Electron., 1978, v. QE-14, p. 226.

Аникин В.И.» Крюков С.В., Оглуздин В.Е. — Квант, электрон., 1974, т. 1, с. 1923.

- Bethune D., tankard J., Sorokin P. - Opt.Lett , 1979,v.4,p. 103.

Bloom D. etal. - Appl. Phys. Lett., 1974, v. 24, p. 427.

-111. Crance M., Armstromg L. - J. Phys. B: Atom. Molec. Phys., 1982, v. 15, p. 4637.

Димов С., Метчиков Д., Павлов Л., Стаменов К. - Квант, электрон., 1982, т. 9, с. 1061.

Драбович КН., Игнатовичус Н., КуприсР., Мацулявичус А. и др. - Изв. АН СССР. Сер. физ., 1982, т. 46, с. 1638.

Le BoitexS. etal-3. Opt. Soc. Am., 1984, v. Bl, p. 501.

Manley T., Rowe H. - Proc. IRE, 1959, v. 47, p. 2115.

Ильинский Ю.А., Таранухин ВД. - Квант, электрон., 1975, т. 2, с. 1497.

Ахманов С А., Сухоруков А.П., Хохлов Р.В. - Успехи физ. наук, 1967, т. 93, с. 19.

Achmanov S.A., Khokhlov R. V., Suchorukov A.P. - In: Laser Handbook. Amsterdam: North- Holland PubL,1972, p. 1153.

Луговой B.H., Прохоров AM. - УФН, 1973, т. 111, с. 203.

Shen Y. - Proc. Quant. Electr., 1975, v. 4, p. 1.

Marburger J. - Proc. Quant. Electr., 1975, v. 4, p. 35.

Kelley P. -Phys. Rev. Lett., 1965, v. 15, p. 1005.

Ciao R., GarmiereE, Townes С л Phys. Rev. Lett., 1964, v. 13, p. 479.

4.Bjorkholm J., Ashkin A - Phys. Rev. Lett., 1974, v. 32, p. 129.

Бахрамов C.A., Гулямов УТ, Драбович КЛ. и др. - Письма в ЖЭТФ, 1975, т. 21, с. 229.

Беспалов В.И., Литвак АТ., Таланов В.И. - В кн.: Нелинейная оптика. Новосибирск: Наука, 1968, с. 428.

.Беспалов В.И., Таланов В.И. — Письма в ЖЭТФ, 1966, т. 3, с. 471.

Javan A, Kelley Р. - IEEE J. Quant. Electron., 1966, v. QE^, p. 470.

Бутылкин B.C., Каплан A.E., Хронопуло ЮТ. - ЖЭТФ, 1970, т. 59, с. 921.

Skupsky S., Osborn R. - Nuovo Cim., 1975, v. 26B, p. 181.

Литвак AT. - Письма в ЖЭТФ, 1966, т. 4, с. 341.

Райзер ЮЛ. -Письмав ЖЭТФ, 1966, т. 4, с. 124.

Райзер ЮЛ. - ЖЭТФ, 1967, т. 52, с. 470.

Smith D. - IEEE J. Quant. Electron., 1969, v. QE-5, p. 600.

Grischkowsky D. - Phys. Rev. Lett., 1970, v. 24, p. 866.

Grischkowsky D., Armstrong J. - Phys. Rev., 1972, v. A6, p. 1566.

Арутюнян BM., Канецян ЭТ, Чалтыкян B.O. - ЖЭТФ, 1972, т. 62, с. 908.

Мурадян AJK., Адонц ГТ, Коломиец ВТ. - Из®. АН АрмССР. Физика, 1973, т. 8, с. 331.

Арутюнян ВМ., Папазян Т.А., Адонц ГТ., Карменян А.В. и др. .- ЖЭТФ, 1975, т. 68, с. 44.

£wo Р., Bjorklund G. - Phys. Rev., 1977, v. A15, p. 2009.

Арутюнян B.M., Адонц ГТ. - Оптика и спектроскопия, 1979, т. 46, с. 809.

Адонц ГТ, Кочарян Л.М. - Оптика и спектроскопия, 1976, т. 40, с. 719.

Marcano А.О., Garcia-Golding F. - JOSA Lett., 198 2, v. 7 2, p. 95 7.

Wieman G., Hansch T. - Phys. Rev. Lett., 1976, v. 36, p. 1170.

Василенко Л.С., Чеботаев В.П., Шишаев А.В. - Письма в ЖЭТФ, 1970, т. 12, с. 161.

Шалагин АМ - ЖЭТФ, 1977, т. 73, с. 99.

Чайка МЛ. Интерференция вырожденных состояний. - Л.: Изд-во ЛГУ, 1975.

Ахманов С.А., Чиркин А.С. Статистические явления в нелинейной оптике. - М.: Изд-во МГУ, 1971.

Делоне Н.Б., Коварский В.А., Масалов А.В., Перельман Н.Ф. - Успехи физ. наук, 1980, т. 131, с. 617.

Ахманов С.А., Дьяков Ю.Е., Чиркин А.С. Введение в статистическую радиофизику и оптику. - М.: Наука, 1981.

Аллен Л., Эберли Дж. Оптический резонанс и двухуровневые атомы. - М.: Мир, 1978.

Маныкин Э.А., Самарцев В.В. Оптическая эхо-спектроскопия. - М.: Наука, 1984.

Брюер Р. - В кн.: Нелинейная спектроскопия. М.: Мир, 1979, с. 119.

Шумейкер Р. - В кн.: Лазерная и когерентная спектроскопия, М.: Мир, 1982, с. 235.

Крюков ПТ, Летохов В.С. — Успехи физ. наук, 1969, т. 99, с. 169.

Лифшиц Е.М, Питаевский ЛЛ. Физическая кинетика. - М.: Наука, 1979.

Рэди Дж. Действие мощного лазерного излучения. - М.: Мир, 1974, ш. 4, § 4.

Hughes Т. Plasmas and Laser Light. - London: Hilger, 1975.

Бракнер К, Джорна С. Управляемый лазерный синтез. - М.: Атомиздат, 1977.

Ярив А. Квантовая электроника и нелинейная оптика. - М.: Сов. радио, 1973, ш. 25.

Такер Дж., Рэмитон В. Гиперзвук в физике твердого тела. - М.: Мир, 1975.

Зарембо Л.К., Красильников В.А. Введение в нелинейную акустику. - М.: Наука, 1966.

ОГЛАВЛЕНИЕ

ПРЕДИСЛОВИЕ 3

ВВЕДЕНИЕ... 5

Г л а в а 1. ЛИНЕЙНАЯ ОПТИКА АТОМАРНЫХ ГАЗОВ 11

Введение 11

Нерезонансная линейная атомная восприимчивость 12

Введение (12). 1.1.2. Диаграммная техника для линейной атомной восприимчивости (14). 1.1.3. Свойства линейной атомной восприимчивости (14). 1.1.4. Квадратичный эффект Штарка в монохроматическом поле (15). 1.1.5. Линейное рассеяние света (16), 1.1.6. Расчеты линейной восприимчивости атомов (18). 1.1.7.Заключение (19).

Резонансная линейная атомная восприимчивость 19

Введение (19). 1.2.2. Зависимость х ^(w; w) от частоты в окрестности резонансов (20). 1.2.3. Однофотонная ионизация атома (21). 1.2.4. Явления, определяющие ширину резонансов (21). 1.25. Резонансное СКР и горячая люминесценция (24). 1.2.6. Заключение (25).

Прохождение и отражение света при нормальном падении иа границу раздела сред 25

Введение (25). 1.3.2. Уравнение Максвелла в приближении заданного поля (26). 1.3.3. Волна линейной поляризации среды (27).. 1.3.4. Диэлектрическая проницаемость линейной среды (28).. 1.35. Линейное отражение света от среды (29).

Заключение (31).

Линейное поглощение света 32

Введение (32).. 1.4.2. Коэффициент поглощения (32).

Заключение (33).

Преломление электромагнитной волны при падении волны под углом к границе раздела сред 33

Введение (33). 1.5.2. Уравнение Максвелла в приближении заданного поля (34), 1.5.3. Поворот волнового вектора в среде (35). 1.5.4. Падение пространственно неоднородного светового пучка в линейную среду (36). 1.5.5. Заключение (38).

Поляризация электромагнитного поля в линейной среде38

Введение (38). 1.6.2. Параметры, характеризующие эллиптически поляризованную электромагнитную волну (38).

Распространение эллиптически поляризованной волиы # в линейной среде (40). 1.6.4. Заключение (41).

Заключение, 41

Глава 2. НЕЛИНЕЙНОЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ СВЕТА С АТОМОМ 42

Введение 42

Нелинейные атомные восприимчивости 44

Введение (44). 2.1.2. Диаграммная техника для нелинейной атомной восприимчивости (47). 2.1.3. Примеры различных кубических восприимчивостей (49). 2.1.4. Нелинейные восприимчивости высших порядков (52). 2.1.5. Устранение секулярных членов в нерезонансной нелинейной восприимчивости (53). 2.1.6. Расчеты нерезонансной нелинейной восприимчивости (54). 2.1.7. Заключение (57).

Резонансные нелинейные атомные восприимчивости 58

Введение (58). 2.2.2. Влияние заселенностей уровней на нелинейные восприимчивости (59). 2.2.3. Физический смысл вещественной и мнимой частей нелинейной восприимчивости (62). 2.2.4. Заключение (63).

Гиперполяризуемость атомных уровней 64

Многофотоиное возбуждение и нелинейная ионизация атомов 65

Введение (65). 2.4.2. Условия реализации процессов многофотонной ионизации (66). 2.4.3. Многофотонная ионизация атомов (67). 2.4.4. Прямой процесс многофотонной ионизации атомов (69). 2.4.5. Вероятность многофотонного возбуждения (71).

Заключение 72

Глава 3. НЕЛИНЕЙНО-ОПТИЧЕСКИЕ ЯВЛЕНИЯ В АТОМАРНЫХ ГАЗАХ74 ш

Введение 74

Основы теории взаимодействия интенсивного света с атомарным газом 74

Введение (74). 3.1.2. Упрощающие предположения и приближения (75). 3.1.3. Уравнения Максвелла в нелинейной среде (77). 3.1.4. Условие фазового синхронизма (80).

Заключение (81).

Высшие оптические гармоники 82

Введение (82). 3.2.2. Классификация основных процессов (82). 3.2.3. Вторая гармоника падающего излучения (84).

Третья гармоника (85). 3.2.5. Осуществление фазового синхронизма в газе (87). 3.2.6. Ограничивающие и конкурирующие эффекты (90). 3.2.7. Возбуждение второй гармоники в газах в присутствии постоянного электрического поля (99).

Возбуждение второй гармоники в газах в присутствии постоянного магнитного поля (100). 3.2.9. Возбуждение высших гармоник в газах (101). 3.2.10. О практической реализации процесса возбуждения гармоник в газах (102). 3.2.11. Возбуждение гармоник в других средах (103). 3.2.12. Заключение (104).

Вынужденное комбинационное рассеяние 105

Введение (105). 3.3.2. СКР в атомарной среде (105).

Вынужденное испускание фотонов (107). 3.3.4. Свойства

ВКР (108). 3.3.5. Комбинационные частоты при ВКР (109).

Линейный режим возбуждения ВКР (113). 3.3.7. Экспоненциальный режим возбуждения ВКР (115). 3.3.8. Насыщение процесса ВКР (116). 3.3.9. Однофотонное поглощение как конкурирующий процесс (117). 3.3.10. Возбуждение ВКР немонохроматическим излучением (119). 3.3.11. Вынужденное гиперкомбинационное рассеяние (121). 3.3.12. ВКР из возбужденных состояний атомов (123). 3.3.13. ВКР в других средах (125).

ВКР в нелинейной оптике и квантовой радиофизике (126). 3.3.15. Заключение (128).

Связанные волны

Введение (129). 3.4.2. Связь волн в среде с квадратичной нелинейностью (129). 3.4.3. Четырехволновые взаимодействия (131). 3.4.4. Когерентное антистоксово комбинационное рассеяние (132). 3.4.5. Когерентное двухфотоиное излучение (134).

Возбуждение суммарной частоты (135). 3.4.7. Соотношения Мэнли — Роу и условия фазового синхронизма при четырехволновом взаимодействии (136). 3.4.8. Тензорные свойства кубической восприимчивости при четырехволновых взаимодействиях в парах щелочных атомов (138). 3.4.9. Заключение (139).

Нелинейная рефракция

Введение (139). 3.5.2. Явление нелинейной рефракции (140). 3.5.3. Распространение светового луча в нелинейной среде (143). 3.5.4. Стационарная самофокусировка света (144).

Неустойчивость процесса самофокусировки света >(147).

Элементарные процессы, приводящие к зависимости показателя преломления от напряженности поля световой волны (148). 3.5.7. Нелинейная рефракция при нестационарном воздействии внешнего поля на среду (151). 3.5.8. Самофокусировка лазерного излучения в других средах (152). 3.5.9. Заг ключение (153).

Изменение поляризации сильной световой волны

Введение (154). 3.6.2. Уравнение для напряженности волны нелинейной поляризации (156). 3.6.3. Самовращение эллипса поляризации сильной падающей волны в среде (157).

Индуцированная оптическая анизотропия (159). 3.6.5. Индуцированный дихроизм и гиротропия (159). 3.6.6. Индуцированный дихроизм в молекулярных газах (162). 3.6.7. Поляризационная нелинейная спектроскопия (162). 3.6.8. Заключение (163).

Нелинейное поглощение света

Введение (163). 3.7.2. Вероятность двухфотонного поглощения (164). 3.7.3. Насыщение нелинейного поглощения (165).

Коэффициент нелинейного поглощения (166). 3.7.5. Связь коэффициента нелинейного поглощения с сечением поглощения (167). 3.7.6. Заключение (169).

Заключение

ПОСЛЕСЛОВИЕ

СПИСОК ОБОЗНАЧЕНИЙ

129129139139154154163163169171174175169171174175СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

129

129

139

139

154

154

163

163

169

171

174

175

169

171

174

175

Н. Б. Делоне В П. Крайнов

Основы нелинейной оптики атомарных

1 газов

НБ. ДЕЛОНЕ, В.П. КРАЙНОВ

ОСНОВЫ НЕЛИНЕЙНОЙ ОПТИКИ АТОМАРНЫХ ГАЗОВ

МОСКВА "НАУКА”

ГЛАВНАЯ РЕДАКЦИЯ ФИЗИКО-МАТЕМАТИЧЕСКОЙ ЛИТЕРАТУРЫ 1986

ББК 22.34

Д29 УДК 535.3

Делоне Н5., Крайнов ВЛ. Основы нелинейной оптики атомарных газов. - М.: Наука. Гл. ред физ.-мат. лит., 1986. - 184 с.

Изложат основы нелинейной оптики на гримере взаимодействия монохроматического лазерного излучения с атомарным газом. Описаты нелинейные явления, возникающие в сильном световом доле кв втом- ном уровне, возникновение звансямости усредненных оптических ха- рактеристнк среды от натазсивности света, макроскопические стационарные нелинейНо-оТПические явления (возбуждение высших гармоник, вынужденное комбинационное рассеяние света и пр,). Выводы порш иллюстрируются результатами зкеперямаггов.

Для научных сотрудников я инжаеров, работакпдах в области ие- якяйиой аптики и спектроскопии, а также аспирантов в студентов, спедизинзирующихотв згой области.

Табл. 2. Ил.67. Бяблногр. 162 казв.

^-^^ндаят АН МССТ ВЛ. Коварский

1704050000 ^63 ?1 .^ “053(02)-861704050000 ^63 ?1 .^ “053(02)-86© Издательство "Наука. Главная редакция физико-математической литературы, 1986© Издательство "Наука. Главная редакция физико-математической литературы, 1986

1704050000 ^63 ?1 .^ “053(02)-86

1704050000 ^63 ?1 .^ “053(02)-86

© Издательство "Наука. Главная редакция физико-математической литературы, 1986

© Издательство "Наука. Главная редакция физико-математической литературы, 1986