Глава 1. Пространственная структура, химический состав и механизмы генерации атмосферного аэрозоля

Основные источники и механизмы генерации тропосферного и стратосферного аэрозоля

Поле концентрации, химический состав и микрофизические свойства почвенно-эрозионного (минерального) аэрозоля

Поле концентрации, химический состав и микроструктура морского аэрозоля

Органический аэрозоль и его микрофизические свойства . . .

Тропосферный аэрозоль газохимического происхождения, промышленный аэрозоль и водные растворы

Пространственное распределение химический состав и микроструктура стратосферного аэрозоле/.

Глава 2. Оптические характеристики атмосферного аэрозоля и их вариации в зависимости от микроструктуры, химического состава и фазового состояния

Применение теории Ми к рассеянию излучения атмосферными полидисперсными системами аэрозолей

Оптические константы компонентов атмосферного аэрозоля

Оптические характеристики почвенного аэрозоля для минералов различного химического состава и микроструктуры

Оптические характеристики для различных микроструктур морского аэрозоля

Оптические характеристики промышленного аэрозоля и их вариации в зависимости от химического состава и микроструктуры

Оптические характеристики аэрозолей водных растворов . . .

Глава 3. Замкнутое моделирование оптических характеристик атмосферного аэрозоля с учетом его многокомпонентного состава

Основные принципы и допущения при замкнутом моделировании оптических свойств атмосферного аэрозоля с учетом его многокомпонентного состава и полидисперсной микроструктуры . . . .

Вертикальная структура атмосферного аэрозоля и различных его компонентов

Региональное деление при моделировании оптических свойств атмосферного аэрозоля

Глава 4. Модели атмосферного аэрозоля

Глава 5. Спектральная и пространственная структуры полей коротковолновой и длинноволновой радиации в условиях замутненной атмосферы

Спектральное распределение и пространственная структура коротковолновой радиации

Влияние аэрозоля на спектральную и пространственную структуры поля теплового излучения

Лучистый теплообмен в условиях замутненной атмосферы

Список литературы

ПРЕДИСЛОВИЕ

Проблема влияния радиационных факторов на атмосферную циркуляцию и климат занимает центральное место в изучении глобальной энергетики атмосферы. Если задачи определения лучистых притоков тепла, обусловленных молекулярным поглощением и лучистым теплообменом в земной атмосфере в условиях отсутствия аэрозоля, являются более или менее решенными, то влияние атмосферного аэрозоля на климат недостаточно изучено.

Для изучения климатических эффектов атмосферного аэрозоля необходимо решение задачи моделирования трехмерных полей оптических характеристик аэрозоля с учетом пространственной и временной изменчивости его химического состава, микроструктуры и концентрации. Последние определяются процессами генерации, трансформации и стока атмосферного аэрозоля, сложными газохимическими превращениями в атмосфере, переносом аэрозоля в результате турбулентных движений, мелко- и крупномасштабной циркуляции атмосферы и взаимодействием между подстилающей поверхностью и атмосферой. Разработка современных численных моделей общей циркуляции атмосферы с учетом радиационных факторов требует, чтобы моделирование эволюции атмосферного аэрозоля было замкнутым и позволяло учесть влияние изменения его химического состава, микроструктуры на оптические характеристики (коэффициенты ослабления, поглощения и индикатрисы рассеяния).

Важным аспектом глобальной энергетики атмосферы является проблема возрастающего влияния аэрозольного загрязнения, обусловленного деятельностью человека, на климат, концентрацию атмосферного аэрозоля и его оптические свойства. Комплексные программы аэрозольно-радиационных экспериментов, проведенных в последние годы в различных районах земного шара, показали, что аэрозоль способен существенно поглощать солнечное излучение и оказывать значительное влияние на структуру радиационного баланса атмосферы. Актуальное значение имеет проблема влияния пылевых выносов на радиационный режим атмосферы над континентами и океанами. Чрезвычайно сложной задачей является учет радиационного фактора в генерации и трансформации поля атмосферного аэрозоля. Поэтому необходимо изучение корреляционных связей лучистого, конвективного и турбулентного

тепло- и массообмена с генерацией, химическим составом, микроструктурой и оптическими свойствами атмосферного аэрозоля. Моделирование этих процессов с помощью ЭВМ позволит выявить основные корреляционные связи, а комплексные программы натурных экспериментов дадут возможность статистически обосновать входную информацию, необходимую для моделирования, проверить достоверность разработанных схем моделирования.

В предлагаемой монографии обобщена накопленная в настоящее время информация по микрофизическим свойствам атмосферного аэрозоля, дан анализ имеющихся моделей атмосферного аэрозоля и рассмотрены новые модели, которые позволяют учесть влияние различных механизмов генерации и стока тропосферных и стратосферных аэрозолей на оптические свойства глобального аэрозоля. На основе разработанных моделей глобального атмосферного аэрозоля выполнены теоретические исследования влияния аэрозоля на спектральное распределение и пространственную структуру полей коротковолновой и длинноволновой радиации и обсуждена проблема радиационного теплообмена в замутненной атмосфере.

В главе 1 обобщаются сведения о пространственной структуре, микроструктуре и химическом составе атмосферного аэрозоля, образовавшегося в результате различных механизмов генерации. В главе 2 рассматриваются оптические характеристики нескольких типов атмосферного аэрозоля: минерального (почвенно-эрозионного), морского солевого, аэрозолей газохимических превращений и водных солевых растворов для различных полидисперсных ансамблей. В главе 3 анализируются основные принципы и допущения замкнутого моделирования оптических характеристик аэрозоля с учетом его многокомпонентного химического состава и полидисперсной микроструктуры, регионального или зонального деления земного шара, сезонных и суточных вариаций, турбулентного обмена и смешивания воздушных масс, обусловленных особенностями циркуляции атмосферы. В главе 4 представлены имеющиеся и новые структурные и оптические модели атмосферного аэрозоля над континентами, морскими акваториями и океанами. Предложены модели атмосферного аэрозоля для прибрежных зон, районов умеренных широт, аридных и субаридных регионов, тропиков и Арктики. В главе 5 рассматривается применение разработанного моделирования для расчетов спектральных полей и пространственной структуры коротковолновой и длинноволновой радиации, а также для решения задач радиационного теплообмена в условиях замутненной атмосферы, продемонстрировано влияние аэрозоля на альбедо системы подстилающая поверхность—атмосфера, структуру радиационного баланса атмосферы и парниковый эффект. Обсуждены вопросы влияния промышленного и вулканического аэрозолей на климат.

Глава 1

ПРОСТРАНСТВЕННАЯ СТРУКТУРА,ХИМИЧЕСКИЙ СОСТАВ И МЕХАНИЗМЫ ГЕНЕРАЦИИАТМОСФЕРНОГО АЭРОЗОЛЯ

Пространственно-временная изменчивость поля концентрации, химического состава и микроструктуры аэрозоля определяется распределением источников и стоков, а также процессами переноса и трансформации аэрозоля. Данные, имеющиеся в настоящее время, свидетельствуют о наличии четырех главных типов глобального тропосферного аэрозоля [254]: первый тип — природный и антропогенный аэрозоль, продуцированный из газовой фазы in situ; второй тип — минеральный аэрозоль, источником которого является почва; третий тип — морской аэрозоль, представляющий собой частицы морской соли и капли растворов морской соли; четвертый тип — органический аэрозоль. Наиболее изученными составляющими тропосферного аэрозоля являются почвенно-эрозионный (минеральный) и морской солевой аэрозоль. Экспериментальные исследования последних лет показали распространенность почвенно-эрозионного аэрозоля во всем тропосферном слое атмосферы в горизонтальном и вертикальном направлениях, в то время как распространенность морского солевого аэрозоля ограничена акваторией Мирового океана и относительно узкой прибрежной полосой. Распространенность морского аэрозоля в вертикальном направлении ограничена зоной активного вертикального турбулентного обмена толщиной 2—3 км над поверхностью моря.

Менее изученными являются органический аэрозоль и аэрозоль, образующийся в процессе газохимических превращений. Последние составляют тонкодисперсную фракцию атмосферного аэрозоля, отличающуюся высокой поглощательной способностью для излучения оптического диапазона. Дополнительными источниками аэрозоля, которые можно рассматривать как возмущения, являются извержения вулканов, степные и лесные пожары, антропогенные загрязнения. Мощность вулканического источника имеет сильные колебания, что обусловливает сильную временную изменчивость стратосферного аэрозоля. В настоящее время индустри-

альные источники аэрозоля уже оказывают сильное влияние на оптические свойства тропосферы над континентами северного полушария.

ОСНОВНЫЕ ИСТОЧНИКИ И МЕХАНИЗМЫ ГЕНЕРАЦИИТРОПОСФЕРНОГО И СТРАТОСФЕРНОГО АЭРОЗОЛЯ

Физический механизм образования почвенно-эрозионного аэрозоля

В соответствии с представлениями, развитыми в работах [111, 146—149], почвенный аэрозоль попадает в атмосферу в результате процесса ветровой эрозии. На крупинки, выступающие над самым верхним слоем почвы, действует турбулизованный поток воздуха, так что каждая крупинка испытывает три типа давления. Первое, положительное, действует на поверхность частицы, обращенную к ветру, и называется ветровым давлением. Оно инициирует перемещение почвенной частицы и имеет квадратическую зависимость от скорости ветра. Второе, отрицательное, действующее с подветренной стороны, называется вязкостным давлением. Его значение определяется коэффициентом вязкости воздуха, его плотностью и скоростью перемещения. Наконец, третье, так называемое ста- тисти-ческое, отрицательное, обязано эффекту Бернулли, в соответствии с которым при увеличении скорости движения среды, обтекающей предмет сверху, давление в вертикальном направлении понижается. Таким образом, это давление создает аэродинамический эффект и обусловливает возможность поднятия крупинки вверх. Суммарное действие первых двух сил обозначим через ^с а результирующую силу тяжести и статического давления через Lc. В большинстве случаев Lc^0J5Fc, '

' Fc = o,66£>3gp'tgO(i +o,75tgO)“1r, (i.i) где D, p' — диаметр и плотность погруженной в почву частицы; g— ускорение свободного падения; Ф — угол между нормалью и линией «центр тяжести — точка касания с соседней частицей»; Т = (р + Зо)//?— турбулизированность ветра; р— среднее давление; о — среднее квадратическое отклонение.

Поведение рассматриваемой почвенной крупинки, поднявшейся под действием вышеупомянутых сил в воздух, будет в значительной степени зависеть от вертикального профиля приземного ветра, поскольку именно он определяет изменение сил Fc и Lc с высотой. В приземном слое воздуха непосредственно над поверхностью со средним уровнем го неровностей элементов, начиная с некоторого уровня го + й, называемого уровнем аэродинамической шероховатости поверхности, где скорость ветра равна или почти равна нулю, вертикальный профиль скорости ветра имеет экспоненциальный характер и может быть описан формулой Кармана

vz = 5,75ц. 1g ^, (1.2)

где у* — так называемый индекс градиента скорости. Отсюда следует, что с набором высоты сила Fc, обусловливающая прямое давление ветра на вертикально-поперечное сечение крупинки, должна расти с увеличением скорости ветра, в то время как подъемная сила будет уменьшаться с высотой, становясь, как показывают расчеты, пренебрежимо малой уже на высоте, равной нескольким диаметрам крупинки. И хотя реальная высота подъема крупинки заметно выше, тем не менее через некоторое время крупинка, пролетев под действием силы Fc некоторое расстояние S, ударяется о поверхность. При падении крупинка обычно движется под углом 9—12° к поверхности. В момент столкновения происходит квазиупругое соударение с крупинками места приземления, в результате чего рассматриваемая крупинка вновь резко поднимается в воздух на высоту, значительно превышающую первоначальную. Это в свою очередь приводит к увеличению ее кинетической энергии за счет возрастания силы Fc с высотой и, следовательно, к увеличению силы удара при следующем приземлении. Все усиливающиеся удары такой сальтирующей частицы, по мере перемещения в направлении ветра, вызывают движение частиц более крупных и более мелких, чем она сама. Последние до этого не участвовали в сальтации, так как благодаря своим размерам они не выступали совсем или выступали недостаточно за пределы тончайшего ламинарного слоя воздуха (к), чтобы быть вовлеченными в сальтационное движение. Более же крупные частицы при данных скоростях ветра оказывались слишком тяжелыми и подъемная сила для них была недостаточной. Однако при бомбардировке их сальтирующими частицами большие частицы начинают движение перекатывания и скольжения, а мелкие, традиционно называемые пылевыми, поднимаются в виде микроскопического облачка вверх над ламинарным слоем, где турбулентными потоками уносятся выше в атмосферу. Известно, что вертикальные скорости турбулизованных потоков в реальной атмосфере превышают 1,5 м/с, этого достаточно, чтобы поднять частицу на неопределенно большую высоту, где ее дальнейшее движение будет определяться атмосферной циркуляцией. Аналогичным образом в атмосферу попадают мелкие частички, возникающие при частичном разрушении более крупных под ударами сальтирующих крупинок.

Из сказанного видно, что эффективность продуцирования почвенно-эрозионного аэрозоля в значительной мере зависит от интенсивности бомбардировки поверхности сальтирующими частицами, что, естественно, связано со скоростью приповерхностного ветра. Пороговая скорость ветра, вызывающая сальтацию изначально покоящихся частиц, должна быть пропорциональна их массам и размерам:

yt = a ^(g'/^gD, (1.3) где р' — плотность утопленной части выступающей почвенной частицы, р — плотность приповерхностного воздуха, а — эмпириче-

ский коэффициент, характеризующий эрозионную способность почвы.

Экспериментально установлено, что коэффициент а является функцией распределения по размерам частиц поверхностного слоя почвы, степени шероховатости последнего и наличия в нем цементирующих агентов; он зависит также от протяженности поля вдоль преимущественного направления ветров в данном регионе и, наконец, от ряда метеорологических факторов. Увеличение коэффициента а, соответствующее повышению эрозиоустойчивости почвы н снижению уровня продуцирования почвенного аэрозоля, наблюдается при увеличении шероховатости почвы не склонной к эрозии (за счет уменьшения скорости ветра у поверхности и повышения уровня £), при повышении влажности почвы (за счет увеличения по механизму водородных связей силы сцепления между отдельными почвенными частицами, покрывающимися водными оболочками), при наличии на поверхности разлагающихся (на определенном этапе) органических веществ, продукты распада которых обладают цементирующим свойством. Наконец, увеличение коэффициента а наблюдается для почв, поверхностный слой которых состоит либо из крупных крупинок преимущественно одного и того же диапазона эквивалентных диаметров, либо содержит большое количество очень мелких частиц (последние, активно прилипают к большим частичкам, увеличивая их массу и связь с поверхностью, и таким образом предотвращают сальтацию).

Отсюда следует, что увеличение продукции аэрозоля почвенного происхождения следует ожидать с сухих, гладких (или пересеченных, но состоящих из легко эродирующих элементов) площадей, лишенных растительности, расположенных по направлению преобладающих ветров. Разумеется, эти условия должны наблюдаться и при некоторых метеорологических факторах: больших скоростях ветра, значительных вертикальных потоках, относительно высоких температурах и продолжительных засушливых периодах. Следует также отмстить, что процесс эрозии почвы может усиливаться в значительной мере также и антропогенными факторами: уменьшением или уничтожением растительного покрова, вспашкой почвы, чрезмерным ее осушением и др.

Таким образом, из вышесказанного следует, что, во-первых, в соответствии с основными механизмами почвенной эрозии, в атмосферу должны инжектироваться частицы довольно широкого диапазона эффективных диаметров, во-вторых, скорость инжекции почвенного аэрозоля должна обнаруживать временные изменения,

обусловленные природой метеорологических вариаций, и, в-третьих, химический состав и концентрация частиц почвенного аэрозоля в нижней тропосфере должны быть подвержены существенным пространственным вариациям в силу особенностей географического распределения эродирующих участков земной поверхности, химического состава образующих их пород, а также закономерностей мелко- и крупномасштабных атмосферных циркуляций.

Механизмы генерации морского аэрозоля

Частицы морского аэрозоля начинают свое существование в земной атмосфере в виде капель морской воды. Одним из механизмов образования этих капель следует считать сдувание брызг с гребней разбивающихся волн. Другой механизм представляет собой образование капель при лопаньи большого числа пузырьков воздуха, по мере того как они достигают поверхности моря. Наконец, капли могут также образовываться и многими другими путями, например при выпадении дождя или снега на поверхность воды.

Капли, образующиеся по первому из вышеперечисленных механизмов, весьма велики и частицы морской соли, остающиеся в результате испарения, соответствуют «гигантским частицам» по известной классификации Юнге. Поскольку последние в силу своих значительных размеров характеризуются небольшим временем жизни в атмосфере, этот механизм вряд ли может считаться основным механизмом образования, точно также как и механизм образования аэрозоля при выпадении осадков ввиду своей очевидной эпизодичности и локального характера.

Таким образом, основным механизмом поступления в атмосферу морского аэрозоля, по-видимому, нужно считать механизм лопающихся пузырьков [27]. По существующим оценкам, по крайней мере 0,3 % поверхности Мирового океана покрыта воздушными пузырьками [136]. Полагают, что при этом ежесекундно лопается не менее 1018—1020 пузырьков, оказывающихся ответственными за инжекцию в земную атмосферу в общей сложности колоссальных количеств (109 т/год [135]) органических и неорганических веществ.

Детальное рассмотрение этого вопроса [225] показывает, что следует различать две стадии в развитии интересующего нас механизма, обусловливающие, как оказывается, возникновение в приповерхностном слое воздуха взвешенных капель двух диапазонов дисперсности.

На первой стадии пузырек, достигший водной поверхности или образовавшийся на ней, характеризуется некоторой поверхностью (рис. 1.1), так называемой верхушкой пузырька, являющейся частью общей границы раздела океан—атмосфера. С момента образования пузырька его верхушка начинает быстро уменьшаться благодаря гравитационному осушению и «отсасыванию»

в областях отрицательной кривизны у границ пленки. Наступающая затем деструкция пузырька сопровождается резким сокращением пленки лопнувшей верхушки. Жидкость сокращающейся пленки лопнувшей верхушки пузырька под действием сил поверхностного натяжения со скоростью порядка десятков метров в секунду стремительно направляется к горловине (точки Л и В) еще сохраняющейся подводной части пузырька и собирается в тороидальное кольцо (торос). Благодаря образующимся градиентам поверхностного натяжения, градиентам толщины и микротурбулентности происходит частичная дезынтеграция этого тороса,

Рис. 1.1. Схематическое представление пузырькового механизма продуцирования аэрозоля.

а, б, в, г, д — последовательные стадии.

сопровождающаяся образованием капелек, движущихся почти параллельно поверхности воды.

Естественно, что самые тяжелые капли этого сорта, за исключением особо турбулентных областей, не в состоянии находиться во взвешенном состоянии в приповерхностном слое воздуха. Часть этих тяжелых капель может падать во внутрь образовавшейся полости лопнувшего пузырька и участвовать во второй стадии рассматриваемого процесса. Часть более мелких капелек увлекается вверх потоком воздуха, вырвавшимся из лопнувшего пузырька, образует грибовидное облачко над полостью пузырька и способна существовать во взвешенном состоянии непосредственно над поверхностью воды. По результатам работы [228], число взвешенных капелек этого сорта, образующихся от одного лопнувшего пузырька, варьирует в пределах 100—200, а солевые аэрозольные частицы, остающиеся при испарении этих капель, характеризуются максимальным диаметром около 0,9 мкм.

Во второй стадии торос со стремительным ускорением порядка 103—Ю6^ перемещается ко дну пузырька под действием давления, обусловленного кривизной поверхности пузырька. При достижении торосом дна пузырька дальнейшее развитие процесса идет по пути

формирования симметричных выбросов вверх и вниз — «фонтанчиков». В формировании выброса вверх принимают участие слои жидкости, составляющие стенки пузырька. Образующийся выброс— фонтанчик в форме цилиндрической струйки, далее распадается на поток капелек диаметром порядка 0,1 размера пузырька. Наиболее мелкие пузырьки, образующиеся за счет развивающихся небольших волн, имеют диаметр около 100 мкм. Следовательно, поперечный размер наиболее мелких капель этого рода составляет около 10 мкм, что соответствует диаметру солевой частицы 2— 2,5 мкм и более.

Таким образом, две стадии пузырькового механизма инжектирования в приводный слой атмосферы капель морской воды обусловливают формирование там аэрозольных частиц, характеризующихся довольно широким спектром эффективных размеров. Находясь во взвешенном состоянии над поверхностью воды, аэрозольные солевые частицы оказываются под влиянием физических условий окружающей воздушной среды. Последние сказываются не только на скорости образования морских аэрозольных частиц, но также и на уровне их концентрации и характере распределения по размерам в функции высоты [130, 131, 173].

Детальное изучение этого вопроса показало [282], что весьма существенное влияние на характеристики аэрозоля атмосферные условия оказывают прежде всего в пограничном слое на первых десяти метрах от поверхности, где, как известно, скорость ветра, температура, влажность и турбулентность воздуха, наряду с другими физическими параметрами атмосферы, резко изменяются с высотой. Если высота пограничной зоны /, то из решения уравнения вертикального распределения взвешенных частиц морского аэрозоля получаем

lg-^- = —(1.4)

где коэффициент пропорциональности т| зависит от относительной влажности г/ и коэффициента трения yz в слое 0 — / м.

Таким образом, теоретическое рассмотрение приводит к важному выводу о том, что логарифмическое отношение концентраций ©ii©o морского аэрозоля соответственно на уровнях z = I и 2 = 0 прямо пропорционально т% и обратно пропорционально скорости ветра щ.

Что же касается коэффициента пропорциональности т), его функциональной зависимости от г/, у/ и 2, то оказалось, что при у/= 0,04... 0,05 отклонения от линейной зависимости 13(2) значительны для диапазонов низкой и высокой относительной влажности атмосферы на уровне z = I. На рис. 1.2 представлены зависимости изменения концентрации частиц с высотой для некоторых фиксированных значений т2лиТх и у/ = 0,04 (кривые А и Б * соответствуют влажности fi = 0,5 и /2 = 0,9). Как видно, в логарифмическом масштабе вертикальный градиент концентрации ча-

стиц аэрозоля линейно растет с увеличением относительной влажности на уровне / и, понятно, с ростом произведения т%иТх*

Очевидно, что с увеличением скорости ветра на уровне I градиент концентрации падает (рис. 1.3), что особенно отчетливо

Р^с. 1.2. Вертикальные профили концентрации морского аэрозоля для значений т%иух

П 1,7 • 10-9, 2) 10-9, 3) 5 • 10-10.

Рис. 1.3. Вертикальные профили концентрации морского аэрозоля в зависимости от скорости ветра на уровне / при /=80 % и yi — 0,04.

наблюдается для частиц массой 10-9—10-10 г. Что же касается гигантских частиц (т ^ 10~8 г), то их концентрация столь стремительно падает с высотой, что даже при силе ветра 9 баллов лишь 7ю часть их достигает десятиметрового уровня.

Исходя из этих расчетов, можно определить концентрацию частиц морского аэрозоля и скорость их образования в зависимости от их размеров (масс) и скорости приповерхностного ветра на

уровне /. Кривые на рис. 1.3 обнаруживают характерный ход с минимумом в интервале т = 10-9. . . 10~10 г. Последний, по-види- мому, является отражением рассмотренного выше двухфазового характера механизма пузырьковой продукции аэрозоля и разграничивает области размеров частиц, инжектированных во время первой (т ^ 10~10 г) и второй (m ^ 10-9 г) фаз. Как концентрация аэрозолей вблизи поверхности 0О, так и скорость генерации аэрозоля с единицы площади, определяемой силой Fc, значительно растут с увеличением скорости ветра, что несомненно связано с усиливающейся при этом турбулентностью слоя воздуха, непосредственно контактирующего с водной поверхностью. Сделанные при этом оценки зависимости Р0 = Ци1) для частиц с т = 10—95 г свидетельствуют о том, что начиная со значений 9—10 м/с скорость образования аэрозоля линейно возрастает с усилением ветра на уровне V (для й > 10 м/с, т = 10-9’5 ± °’25 г):

lg Fe = 0,05^ — 1,56. (1.5)

Кстати сказать, аналогичные зависимости, но для концентраций солей и хлора в морском аэрозоле были экспериментально получены и другими исследователями (см., например, [264]).

Поскольку капля морской воды массой 10~8 г должна иметь диаметр около 81 мкм и поскольку, как отмечалось выше, она может быть инжектирована фонтанирующим выбросом лопающегося пузырька диаметром порядка 0,75 мм, то в соответствии с закономерностью хода (рис. 1.3) можно считать, что скорость образования морского аэрозоля растет с увеличением размеров пузырьков до 0,75 мм.

Как показывают расчеты [163] и экспериментальные данные [92, 122, 279, 283], это объясняется тем, что увеличение диаметра пузырька до 1,5—2 мм влечет за собой значительное увеличение как общего количества образующихся (Капель, так и высоты инжектирования капель в приводный слой воздуха.

Целесообразно отметить то, что помимо рассмотренных выше физических условий, которые контролируют образование и концентрацию частиц морского аэрозоля по пузырьковому механизму, исключительно серьезное влияние на ©о и Fo оказывает наличие на поверхности раздела сред так называемых активных пленок как органического, так и неорганического [279] происхождения, а также наличие пенных образований [122]. Последние приводят к многократному увеличению числа образующихся капель, в то время как воздействие активной поверхностной пленки, напротив, приводит к снижению аэрозольной продуктивности морской поверхности и значительному уменьшению высоты инжектирования частиц [93, 94, 222]. Появились также сообщения [99], что поверхностно-активные вещества оказывают влияние на более

поздние стадии существования морского аэрозоля в атмосфере, проявляющееся в изменении водности облаков и переноса излучения. Однако оба эти фактора требуют дальнейшего тщательного изучения.

Механизмы генерации аэрозолей из газовой фазы (in situ)

В реальных условиях, кроме морского или почвенно-эрозионного аэрозоля, атмосфера содержит значительное число мелких, субмикронных частиц. Наиболее тонкодисперсная фракция аэрозолей в атмосфере генерируется процессами газохимических реакций с образованием кластеров. В реальной атмосфере наиболее широко распространенным компонентом этого типа аэрозолей являются соединения серы, благодаря чему он получил название сульфатного. В стратосфере сульфатный аэрозоль продуцируется процессами фотохимических реакций с образованием частиц растворов серной кислоты. Среди других компонентов к этому типу источника аэрозолей принадлежат частицы воды или водных растворов, генерируемые в процессе ионной гидратации. В промышленных районах в результате ионных реакций образуются частицы сажи. Причем сам процесс полимеризации частиц сажи может происходить как путем образования кластеров, так и каталитически на поверхности уже существующих частиц субмикронной фракции. Далее обратимся к анализу процессов генерации сульфатного аэрозоля, имея в виду его широкую распространенность.

Поле как массовой, так и счетной концентрации сульфатного аэрозоля весьма изменчиво и подвержено сильному антропогенному влиянию. Наиболее вероятный уровень, отвечающий «фоновому» содержанию сульфатов, составляет 1 мкг/м3, в то время как в промышленно развитых районах концентрация сульфатов в среднем может повышаться до 13,5 мкг/м3. Сульфатный аэрозоль составляет значительный процент в общей продукции атмосферных аэрозолей. Так, по данным [169], в аэрозоле над прибрежными водами Южной Калифорнии содержалось (по массе) 17,5 % сульфатов. В прибрежных водах Тихого океана 25 % общего объема аэрозоля (с размерами менее 1 мкм), содержащегося в 1 см3 воздуха, имели сульфатный состав [203]. В Антарктике более 50 % частиц, собранных импакторами, представляли собой соединения серы в виде сульфатов и серной кислоты [105]. В воздухе над центральными районами Европы на высотах до 5 км зарегистрированы сульфатные частицы, составляющие 50 % всех частиц с размерами 0,28—0,55 мкм и 50—100 % всех частиц, радиус которых лежал в диапазоне 0,18—0,25 мкм.

Обширный комплекс импакторных измерений, проведенных над Северной Америкой, Тихим океаном и некоторыми другими

океаническими и континентальными районами мира, показал, что осредненное по высоте массовое элементное отношение s/st варьировало от 0,5 до 1,24, достигая максимальных значений над океанами. Было также обнаружено, что в воздухе над ледяным щитом Гренландии 40 % массы аэрозольных частиц состоят из сульфатов [138]. Наконец, по данным химического анализа, от 30 до 80 % так называемых ядер Айткена (частицы с г < 0,2 мкм) в основном состоят из соединенней серы [193, 301].

Таким образом, из этих и многих других экспериментальных наблюдений, указывающих на универсальную распространенность сульфатного аэрозоля, следует также, что, во-первых, на земной поверхности существуют мощные источники соединений серы, инжектируемой в атмосферу, и, во-вторых, сам сульфатный аэрозоль должен обладать способностью в высокой степени перемешиваться в атмосфере [139, 200, 215, 216, 226, 227, 255, 258, 259, 272, 277, 278, 295].

Анализ возможных источников соединений серы и их баланса в тропосфере достаточно'сложен и до настоящего времени этот вопрос в значительной мере остается открытым.

Полагают, что одним из основных естественных источников серы в тропосфере является эмиссия H2S, обусловленная процессами разложения микробами живых организмов и продуктов их жизнедеятельности, наблюдающимися преимущественно на болотистых площадях [285]. Хорошо известно, также, что в слабо проточных морях (например, Балтийском и Черном) в глубинных водах скапливается колоссальное количество H2S. Однако до сих пор неясно, способен ли H2S в значительных количествах преодолевать окислительный «фильтр», который должны представлять для него богатые -кислородом поверхностные воды. Существуют данные, относящиеся к побережью Панамы и о. Барбадос [220], согласно которым концентрация сернистого газа снижается по мере удаления от побережья в глубь материка. С другой стороны, в работе [142] и более раннем исследовании [235] не обнаружено ни в поверхностных водах, ни в атмосфере над ними присутствия H2S.

Мощными, но эпизодическими источниками H2S являются извержения вулканов [192, 281]. Помимо естественных источников H2S, существуют и антропогенно обусловленные: сероводород попадает в атмосферу при вымачивании древесины в целлюлозном производстве, из канализационных стоков очистителей, на некоторых стадиях переработки нефти и т. д. До сих пор нет достаточно надежных данных о концентрации H2S в атмосфере, за исключением нескольких эпизодических измерений, согласно которым в районе островов Барбадос и Сал средняя объемная концентрация H2S составляла соответственно 58-10-3 и 6-10-3 млрд-1, а в районе береговой черты Майами — порядка 46- 10-3 млрд-1. Помимо сероводорода, естественными источниками серы в атмосфере являются эмиссии таких соединений, как метилмеркантан CH3SH, демитилсульфид (СНз)25, а также SFe [276], 16

CH3CH2SH, CH2(CH2)2SH, CH3SSCH3, CS2 и, наконец, SO2. За исключением последних двух, они образуются в результате биологических процессов, происходящих на поверхности планеты и в Мировом океане [223]. Однако имеются сведения, что эти соединения сопутствуют H2S, поступающему в атмосферу в результате вышеупомянутых антропогенных воздействий [160]. Ввиду их низкой растворимости в воде Мировой океан, вообще говоря, должен являться значительным источником таких сероорганических веществ, однако до сих пор не изучены их окислительные реакции в воде, что, естественно, затрудняет адекватные оценки действительной мощности этого источника.

Тем не менее, попытки оценить мощность биогенного источника серы в атмосфере (H2S + органические сульфиды) предпринимались. Согласно [159], 6-1013 г этих газов продуцируется континентальной частью поверхности планеты, а океаны поставляют их в количестве порядка 5-1013 г. По другим оценкам [162], эти цифры соответственно 0,5-1013 г и 2,7-1013 г. И в том и другом случае оценки были произведены косвенным образом, исходя из требований глобального баланса серы, и поэтому должны рассматриваться как ориентировочные.

Среди антропогенных источников серы в тропосфере следует прежде всего отметить двуокись серы. Хотя выше и отмечалось, что этот газ поставляется в атмосферу и естественными источниками (к которым в первую. очередь относятся вулканы, геотермальные источники, кроме того, определенный вклад вносят и серосодержащие газы биогенного происхождения, способные окисляться в атмосфере до SO2), однако общий объем SO2 антропогенного происхождения, ежегодно поступающего в тропосферу, значительно превосходит поступления от извержений вулканов. Согласно [143], мощности этих двух источников оцениваются соответственно 65-1012 и 2-1012 г/год. Что же касается объема SO2, продуцированного в результате окисления биогенных газов, то ввиду малой изученности этого механизма, насколько нам известно, такие оценки не производились.

Измерения массовой концентрации SO2 над Атлантическим океаном дали значение около 3 мкг/м3, или 3 млрд-1 [288]. По данным [194], максимум концентрации SO2 наблюдается на широте приблизительно 50° с. ш. К югу и северу от этой широты содержание SO2 падает. В районе Панамы концентрация SO2, по измерениям [106], составляла 0,05 млрд-1 (табл. 1.1).

Антропогенные источники поставляют в атмосферу, помимо SO2, еще и целый ряд серосодержащих соединений (CS2, COS, SF6, SO3, H2SO4 и др.). Однако требуются еще значительные экспериментальные и теоретические исследования, для того чтобы оценить реальный вклад этих соединений в баланс серы в атмосфере.

Сведения по концентрациям некоторых соединений серы и других газовых компонентов, играющих важную роль в образовании сульфатного аэрозоля, приведены в табл. 1.1.

Таблица 1.1

КОНЦЕНТРАЦИИ НЕКОТОРЫХ ТРОПОСФЕРНЫХ ГАЗОВ (млрд-1), ПО [288]

Газ

Средние широты

Тропическая зона

Полярная зона

H2S

0,002—0,2

0,006

SO2

0,2-5,0

0,1-2,0

0,002—0,02

N2O

200-400

250

240-260

NO2

1-3,0

0,5-5,0

0,2—2,0

NH3

1—10

1,0—20

(CH3)2s

0,03—1,0

—

—

cos

0,03-0,1

cs2

0,03-0,3

—

co

60—80

70—120 (южная полусфера)

60 (Южный полюс)

Оз

30

15

25

OH

1,3-106 моль/см-3

3-106 моль/см-3

5-Ю5 моль/см-3

Концентрации озона испытывают различного рода вариации и прежде всего суточные и сезонные: содержание О3 максимально летом и днем, минимально ночью и зимой. Колебания концентрации особенно значительны в средних широтах. Приведенные в табл. 1.1 значения О3 типичны для приповерхностных слоев атмосферы, значения ОН суточно и сезонно осреднены для слоя 3 км, а значения N2O — для тропической зоны.

Разнообразие серосодержащих соединений в атмосфере обусловлено и возможными их взаимодействиями с другими «фоновыми» атмосферными газами. Практически все окислительные процессы серосодержащих соединений, попадающих в тропосферу на определенной стадии своего развития, приводят к образованию соединений, время жизни которых представлено в табл. 1.2.

В расчетах были приняты следующие концентрации реагентов: [НО+]=2-Ю6 моль/см3, [НО+]=8-Ю8 моль/см3, [О] = 8 X X Ю4 моль/см3.

Таблица 1.2

ОЦЕНКИ ВРЕМЕНИ ЖИЗНИ В АТМОСФЕРЕВАЖНЕЙШИХ СЕРОСОДЕРЖАЩИХ СОЕДИНЕНИЙ

Соединение

Основной реагент

Время жизни

секунды

сутки

HqS

но+

9-Ю4

1

CH3SH

но+

1 • 104

0,2

CH2CH2SH

0+

4-Ю6

50

CH3SCH3

0+

3-105

3

so

02

7-10-3

8-10-8

cos

но+

5-Ю7

> 600

cs2

0+

4-Ю6

50

SO2

но+

7-Ю5

9

so3

Н9О

1•10-6

110-и

Доминирующую роль в образовании сульфатного аэрозоля играют газохимические превращения с молекулами SO2. Это обусловлено как огромным количеством «готового» SO2 антропогенного и естественного происхождения, поступающего в тропосферу, так и склонностью SO2 в ходе дальнейших окислительных реакций к образованию более окисленных, тупиковых форм (табл. 1.3).

Нетрудно видеть (табл. 1.3), что из гомогенных газофазных реакций окисления SO2 наиболее важными являются взаимодействия с ОН, НО2 [121]:

SO2 + ОН+ + М — HSO3" + М;

SO2 + но2+ — so3 + он+.

Кроме того, не исключено, что реакции с алкилпероксирадикалами также могут быть, хотя и второстепенными, механизмами окисления SO2 в условиях реальной атмосферы [300]. При участии гидроксила в дальнейшем окислении SO2 остается нерешенным важный вопрос о том, что конкретно происходит с HSO3-pa- дикалом, прежде чем образуется SO3.

С образованием SO3 наступает последняя, очень быстро протекающая ступень окислительного процесса, а именно, образование серной кислоты (табл. 1.3):

SO3 + н2о — h2so4.

Наиболее важным обстоятельством, характеризующим окислительные реакции 17—33, является тот факт, что образующиеся при этом соединения имеют низкое давление паров и, следовательно, должны легко выводиться по механизму гетерогенного взаимодействия с аэрозолями и различного рода подстилающими поверхностями.

В табл. 1.3 указан ряд реакций с фотовозбужденной молекулой SO2. Однако до сих пор не получены убедительные данные, которые свидетельствовали бы о таких взаимодействиях в реальной атмосфере, а также о существовании в атмосфере сложных молекулярных комплексов SO2, NO и разнообразных углеводородов.

Наибольший интерес представляет вопрос о газофазных реакциях с участием аммиака и его производных. Хотя сами по себе реакции 31—33 вполне реальны, однако имеются данные, указывающие на то, что серная кислота быстрее гидролизуется во влажной атмосфере [170] и образование сульфата аммония происходит скорее всего не в газовой фазе, а в водных каплях или «мокрых» аэрозолях [257].

Таким образом, в соответствии с вышесказанным весь гомогенный цикл окислительных реакций серы, протекающих в атмосфере, может быть представлен упрощенной схемой I [160] (рис. 1.4).

Заканчивая обсуждение гомогенного цикла окисления серы в атмосфере, отметим- одно принципиально важное обстоятельство. Поскольку на ряде этапов окислительного процесса определяющим фактором оказывается наличие гидроксила, вопрос о его кон-

Таблица 1.3

АТМОСФЕРНЫЕ РЕАКЦИИ ОКИСЛЕНИЯ ДВУОКИСИ СЕРЫ И ЕЕ ПРОИЗВОДНЫХ

Номер реакции

Реакция

Скорость реакции см8/(моль«с)

1

so2 + o Д so3

(2,0±0,6)10-i4

2

SO2 4“ О3 —* SO3 -{- О2

< Ь Ю-22

3

so2 + ho+A hso3

(6,7±0,7)-10-i3

4

SO2 + HO+-^ SO3 + HO+

(9,0±2,8)-10

5

SO2+ СН^-> CH3SO2

(2,9zb0,l)-10"13

6

SO2 + СН3О^ -* SO3 + CHgO

<3,3-IO'15, 3-10-16

7

so2^ so*

8

SO* + M -> SO2 + M

(1,5±0,2)-10-1з

9

SO* + SO2-> SO3+ so

(6,3±0,2)10-13

10

SO2 + CO-* SO4-CO2

(l,l±0,2)(10-14

11

SO2 + CH4 -* CH3SO2H

(2,0±0,3)-10-13

12

SO2 + CH3CH3 -* CH3CH2SO2H

(3,0±0,3)10-i1

13

SO* + O2-* so*

14

SO4+O2-* SO3 + Q2

15

SO3 4* 0 —* SO2 4" O2

(5,6±0,9)-10-17

16

so3 + H2o -> H2SO4

(l,0±0,2)10-12

17

H2 SO^ 4- 02 -* HSO^ + H

18

HSO^ 4- NO HSO^ + NO2

19

H soj- + SO2 -* HSO^ + so3

20

HSO^- + NO2 ->HSO5NO2

21

HS0j" + 02-* hso6

22

HSO^ + NO2 -* HSO4NO2

23

HSOt + HO+-* H2SO3

24

HSO^ + NO -> HSO+ + NO2

25

HSO^ 4- SOo -* HSO^ + so3

26

HSO^ 4- NO2 -* HSO6NO2

27

HSO4NO2 ^ HSO4" 4- NO2

28

HSO5NO2 -^ HSOe" 4- NO2

29

HSO5NO2^X HSOs" 4- NO2

30

HSO6NO2 -^ HSOe" 4- NO2

31

H2SO4 4- NH3—» NH4HSO4

32

NH4HSO4 4- NH3 -* (NH4)2SO4

33

(NH4)2SO4 4- NH4HSO4 -* (NH4)3H (SO4)2

центрации приобретает особое значение [120]. Можно считать, что основными процессами, регулирующими концентрации гидроксила в атмосфере, являются его взаимодействия с СО и СН4:

ОН+ + СО — СО2 + Н;

ОН+ + СН4-* СН^ + Н2О.

Однако эффективность влияния СО на [ОН+] в значительной степени зависит от характера взаимодействия, в который вступает образующийся в ходе реакции

Н + О2--НО2+

пероксирадикал.

Рис. 1.4. Общий газофазный цикл окислительных реакций серосодержащих соединений в тропосфере.

Ранее считали, что НО^ вступает в реакцию с NO, в результате чего наступает регенерация гидроксила:

НО2+ + NO -* NO2 4- ОН+.

Однако по последним данным концентрация NO в тропосфере (см. выше) значительно ниже обычно принимавшейся в расчетах. В результате роль СО в регулировании процесса газофазного окисления серы в тропосфере резко возрастает. В связи с этим становится очевидным, что долгопериодные оценки образования сульфатного аэрозоля оказываются в значительной степени в функциональной зависимости от изменений (в том же масштабе времени) концентраций многих не содержащих серы газов-загрязнителей антропогенного происхождения.

Переходя к рассмотрению гетерогенных процессов, следует отметить, что в системе, где SO2, содержащаяся в воздухе, находится в равновесии с SO2, растворенной в дистиллированной воде:

so2 + Н2О Л so2. Н2О, возникает определенная концентрация физически растворенных ионов Н5ОГ и SO3”:

SO2 • Н2О н+ + HSO3~;

HSOr-Н+ + 50з",

которые затем окисляются до SO4 . Однако скорость окисления до сульфата контролируется величиной pH раствора и для систем с pH < 6 оказывается настолько малой, что не важна для атмосферных процессов [88]. Тем не менее появились данные [86], свидетельствующие о том, что присутствие в растворе ионов Fe2+, Fe3+ и Мп2+ увеличивает скорость окисления SO2 и снижает ее зависимость от температуры раствора. Количественные оценки скорости стока SO2 в типичном городском облаке дают значения в зависимости от температуры и содержания ионов тяжелых металлов в диапазоне 0,08—2,0 % в час. Другим примером могут служить более ранние данные [203], согласно которым скорость окисления SO2 увеличивается в присутствии таких катионов, как аммоний: превращение SO2 в (NH4)2SO4 является типичным процессом в облаках.

Другим гетерогенным окислительным процессом SO2 в облаках, согласно расчетам [217], должно явиться взаимодействие SO2 с озоном, приводящее к образованию кислотного сульфатного аэрозоля. Причем скорость этой гетерофазной реакции по подсчетам оказывается сравнимой со скоростями основных окислительных процессов в атмосфере. В теплых облаках (278 К) средней водности (^ 0,6 г/м3) при средней объемной концентрации Оз (^ 50 млрд-1) реакция окисления должна приводить к образованию субмикронных частиц за время ^1 сут с молярным отношением NHi /SOl"^ 1,5 и SO2/SO4 ^ 4 при концентрации сульфатного вещества 15—20 мг/м3. Для облаков большей водности (^0,9 г/м3) этот процесс может обусловливать образование NH4HSO4(NH4VSO2f, = 1,0) в течение двух суток с аналогичным молярным отношением SO2/SO4” и концентрацией сульфатного продукта. Эти расчетные величины подтверждаются экспериментальными данными, полученными в ходе аэрозольных измерений над восточной частью США и Северной Европой, что косвенно свидетельствует в пользу проведенных расчетов.

Превращение SO2 в сульфаты в результате гетерогенной реакции газ — твердое тело может происходить по механизму хемосорбции (физическая адсорбция на гетерогенных катализаторах, которыми служат естественные твердые аэрозоли, является промежуточным эталоном этого процесса).

Поскольку до сих пор не определены скорости таких реакций, необходимо располагать одновременно информацией о концентрации SO2, точном химическом составе газовой среды, химическом составе аэрозольных частиц—гетерогенных катализаторов, их поверхностной структуре и химических свойствах поверхности (т. е. о наличии активных центров), концентрации и распределении по размерам частиц.

Сведения о скоростях реакций таких гетерофазных реакций крайне необходимы, так как без учета этого вида взаимодействия невозможно корректно оценить общую глобальную скорость окисления SO2 в сульфаты.

Из вышесказанного следует, что образование молекул H2SO4 является одним из принципиальных этапов формирования сульфатного аэрозоля. Комбинация обычных тропосферных условий (—20 °C ^ Г ^ 40 °C; 20 % ^ / ^ 100 %, где f— относительная влажность) такова, что H2SO4 должна находиться в существенной степени в гидратированном, а скорее всего в жидком состоянии и, следовательно, такие аэрозольные частицы должны обладать сильными кислотными свойствами.

Это обстоятельство должно ограничивать количество свободной серной кислоты в тропосфере: реакция взаимодействия с атмосферными составляющими является естественным механизмом стока H2SO4. При этом прежде всего имеется в виду взаимодействие с NH3. Это хорошо подтверждается экспериментальными данными: во-первых, сернокислотный субмикронный аэрозоль наблюдается лишь в областях с пониженной концентрацией аммиака (например, над районами, имеющими почвы с высокой кислотностью) и, во-вторых, значительные количества сульфата аммония в субмикронном аэрозоле наблюдаются в районах с высокой концентрацией NH3 [290]. Взаимодействие атмосферной серной кислоты с аммиаком может приводить к образованию молекул NH4HSO4, (NH4)3H(SO4)2 и, наконец, (NH4)2SO4.

В отличие от H2SO4, NH4HSO4 образует кристаллики лишь при очень низкой относительной влажности (менее 30—40 %) и поэтому в атмосферных условиях существует как гидратированный, капельно-жидкий аэрозоль. Будучи полунейтрализованной формой сильной кислоты, NH4HSO4 своим присутствием в воздухе способствует понижению pH как в аэрозольных частицах, так и в дождевых каплях.

Летовицит (NH4)3H(SO4)2, обнаруженный в атмосфере относительно недавно, образуется, по-видимому, реже, чем NH4HSO4 и (NH4)2SO4. В атмосфере при / ^ 68 % [109] он должен существовать в капельно-жидком виде.

Сульфат аммония (NH4)2SO4 растворяется в поглощенной из воздуха влаге при f ^ 80 %•. Благодаря гидролизу иона NH^, образуется слабокислотный раствор, который, следовательно, обладает низкой реакционной способностью. Поэтому это соединение оказывается последней и наиболее стабильной формой сульфатного аэрозоля перед его выводом из атмосферы. Разумеется, гетерогенные взаимодействия серной кислоты с окружающей газовой средой в тропосфере приводят к образованию, помимо аммиака,, сульфатов других элементов и соединений.

Генерация органического аэрозоля

Несмотря на то, что вопрос об органическом аэрозоле в литературе начал обсуждаться давно, наши сведения о свойствах этого типа аэрозолей до сих пор исключительно бедны и рудиментарны. Основываясь на самом понятии органического аэрозоля, к этому

типу аэрозолей будем относить: частицы, образующиеся in situ из органических молекул естественного и антропогенного происхождения; частицы, являющиеся продуктами взаимодействия растений и живых организмов с почвой и морской водой и попадающие в атмосферу под действием механических сил; пыльцу растений, споры, различного рода микроорганизмы, вирусы.

Уже из этого перечисления следует, что органический аэрозоль, как совокупное понятие, должен характеризоваться исключительно сложным химическим составом, весьма широким спектром распределения по размерам и универсальной распространенностью.

Действительно, по механизму образования in situ в атмосфере должны продуцироваться органические частицы в субмикронном диапазоне, в то время как механические процессы обусловливают инжекцию в атмосферу в составе почвенно-эрозионного и морского аэрозоля фракции крупных и гигантских частиц органического происхождения. Что же касается спор, вирусов и различного рода микроорганизмов, то их размеры, как правило, более 1 мкм, поскольку они обычно присутствуют в атмосфере в виде скоплений или объединяются с другими частицами. Таким образом, можно полагать, что общий диапазон распределения по размерам органического аэрозоля заключен между 10-3—10-2 и 102 мкм.

Хорошо известна способность частиц ^биологического происхождения переноситься на большие расстояния [81, 84]: например, споры грибков находили над Карибским морем, по крайней мере, в 1000 км от ближайшего источника, а пыльца обнаруживалась на расстоянии 2500 км от возможного района «эмиссии»; морские бактерии находили на расстоянии 130 км от побережья в глубь материка. Частицы биологического происхождения находили также на очень больших высотах. Результаты исследований природы высокотемпературных (/= —4 °C) биогенных ядер конденсации показали, что продукты естественного разложения зеленой массы растений Северной Америки, Европы и Азии, а также фи- топланктоны в морской воде являются обильными источниками органического аэрозоля [256]. Наблюдения [298, 299] показали, что хвойные деревья, полынь, креозотовый кустарник и многие другие виды растений выделяют в атмосферу органические пары, которые под влиянием первичных фотохимических реагентов (предположительно окислов азота) образуют своеобразный органический смог, в виде дымки наблюдавшийся над джунглями Южной Америки, высокогорьями юго-восточной Мексики и летом над большей частью территории США. Аналогичные образования наблюдались и над лесными территориями СССР [20, 74].

По данным [196, 208], концентрация органического аэрозоля для фоновых условий (над морскими акваториями) составляет 2 мкг/м3, что не противоречит экспериментальным данным других авторов. Для тропосферного континентального органического аэрозоля эта величина принята равной 5 мкг/м3. Общее содержание органического вещества в тропосфере равно 8-Ю6 т. Учиты-

вая, что время жизни органического аэрозоля составляет 10 сут, получаем общую продукцию органического аэрозоля приблизительно 300 т/год. Большая часть органического аэрозоля (75%) продуцируется быстрыми газохимическими превращениями и лишь 25 %•— за счет поступления готовых органических веществ. Эти оценки удовлетворительно согласуются с результатами [132, 133].

В заключение подчеркнем, что оценочные величины содержания органического аэрозоля столь значительны, что наряду с почвенно-эрозионным, солевым и сульфатными видами аэрозоля, традиционно считавшимися основными, органический аэрозоль непременно должен учитываться в общей схеме тропосферного аэрозоля.

ПОЛЕ КОНЦЕНТРАЦИИ, ХИМИЧЕСКИЙ СОСТАВИ МИКРОФИЗИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА ПОЧВЕННО-ЭРОЗИОННОГО(МИНЕРАЛЬНОГО) АЭРОЗОЛЯ

Поле концентрации, химический состав и микроструктура почвенно-эрозионного (минерального) аэрозоля характеризуются значительными пространственно-временными вариациями в силу особенностей механизма образования этого типа частиц, существенно нерегулярного географического распределения эродирующих участков земной поверхности и закономерностей атмосферной циркуляции.

Микрофизические свойства•

Из рассмотрения механизма образования почвенно-эрозионного аэрозоля следует, что его дисперсность, микроструктура в приземном слое атмосферы должны в значительной степени определяться естественной микроструктурой почвы-источника и эффективностью пескоструйного эффекта сальтирующих частиц; последний же находится прежде всего в прямой зависимости от так называемой динамической скорости, или скорости трения и* (см. разд. 1.1.1), определяемой для безразличной стратификации как

^[(^-vO^ln^,(1-6)

где V2 и vi — средние скорости ветра на высоте соответственно Я2 и Ну (//2>7/i); 1г— постоянная Кармана [7, 146, 153].

Спектры размеров частиц почв были изучены в работах [7, 146, 153]. Важным результатом этих исследований явился тот факт, что частицы размерами 10—100 мкм и выше являются либо легко деструктирующимися конгломератами (в случае глинистых почв), либо кварцевыми песчинками, облепленными более мелкими, преимущественно глинистыми частицами. Поднявшиеся

в воздух частицы характеризуются существенно бимодальной микроструктурой с фракциями мелких (г < 0,5 мкм) и крупных (г >» 0,5 мкм) частиц. Соотношение между двумя этими фракциями сильно зависит от динамической скорости ветра: с ее увеличением усиливается пескоструйный эффект взвешенных частиц мелкодисперсной фракции, возникшей при разрушении частиц

агрегатов-гигантов, а концентрация стремительно растет.

С момента попадания в воздух почвенной частицы с эффективным радиусом г, массой т и сечением Л, перпендикулярным направлению движения, ее способность пребывать во взвешенном состоянии реализуется лишь в том случае, если ее

Рис. 1.5. Распределение по размерам числа частиц аэрозоля для двух типов почв при различных значениях динамической скорости У*.

А, В, С — микроструктуры почвы для динамических скоростей и*, соответственно равных 41, 29 и 45 см/с; Дь Вь Ci — микроструктуры взвешенного пылевого облака на высоте 1,5 м над поверхностью почвы при тех же скоростях.

конечная скорость седиментации (уСед) не превышает скорости вертикальной турбулентной диффузии и. При этом иСед определяется как

Усед — С^А — 2г , О-')

где cD — коэффициент вязкостного сопротивления, т) — вязкость воздуха, Re — число Рейнольдса. Поэтому при данном значении у спектр распределения взвешенных частиц примерно одинаковой плотности должен трансформироваться в сторону резкого сокращения крупных и гигантских частиц. Это обстоятельство наглядно иллюстрируется гистограммами на рис. 1.5. Разумеется, реальные процессы, регулирующие формирование распределения частиц аэрозоля в приповерхностном слое, значительно сложнее, так как включают в себя, помимо седиментации, акты соударения, конденсации и адсорбции микропримесей газов, захвата и осаждения на препятствиях и поверхностях [20, 89]. Значительное влияние

на формирование спектров частиц можег оказать влажность почвы и приземного слоя атмосферы [9, 167, 233].

На рис. 1.6, 1.7 и в табл. 1.4, 1.5 приведены примеры распределений частиц по размерам для схожих и резко различных условий образования и существования почвенно-эрозионного аэрозоля.

Представленные результаты наблюдений позволяют аппроксимировать полученные экспериментальные данные по микрострук-

Рис. 1.6. Распределение по размерам числа частиц аэрозоля на высоте 3 м над поверхностью почвы в Хасвеле (штат Колорадо, США) (/) и над эродирующим полем на высотах 1,5 и 6 м в Западном Техасе (2, ЗУРис. 1.6. Распределение по размерам числа частиц аэрозоля на высоте 3 м над поверхностью почвы в Хасвеле (штат Колорадо, США) (/) и над эродирующим полем на высотах 1,5 и 6 м в Западном Техасе (2, ЗУN см"3N см"3Рис. 1.7. Распределение по размерам числа частиц аэрозоля сахарского происхождения.Рис. 1.7. Распределение по размерам числа частиц аэрозоля сахарского происхождения./ и 2 — случаи максимальной и минимальной концентрации частиц в районе «моря мрака».

Рис. 1.6. Распределение по размерам числа частиц аэрозоля на высоте 3 м над поверхностью почвы в Хасвеле (штат Колорадо, США) (/) и над эродирующим полем на высотах 1,5 и 6 м в Западном Техасе (2, ЗУ

Рис. 1.6. Распределение по размерам числа частиц аэрозоля на высоте 3 м над поверхностью почвы в Хасвеле (штат Колорадо, США) (/) и над эродирующим полем на высотах 1,5 и 6 м в Западном Техасе (2, ЗУ

N см"3

N см"3

Рис. 1.7. Распределение по размерам числа частиц аэрозоля сахарского происхождения.

Рис. 1.7. Распределение по размерам числа частиц аэрозоля сахарского происхождения.

туре аэрозоля аналитически. Получившая широкое распространение для описания микроструктуры атмосферного аэрозоля формула Юнге

dN 1дг = Аг~а, (1.8)

как правило, не применима для описания распределения числа частиц по размерам для пылевого аэрозоля, так как она завышает число частиц тонкодисперсной фракции аэрозоля, а входящий в расчетную формулу (1.8) параметр а оказывается зависящим от радиуса частиц г. Результаты измерений микроструктуры почвенно-эрозионного аэрозоля [19, 71, 72, 26 7, 280] свидетельствуют о том, что наблюдаемые распределения числа частиц по размерам являются более сложными функциями, .которые можно описать в виде суперпозиции двух или более гамма-функций [18, 23, 32] или логарифмически нормальных функций [233, 239].

Таблица 1.4

РАСПРЕДЕЛЕНИЕ АЭРОЗОЛЬНЫХ ЧАСТИЦ ПО РАЗМЕРАМ (см-3) ДЛЯ ПРИЗЕМНОГО СЛОЯ АТМОСФЕРЫ. РЕПЕТЕК, ОКТЯБРЬ 1970 г. [26]

Высота, м

Общая концентрация см"8 (зля г>0,2 мкм)

Спектральные интервалы частиц, мкм

0,2-0,25

0,25-0,3

0,3-0,4

0,4-0,8

0,8-2,0

2,0-3,0

2

269

210

33

15

5

5

1

188

90

53

26

10

7

2

91

57

16

5

4

8

1

80

58

13

7

0,5

1

0,5

5

330

202

45

30

15

5

3

117

82

15

9

5

4

2

103

60

18

17

4

3

1

99

71

10

6

3

7

2

11

224

156

31

18

11

7

1

131

ПО

14

2

3

2

1

Таблица 1.5

РАСПРЕДЕЛЕНИЕ АЭРОЗОЛЬНЫХ ЧАСТИЦ ПО РАЗМЕРАМ [15]

Место и время наблюдений

Спектральные интервалы частиц, мкм

Северный Казахстан, лето 1968 г.

Курская обл. (Рыльск), лето 1967 г.

Ленинградская область, весна 1970 г.

0,01-0,03

4,03

3,0

8,0

0,03-0,05

18,0

18,0

14,0

0,05-0,08

3,48

4,2

5,0

0,08-0,10

0,8

1,5

1,8

0,10-0,20

1,08

5,0

3,5

0,20-0,25

0,344

0,37

0,407

0,25—0,30

0,204

0,205

0,165

0,30-0,40

0,242

0,16

0,17

0,40-0,50

0,076

0,12

0,15

0,50-0,75

0,078

0,05

0,035

0,75-1,00

0,028

0,022

0,021

1,00-1,50

0,012

0,026

0,015

1,50—2,00

0,0055

0,032

0,030

2,00—2,50

0,0046

0,0054

0,0025

2,50—3,00

0,002

0,0018

0,004

3,00-4,00

0,0012

0,003

0,0048

2 мкмПримечание. Нормировка ^ A2V(r) = l, высотаг—0.2 мкм

забора проб 1—2 м.

По-видимому, более адекватной является функциональная зависимость для описания спектров размера частиц, которая получила название нормально-логарифмического закона [239]:

dN __ 0,434У0_ (Igr -Igr^n QX

(2л)*^и Р 2lg2a ’

где rm — средний радиус частиц, о — дисперсия распределения. При этом оказывается, что в таком случае счетное распределение легко преобразовать в распределения объемов и поверхностей частиц, используя следующие соотношения:

In rv = In гт + 3 In2 a,In rv = In гт + 3 In2 a,(1.10)(1.10)

In rv = In гт + 3 In2 a,

In rv = In гт + 3 In2 a,

(1.10)

(1.10)

In rs = In r m + 2 In2 a,In rs = In r m + 2 In2 a,(Ml)(Ml)

In rs = In r m + 2 In2 a,

In rs = In r m + 2 In2 a,

(Ml)

(Ml)

Рис. 1.8. Типичные распределения частиц аэрозоля для случаев высокой (/) и низкой (2) запыленности приземного слоя атмосферы [27].

где rv и rs соответственно средние радиусы в объемном и поверхностном распределениях.

Как было показано впервые К. Уитби [301], представление результатов в виде dN/d\gr и dS/d 1gг позволяет выявить определенные закономерности распределения по размерам атмосферного аэрозоля и соотнести эти закономерности с конкретными физическими процессами, их обусловившими.

На рис. 1.8 показаны типичные кривые распределения для случаев высокой и низкой запыленности атмосферы в приземном слое. Эти кривые характеризуются наличием трех мод: А (1 мкм < г < 10 мкм); В (10 мкм < г < 100 мкм) и С(0,02 мкм < < г < 0,5 мкм). Оставляя в стороне вопрос о моде С, которая оказывается обусловленной не почвенной продукцией аэрозоля, а аэрозолем, образовавшемся в процессе газохимических превращений in situ (см. разд. 1.1.3), обратимся к рассмотрению мод Л и В.

Как видно из данных на рис. 1.8, мода В характерна лишь для условий повышенной запыленности, тогда как мода А присутствует в спектрах при любых уровнях запыленности. Химический анализ аэрозоля моды А свидетельствует о том, что это в основном частицы глинистого состава, тогда как оказывается, что частицы моды В состоят преимущественно из кварцевых крупинок, поверхность которых покрыта мелкими глинистыми частичками. Отсюда нетрудно видеть, что речь идет о типах аэрозольных почвенных частиц, уже обсужденных выше в связи с механизмом образования этого типа аэрозоля: частицы моды В в значительной степени произошли из тяжелых частично деструктированных саль- тирующих частиц, инжектированных в атмосферу интенсивными вертикальными турбулентными потоками, характерными для пыльных бурь, в условиях которых и наблюдается эта мода. Частицы же моды А обязаны эффекту пескоструйной дезагрегации крупных частиц и взмучивания мелкодисперсной пыли преимущественно глинистого происхождения. Поскольку, как отмечалось выше, частицы этой моды обнаруживаются в воздухе и в отсутствии интенсивной эрозионной деятельности, они могут быть также перенесены адвекцией из достаточно удаленного источника.

Подтверждением такой идентификации мод А и В могут служить результаты исследования поведения этих мод на разных расстояниях от поверхности. Сравнение спектров распределения dN/d 1g г и dS/d 1g г на уровнях 2 и 6 м отчетливо выявляет уменьшение концентрации аэрозоля моды В и инвариантность моды А. Это свидетельствует о существенности седиментационных процессов лишь для моды 8 и о большом времени жизни частиц моды А, другими словами, об их способности к значительным ад- векционным перемещениям. При этом важно отметить, что в указанных условиях оптические свойства аэрозольной компоненты будут, разумеется, в основном определяться аэрозолем моды А.

Реальные распределения частиц почвенного аэрозоля по размерам в условиях легкой запыленности и значительной дальности видимости представлены на рис. 1.9. Измерения, проведенные сотрудниками Национального центра атмосферных исследований (НЦАИ) США, показывают на высоте 3 м над поверхностью в штате Колорадо четкую бимодальность аэрозоля (моды А и С)’, причем химический анализ частиц моды А показал, что это частицы глинистого происхождения. Наличие двух мод зарегистрировано также и в измерениях Г. Свердрупа и др. [280].

Данные, полученные Паттерсоном по измерениям частиц радиусом 0,2—10 мкм, с самолетов над пустыней на северо-западе Индии также свидетельствуют о существовании в этих условиях моды А.

Распределение частиц, полученное в ходе исследования сахарского аэрозоля, — мономодальное [245, 246]. Авторы сообщают, однако, что частицы с г << 0,4 мкм имели серый цвет и отличались по цвету от более крупных, красновато-коричневых. При этом концентрация частиц первого сорта не обнаруживала корре-

ляции с частицами второго сорта, что, естественно, побудило авторов считать эти частицы продуцированными различными источниками. Таким образом, фактически и в этом случае была зафиксирована бимодальность микроструктуры аэрозоля, соответствующая определенным выше модам Д и С.

Рис. 1.9. Распределения по площади (а) и объему (б) числа частиц аэрозоля в условиях легкой запыленности.

Данные измерений: / — НЦАИ на уровне 3 м над поверх-ностью, 2 — Свердрупа, 3 — Савуа и Просперо (сахарскийаэрозоль), 4 — по программе КЭНЕКС, 5 — Паттерсона.

Микрофизические данные, полученные в ходе выполнения программы КЭНЭКС [19, 25] в пустыне Каракум (см. Репетек) по измерениям на уровне 2 м над поверхностью, также обнаруживают бимодальность кривых распределения (рис. 1.9). Однако, в отличии от предложенного в [239] отнесения моды С к аэрозолю, образовавшемуся in situ, концентрации частицы с г < < 0,2 мкм в работе [26] были отнесены к мельчайшим гематитовым частичкам почвенного происхождения.

Вычисления параметров нормально-логарифмических распределений dNId 1g г и dSjd 1g г, наиболее адекватно описывающих

обсуждавшиеся экспериментальные данные о микрофизических характеристиках почвенного аэрозоля для различных точек земного шара, выявили неожиданное постоянство характеристик моды А [239]. Значения rs = 1,5 мкм, Гу = 2,8 мкм, гп = 0,4 мкм и о = 2,2 можно считать репрезентативными для условий слабой запыленности. Для случая средней и сильной запыленности величины rs и Гу соответственно равны 2,7 и 2,9 мкм, а <т^2,1. Характеристики моды В более изменчивы: rs принимает значения от 15 до 32 мкм, Гу — от 20 до 35 мкм, а о варьирует от 1,4 до 2,0. Здесь же можно отметить большое постоянство параметров моды С, однако подробнее об этом будет сказано ниже.

Заканчивая обсуждение микроструктуры аэрозоля, можно отметить, что причина, по которой нормально-логарифмические распределения более адекватно, чем степенной закон Юнге, описывают спектр размеров частиц аэрозоля, возможно, кроется в свойстве центральной предельной теоремы. Из этой теоремы следует, что если статистическая переменная есть результат процесса, в котором выход пропорционален уже достигнутой величине переменной, то ее статистическое распределение должно быть нормально-логарифмическим. Поскольку процессы, определяющие выживание аэрозольной частицы в воздухе, действительно являются функцией приобретенного ею размера, то нормально-логарифмическое распределение является, по-видимому, естественным свойством этой системы. По этой же причине реальную кривую распределения счетной концентрации любой сложности можно аппроксимировать суперпозицией нескольких логарифмически-нор- мальных распределений в соответствии с числом независимых кооперирующих источников [301].

Изучение вертикальных профилей микрофизических характеристик аэрозоля почвенного происхождения свидетельствует об уменьшении с высотой среднего радиуса частиц гп за счет снижения доли крупных частиц по механизму седиментации. Так, по наблюдениям в районе ст. Репетек в октябре 1970 г., доля частиц в интервалах 0,6—1,2 мкм и более 1,2 мкм с увеличением высоты от уровня моря до 8 км уменьшалась соответственно в 5 и 17 раз, в то время как количество частиц мелкой фракции (менее 0,3 мкм), испытывая незначительные флуктуации, оставалось практически неизменным [25]. Данные, полученные по измерениям над пос. Анката в июле 1971 г. при изменении высот забора проб с 400—450 до 6000 м, дают результаты, соразмерно сходные с данными, полученными по измерениям над ст. Репетек. Уменьшение доли частиц в интервалах 0,75—1,25 мкм и более 2 мкм составляет 2—4 и 2—13 раз соответственно, при этом наблюдается значительная стабильность доли частиц с г ^ 0,25 мкм. Следует, однако, отметить, что общее правило уменьшения концентрации гигантских частиц с высотой иногда нарушается. В ряде случаев наблюдался даже их рост, что, по-видимому, может быть объяснено адвекцией на этих высотах сильно запыленного воздуха из

источника, находящегося в зоне очень интенсивных вертикальных турбулентных потоков [25, 126].

Модельные расчеты изменений спектра размеров частиц с высотой в тропосфере с учетом динамических процессов и удаления аэрозоля, а также внутриоблачного и подоблачного вымывания показывают, что постепенный сдвиг максимума кривой распределения счетной концентрации по размерам в субмикронную область сопровождается довольно резким уменьшением концентрации не только гигантских частиц, но и частиц с г 5-Ю-6 см [97]. Это

Рис. 1.10. Распределение по размерам числа частиц аэрозоля на высотах от 1 до 6 км в штате Небраска [96].

приводит к формированию довольно узкого спектра размеров частиц аэрозоля в тропосфере с максимумом при г = 0,1... 0,2 мкм. Однако эти выводы не всегда согласуются с результатами высотного зондирования распределения счетной концентрации почвенноэрозионных частиц. Например, измерения [96], проведенные над пустынной поверхностью в штате Небраска (рис. 1.10), отчетливо выявляют сужение спектра размеров аэрозольных частиц с высотой и смещение максимума счетной концентрации в область 0,5 мкм.

Рассмотренные выше результаты исследований дают основание считать моду Л почвенного аэрозоля наиболее репрезентативной для этого типа аэрозоля. Частицы моды А в определяющей степени формируют оптические свойства собственно почвенного аэрозоля в тропосфере [95—97, 301].

Общая продукция почвенно-эрозионного аэрозоля и основные регионы-источники

В табл. 1.6 представлены данные о глобальных выбросах почвенно-эрозионного аэрозоля в атмосферу. Различные способы оценок и косвенность их обобщения в глобальном масштабе приводят к существенным неопределенностям в значениях И/.

Таблица 1.6

ДАННЫЕ, ИСПОЛЬЗУЕМЫЕ ПРИ ОЦЕНКЕ ГЛОБАЛЬНЫХ ВЫБРОСОВ U7

ПОЧВЕННО-ЭРОЗИОННОГО АЭРОЗОЛЯ В АТМОСФЕРУ, ПО [81]

W МЛ!. т/год

Данные

1100

Данные 15 станций в США по годовому выпадению пыли, экстраполированные на остальную часть поверхности суши планеты, потенциально подверженной эрозии

500

Концентрация пыли принята равной 5 мкг/м3 в первом 5-километровом слое, количество циклов удаления в год 40, скорость океанической седиментации 0,1 ДО-3 г/см2 в год

500

Экстраполяция оценок Вадлея для пыли, возникшей в результате естественной эрозии и эрозии, вызванной сельскохозяйственной деятельностью на территории США

6-600

Разброс оценок по различным литературным данным, собранным С. Джадсоном

200

Концентрация пыли принята равной 10 мкг/м3 в слое атмосферы до 1 км и 0,1 мкг/м3 выше этого слоя, при времени жизни соответственно 3 и 5—30 сут.

70-100

Данные по отложениям пыли в ледниках

380

Скорость океанической седиментации принята равной 0,5Х ХЮ-3 мм/год, плотность 1,5 г/см3

По-видимому, можно с уверенностью сказать, что оценка величины выбросов аэрозоля порядка 70—100 млн. т/год по данным отложения пыли в ледниках явно занижена, поскольку следует учитывать, что ледники расположены на высотах более 2—3 км. В то же время экстраполяция по данным 15 американских станций приводит к завышенной оценке (W^l млрд, т/год), так как практически во всех исследовавшихся районах США реализуются условия, исключительно благоприятствующие эрозии почвы и эмиссии в атмосферу аэрозоля [154]. Последние едва ли можно считать типичными для всех без исключения других регионов- источников почвенно-эрозионного аэрозоля. Из сказанного выше, можно принять величину порядка 500 млн. т/год за среднюю годовую продуктивность рассматриваемого типа аэрозоля.

Как отмечалось выше, сам механизм образования почвенного аэрозоля предполагает весьма неоднородное распределение поля эмиссии, определяемое прежде всего мощностью источников. Последние по этому принципу делятся на локальные и глобальные.

К числу глобальных источников прежде всего следует отнести Сахарский регион и еще малоизученные в этом отношении гигантские пустыни Азии — Гоби и Такла-Макан [57, 248].

Локальные источники, разумеется, более многочисленны, но менее мощные и их вклад в запыленность атмосферы проявляется в нижнем тропосферном слое над определенными регионами мира (размеры и географическое положение которых определяется сезонным состоянием мезо- и макромасштабных циркуляций) и оказывается существенным лишь в определенные периоды года.

В СССР из наиболее значительных локальных источников следует назвать пустыни Средней Азии, полуаридные зоны на северо-западе Казахстана и севере Предкавказья (Сальские степи, Ергени, Прикаспийская низменность), некоторые районы европейского Нечерноземья СССР [6, 7, 29]. В Западной Европе — это части территории Англии, Франции и Бельгии. На Азиатском континенте вне Советского Союза — это область лёссовидных суглинок Северного Ирана, пустыни Аравийского полуострова, Пакистана, северо-восточной части Индии, аридные и полуаридные зоны Монголии и Китая. В Южной Африке — это пустыня Калахари, в северо-восточной ее части — пустыни Огаден и Нубийская пустыня. На Северо-Американском континенте — это прежде всего штаты Нью-Мексико, Техас, Небраска, Невада, Колорадо и Аризона в США [56], а также обширные районы Мексики.

Разумеется, этот список весьма неполный. Подробные статистические данные о локальных источниках пыли над различными географическими районами мира собраны и проанализированы в работе [189]. Из глобальных источников наиболее подробно изучен регион пустыни Сахара в Африке [57, 245]. Как показывает анализ телевизионных и ИК изображений со спутников, пылевые выносы над Атлантикой зарождаются в Западной Сахаре в зонах пустыни, опустыненных саванн и частично саванн в пределах гигантского «амфитеатра», который окружен с севера, востока и юга возвышенностями и горами Атласа, Ахаггара, гвинейского побережья и их предгорьями. Хотя эта «стена» из возвышенностей не является непрерывной и весьма разновысотна, а на юге она отступает за пределы Сахары, в целом подобные макроочертания рельефа в определенной степени оказывают влияние на атмосферную циркуляцию нижней тропосферы в этой части континента и ориентируют воздушные потоки в направлении выхода из рассматриваемого естественного амфитеатра с северо-востока на юго-запад и с востока на запад, в направлении к Атлантике.

Что касается азиатских пустынь Такла-Макан и Гоби, то появились сведения, что в апреле 1976 г. гигантское пылевое облако, возникшее в результате разразившихся в этих районах пылевых бурь, потоками воздушных течений было перенесено в Арктику и наблюдалось, в частности, на Аляске [248]. Оценки показывают, что при скорости перемещения пылевого облака 80 км/ч оно переносило в Антарктиду порядка 4-Ю3 т пыли в час

и за пять дней, в течение которых это облако перемещалось над Аляской, было перенесено около полумиллиона тонн азиатской пыли. Подсчитано, что для обеспечения пылевого потока такой мощности в пустынях Такла-Макан и Гоби должен был быть поднятым в воздух поверхностный слой толщиной 0,2 мкм с площади ЮХ 10° широты.

Нужно признать, что до настоящего времени, за исключением глобального очага пылевых выносов в северо-западных районах Сахары, сведения о других глобальных источниках почвенного аэрозоля либо крайне скудны, либо отсутствуют вовсе, в то время как из общих соображений абсолютно ясно, что такие великие азиатские пустыни, как Такла-Макан и Гоби, пустыни Аравийского полуострова и северо-восточных районов Африки, пустыни Северной Индии и Пакистана, благодаря особенностям крупномасштабных атмосферных циркуляций в этой части мира могут служить и наверняка служат мощными источниками пыли над обширными акваториями Тихого и Индийского океанов.

Поле концентрации и химический состав

Наибольшая концентрация пыли наблюдается в районах-источниках в момент ее инжекции в атмосферу. Обширные исследования по программе КЭНЭКС показали, что концентрация твердых частиц (г 5? 0,2 мкм) в районах пылевых бурь составила в среднем 10—20 мг/м3 [26]. Измерения в Техасе в период пылевых бурь (при видимости от нескольких километров до десятков метров) определили диапазон изменений концентрации частиц (0,6 мкм < г < 10 мкм) на высоте 2 м от 2-10~3 до 4,4-10-1 г/м3 [238]. Концентрация частиц минерального аэрозоля в приземном слое ряда сельских местностей США с невысоким уровнем эрозии почв составляет 30—40 мкг/м3 [129], а в восточных районах Австралии для частиц с г > 0,2 мкм она варьирует в пределах 25— 250 мкг/м3 [155]. Концентрация пыли в сахарском аэрозольном слое (САС) в Атлантике, на островах Сал (16°45'с. ш., 22°5'з.д.) и Барбадос (13°10z с. ш., 59°25' з. д.) и на побережье Майами (25°45z с. ш., 80°15z з. д.) изменялась в пределах 70—200, 30—60, 7—50 мкг/м3 соответственно [266]. Минимальная концентрация пыли на о. Барбадос, зарегистрированная в 1968 г., составляла 5 мкг/м3, что лишь в 5 раз превышает концентрацию аэрозоля над Гренландией, которая может рассматриваться как концентрация «фонового» аэрозоля. Следует иметь в виду, что доля почвенных частиц в фоновом аэрозоле над поверхностью океана в удаленных от берегов районах северного полушария, непосредственно не подверженных влиянию пылевых выносов, составляет 0,1 мкг/м3. В районах Арктики и особенно Антарктиды она оказывается меньшей (ЬЮ-5 мкг/м3 для частиц с г > 0,5 мкм) [119].

Рассматривая вертикальные профили концентрации пылевого аэрозоля, можно сказать, что последние значительно зависят от

условий мелко- и крупномасштабной циркуляции атмосферы. В условиях, отвечающих начальной стадии развития пылевой бури, концентрация аэрозоля уменьшается с ростом высоты по экспоненциальному закону, в то время как в условиях пылевого выноса, а также при спокойном состоянии тропосферы в зоне активного турбулентного обмена концентрация аэрозоля с высотой изменяется слабо. Значительные различия микроструктурных характеристик аэрозоля с высотой наблюдаются в пограничной зоне атмосферы. Выше зоны активного турбулентного обмена концентрация пылевого аэрозоля быстро падает вплоть до уровня фонового аэрозоля. Высота зоны активного турбулентного обмена зависит от метеоусловий на поверхности планеты и коррелирует с температурой воздуха в пограничном слое атмосферы. Для летних условий среднего пояса Земли зона активного турбулентного обмена ограничивается высотами 2,5—3 км, в то время (как в условиях жаркого лета в пустынях, когда температура в пограничном слое атмосферы достигает 40—50 °C, зона активного турбулентного обмена может достигать 5—6 км над уровнем моря 132].

Рассмотренные выше качественные выводы подтверждаются результатами измерений счетной концентрации частиц почвенного аэрозоля [26] над пустыней Каракум и над пос. Анката в Северном Казахстане, проведенных в рамках программ КЭНЭКС и ГАРЭКС [26, 28, 214], а также измерениями по программам ASTRA [27, 212], GAARS [27, 29, 127, 128], АТЭП [246—250].

Многие исследователи обнаружили слоистую структуру тропосферного аэрозоля [27, 251—253]. Природа аэрозольных слоев в нижней тропосфере не вполне ясна. Можно полагать, что она определяется в значительной мере процессами адвекции воздушных масс и условиями стратификации атмосферы на этих высотах. В условиях пылевого выноса над океаном нижние слои атмосферы на высотах менее 1 км обычно обеднены пылевым аэрозолем и концентрация пылевого аэрозоля здесь сильно уменьшается с высотой. Вертикальные профили концентрации пылевых частиц (г ^ 0,2 мкм), полученные в ходе выполнения программы АТЭП, свидетельствуют о том, что в зоне САС основная масса аэрозоля заключена в слое 1,5—7 км с максимумом счетной концентрации на высотах 3—5 км. Уменьшение концентрации аэрозоля от нижней границы аэрозольного облака к поверхности моря объясняется захватом частиц гребнями волн и брызгами. При этом происходит преимущественный сток грубодисперсной фракции пылевого аэрозоля.

Вполне естественно, что химический состав почвенно-эрозионного аэрозоля, по крайней мере в приповерхностном слое атмосферы, в основном должен соответствовать химическому составу почвы, послужившей его источником. Правда, при этом следует иметь в виду, что микрохимические характеристики подвергающегося эрозии самого верхнего слоя почвы могут отличаться от состава нижерасположенных слоев почвы в сторону обогащения

микроэлементами за счет выщелачивания почвы и подъема к поверхности по капиллярному механизму раствора продуктов выщелачивания. Кроме того, определенная неидентичность почвенного аэрозоля химическому составу почвы-источника может определяться тем обстоятельством, что не все минералы и другие почвенные продукты одинаково диспергируются в процессе эрозии.

В большинстве случаев минеральный состав почвенного аэрозоля включает в себя кварц и другие соединения кремния, глиноземы, карбонаты и кальциты, окиси железа, гипс; кроме того, почвенный аэрозоль содержит, как правило, определенное количество микроэлементов и сравнительно небольшое количество органических веществ. Обширный цикл исследований содержания различных веществ и элементов в почвенном аэрозоле выполнен сотрудниками ЛГУ [20, 25]. В табл. 1.7 приведены данные о содержании ряда элементов в аэрозоле приземного слоя воздуха в Репетеке и Анкате.

Таблица 1.7

СОДЕРЖАНИЕ НЕКОТОРЫХ ЭЛЕМЕНТОВ (мкг/м3) в АЭРОЗОЛЕ ПРИЗЕМНОГО СЛОЯ ВОЗДУХА

Элемент

Место и время измерений

Репетек, октябрь 1970 г.

Анката, август 1971 г.

Mg

1,2±0,8

0,1+0,05

Мп

0,02±0,01

0,02±0,02

РЬ

0,07±0,2

0,1±0,2

Fe

1,5±1,5

1,0±2,0

Si

5,0±3,0

2,0±3,0

Al

0,4+0,5

0,2±0,3

Са

1,7+3,5

3,5±5,0

Ni

0,03±0,01

0,02+0,02

Zn

0,1±0,5

0,1±0,2

Си

0,03

0,03

Cr

0,03±0,04

0,03+0,03

SO2-

Данных нет

1,5+2,0

Большую часть аэрозольных частиц над пустыней Каракум составляют частицы кварца. Существенная доля частиц содержит кальций. Электронно-микроскопический анализ показал почти полное отсутствие в пробах кристаллов NaCl. Содержание в аэрозоле таких элементов, как Fe, Са, Zn, было весьма неустойчивым, что может указывать либо на преимущественное существование соединений этих элементов грубодисперсной фракции аэрозоля, либо свидетельствует о нестабильности источника частиц, содержащих эти элементы.

В аэрозоле над пос. Анката наблюдалось высокое содержание таких элементов, как Са и А1. Интересно отметить, что как в Анкате, так и в Репетеке в утренние часы отмечалось увеличение содержания в аэрозоле Fe. Анализ суточного хода содержания

различных элементов в аэрозоле приземного слоя в Репетеке и Анкате не позволил обнаружить какой-либо отчетливой закономерности.

Минералогический состав почвенно-эрозионного аэрозоля (штат Техас, США) для двух типов почв (табл. 1.8) показал, что частицы размером 10—100 мкм практически имеют исключительно кварцевую основу и покрыты сверху мелкими частичками глины; частицы же, размеры которых лежат в -диапазоне 1—10 мкм, состоят из глинистых минералов, в основном иллита [151].

Таблица 1.8

МИНЕРАЛОГИЧЕСКАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА двух типов ПОЧВ (%). ИССЛЕДОВАВШИХСЯ В ШТАТЕ ТЕХАС, США [151]

Минерал

Тип почвы

I

п

Песок (г>25 мкм)

96,8

81,5

Ил (1 мкм<г<25 мкм)

1,4

8,5

Глина (г<1 мкм)

1,8

10,0

Рентгеноскопический анализ проб техасского аэрозоля [152] показал, что при приблизительно равном соотношении иллита и монтмориллонита в почве содержание алюминия варьирует между 8,9 и 19,4 %. В ходе работы было подтверждено мнение, ранее высказывавшееся на основе анализа фотоснимков аэрозоля, что мелкие частицы в основном состоят из иллита и монтмориллонита, тогда как крупные представляют собой песчинки, покрытые сверху более мелкими глинистыми частичками. Силикатные глины, кальциты, нитраты, связанный углерод, гипс и кварц обнаружены в пробах почвенного аэрозоля в пустынях Израиля, в зоне Панамского канала и штате Нью-Мексико [254]. В частности, качественный анализ проб почвенного аэрозоля, собранного в пустыне Уайт-Сэндс (штат Нью-Мексико, США) [221], показал, что частицы, размер которых превосходил несколько микрометров, состоят главным образом из монтмориллонита, иллита, каолинита, кварца, кальцита, гипса.

Глинистые алюмосиликатные частицы были обнаружены и при анализе проб на органический компонент почвенного аэрозоля в штате Техас (США) во время пылевой бури [125]. Супесковый характер почвы и наличие в ней органических веществ определили структуру аэрозоля в виде агрегатов минеральных крупинок, удерживаемых вместе поверхностными силами и цементирующими органическими агентами Г В почвах органический компонент,

1 Для глинистых почв, кристаллы которых имеют относительно большие поверхностные площади, цементирующее действие органического компонента реализуется за счет водородных связей, которые он легко образует с поверхностью.

обычно не превосходящий 1—2 %, представляет собой чрезвычайно сложную по составу массу, содержащую живые организмы, фрагменты умерших организмов, биологически синтезированных соединений, а также целый набор продуктов разложения и их производных [27].

В пробах аэрозоля, собранного над Репетеком и Анкатой, весовая концентрация органического компонента почвенного аэрозоля составляла 2 мкг/м3 [25]. Относительная концентрация органического компонента в атмосферном аэрозоле в 10—20 раз превосходила его концентрацию в почве.

Изучение проб, взятых в Скотсблаффе (штат Небраска, США) и Дес-Воли (штат Калифорния, США), показало, что почвенный компонент аэрозоля для частиц с г >* 0,3 мкм характеризуется стабильным отношением Ti/Si, K/Si и Ca/Si как по месту взятия проб, так и на высотах до 10 км [145]. По-видимому, это действительно является имманентным свойством почв, поскольку лога- рифмически-нормальное распределение этих отношений в аэрозоле (сохраняющееся с высотой) характерно и для почв [260].

Большой интерес представляют данные о химическом составе аэрозоля почвенного происхождения, переносимого из Африки и азиатских пустынь соответственно через Атлантику к восточным берегам Северной Америки и через Тихий океан к западному ее побережью в районе Аляски [57, 153, 245—249].

Регионы очагов пылевых выносов сахарской пыли характеризуются сочетанием двух основных типов подстилающей поверхности: каменистых равнин и песчаных массивов — эргов. Пески эргов Сахары, в основном кварцевые по составу, преимущественно мелкозернистые, с преобладанием фракции 0,25—1,1 мкм. Характерная окрашенность в .красноватый цвет обусловлена наличием на песчаных зернах железистой пленки — коры пустыни, состоящей из Fe2O3. Локальное распределение в рассматриваемом районе имеют светлоокрашенные (белые, желтоватые) пески, более молодые по возрасту по сравнению с красноватыми. Наконец, в южной части исследуемого района, в пределах аллювиальной низменности р. Нигер, распространены аллювиальные песчаные и глинистые (на сухих болотах) отложения очень светлой окраски, которые сильно обогащены кремнием. Подобные светло-оранжевые отложения служат источником пылевых выносов в Атлантику, связанных с развитием харматана.

Анализ проб аэрозоля, собранных советскими и американскими НИС на пути следования САС через Атлантику, показал, что он содержит в приземном слое в определенных количествах слюду, иллит, каолинит, хлорит, кварц, кальциты, гипс, плагиоклаз. Изучение химического состава аэрозоля САС в приземном слое и непосредственно в пылевом облаке показало наличие значительных количеств Ре2О3, а также широкого круга микроэлементов (табл. 1.9).

Минералогический состав аэрозоля САС в общем аналогичен среднему составу сланцевых глин. Преобладающим компонентом 40

Таблица 1.9

СРЕДНИЙ ХИМИЧЕСКИЙ СОСТАВ САХАРСКОГО АЭРОЗОЛЯ ДЛЯ РАЗЛИЧНЫХ ВЫБРОСОВ И ГЕОГРАФИЧЕСКИХ МЕСТОПОЛОЖЕНИЙ [247] (СКО —СРЕДНЕЕ КВАДРАТИЧЕСКОЕ ОТКЛОНЕНИЕ)

Выброс

Относительная концентрация по массе, %

Относительная объемная концентрация

SiO2

Т1О2

Ре2О3

А12О3

МпО

РА

В

Ва

Со

Сг

Си

La

Ni

Sc

V

Y

Zr

о. Сал

I

45,2

0,81

6,23

12,4

0,072

0,35

48

951

16

127

78

52

87

11

95

34

141

CKO

4,2

0,08

0,61

1,0

0,010

0,08

10

108

3

29

28

3

16

2

6

2

36

II

42,7

0,74

6,13

12,9

0,085

0,42

52

986

16

132

85

52

95

10

100

32

133

CKO

7,7

0,10

0,27

1,8

0,013

0,05

4

47

2

23

16

5

23

1

7

4

14

III

46,6

0,95

5,76

14,3

0,056

0,57

52

878

15

293

92

55

163

12

119

33

173

CKO

8,4

0,25

0,45

3,0

0,005

0,31

8

230

2

177

9

2

71

2

35

2

47

Среднее

44,9

0,82

6,06

13,1

0,071

0,46

50

939

16

178

84

53

112

11

104

33

148

CKO

6,1

0,16

0,48

1,9

0,015

0,18

7

135

2

117

19

3

52

2

20

3

36

о. Барбадос

I

48,2

1,02

6,69

15,0

0,089

0,39

55

918

19

133

69

66

80

16

136

41

165

CKO

5,2

0,17

0,52

1,8

0,013

0,10

4

154

2

15

8

5

11

2

24

5

30

II

41,3

0,83

6,98

H,2

0,081

0,50

50

727

21

110

77

50

99

13

96

38

133

CKO

4,6

0,09

2,35

1,6

0,016

0,05

5

91

0

15

30

12

19

1

18

5

6

Относительная концентрация по массе, %

Относительная объемная концентрация

Выброс

SiO2

TiO2

Fe2Os

A12O8

MnO

P2OS

В

Ва

Со

Сг

Си

La

Ni

Sc

V

Y

Zr

III

48,9

1,12

6,14

15,3

0,074

0,50

53

1210

17

148

68

73

86

16

141

39

192

CKO

4,9

0,37

1,68

3,5

0,012

0,15

7

592

3

37

8

13

5

4

39

6

70

Среднее

47,2

1,01

6,60

14,5

0,084

0,43

54

959

19

133

70

65

85

15

130

40

167

CKO

4,9

0,23

1,12

2,5

0,014

0,11

5

325

2

23

11

10

12

3

30

5

42

Майами

I

50,7

0,97

5,80

15,5

0,064

0,43

56

1055

16

166

94

51

91

9

153

31

136

CKO

2,9

0,18

0,94

1,4

0,022

0,17

7

196

3

49

25

5

26

1

37

5

40

la

49,6

0,87

6,40

15,0

0,067

0,48

52

1165

16

143

83

51

72

11

180

33

131

CKO

4,2

0,04

1,58

0,6

0,011

0,17

0

322

0

45

7

0

5

1

60

1

23

II

38,3

0,77

7,19

12,4

0,066

0,72

52

915

19

127

140

63

105

11

112

33

126

CKO

1,6

0,01

0,00

1,0

0,002

0,00

4

83

0

8

35

9

13

1

1

1

10

Среднее

47,3

0,90

6,30

14,6

0,065

0,51

55

1048

17

147

103

54

89

10

143

32

132

CKO

6,2

0,15

1,05

1,7

0,015

0,17

5

203

3

39

32

7

22

1

32

4

28

Общее среднее

46,4

0,92

6,34

14,0

0,075

0,45

53

976

17

152

84

58

95

13

125

35

151

CKO

5,6

0,20

0,93

2,2

0,016

0,15

6

240

2

72

24

9

33

3

31

5

38

является слюда, иллит и кварц: отношение Si/Al в общем идентично этому отношению в сланцевых глинах. Относительные концентрации микроэлементов в аэрозоле также в общем соответствуют составу сланцевых глин. Бор и фосфор, выпадающие из этой закономерности, содержатся в аэрозоле в количествах, в 2 раза меньших, чем в обычных сланцевых глинах. По-види- мому, это объясняется повышенным содержанием этих элементов в почвах Северной Африки. Уменьшение концентрации кварца, плагиоклаза, микроклина и кальцита и соответственное увеличение глинистых минералов в аэрозоле приземного слоя атмосферы по мере продвижения САС через Атлантику к Майами, по-видимому, объясняется более быстрым выпадением крупных кварцевых и подобных им частиц по сравнению с маленькими глинистыми частицами.

Соответственно концентрация микроэлементов Za, Sc, Со, Мп, V, Y и Ti (наиболее часто встречающихся вместе с глинами) возрастала от о. Сал к о. Барбадос, концентрация Cr, Ni и Си (наиболее часто встречающихся с минералами типа пироксен) уменьшалась по мере удаления от западного побережья Африки.

Рассматривая химический состав аэрозоля САС, следует отметить любопытный факт: несмотря на в общем большое содержание Fe2O3 в частицах САС, фактор обогащения этого соединения по сравнению с источником отрицателен. Поэтому предполагают, что отмеченный факт связан с химической способностью окисла покрывать большие агломераты и комки и, таким образом, в меньшей степени уноситься ветрами с поверхности пустыни [148].

Существуют данные о том, что гигантские азиатские пустыни Такла-Макан и Гоби также являются мощными источниками глобального пылевого аэрозоля. В связи с этим представляют интерес данные [248] о химическом составе аэрозоля азиатского происхождения, пересекшего Тихий океан и, следуя крупномасштабной атмосферной циркуляции, достигшего побережья Аляски. К сожалению, скудность данных, относящихся к азиатскому глобальному аэрозолю, не позволяет сделать убедительные выводы о его физико-химических свойствах.

ПОЛЕ КОНЦЕНТРАЦИИ, ХИМИЧЕСКИЙ СОСТАВИ микроструктура МОРСКОГО АЭРОЗОЛЯ

Атмосферный аэрозоль над морскими акваториями и океанами генерируется морской поверхностью (солевые частицы и капли солевых растворов воды), а также заносится с материков (минеральный аэрозоль, органический аэрозоль). Кроме этого, как и над материками, над морскими акваториями аэрозоль продуцируется в результате газохимических превращений. Характеристики пылевого аэрозоля были рассмотрены выше. В этом раз-

деле мы рассмотрим поле концентрации, химический состав и микроструктуру только морского аэрозоля, понимая под этим солевые частицы и капли солевых растворов.

Поле концентрации

Измерения поля распределения концентрации солевых частиц морского аэрозоля, предпринятые в [210], продемонстрировали удовлетворительное согласие с ранее выполненными теоретическими оценками [282]. Были зарегистрированы значения счетной концентрации 0О=1,5... 1,2 см-3 на пути от Токио до экваториальной части Тихого оксана. В Индийском океане величина 0О не превышала 0,9 см-3 в экваториальной части и заметно снижалась (до 0,4 см-3) в широтах 20 с. ш.— 20° ю. ш. у австралийского побережья. При приближении к границе льдов Антарктики был отмечен рост ©о До 2,1 см-3, однако у паковых льдов величина ©о вновь резко уменьшалась до 0,2 см-3. По данным [27], на высоте 10—15 м над поверхностью моря массовая концентрация солевого морского аэрозоля для различных районов мира варьировала от 0,6 до 15,4 мкг/м3 (для частиц с d^2 мкм). Измерения в Северной Атлантике для частиц с d^0,2 мкм дали значения массовой концентрации в диапазоне 8,6—28,0 мкг/м3 (табл. 1.10).

Таблица 1.10МАССОВЫЕ КОНЦЕНТРАЦИИ КОМПОНЕНТОВ МОРСКОГО АЭРОЗОЛЯдля СЕВЕРНОГО ПОЛУШАРИЯ [304]

Диаметр

Концент

Концент

Отношение

Скорость

Направле

анализи

рация соле

рация пыле

концентра

Район

ветра,

ние

ровавшихся

вых частиц,

вых частиц,

ций ком

ветра

частиц, мкм

мкг/м8

мкг/м3

понентов

Атлантика:

15° с. ш., 53° з. д.

14—19

70°

9

15,4

0,02

770

27° с. ш., 30° з. д.

15—20

70

2

15,0

3,8

4

18° с. ш., 50° з. д.

11—14

50

0,2

8,6

1,6

5

25° с. ш., 35° з. д.

12—14

80

0,2

28,0

6,4

4

26° с. ш., 33° з. д.

9—14

70

0,2

12,0

3,8

3

Тихий океан:

33° с. ш., 165° з. д.

5—15

120

2

1,0

0,08

13

27° с. ш., 16Г з. д.

5—12

100

2

0,6

0,02

30

Карибское морс:

16° с. ш., 70" з. д.

12—16

90

2

6,5

0,16

40

15° с. ш., 68° з. д.

15—20

75

2

10,7

0,42

25

Гренландское

море:

75° с. ш., 01° в. д.

3—8

320

2

0,9

0,005

180

76е с. ш., 06° в. д.

8—14

120

2

3,5

0,7

35

Исследование массовых концентраций солевых частиц морского аэрозоля, которое проводилось в северных районах тропической Атлантики во время АТЭП [265], показало, что распределение частот повторяемости значений массовой концентрации для островов Сал и Барбадос хорошо описывается суперпозицией двух логарифмически-нормальных распределений. Одно из распределений обычно является доминирующим (рис. 1.11) и соот

ветствует нормальным погодным условиям, в то время как второе, второстепенное, оказывается обусловленным метеорологическими возмущениями. До

минирующие моды характеризуются следующими параметрами: средней геометрической концентрацией солевого аэрозоля (для побережий островов Сал и Барбадос она составила 21,3 и 17,3 мкг/м3 соответственно) и стандартным геометрическим отклонением (1,24 и 1,31 соответственно).

Рис. 1.11. Частота повторяемости (число случаев) массовой концентрации частиц р« для о. Сал (/) и о. Барбадос (2).

Более низкое значение средней геометрической концентрации на о. Барбадос авторы объясняют влиянием более слабых ветров [265]. Вторая мода морского компонента аэрозоля на о. Барбадос характеризуется очень высоким значением средней геометрической концентрации (51,3 мкг/м3) (при стандартном геометрическом отклонении 1,23) и, по-видимому, обязана «дистанционному» влиянию двух тропических штормов и урагана. Последние, проследовав значительно восточнее и севернее острова, не вызвали усиления ветра на самом острове, но обусловили образование крупных солевых частиц, которые достигли острова.

Значительная изменчивость ветра и характеристик воздушных масс на побережье Майами (штат Флорида, США) явилась причиной формирования мономодального распределения при значительно меньшей средней геометрической концентрации (6,15 мкг/м3) и более высоком стандартном геометрическом отклонении (1,77).

Таким образом, если считать данные для островов Сал и Барбадос репрезентативными для северных районов тропической Атлантики, то в качестве типичного можно было бы принять геометрическое среднее значение массовой концентрации — 20,0 мкг/м3. Однако сравнения с вышеприведенными данными ([304], табл. 1.10), а также с результатами судовых измерений (которые дали для зоны расположения судна на одной трети пути от о. Сал до о. Барбадос среднее значение 11,8 мкг/м3) показали, что концентрация солевого аэрозоля в центральных районах Атлантического океана существенно ниже, чем вблизи континентов. Этот вывод в общем и целом подтверждается в работе [252], где исследуется поле массовой концентрации солевого аэрозоля над акваториями Атлантического и Тихого океанов (для обоих полушарий), тропической зоны Индийского океана, Южно-Китайского и Филиппинского морей (табл. 1.11 и 1.12).

Как видно из приведенных данных, наибольшее значение массовой концентрации солевого аэрозоля зарегистрировано у м. Доброй Надежды, района, метеорологические условия которого характеризуются, как известно, сильными и устойчивыми ветрами. Хотя едва ли можно считать данные, полученные для м. Доброй Надежды, в строгом смысле репрезентативными для средних и высоких широт Южной Атлантики. Тем не менее они могут указывать на то, что этот район характеризуется повышенной концентрацией солевого аэрозоля. В известной мере это подтверждают ранее упоминавшиеся данные [2Ю].

Значения массовых концентраций солевых частиц над различными акваториями мира (за исключением данных по Индийскому океану, слишком малочисленных, чтобы делать окончательные заключения, и м. Доброй Надежды) и соответствующие им значения стандартных геометрических отклонений свидетельствуют о том, что глобальное поле концентрации этого вида аэрозоля в значительной мере равномерно.

В связи с этим следует отметить, что некоторая разноречивость данных, сообщаемых различными авторами, для определенных районов Мирового океана, по-видимому, может быть в большинстве случаев объяснена особенностями метеорологических условий в этих точках (например, подверженностью сильным устойчивым пассатным ветрам в определенные сезоны года, или, напротив, значительной изменчивостью ветра и характеристик воздушных масс, влиянием циклонической деятельности, близостью или удаленностью от береговой черты и, наконец, некоторыми методическими особенностями проведения эксперимента и его длительностью). Основным фактором, от которого зависит концентрация солевых частиц, является скорость ветра. Заметим, что при влажности атмосферы более 80 % солевые частицы набухают и превращаются в капли солевых растворов. Естественно ожидать, что объемная и массовая концентрации аэрозоля в этом случае возрастут, а фракция более крупных частиц увеличится.

Таблица 1.11

МАССОВЫЕ КОНЦЕНТРАЦИИ (10-6 г/м3) МИНЕРАЛЬНОГО И СОЛЕВОГО КОМПОНЕНТОВ МОРСКОГО АЭРОЗОЛЯ В РАЗЛИЧНЫХ ТОЧКАХ МИРОВОГО ОКЕАНА [252]

Район

Дата

Количество проб

Минеральный компонент

Солевой компонент

средний квадратический

средний арифметический

диапазон

средний квадратический

средний арифметический

диапазон

НИС «Гломар Челенджер», 1973—1976 гг.

Экватор, Тихий океан: 20° с. ш.— 20° ю. ш.

Ноябрь—декабрь 1973 г.

6

0,10

0,16

0,05—0,44

13,14

14,46

6,68—22,7

Южная экваториальная часть Тихого океана

Январь 1974 г.

10

0,30

0,33

0,10—0,57

5,21

5,80

2,27—9,70

Юго-Западная Атлантика

Апрель—май 1974 г.

8

0,20

0,35

0,04—1,08

7,19

9,67

1,03—21,7

Экваториальная часть Южной и Северной Атлантики

Июнь—июль 1974 г.

10

0,69

1,32

0,11—6,76

5,79

6,66

1,66—10,8

Южная Атлантика:

28—38° ю. ш., 4—41° з. д.

Октябрь—декабрь 1974 г.

16

0,60

1,40

0,07—7,12

9,13

10,36

3,83—18,4

Южная Атлантика:

Декабрь 1974—февраль

14

1,05

1,86

0,06—7,52

10,80

11,96

4,64—27,0

И—36° ю. ш., 9—18° в. д.

1975 г.

У побережья Западной Африки: 6—27° с. ш., 15—21° з. д.

Февраль—апрель 1975 г.

11

12,13

53,68

0,47—1,88-

11,98

13,06

6,04—27,8

Средиземное и Черное моря

Апрель—май 1975 г.

2

2,37

2,39

2,08—2,70

3,58

3,61

3,16—4,06

Западная часть Северной Атлантики: 34—40° с. ш., 52— 60е з. д.

Июнь—август 1975 г.

26

1,17

2,79

0,05—14,1

4,41

5,15

1,21—11,13

Северная Атлантика: 28—30° с. ш., 76° з. д.

Август—сентябрь 1975 г.

8

0,74

1,30

0,24—5,04

6,47

6,98

2,81—11,56

Северная Атлантика: 28° с. ш., 75° з. д.

Северная Атлантика:

Ноябрь 1975 г.

1

1,23

8,31

Февраль—март 1976 г.

15

0,07

0,69

0,00—7,98

5,57

6,34

1,73—12,13

22—25° с. ш. 27—43° з. д.

Район

Дата

Количество проб

Минеральный компонент

Солевой компонент

средний квадратический

средний арифметический

диапазон

средний квадратический

средний арифметический

диапазон

Северная Атлантика: 23—27° с. ш., 15—46° з. д.

Март—апрель 1976 г.

5

3,65

8,16

1,15—28,4

.5,79

9,42

0,57—21,б

Северная Атлантика: 47—55° с. ш., 9—23° з. д.

Май—июль 1976 г.

12

0,09

0,24

0,05—1,42

3,42

3,95

1,30—8,96

Северная Атлантика: 32—64° с. ш„ 25—33° з. д.

Июль—август 1976 г.

9

0,04

0,67

0,00—5,55

5,24

7,34

1,41—17,4

Северная Атлантика: 30° с. ш., 10° з. д.

Сентябрь—ноябрь 1976 г.

НИС «Ун

6

иверс Кам

0,20

пус», 1975

0,23 г.

0,06—0,44

3,51

3,72

1,96—6,18

Северная Атлантика: 29—33° с. ш.

Февраль

9

0,26

0,28

0,14—0,47

10,4

Н,1

4,27—18,8

Западное побережье Северной Африки

4

2,04

27,5

8,76—58,9

6,72

7,49

3,45—12,5

Южная Атлантика, Гвинейский залив, Кенп-Таун

Март

11

1,14

1,85

0,17—6,24

5,29

8,39

0,33—19,3

Мыс Доброй Надежды

Март—апрель

5

0,32

0,34

0,21—0,53

23,4

26,9

10,3—48,0

Индийский океан, Бенгальский залив

5

4,76

7,20

0,49—11,4

3,34

3,52

1,79—4,50

Малана-Стренто

Апрель

2

0,37

0,40

0,24—0,57

6,24

7,85

3,09—12,6

Южно-Китайское и Филиппинское моря

Апрель—май

4

1,86

2,07

1,37—3,89

5,69

5,78

4,64—7,43

Северная часть Тихого океана: 26—28° с. ш.

Май

8

1,13

1,22

0,73—2,34

7,02

7,23

4,85—11,2

Карибское море

Июль

3

18,4

18,91

14,8-16,9

15,6

16,5

10,1—22,6

Северная Атлантика: 34—40° с. ш.

Июль

9

1,50

3,15

0,21—11,7

7,76

9,18

2,63—21,2

Средиземное море

Июль—август

7

4,31

4,64

2,76—9,50

7,23

7,44

5,05—9,87

Северная Атлантика: 32—42° с. ш.

Август—сентябрь

14

0,40

0,69

0,13—3,31

6,73

8,82

1,94—20,3

Средиземное море

Сентябрь—октябрь

6

4,27

4,48

2,83—7,46

5,24

6,45

1,67—11,2

Характеристика

ЦССА

ТЭСА

.ТЦЮА

ТЦЮА МДН

Тихий океа!н

Средиземное море

Индийский океан

Южно-Китайское и Филиппинское моря

Минеральный компонент:

среднее арифметическое

1,30

36,6

1,35

1,22

0,58

4,57

7,20

1,51

арифметическое стандартное отклонение

(2,59)

(50,6)

(1,68)

(1,60)

(0,56)

(1,87)

(4,56)

(1,28)

среднее геометрическое

0,36

14,2

0,69

0,62

0,35

4,29

4,76

1,09

геометрическое стандартное отклонение

(5,15)

(4,67)

(3,41)

(3,27)

(3,23)

(1,41)

(3,74)

(2,60)

Солевой компонент:

среднее арифметическое

6,71

11,2

9,06

11,3

8,44

6,98

3,52

6,47

арифметическое отклонение

(4,24)

(6,92)

(5,25)

(9,17)

(5,14)

(2,92)

(1,10)

(3,32)

среднее геометрическое

5,48

8,71

7,12

8,26

7,26

6,23

3,34

5,87

геометрическое стандартное отклонение

(1,94)

(2,33)

(2,32)

(2,47)

(1,75)

(1,73)

(1,46)

(1,60)

Количество проб

109

22

35

40

24

13

3

6

Таблица 1.12

ХАРАКТЕРИСТИКИ ПОЛЯ МАССОВОЙ КОНЦЕНТРАЦИИ (мкм/м3) МОРСКОГО АЭРОЗОЛЯ (МИНЕРАЛЬНОГО И СОЛЕВОГО КОМПОНЕНТОВ) НАД ОСНОВНЫМИ ОКЕАНИЧЕСКИМИ АКВАТОРИЯМИ МИРА [252]

примечание. ЦССА — центральная и северная части Северной Атлантики: 22-"-28° с. ш.— 64° с. ш.; ТЭСА — тропическая и экваториальная части Северной Атлантики: 28—22° с. ш.— 0°; ТЦЮА— тропическая и центральная части Южной Атлантики: 5—35° ю. ш.; МДН — мыс Доброй Надежды; Тихий океан: 28° с. ш.— 40° ю. ш.; Средиземное море — вся аквато- 6 рия; Индийский океан: 15° го. ш.— 7° с. ш.

ЗаказЗаказ

Заказ

Заказ

Микроструктура

Экспериментальные исследования микрофизических свойств морского аэрозоля свидетельствуют о том, что диапазон размеров частиц, находящихся в морском и океаническом воздухе, достаточно широк и простирается от 10~7 до Ю”2 см [191]. Столь значительная протяженность спектра размеров морского аэрозоля объясняется присутствием в его составе помимо собственно солевых частиц, образующихся прежде всего по пузырьковому механизму, также и частиц иного происхождения.

Рис. 1.12. Влияние скорости ветра на микроструктуру морского аэрозоля. /) 2 м/с, 2) 10 м/с, 5) 20 м/с, 4) 35 м/с.

Как уже отмечалось выше, инжектируемые морской поверхностью солевые частицы в силу особенностей физических процессов, обусловливающих их возникновение, должны характеризоваться двумя диапазонами дисперсности. Однако в настоящее время пока еще не достаточно экспериментальных данных, чтобы можно было определить границы этих диапазонов.

В первом приближении все же можно считать, что наименьший размер частиц, образующихся при разрыве пленки пузырька, лежит в области не менее 0,1 мкм. Верхний предел размеров этих частиц ориентировочно может быть принят равным от 0,7—1 мкм до десятков микрометров1. Так данные экспедиции на НИС «Метеор» свидетельствуют о том, что на высоте 10 м от поверхности моря довольно часто обнаруживаются инжектированные частицы даже с радиусом ~ 100 мкм. Концентрация таких гигантских частиц, как уже отмечалось выше на основе теоретических соображений и как это следует из экспериментальных данных

[264, 297] (рис. 1.12), значительно зависит от скорости приповерхностного ветра и влажности воздуха, и поэтому в каждом конкретном случае верхняя граница, очевидно, определяется метеорологическими условиями у поверхности моря.

В нормально-логарифмическом представлении распределение по размерам собственно солевых частиц, инжектированных в атмосферу водной поверхностью Мирового океана, имеет уни- мономодальный характер [303]. В случае же аппроксимации распределения степенным законом Юнге для аэрозольных солевых частиц на уровне моря в [98] значение а = 3,8 (при общей концентрации частиц 30 см-3, т. е. около 5 % общей концентрации частиц Айткена), что согласуется с более ранними данными [166], по которым величина а лежит в диапазоне 3—4.

В реальных условиях, как уже отмечалось, на распределение собственно солевых частиц накладываются распределения частиц иной природы. В области г > 20 мкм в морском воздухе обнаруживаются нерастворимые частицы, имеющие глобальный характер распределения и являющиеся, возможно, составляющей тропосферного фонового аэрозоля [199]. По своему составу это волокна, скорее всего органического происхождения [123], и агломераты—остатки от испарившихся облачных и дождевых капель. Поскольку идентичные аэрозольные частицы постоянно присутствуют в воздухе также и над центральными районами континентов (например, центральные районы Европы [284]), то есть основание полагать, что эти частицы, по крайней мере частично, континентального происхождения. В отношении агломератных частиц следует добавить, что, согласно [282], наряду с нерастворимыми существует и некоторая часть растворимых частиц этого типа.

В области г < 20 мкм на спектр солевых частиц накладываются в той или иной мере распределения пылевых частиц континентального происхождения. Ранее отмечалось, что многие районы Мирового океана оказываются под сезонным воздействием выносов пыли с гигантских пустынь, а также аридных и некоторых полуаридных зон земного шара. В результате массовая концентрация почвенных частиц, испытывая значительные временные и географические вариации, составляет тем не менее в ряде случаев значительную долю аэрозоля над морскими акваториями (см. табл. 1.10—1.11). Вариации глобального поля массовой концентрации пылевого аэрозоля от 0,007 до 20 мкг/м3 являются результатом перераспределения для каждого района мира вкладов генерируемого над континентами пылевого аэрозоля.

Кроме пылевого аэрозоля, над морскими акваториями и океанами присутствуют частицы фонового аэрозоля. К сожалению, до настоящего времени об этом компоненте имеются весьма ограниченные сведения. Считается, что концентрация частиц фонового аэрозоля лежит в пределах 200—400 см-3 [254]. Верхней границей частиц фонового аэрозоля следует считать 1 мкм, тогда как

о нижней границе трудно сказать что-либо определенное. Долгое время считалось, исходя из соображений о термической коагуляции, что вслед за максимумом при 0,1—0,01 мкм на кривой распределения частиц по размерам должен существовать резкий спад. Однако экспериментальная проверка показала, что вплоть до 10-3 мкм такого спада не наблюдается. Существуют предположения, что частицы столь малых размеров образуются малыми ионами [232]. В настоящее время установлено, что кластеры из малых ионов могут оставаться химически стабильными путем присоединения химически активных молекул, образуя таким образом нейтральные аэрозольные частицы. Другим возможным механизмом образования частиц обсуждаемого диапазоне размеров могут служить и химические реакции.

Химический состав и вертикальные

профили концентрации

Остановимся на вопросах, связанных с химическим составом солевых частиц. Казалось бы, что образующиеся из морской воды солевые частицы должны иметь химический состав сухого остатка морской воды: 88,7 % хлоридов, 10,8 % сульфатов, 0,3 % карбонатов и 0,2 % остальных солей. Реальный химический состав морского аэрозоля значительно отличается от вышеуказанного. Причем отклонения от ожидаемого химического состава морских солей по результатам независимых исследований весьма различны. Если по данным [156, 198, 269] отношения элементов Cl/Na, K/Na, Mg/Na близки к соответствующим величинам для сухого остатка морской воды, то по результатам [85, 136, 264, 270, 304, 305] наблюдается обогащение солевого аэрозоля микроэлементами.

Введем понятие фактора обогащения

E^F- 1,(1.12)

где фактор фракцинации F = (X/Na)a/(X/Na)m; X— концентрация изучаемого микроэлемента; индексы а и т относятся соответственно к аэрозолю и морской воде. Тогда в [85] для К, Са, Mg получены значения F, соответственно равные 1,69 ± 0,958, 1,72 ± 0,506, 0,997 ±0,195. По данным [156], значения F для К, Mg, Са соответственно равны 1,36; 1,25; 2,53. В северной части Тихого океана для С1 зарегистрированы значения F ^ 3 [270]. У южного побережья Калифорнии для С1 £^1,3. По измерениям в районе Гавайских островов для фактора обогащения получено среднее значение Е, близкое к нулю для элементов Mg++, Са++, К+, Sr++ [184]. Для иода [270] в морском аэрозоле Е — 500, в то время как для фосфора £^1000 для частиц, инжектированных в атмосферу во второй стадии пузырькового механизма [224]. По данным [211], существенное обогащение микроэлементами Mg++, Са++, Sr++ и Ва++ наблюдалось лишь для аэрозольных

частиц с г < 0,5 мкм, для которых были получены значения Е, соответственно равные 1,4; 1,8; 2,1; 1,4. Очень близкие значения для этих микроэлементов были получены и в [224].

Причины столь значительного разнообразия сообщаемых в литературе значений F и Е для одних микроэлементов морского аэрозоля, а также для различных микроэлементов этого аэрозоля, по-видимому, следует искать как в особенностях самого механизма продуцирования и переноса в атмосферу солевого аэрозоля, так и в различиях состояний морской поверхности.

В связи с этим было предложено несколько механизмов для объяснения наблюдаемого явления. Один из них предполагает наличие на поверхности воды поверхностно-активной пленки толщиной менее 150 мкм. Способность поверхностно-активных веществ собирать на себя ионы с высоким ионным потенциалом из среды, где их концентрация относительна мала, хорошо известна со времен работ Лангмюра. Для океана роль таких молекул- адсорбентов, образующих поверхностно-активные пленки, могут играть как неорганические, так и органические вещества. В силу этого обстоятельства адсорбционный механизм обогащения поверхностного микрослоя ионами микроэлементов усиливается биологическим механизмом, а именно, поверхностные органические пленки на поверхности моря становятся средой обитания разнообразных бактерий, результатом жизнедеятельности которых является выделение из морской воды определенных микроэлементов. Последнее может стать причиной обогащения микроэлементами пленки пузырьков, а следовательно, и солевого аэрозоля.

Другой причиной обогащения солевых частиц микроэлементами является растворение минеральной фракции в поверхностном микрослое. Влияние гнбсовской адсорбции на эффект обогащения микроэлементами солевого аэрозоля, по расчетам [225], незначительно.

ОРГАНИЧЕСКИЙ АЭРОЗОЛЬ И ЕГО МИКРОФИЗИЧЕСКИЕСВОЙСТВА

Ранее уже отмечалось, что органический аэрозоль, по-видимому, имеет глобальную распространенность и продуцируется в основном быстрыми газообразными превращениями, лишь четвертая часть органического аэрозоля непосредственно поступает в атмосферу в виде «готовых» органических частиц. Среднее время жизни органического аэрозоля равно 10 сут, общая продукция его за год составляет — 300-106 т.

Данные о количественном распределении аэрозоля по размерам весьма ограничены. В [299] было выдвинуто предположение, что подавляющая часть частиц Айткена образуется фотохимически in situ из органических паров, выделенных в атмосферу наземной растительностью и фитопланктоном. Данные измерений [84, 185, 186, 210] подтверждают, что максимум счетной концентрации органического аэрозоля расположен в субмикронной

области, а результаты исследований [84, 184—187, 210] показали, что концентрация органического компонента в фоновом аэрозоле практически остается постоянной. Тем не менее нельзя предполагать, как это делается в [299], что частицы Айткена практически полностью состоят из органических веществ.

В работах [144, 161, 230] изучено распределение по размерам сульфатного аэрозоля. Было показано, что частицы с г < 0,2 мкм имеют преимущественно сульфатный состав. Исходя из общей продукции органического аэрозоля и массовой концентрации органического аэрозоля [185, 186] более правильно считать, что лишь 25 % массовой концентрации составляют органические вещества.

Рис. 1.13. Наблюдаемые микроструктуры атмосферного аэрозоля по данным [230].

о) суммарная концентрация N= = 1,2- 103 см-3; б) ^ = 2,0•10i см-3

Вторую моду частиц органического происхождения составляют гигантские частицы, которые обнаруживают нетривиальные свойства в ряду других частиц этого диапазона размеров. Для большинства гигантских органических аэрозольных частиц характерна пористая структура и малая эффективная плотность. Последнее обусловливает их перенос в атмосфере на далекие расстояния и слабое влияние на массовую концентрацию атмосферного аэрозоля. В распределении числа частиц по размерам гигантские органические частицы могут проявляться в виде вторичного максимума в пробах аэрозоля, адвектированного от удаленного источника (рис. 1.13).

На рис. 1.13 представлены данные измерений микроструктуры аэрозоля [195, 230]. Примечательной особенностью спектра размеров частиц является наличие частиц тонкой микроструктуры в диапазоне радиуса от 10-3 до 10~2 мкм. Последнее означает, что процессы коагуляции для столь подвижных частиц, какими должны быть аэрозоли размером ~10~3 мкм, не успевают «отсечь» эту часть спектра и в воздухе сохраняется значительная концентрация сверхмалых частиц вследствие их непрерывной генерации [268]. Преобладающее влияние органического компонента на оптические свойства атмосферного аэрозоля может проявляться только в условиях органического смога.

Во многих случаях органический компонент в атмосферных аэрозолях входит в состав аэрозолей, состоящих преимущественно из неорганических компонентов [100, 102, 206, 207]. В смешанных частицах органическое вещество имеет тенденцию концентрироваться на поверхности, а не внутри частицы [256]. Это стабилизирует размеры последней при значительных колебаниях влажности окружающего воздуха, замедляя как конденсационный рост, так и испарение с поверхности частицы [191]. В случае туманов и облаков наличие органической пленки должно приводить к уменьшению поверхностного натяжения жидкой капли иг следовательно, к возрастанию ее равновесного размера [100]. Однако замедление конденсационного роста частиц оказывает определяющее влияние, что приводит к уменьшению коэффициентов ослабления и поглощения света, а также к уменьшению водности туманов и облаков.

Химический состав органического аэрозоля весьма сложен. В органическом компоненте атмосферного аэрозоля обнаруживают сложную смесь разнообразных алифатических и ароматических соединений, массовая концентрация которых обычно мало отличается от 1 г/см3, сложные белковые соединения и др. Исследования проб атмосферных осадков и аэрозольного вещества на фильтрах показали, что растворенная в спирте фракция в высушенном состоянии представляет собой коричневую аморфную массу, в инфракрасном спектре которой наблюдаются полосы поглощения 2,8; 6 и 7 мкм [292]. Менее окисленные органические соединения по сравненению с экстрактированным спиртом были получены промывкой сухого аэрозольного вещества в бензине. Полученная желтоватая маслянистая масса характеризуется полосами 2,8; 3,4; 5,8 и 6,9 мкм. Однако полученные экстракты детальному химическому анализу не подвергались. Имеющиеся сведения о химическом составе органического компонента атмосферного аэрозоля крайне бедны, что затрудняет исследования оптических свойств органического аэрозоля и выявление роли этого компонента в лучистом теплообмене атмосферы.

ТРОПОСФЕРНЫЙ АЭРОЗОЛЬ ГАЗОХИМИЧЕСКОГОПРОИСХОЖДЕНИЯ, ПРОМЫШЛЕННЫЙ АЭРОЗОЛЬ И ВОДНЫЕРАСТВОРЫ

Выше отмечалось, что аэрозоли газохимического происхождения составляют значительную долю атмосферного аэрозоля и генерируются различными процессами, каждый из которых порождает частицы определенной химической композиции внутри ограниченной области размеров. Под воздействием молекулярной диффузии, коагуляции и сендиментации микроструктура аэрозоля, образующегося из газовой фазы in situ, в отличие от почвенно-эрозионного и морского аэрозоля, занимает две области

размеров частиц, получивших название ядерной и аккумуляционной мод.

Образовавшиеся аэрозольные частицы могут состоять из одного химического компонента или из смеси многих веществ. Анализ показывает, что существуют аэрозольные вещества, растворимые и ню растворимые в воде (например, органический компонент). Водные растворы в основном состоят из ионов SO?~, N-аГ, Cl-, ОН-, Н+ NH^, Na+, K+, Mg++, Ca++. Когда достигается критическое значение относительной влажности, частицы растворяются.

Кроме органического компонента, к нерастворимым компонентам можно отнести сажу. Частицы сажи образуются из углеводородов газовой фазы [64]. В районах с высокой антропогенной активностью атмосферный аэрозоль может включать частицы золы, образовавшейся в процессе сгорания топлива. В промышленно развитых районах концентрация этого компонента в атмосферных аэрозолях может достигать 30 %.

К легко растворимым компонентам атмосферного аэрозоля принадлежат следующие соединения: LiCl, СаС12, MgCl2, Zn(NO3)2, NH3NO3. Однако суммарная массовая концентрация этих компонентов в тропосфере не превосходит 15%. Частицы этих компонентов превращаются в капли водных растворов при влажности г ^62 %. Все другие растворимые компоненты: NaNO3, NaCl, NH4C1, (NH4)2SO4, КС1, Na2SO4, MgSO4, KNO3, составляющие основную часть тропосферного аэрозоля субмикронной фракции, образуют водные растворы только при влаж- ностях г > 74 %. Среди аэрозольных образований in situ в тропосфере преобладает сульфатный аэрозоль, преимущественно состоящий из (NH4)2SO4. На микрофизических свойствах этого аэрозоля и остановимся ниже.

Числовая плотность и микрофизические свойства сульфатного аэрозоля

По оценкам разных исследователей, доля сульфатного аэрозоля в общей глобальной продукции аэрозоля составляет 20— 30 %, хотя концентрация этого компонента претерпевает значительные пространственно-временные вариации. Можно полагать, что при средних условиях влажности атмосферы (г~60%) частицы сульфатов (за исключением H2SO4) находятся в твердой фазе. Лишь при влажности, превышающей 80 %, они начинают растворяться. Для географических вариаций сульфатов характерна более низкая их концентрация над океанами и сравнительно высокая — над континентами.

При перемещении частиц Айткена с континента в открытый океан их концентрация может убывать от 1 —10 раз и более. В [301] отмечается, что при перемещении с континента в откры-

тый океан число частиц Айткена уменьшалось с 104 до 300— 600 см~3.

Наблюдения, проведенные в северных районах Атлантики» выявили колебания концентрации частиц Айткена в диапазоне 150—950 см~3 [213]. По данным [214], средние и минимальные значения этих частиц над островами и океанами составляли 2900, 460 см-3 и 940, 340 см-3 соответственно. Довольно близки к этим оценкам значения типичных концентраций частиц Айткена для умеренных и тропических широт, сообщаемые в [286]: над океанами 300 см-3, над континентальными районами примерно на порядок выше. В то же время имеются данные, что в морском полярном воздухе в юго-восточных районах Австралии, а также в наиболее северных частях Тихого и Атлантического океанов значения концентрации частиц Айткена нередко снижаются до 10 см~3 и даже до 5 см-3 [204].

Содержание этих частиц в приземном воздухе над ледяным щитом Гренландии, по измерениям [213], варьирует в пределах 150—950 см-3, что соответствует данным [141], согласно которым средняя концентрация частиц Айткена над Гренландией составляет 807 см-3.

Весьма значительны концентрации частиц Айткена в воздухе больших промышленных городов. Измерения над Будапештом показывают, что около 34 300 частиц содержатся в 1 см3 у поверхности и 2860 — на высоте 3 км [231]. Существующие многочисленные данные свидетельствуют о том, что антропогенно обусловленные высокие концентрации частиц Айткена могут адвек- тироваться в другие районы, иногда достаточно удаленные, и вызывать там значительные всплески субмикронных частиц в воздухе. В частности, упоминавшиеся ранее средние концентрации частиц Айткена (807 см-3) над Гренландией оказываются выше на порядок ( — 9000 см-3 на высоте 600 м) в периоды адвекции антропогенно загрязненного воздуха из Канады. Другим весьма наглядным примером антропогенной обусловленности временных вариаций концентрации этих частиц могут служить данные, полученные для наземных условий в штате Колорадо, США [301]. В ночное время «фоновые» концентрации (1200— 3000 см-3) с приходом загрязненного воздуха из промышленного района скачкообразно увеличивались более чем на порядок, достигая значений (1. . . 2) • 104 см-3.

Временная изменчивость содержания субмикронных частиц может быть вызвана и метеорологическими факторами. В [26] сообщается, что концентрация частиц Айткена в воздушном слое < 500 м в зимний период после прохождения антициклона не превышала 100 см-3. Аналогично малые значения (*<150 см-3) счетных концентраций этих частиц наблюдались и после продолжительных периодов дождей в штате Орегон, США [171].

На содержание частиц Айткена заметное влияние оказывает режим инсоляции благодаря фотохимическим процессам, участвующим в образовании in situ сульфатного аэрозоля. Отсюда

естественно ожидать наличие сезонного и суточного хода в концентрации этих частиц. Подтверждением этому могут служить данные [172], согласно которым наблюдалось 50 %-ное увеличение концентрации «фонового» сульфатного аэрозоля в дневное время по сравнению с ночным.

На высотах до 5—6 км поле концентрации частиц Айткена продолжает оставаться достаточно неоднородным. Как отмечалось выше, над Будапештом на высоте 3 км концентрация составляла 2860 см~3 [301]. Данные [26], полученные в ходе выполнения программы КЭНЭКС [19], показывают, что концентрация субмикронных частиц на высотах 1 и 3 км в пустынных районах составляла в среднем 1300 и 783 см-3 соответственно. На высотах 6 км и выше содержание этих частиц, по мнению автора [204], в значительной мере выравнивается для различных географических районов, и в качестве среднего значения приводится — 400 см-3. Однако результаты аэростатных зондирований, выполненных в университете штата Вайоминг [261], а также исследования [188], выполненные для различных географических районов, заставляют отнестись с осторожностью к такому выводу. Во всяком случае, экспериментальные высотные профили, полученные некоторыми исследователями [188, 202, 261] в различных точках земного шара и в различное время года, свидетельствуют скорее об обратном.

По результатам зондирования [202] в верхней тропосфере непосредственно под тропопаузой был обнаружен довольно устойчивый слой частиц Айткена. Авторы [202] выдвигают предположение, что его возникновение обусловлено антропогенными факторами (регулярными полетами коммерческой реактивной авиации).

Поле массовых концентраций сульфатного аэрозоля также весьма изменчиво. Анализ данных измерений взвешенных субмикронных частиц на внегородских станциях некоторых штатов США выявил колебания в содержании сульфатов от 2 до 6,5 мкм/м3, концентрация же сульфатов в аэрозоле промышленных городов США колеблется от 5 до 50 мкг/м3 [301]. В каче* стве усредненной характеристики массовой концентрации сульфатного аэрозоля в нижнем тропосферном слое аэрозоля над континентами принято 4 мкг/м3 [296].

Детальное изучение физико-химических процессов, продуцирующих in situ атмосферный аэрозоль, показывает, что образующиеся частицы имеют двухмодальное распределение поверхности по размерам [302]. Первой моде отвечают частицы с размерами менее 0,1 мкм. Вторая аккумуляционная мода имеет размеры от — 0,08 до 1 —1,5 мкм. К. Уитби в [301, 3021 показал, что реально наблюдающиеся микроструктуры аэрозоля в виде суммы нескольких логарифмически-нормальных распределений отклонения в экспериментальных спектрах распределения частиц по размерам от закона Юнге являются отражением мультимодальной природы естественного аэрозоля (рис. 1.14). Анализ 58

не менее одной недели можно частицы не взаимодействуют друг с другом и субмикронная фракция является самостоятельной разновидностью аэрозоля.не менее одной недели можно частицы не взаимодействуют друг с другом и субмикронная фракция является самостоятельной разновидностью аэрозоля.dN/dl$Da см'3 /0еdN/dl$Da см'3 /0е

не менее одной недели можно частицы не взаимодействуют друг с другом и субмикронная фракция является самостоятельной разновидностью аэрозоля.

не менее одной недели можно частицы не взаимодействуют друг с другом и субмикронная фракция является самостоятельной разновидностью аэрозоля.

dN/dl$Da см'3 /0е

dN/dl$Da см'3 /0е

многочисленных экспериментальных исследований распределений числа частиц по размерам показывает, что субмикронные частицы существуют и ведут себя независимо от крупных частиц. Даже для фонового аэрозоля процесс укрупнения частиц по механизму коагуляции длится несколько недель. Таким образом, при среднем времени жизни тропосферных субмикронных частиц считать, что мелкие и крупные

Значительный интерес представляет тонкодисперсная фракция атмосферного аэрозоля. Первоначальные размеры ядер при их образовании составляют (15... 20)-Ю”10 м. За доли секунды они укрупняются до размера ^75- 10-10м. ЛАногочисленные оценки (как экспериментальные, так и расчетные) показывают, что за время жизни (в течение нескольких часов) частиц этой

Рис. 1.14. Пример трехмодального распределения числа частиц аэрозоля по размерам.

/ — идеализированное распределение по Юнге, 2 — реальное распределение.

моды в атмосфере коагуляционный рост ядер только за счет взаимодействия между собой приводит к трехкратному увеличению среднего размера частиц. Следовательно, существуют и другие механизмы стока этих частиц, важнейшим из которых является гетерогенная коагуляция ядер с частицами аккумуляционной моды. Этот механизм по эффективности действия значительно превосходит гомогенную коагуляцию ядер между собой. В связи с этим можно ожидать, что тонкодисперсная фракция аэрозоля с размером частиц 10-3—10-2 мкм в значительных концентрациях присутствует лишь вблизи центров эмиссии газов (в частности, над промышленно развитыми районами континентов и над городами) [157, 158].

Анализ многочисленных экспериментальных данных, выполненный К. Уитби [302], показал, что 95 % сернокислого аммония и сульфатов содержится в аккумуляционной моде с модальным

радиусом г — 0,185 мкм при значении логарифмически-нормаль- ного распределения параметра og, равного 2 мкм.

В [302] сделан вывод, что для субмикронной фракции аэрозоля над континентами наблюдается смешивание химических компонентов внутри каждой частицы, т. е. внутреннее смешивание. Для атмосферного аэрозоля над морскими акваториями субмикронная фракция характеризуется внешним смешиванием [189, 302]. Если для континентального аэрозоля в субмикронной фракции присутствует 15—30 % сульфатов, то в морском аэрозоле субмикронная фракция содержит 30—60 % сульфатов. Обогащение сульфатами субмикронной фракции морского аэрозоля по сравнению с континентальным объясняется, по-вндимому, большим временем их жизни по сравнению с другими компонентами аэрозолей, образующихся in situ.

Промышленный аэрозоль и водные растворы

Известно, что аэрозоль над промышленно развитыми странами и городской аэрозоль характеризуются наличием свободного аэрозоля, обладающего высокой поглощательной способностью для видимого и инфракрасного излучений [101, 196, 197, 211]. С другой стороны, промышленный аэрозоль постоянно пополняется вновь образовавшимися частицами из газовой фазы, которые имеют малые геометрические размеры. Таким образом, промышленный аэрозоль содержит в значительном количестве тонкодисперсную фракцию, которая значительно поглощает видимое и особенно инфракрасное излучение в области спектра л > 1 мкм. Отличительной особенностью мелкодисперсного аэрозоля является тот факт, что его реальные оптические свойства могут существенно отличаться от оптических свойств, вычисленных на основе оптических констант материалов, формирующих тонкодисперсную фракцию аэрозоля.

Частицы сажи, пироуглерода или других близких к ним по структуре углеводородов, образующиеся при выделении свободного углерода, должны иметь модальный радиус rm~0,01... 0,03 мкм. Тонкодисперсная фракция сажистых частиц в процессе гетермолекулярной коагуляции пополняет субмикронную фракцию аэрозолей свободным углеродом, что приводит к значительному увеличению поглощающих свойств субмикронной фракции частиц, а также частиц минерального аэрозоля. При повышенной влажности атмосферы частицы аэрозоля частично или полностью растворяются, и мелкодисперсный сажистый нерастворимый аэрозоль присутствует в каплях в виде вкраплений, нарушающих ее оптическую однородность. При высокой влажности сажистые частицы промышленного аэрозоля являются ядрами конденсационного роста частиц.

Большинство компонентов, образующихся in situ, являются растворимыми. В связи с этим очевидно влияние относительной влажности на химический состав, оптические свойства и микро-

структуру атмосферных аэрозолей. С увеличением относительной влажности модальный радиус частиц сдвигается в сторону больших размеров. Если для частиц растворов H2SO4 с увеличением влажности гт возрастает монотонно, то для сульфатов NH4HSO4 и (NH4)2SO4 изменение молярной плотности частиц происходит ступенчато при влажности 39 и 81 % соответственно. Это явление, вызванное резким поглощением воды веществом при превышении вполне определенного критического значения относительной влажности, характерно и для других растворимых соединений, представленных в табл. 1.13.

Таблица 1.13

КРИТИЧЕСКИЕ ЗНАЧЕНИЯ ОТНОСИТЕЛЬНОЙ ВЛАЖНОСТИ. ПРИ КОТОРЫХ ПРОИСХОДИТ РАСТВОРЕНИЕ АЭРОЗОЛЬНЫХ КОМПОНЕНТОВ

Вещество

f %

Вещество

f %

L1C1

13

NaCl

76

СаС12

18

NH4C1

77

MgCl2

33

(NH4)2SO4

80

MH4HSO4

39

KC1

85

Zn (NO3)2

45

Na2SO4

86

NH3NO3

62

MgSO4

91

NaNO3

74

KNO3

92

От относительной влажности зависит плотность вещества, формирующего аэрозоль. Учитывая, что плотность H2SO4 и (NH4)2SO4 соответственно равны 1,84 и 1,77 г/см3, можно ожидать, что плотность реального сульфатного аэрозоля в зависимости от относительной влажности будет изменяться от 1 до 2 г/см3. По данным [167], значение средней плотности сухого остатка атмосферных аэрозольных частиц над ФРГ составило (1,82... 1,93) ± 0,042 г/см3. Учет влияния влажности на плотность можно произвести по формуле, предложенной Ханелом [166]:

p^p^ + tpo-p^fJ^rLy3. (из)

где pw,— плотность воды, га^—эквивалентный радиус «мокрой» частицы, го—эквивалентный радиус сухой частицы.

ПРОСТРАНСТВЕННОЕ РАСПРЕДЕЛЕНИЕ, ХИМИЧЕСКИЙ СОСТАВИ МИКРОСТРУКТУРА СТРАТОСФЕРНОГО АЭРОЗОЛЯ

В лучистом теплообмене атмосферы важная роль принадлежит стратосферному аэрозолю, поэтому исследование его микро- физических свойств [90, 91], химического состава [198, 202] и пространственного распределения представляет большой

интерес. Успешная разработка и широкое применение аэрозольного радиозонда группой сотрудников университета штата Вайоминг позволили получить сведения о глобальном распределении аэрозоля в тропосфере и стратосфере [176—188, 242, 261—263]. Сотрудники этого университета осуществили программу аэрозольных зондирований атмосферы для определения вертикальных профилей концентрации аэрозоля, озона и водяного пара в различных точках земного шара от полярной станции на ледяном острове в Арктике (85° с. ш.) до Южного полюса. Аэрозольная аппаратура, основанная на использовании фотоэлектрического счетчика частиц, позволила получить новые интересные данные об атмосферном аэрозоле, причем главное внимание было уделено проблеме стратосферного аэрозоля. Важное методическое значение имел советско-американский аэрозольный эксперимент, главной целью которого были одновременные измерения характеристик аэрозоля при помощи аэрозольного радиозонда и с применением прямых методов (путем забора проб) [29].

Основу аэрозольного радиозонда (АР) составляет двухканальный фотоэлектрический счетчик частиц, который позволяет измерять концентрацию двух фракций частиц диаметром более 0,3 и 0,5 мкм путем забора воздуха при помощи насоса со скоростью 3/4 л/мин. Для устранения загрязнения от оболочки радиозонда счетчик подвешен на расстоянии 90 м от оболочки. Измерения производились при подъеме и парашютном спуске АР. При малой концентрации аэрозоля в стратосфере (около 1 частицы диаметром больше 0,3 мкм на 1 см3) скорость счета частиц в стратосфере составляла 10 импульсов в секунду. Аэрозольный радиозонд, масса которого составляет 9 кг, поднимается до высоты около 27 км со скоростью 0,3 км/мин (спуск происходит со скоростью 0,5 км/мин).

Определение концентрации аэрозоля на каждом уровне производится путем осреднения данных регистрации 500 отдельных частиц. Вертикальный профиль суммарной концентрации частиц диаметром больше 0,3 мкм может быть построен по 100 точкам с разрешением по высоте около 250 м. Ошибка измерений концентрации составляет около ±5 %. В некоторых случаях осуществлялся совместный запуск АР с импактором, что дало возможность определить химический состав частиц, которые в нижней стратосфере представляли собой преимущественно капли концентрированного водного раствора серной кислоты. Поэтому при калибровке АР принимался показатель преломления непоглощающих частиц, равный 1,40.

Большой интерес представляет изучение частиц стратосферного аэрозоля, имеющих радиус меньше 0,1 мкм (в частности, с точки зрения формирования слоя Юнге). Однако до сих пор имеются лишь отрывочные сведения о концентрации ядер конденсации (ЯК). Для систематических аэростатных исследований ЯК Д. Розен {261] разработал специальный счетчик ЯК (радиозонд ядер конденсации — РЯК), основанный на использовании

обычного для подобных измерений двухстадийного принципа: сначала осуществляется конденсация водяного пара на частицах для увеличения их размеров, а затем ведется счет частиц при помощи фотоэлектрического счетчика, аналогичного используемому в аэрозольном радиозонде. Конденсация водяного пара на частицах происходит в «диффузионной облачной камере», в которую генерируется водяной пар.

Уже первые измерения при помощи РЯК обнаружили очень сложный вертикальный профиль концентрации ЯК, существенно изменяющейся даже на расстоянии 50 м. Сопоставление результатов одновременного запуска аэрозольного радиозонда для частиц радиусом больше 0,3 мкм и РЯК 19 декабря 1973 г. в Ларами (штат Вайоминг, США) выявило существенное различие вертикальных профилей концентрации частиц. Так, например, РЯК не дает относительного максимума концентрации вблизи уровня 100 гПа, четко зафиксированного АР. В слое между тропопаузой и уровнем 100 гПа зависимости концентрации от высоты по данным РЯК и АР противоположны, как это и должно быть, если исходить из того, что ЯК имеют тропосферное, а крупные частицы — стратосферное происхождение.

Сравнение данных нескольких запусков РЯК в Ларами свидетельствует о том, что вертикальные профили ЯК довольно стабильны в стратосфере и очень изменчивы в тропосфере. Анализ профилей отношения смеси для ЯК указывает на вероятность существования их источника в верхней тропосфере, который, по- видимому, связан с трассами реактивных самолетов. Оценки количества аэрозоля, продуцируемого самолетами, подтверждают это предположение. Концентрация антропогенных ЯК должна составлять около 1000 см-3, что соответствует данным наблюдений.

В связи с этим следует полагать, что появление стратосферной сверхзвуковой авиации и вызванное ею сильное увеличение концентрации ЯК в стратосфере должно вызвать уменьшение концентрации оптически активных крупных частиц аэрозоля ввиду возросшего числа малых частиц — центров конденсации. Вероятно, сильнее всего эффект ЯК может проявиться в непреднамеренных воздействиях на погоду—увеличении количества облаков верхнего яруса и изменении местных осадков. С этой точки зрения мировую сеть пассажирских линий, обслуживаемых реактивными самолетами, можно рассматривать как гигантскую операцию по воздействию на облака и погоду. Следует поэтому уделить гораздо большее внимание изучению последствий выброса самолетами в верхнюю тропосферу ежегодно продуктов сжигания (примерно 108 т топлива).

Данные, полученные в результате измерений [176—188, 261 — 263], указывают на большую изменчивость содержания аэрозоля в тропосфере и нижней стратосфере и на весьма высокую его стабильность на высотах более 20 км. Последнее свидетельствует о существовании интенсивного «естественного стратосферного

фона» аэрозоля (существование фонового аэрозоля характерно и для тропосферы [33, 244]). Основной вклад в изменчивость общего содержания аэрозоля в стратосфере вносит слой, расположенный между местной тропопаузой и уровнем 15 км, и это определяет наличие четкой корреляции между высотой тропопаузы и общим содержанием аэрозоля в стратосфере (зона из

менчивости содержания аэрозоля почти исчезает летом и достигает максимума зимой).

Для лета северного полушария характерно наличие относительно устойчивого стратосферного аэрозольного слоя [261]. Наблюдается близкое соответствие меридиональных разрезов отношения смеси в обоих полушариях летом. Уменьшение максимального отношения смеси по направлению от экватора к полюсам свидетельствует о существовании экваториального источника стратосферного

Рис. 1.15. Широтная изменчивость отношения смеси частиц аэрозоля диаметром ^0,3 мкм.

аэрозоля. Вертикальные профили аэрозоля в высоких и низких широтах менее изменчивы, чем в умеренных (рис. 1.15).

Наблюдения выявили четко выраженные обширные аэрозольные слои в нижней стратосфере и верхней тропосфере, часть которых обусловлена процессами обмена между тропосферой и стратосферой, а остальные порождены вулканической активностью. Иногда эти слои простираются от Барроу (Аляска) до Панамы.

В нижней стратосфере наблюдается подобие полей отношения смеси аэрозоля и озона, тогда как в верхней стратосфере и тропосфере такая связь отсутствует, что свидетельствует об иной физической природе тропосферных слоев аэрозоля. Как правило, подобие полей отношений смеси аэрозоля и озона и потенциаль-

ной температуры отсутствует, что указывает на независимость рассмотрения этих параметров как надежных трассеров циркуляции стратосферы. Иногда над Барроу встречались аэрозольные слои на высоте 25 км, что, возможно, связано с наличием перламутровых облаков. Извержение вулкана в Японии ранним летом 1972 г. вызвало появление протяженных пылевых слоев в тропосфере, но не отразилось на стратосфере.

Анализ данных измерений показал, что определяемая по двум фракциям микроструктура аэрозоля почти не изменяется в глобальной стратосфере: отношение концентрации частиц двух фракций (с диаметром более 0,3 и 0,5 мкм) составляет 4—5 [177, 181]. Максимум суммарной концентрации обычно располагается на высотах 22—26 км в экваториальном поясе, снижаясь параллельно тропопаузе до 17—18 км в полярных районах (рис. 1.15). В слое максимума отношение смеси для аэрозоля составляет 8—10 частиц на миллиграмм воздуха, что эквивалентно отношению смеси по массе, равному примерно 1,3-10~9. На уровне тропопаузы отношение смеси может, в зависимости от времени года, уменьшаться до 1 —10 раз. Максимум концентрации частиц расположен на 4 км ниже максимума отношения смеси, причем максимальная концентрация варьирует в пределах 0,5—1,5 см-3.

Хотя долгопериодные изменения содержания аэрозоля малы, на высотах менее 20 км все же наблюдается заметный годовой ход с максимумом зимой, минимумом летом при амплитуде около 106 частиц/см2 для всей толщи стратосферы. В пересчете на всю глобальную стратосферу это приводит к величине продукции аэрозоля за год, равной 6,5-10 т. Если предположить, что аэрозоль представляет собой капли 75 %-ного водного раствора серной кислоты и что последняя возникает за счет окисления сернистого газа, то для этого требуется 3,2-105 т сернистого газа в год. Принимая средний за год стратосферно-тропосферный обмен массы равным 75 %, можно рассчитать, что в таком случае отношение смеси сернистого газа на уровне тропопаузы должно составлять 0,4-10-6.

Детальный анализ данных наблюдений пространственно-временных вариаций глобального поля концентрации стратосферного аэрозоля по результатам зондирований на И станциях (как.правило, один раз в два месяца), расположенных в диапазоне широт от 85° с. ш. до 90° ю. ш., показал, в частности, что, кроме слоя Юнге, наблюдаются тонкие слои аэрозоля большой горизонтальной протяженности, которые связаны либо с переносом воздуха через разрывы в тропопаузе умеренных широт, либо с вулканической активностью.

6565Практическое отсутствие вариаций содержания аэрозоля в слое выше 20 км указывает на то, что продолжительность существования аэрозоля, заброшенного на эти высоты вулканическими извержениями или иным способом, должна быть очень длительной, тогда как ниже 20 км она гораздо короче и в среднем за год составляет около шести месяцев.

65

65

Стабильность высотного аэрозоля является, по-видимому, глобальной. Так, например, вертикальные профили концентрации аэрозоля, вычисленные для Арктики с интервалом в один год, не обнаруживают изменений на высотах более 15 км, но указывают на уменьшение содержания аэрозоля в более низких слоях, аналогичное наблюдавшемуся в Ларами (штат Вайоминг). Размер частиц в тропосфере оказался при этом меньшим, чем в стратосфере.

При попытке проанализировать особенности глобального распределения аэрозоля по данным нескольких станций в северном полушарии авторы [177, 181] пришли к выводу о наличии четко выраженного минимума аэрозольного отношения смеси в слое 15—22 км в умеренных широтах, который может быть обусловлен наличием «стока» аэрозоля на уровне «тропопаузной ловушки». Поле концентрации аэрозоля подобно полю концентрации радиоактивных компонентов.

По данным зондирований при помощи аэрозольного радиозонда (АР) в диапазоне широт от 85° с. ш. до 90° ю. ш. за период с конца 1971 г. до середины 1974 г., характеризующийся минимумом вулканической активности, Д. Хофманн, Д. Розен и др. [178, 181] выполнили анализ закономерностей глобальной пространственно-временной изменчивости содержания сульфатного аэрозоля в стратосфере и обсудили возможные источники аэрозоля (рис. 1.16). Данные наблюдений на различных станциях (Южный Полюс, Ларами, дрейфующая станция на широте 85° с. ш. и др.) показали глобальную тенденцию уменьшения содержания аэрозоля со временем. Данные наблюдений указывают на подобие пространственно-временных распределений аэрозоля в обоих полушариях. Особенности годового хода стратосферного аэрозоля, амплитуда которого составляет около 7,5-105 ча- стиц/см2, объясняются изменчивостью высоты тропопаузы.

Согласно одномерной модели, предложенной К. Юнге, стратосферный аэрозоль формируется в результате диффузии сернистого газа из тропосферы в стратосферу и возникновения сульфатного аэрозоля в ходе реакций окисления. По-видимому, одним из основных источников поступления сернистого газа в стратосферу являются выбросы вулканического материала. В периоды мощных вулканических извержений концентрация стратосферного аэрозоля может повыситься в несколько раз.

В октябре 1974 г. произошло интенсивное извержение вулкана Фуэго в Гватемале (14,5° с. ш., 96° з. д.), обусловившее выброс большого количества вулканического материала в стратосферу. По данным ежемесячных аэрозольных зондирований в Ларами в период октябрь 1974—ноябрь 1975 г. на высотах до 27 км Д. Хофманн и Д. Розен [179] проследили эволюцию поля концентрации аэрозоля в стратосфере после вулканического извержения.

18 февраля 1975 г. был выполнен запуск двух аэрозольных радиозондов, на входе одного из которых находился нагреватель 66

с целью испарения летучей фракции аэрозоля. Поскольку сравнение данных двух радиозондов показало, что после прогрева аэрозоля с целью испарения жидких частиц концентрация частиц сильно уменьшалась (в слое 15—20 км она практически равна нулю), следует предположить, что вновь образовавшийся после извержения аэрозоль является капельно-жидким и, ве-

П\1IIIi

197119721973197919 75

Рис. 1.16. Межгодовая изменчивость общего содержания аэрозоля (а) в слое 15—20 км (106 частиц диаметром ^0,3 мкм) и отношение концентраций частиц (б) диаметрами 2^0,3 и ^0,5 мкм (поданным наблюдений в Ларами).

роятно, состоит из капель концентрированного (около 75%) водного раствора серной кислоты. Не исключена и возможность прямого выброса серной кислоты в стратосферу во время вулканического извержения, но более вероятна инжекция сернистого газа. Если кислота образуется в стратосфере путем трансформации газа в капли жидкости, то можно предположить, что процессы формирования аэрозоля являются более быстрыми, чем предполагалось ранее.

Электронно-микроскопический анализ проб на нитроцеллюлозной пленке [261] показал, что частицы состоят из летучей

смеси кристаллоподобного вещества, находящегося в жидкой «матрице». Изменение относительного количества жидкости со временем вызывает вариации текучести частиц. Хотя все частицы содержат значительную долю кристаллоподобного вещества, они являются жидкими на высотах 12—20 км и их физические свойства сходны во всем диапазоне широт 7—79° с. ш. Даже при низких стратосферных температурах не было обнаружено замерзших частиц.

Ранее полученные результаты подтверждают, что менее половины всех частиц содержат нерастворимые ядра. По-видимому, эти ядра не являются активными центрами нуклеации, стимулирующими образование частиц стратосферного аэрозоля. Более вероятно, что нуклеация обусловлена растворимыми кристаллами сульфатов или частицы образуются из газовой фазы.

Вулканический силикатный пепел не является типичным компонентом стратосферного аэрозоля, за исключением коротких периодов времени после сильных извержений. Специфической чертой рассматриваемых результатов измерений является более частое обнаружение нерастворимых ядер в частицах, но внешний вид ядер примерно такой же, как и в обычном стратосферном аэрозоле: наблюдаются единичные или множественные ядра. Поэтому в целом полученные результаты сходны с предыдущими. Пробы, относящиеся к высоким и низким широтам, не обнаруживают заметных различий, но имеется тенденция повышения содержания жидкости и уменьшения числа нерастворимых ядер с высотой, которая проявляется более отчетливо в высоких широтах. Эти выводы требуют, однако, дальнейших подтверждений.

Выполненный Д. Л. Грасом [116—118] анализ проб аэрозоля, полученных при помощи импактора, установленного на реактивном самолете (высоты до 28 км), в период с января 1970 г. по февраль 1977 г., обнаружил преимущественно сернокислотный состав аэрозоля (полеты проводились в районе г. Мильдура, Австралия: 34,2° ю. ш., 142° в. д.). Исключение составили данные для короткого периода полетов в январе 1972 г., когда наблюдались частицы очень разнообразной морфологии. При сопоставлении данных полетов, выполненных 2 февраля, 28 апреля и 1 июля 1977 г., было обнаружено значительное изменение структуры частиц аэрозоля, собранных на углеродную подложку (во время подъема» и «затененных» позднее окисью кремния при лабораторном анализе.

Полученные при помощи электронного микроскопа изображения проб выявляют типичную картину сернокислотного аэрозоля: частицы состоят из небольших ядер, окруженных кольцами капели кислоты. В апрельских пробах наблюдалось увеличение размеров и «эрозия» ядер, что можно рассматривать как следствие возрастания концентрации аммиака. Для июльских проб характерна уже типичная структура частиц сульфата аммиака при наличии очень малого сернокислотного компонента. Многие частицы, захваченные на больших высотах, имеют кристалличе-

скую форму и распознаются как кристаллы сульфата аммония (NH4)2SO4/

Химический анализ данных, полученных в рассматриваемых трех полетах, показал, что сульфаты всегда являются доминирующим компонентом частиц, имеющих радиус от 0,03 до 1 мкм. По данным о концентрации частиц, полученным во время полета 12 ноября 1976 г., масса серной кислоты в столбе атмосферы 12,9—30 км сечением 1 см2 равна 1,1 -10~10 кг. Для полной нейтрализации этой серной кислоты до (NH4)2SO4 требуется 3,7-10-11 кг аммиака, что эквивалентно однородному отношению смеси 2,3-10-10 и общей массе аммиака в глобальной стратосфере, имеющей невероятное значение, порядка 108 кг. По-види- мому, рассматриваемое явление резкого изменения природы стратосферного аэрозоля является локальным. Но даже и в этом случае оно связано с выбросом в стратосферу большого количества аммиака неизвестного происхождения. Обсуждаемые результаты свидетельствуют о большой важности прямых измерений стратосферного аэрозоля, поскольку обнаруженное радикальное изменение не могло быть зафиксировано при помощи косвенных оптических методик.

Наиболее подробные данные о микроструктуре стратосферного аэрозоля получены в работах [90, 91, 115—118]. Например, в [115—118] измерена микроструктура аэрозоля на высотах 4— 10, 10—16, 16—22, 22—28 км в диапазоне размеров частиц 0,1 — 1 мкм. На высотах 4—10 км обнаружено экспоненциальное убывание числа частиц по размерам без выраженного эффекта насыщения в области малых размеров частиц (г < 1 мкм). Эффект уменьшения коэффициента К наклона кривой: К = dN/d In ra с уменьшением размера частиц обнаружен на высотах 10—16 км. Тенденция такого поведения распределения числа частиц по размерам становится более выраженной для аэрозольных слоев на высотах 16—22 и 22—28 км.

Полученные экспериментальные данные о микроструктуре сульфатного стратосферного аэрозоля были описаны нормальнологарифмическим распределением (1.9), средние значения параметров гт и о которого соответственно равны 0,035 мкм и 2.

В периоды вулканических извержений на субмикронную фракцию стратосферного аэрозоля может накладываться и более мелкодисперсная фракция частиц H2SO4 с модальным радиусом гт^4-10~2 мкм, представляющая собой ядра фотогазохимиче- ского превращения SO2 в результате ионной гидратации. При отсутствии активной вулканической деятельности вклад тонкодисперсной фракции частиц в оптические свойства стратосферного аэрозоля невелик.

Одним из компонентов аэрозоля верхней стратосферы является метеорный аэрозоль. За год Земля получает 1,6-104 т метеорного вещества [27]. В вулканически спокойные периоды вулканического вещества поступает 3-105 т в год. Таким образом, вклад метеорной пыли мал и составляет «5%. По отношению

к кремнию элементный состав метеорной пыли характеризуется следующими данными: Na (0,04), Mg (0,74), Al (0,06), S(0,40), К (0,001), Ca (0,07), Мп (0,03), Fe (1,25), Ni (0,08) и практически идентичен составу Солнца. В состав метеорной пыли входят преимущественно окислы железа, магния и кремния при наличии в некоторых случаях существенного количества углерода. Содержание серы по массе мало и составляет 10 %. Метеорная пыль может быть доминирующим компонентом аэрозольных ядер. Частицы метеорной пыли с радиусом более 1 мкм могут быть преобладающими на высотах z > 20 км. В диапазоне промежуточных размеров частиц 0,1 — 1 мкм вклад метеорной фракции становится малым. Сендиментация способствует удалению частиц всех размеров, но особенно крупных частиц (0,1 — 1 мкм).

Спорадический приток продуктов распада метеорной пыли может быть источником изменчивости стратосферного аэрозольного слоя. Лишь малая доля метеорных частиц достигает верхней тропосферы.

Предположения о возможной роли глобального стратосферного аэрозоля, как вулканического, так и метеорного происхождения, в динамике стратосферы, в частности в процессах вертикального перемешивания, были впервые высказаны Л. Р. Ра- киповой [61]. Там же приведены ориентировочные оценки соответствующих эффектов.

Глава 2

ОПТИЧЕСКИЕ ХАРАКТЕРИСТИКИАТМОСФЕРНОГО АЭРОЗОЛЯ И ИХ ВАРИАЦИИВ ЗАВИСИМОСТИ ОТ микроструктуры,ХИМИЧЕСКОГО СОСТАВА И ФАЗОВОГО СОСТОЯНИЯ

Атмосферные аэрозоли включают частицы минералов и водные растворы разнообразного химического состава, твердые частицы антропогенного происхождения, кристаллы сульфатов, NaCl и других солей, частицы льда, жидкие и твердые частицы органических компонентов, растворы H2SO4 и морских солей. Естественно ожидать, что оптические свойства атмосферных аэрозольных образований будут варьировать в широких пределах в зависимости от химического состава, микроструктуры и фазового состояния частиц. Оптические характеристики атмосферного аэрозоля определяются микроструктурой аэрозоля и оптическими константами (комплексным показателем преломления) вещества, формирующего аэрозоль. Соотношением между действительной и мнимой частями комплексного показателя преломления компонента заданного химического состава во многом определяются

свойства аэрозолей поглощать и рассеивать излучение в оптическом диапазоне спектра. При этом особенно важно учитывать реальную способность аэрозоля поглощать коротковолновую и длинноволновую радиацию, так как поглощающие свойства аэрозоля оказывают часто определяющее влияние на радиационный режим атмосферы и структуру се радиационного баланса.

ПРИМЕНЕНИЕ ТЕОРИИ Ми К РАССЕЯНИЮ ИЗЛУЧЕНИЯАТМОСФЕРНЫМИ ПОЛИДИСПЕРСНЫМИ СИСТЕМАМИ АЭРОЗОЛЕЙ1

Основные закономерности процессов переноса излучения по- лидисперсным атмосферным аэрозолем можно понять, применив теорию Ми рассеяния излучения к атмосферным частицам. Интервал распределения частиц по размерам для атмосферного аэрозоля довольно широк. Однако, предполагая, что частицы заданного ансамбля аэрозолей являются сферическими и рассеивают излучение независимо, реальную картину рассеивающих и поглощающих свойств полидисперсного аэрозоля можно получить, выполнив расчеты интересующих величин для отдельных частиц, и затем осуществить их интегрирование в соответствии с функцией распределения числа частиц по размерам, которая в общем случае может быть произвольной.

Известно, что коэффициент ослабления, рассчитанный на одну частицу, определяется формулой

ОаХ = nfaQ (х),(2.1)

где Q(x)—фактор ослабления излучения одной частицей с параметром х = 2лгаД (га—радиус частицы). Для аэрозоля с функцией распределения числа частиц по размерам ^UV) объемный коэффициент аэрозольного ослабления имеет вид

О a). = j nfaQ (х) у (ra) dr а.(2.2)

О

Коэффициенты аэрозольного рассеяния и поглощения определяются подобными же формулами:

ОаК = j nraQs (*) у (ro) dt а,(2.3)

о

Oak = f TXFaQa (х) у (Га) dr а.(2.4)

О

Функции Q(x), QsW, Qa^ вычисляются по формулам Ми и известным оптическим константам вещества, из которого состоит аэрозоль. Более простые аппроксимации этих величин предложены Ван де Хюлстом [3].

22Угловое распределение рассеянного сферической частицей излучения для всех размеров и длин воли описывается двумя компонентами распределения интенсивности: /± (0) и 7 ц (6), поляризованными соответственно перпендикулярно и параллельно плоскостям наблюдения. Эти компоненты пропорциональны двум функциям распределения интенсивности (й и /2) соответственно:

2

2

/Дх, т, 0) = |S]|2 =/Дх, т, 0) = |S]|2 =S „(Д1) (а«л« + 6«т«) n= 1''

/Дх, т, 0) = |S]|2 =

/Дх, т, 0) = |S]|2 =

= |Re (SOI2 + | Im (St)l2.= |Re (SOI2 + | Im (St)l2.2n + 12n + 1/2(x, m, 0) = |S2|2 = V —г ?n (л+1)/2(x, m, 0) = |S2|2 = V —г ?n (л+1)(<№ + &пя„)(<№ + &пя„)= | Re (S2)|2 + | Im (S2)|2,= | Re (S2)|2 + | Im (S2)|2,22(2.5)(2.6)(2.5)(2.6)

= |Re (SOI2 + | Im (St)l2.

= |Re (SOI2 + | Im (St)l2.

2n + 1

2n + 1

/2(x, m, 0) = |S2|2 = V —г ?n (л+1)

/2(x, m, 0) = |S2|2 = V —г ?n (л+1)

(<№ + &пя„)

(<№ + &пя„)

= | Re (S2)|2 + | Im (S2)|2,

= | Re (S2)|2 + | Im (S2)|2,

2

2

(2.5)

(2.6)

(2.5)

(2.6)

где n—индекс суммирования, m— комплексный показатель преломления. При х > 1 ряды сходятся медленно и для удовлетворительной сходимости требуется тем большее число членов, чем больше х. При х^1 и т^ \ первый член каждого ряда соответствует рэлеевскому рассеянию.

В формулах (2.5) и (2.6) Si и S2— безразмерные комплексные амплитуды рассеянных волн, пропорциональные интенсивностям /_г (6) и 1 и (0), комплексные функции ап и Ьп — амплитуды п-и электрической и магнитной парциальных волн, аргументы которых выражаются через параметры частицы х, т и не зависят от угла рассеяния 0. Функции лп и хп зависят только от угла 0 и выражаются через первые и вторые производные полиномов Лежандра n-го порядка с аргументом cos0. Символы Re и Im обозначают действительную и мнимую части Si и S2.

Если на частицу падает неполяризованная волна при солнечном облучении, электрический вектор которой состоит из двух равных взаимно перпендикулярных компонент, не связанных условием когерентности, тогда рассеянный свет также состоит из двух некогерентных компонент:

;(0)_2iW±M^ = £4(A+i). (2.7)

Для полндисперсной системы частиц

/<е)Л/т(242Ч',1г->‘,г-'(2'8>

а индикатриса рассеяния

(2.9)(2.9)/ (0) = IV (r«) dr«

(2.9)

(2.9)

Детальное обсуждение расчетов входящих в формулы (2.1) — (2.9) величин изложено в монографиях [3, 8, 11].

Расчеты индикатрис рассеяния для полидисперсных ансамблей частиц требуют больших затрат машинного времени. Этим объясняется тот факт, что данные по индикатрисам рассеяния различными фракциями атмосферных аэрозолей крайне ограничены. Имеющиеся данные [8, 9] относятся к водному аэрозолю, который в чистом виде реализуется довольно редко. В связи с этим в работах Н. И. Москаленко, В. Ф. Терзи [41—48] были выполнены детальные вычисления по формулам (2.1) — (2.4) и (2.9) коэффициентов ослабления, рассеяния, поглощения и индикатрис рассеяния для различных микроструктур атмосферного аэрозоля реального химического состава. Вычисления выполнены для разнообразных микроструктур и химического состава атмосферных аэрозолей с целью разработки замкнутых моделей оптических характеристик аэрозоля для различных климатических зон Земли. Были вычислены оптические характеристики частиц льда и водяных капель, частиц пылевого облака Сахары и континентальной минеральной пыли, частиц морских солей и водного солевого раствора, частиц водных растворов для сельской местности и промышленных районов, частиц сульфата аммония и растворов серной кислоты. Прежде чем перейти к обсуждению результатов этих расчетов, проанализируем информацию по оптическим константам компонентов, формирующих атмосферный аэрозоль.

ОПТИЧЕСКИЕ КОНСТАНТЫ КОМПОНЕНТОВ АТМОСФЕРНОГОАЭРОЗОЛЯ

Оптические постоянные почвенно-эрозионного (минерального) аэрозоля

Почвенный аэрозоль по своему химическому составу .имеет довольно сложный минералогический и микроэлементный состав. Поэтому оптические свойства тропосферного почвенного аэрозоля можно попытаться характеризовать либо усреднением величины действительной (ц) и мнимой (х) частей комплексного показателя преломления т = п— zx, полученных в ходе экспериментов в различных точках земного шара, отмеченных почвенно-эрозионной активностью, либо идти по пути синтезирования его оптических свойств на основе изучения оптических констант основных составляющих этого типа аэрозоля.

Следует, однако, отметить, что для адекватного описания реального аэрозоля оба пути требуют весьма осторожного подхода, поскольку необходимо иметь в виду, что, во-первых, оптические свойства не всегда являются линейными функциями оптических констант, а, во-вторых, поскольку, как отмечалось выше, существует своеобразное распределение по размерам и химического состава аэрозоля, реконструирование его оптических свойств следует производить, учитывая оптическую многокомпонентность, а не простым аддитивным отражением усредненного процентного

химического состава аэрозоля. Тем не менее, нужно признать, что такой последовательный, корректный подход к решению этого вопроса в настоящее время, к сожалению, трудно осуществим, так как, как правило, мы не располагаем в полном объеме необходимыми экспериментальными данными.

Данные работ [1, 8, 9, 16, 17, 20, 27, 54, 55, 59, 60, 67, 68, 118, 129, 154, 236, 237, 243, 285, 287] по оптическим константам сухого почвенно-эрозионного аэрозоля, продуцированного в различных частях света, показывают, что в видимой области спектра коэффициент преломления п для этого типа аэрозоля варьирует в относительно узких пределах, от 1,5 до 1,558. Исследование спектральной зависимости величины п в диапазоне 400—700 нм обнаруживает тенденцию к росту действительной части коэффициента преломления п в ближней ультрафиолетовой области. Значения мнимой части х комплексного показателя преломления оказываются более изменчивыми (табл. 2.1) по сравнению с величиной п, что, несомненно, является отражением большей чувствительности коэффициента поглощения х к изменчивости хими-

Таблица 2.1

ЗНАЧЕНИЯ МНИМОЙ ЧАСТИ КОМПЛЕКСНОГО ПОКАЗАТЕЛЯ ПРЕЛОМЛЕНИЯ ПОЧВЕННО-ЭРОЗИОННОГО АЭРОЗОЛЯ, ПРОДУЦИРОВАННОГО

В РАЗЛИЧНЫХ РАЙОНАХ МИРА

Место взятия пробы

X

X мкм

Источник

Репетек, СССР

0,015—0,005

Видимая область

[26]

Программа КЭНЭКС

0,011—0,008

То же

[214]

Нью-Мексико, США

0,016—0,009 0,009—0,005

0,0112 0,0051

0,0051 0,0066

0,3 0,69 1,06 1,70

[129]

[221]

[220]

Штат Техас, США

0,005

Видимая область

[159]

Пустыня Негев, Израиль

0,0103

0,0053

0,0053

0,0068

0,3 0,69 1,06 1,70

[159]

Зона Панамского канала

0,0154

0,0114

0,0119

0,0147

0,3 0,69 1,06 1,70

[220]

Сахарский аэрозольный слой

0,025

0,3

[293]

(САС)

0,008

0,0038

0,018

0,008

0,0029

0,5

0,6

0,375

0,468

0,610

[294]

ческого состава компонент почвенно-эрозионного аэрозоля. Это обстоятельство, как отмечалось выше, должно проявляться и в зависимости величины х от размеров частиц исследуемой фракции аэрозоля. Иллюстрацией этому могут служить данные работы [214], согласно которым величина х с уменьшением радиуса частиц аэрозоля от И до 1,1 мкм увеличивается, в зависимости от длины волны, от 2 раз в ближней ультрафиолетовой области до 20 раз в ближней инфракрасной области.

Как правило, расчеты распространения электромагнитного излучения в атмосфере осуществляются в предположении однородных сферических частиц аэрозоля, имеющих одинаковый комплексный показатель преломления и единую микроструктуру. Однако реальный аэрозоль характеризуется наличием различных компонентов разного происхождения, обладающих специфическими оптическими свойствами и микроструктурой. Так, например, совершенно различны частицы из углерода и аэрозоль почвенного происхождения. Имеющиеся данные свидетельствуют о существовании зависимости оптических характеристик от размеров частиц. В частности, частицы крупнее одного микрометра обладают малым значением мнимой части комплексного показателя преломления, а субмикронная фракция характеризуется быстрым возрастанием показателя поглощения с уменьшением размеров.

В состав частиц крупнодисперсной фракции, имеющей почвенное происхождение, входят силикатные глины, кальцит, кварц и небольшое количество минералов изверженных пород местного происхождения. Субмикронный аэрозоль состоит главным образом из сульфата аммония и углерода. При моделировании минералогического состава аэрозоля по данным о спектре поглощения пылевого аэрозоля в интервале длин волн 2,5—40 мкм авторы [214] пришли к выводу, что главными компонентами являются: монтмориллонитовые, иллитовые и каолинитовые глины, кварц, кальций и нитрат натрия. Лабораторные измерения показателя поглощения подобной смеси дали значение меньше 0,0001, тогда как измерения для пыли пустынь привели к значению 0,01. Отсюда следует, что реальный аэрозоль содержит поглощающие компоненты, которые не проявились при лабораторных измерениях [140, 164, 237, 240, 293, 294].

Д. Д. Линдберг и Д. Б. Гиллеспи [221] выполнили качественный анализ химического состава и измерения мнимой части комплексного показателя преломления отдельных компонентов проб атмосферного аэрозоля, полученных в феврале—марте 1976 г. на ракетном полигоне в пустыне Уайт-Сэндс (штат Нью Мексико, США). Пробы брались при помощи восьмиканального каскадного импактора Андерсона, основанного на использовании аэродинамического принципа разделения частиц различных фракций. Для выполнения анализов пробы накапливались за срок около трех месяцев. Химический состав проб определялся путем спектроскопического анализа вещества аэрозоля, впрессованного в «таблетки» из бромистого калия.

В образцах идентифицировано присутствие глинистых минералов, кварца, кальцита, гипса, сульфата аммония и углерода (углерод определялся независимо) в различных количествах в зависимости от фракции частиц. Определенные по методике измерений диффузной отражательной способности значения мнимой части комплексного показателя преломления на различных длинах волн свидетельствуют о ее значительной изменчивости в зависимости от размеров частиц (диаметр частиц варьирует в пределах 0,43—11 мкм), которая к тому же неодинакова для различных длин волн. Наиболее активным поглощающим компонентом

Рис. 2.1. Спектральная зависимость мнимой части х показателя преломления для вещества почвенно-эрозионного аэрозоля в инфракрасной области спектра.

является углерод. Состав субмикронной фракции аэрозоля характеризуется преобладанием сульфата аммония и углерода, тогда как частицы, размеры которых превосходят несколько микронов, состоят главным образом из слабо поглощающих минеральных частиц почвенного происхождения (в последнем случае поглощение существенно проявляется лишь в видимой области спектра).

Спектральный ход коэффициента поглощения х, так же как спектральный ход коэффициента п, характеризуется ростом в близкой ультрафиолетовой области [159]. При исследовании поведения величины х в инфракрасной области спектра наблюдалось наличие минимума поглощения веществом частиц почвенно-эрозионного аэрозоля вблизи 1 мкм [221, 240]. Однако, начиная с длин волн около 1,5 мкм х значительно увеличивается, достигая максимума вблизи 10 мкм. Результаты измерений показывают [240], что для песчаной почвы характерно наличие максимума показателя поглощения (порядка 0,8) при 9,2 мкм, обусловленного влиянием полосы поглощения SiO2, и минимума при 1 мкм. Как видно из рис. 2.1, эти спектральные особенности и проявляются в зависимости х от X для аэрозольного вещества.

Изучение спектрального хода х^ для другого важного компонента почвенно-эрозионного аэрозоля (рис. 2.2) А12О3— показало [287], что в этом случае вблизи 1 мкм имеется глубокий минимум поглощения (величина х достигает значений около 5-10~8), который с увеличением длины волны сменяется сильным ростом коэффициента поглощения вплоть до 10—20 мкм (х^Ю), после

чего вновь наблюдается спад. Поведение вещественной части комплексного показателя преломления (рис. 2.3) в указанном диапазоне длин волн обнаруживает почти полное постоянство величины п вплоть до 10 мкм (п«1,8). Однако в более длинноволновой области (18—40 мкм) монотонный спектральный ?;од сменяется двумя максимумами, в которых п достигает значений 8—10 и 14 для обыкновенного и необыкновенного лучей соответственно.

Большой интерес представляют данные об оптических константах такого сильно поглощающего в видимой области спектра компонента почвенно-эрозионного аэрозоля, как Fe2O3 (гематит) [16]. Величина х здесь имеет значения 0,0165 (Л, = 0,5 мкм);

0,0154 (X = 0,55 мкм) и 0,0135 (Х = 0,6 мкм). В диапазоне длин волн 1,1 —11,6 мкм поглощение гематитом резко падает (х^ 0,0005), однако затем вновь начинает расти, достигая значения 0,21 при Z=15 мкм. Спектральный ход коэффициента пре-

ломления п характеризуется монотонным уменьшением от значе

ния 3,014 при Х = 0,4 мкм до 0,55 при К = 15 мкм.

В зависимости от химического состава минералов изменяются действительная и мнимая части комплексного показателя преломления. В табл. 2.2 представлены величины них показателя преломления для обсидиана слабого остекле- нения, обсидиана с прожилками кобальта, базальтового стекла, базальта и андезита. Микроэлементный состав этих минералов представлен в табл. 2.3.

Важным моментом в оценке комплексного показателя преломления аэро-

Рис. 2.3. Мнимая часть х комплексного показателя преломления.

/ — солевая фракция Атлантики, 2 — NaCl, 3 — континентальная пыль.

золя в реальных условиях является учет зависимости п и х от относительной влажности воздуха f. В работе [166] учет этого фактора предлагается производить по формулам

n = n, + (no + nj(l (2.10)

x=xs. + (x0-xj(l + ^ ^)~‘, (2Л1)

где индексами 0 и w обозначен сухой и «мокрый» аэрозоль соответственно. Действительная и мнимая части комплексного показателя преломления воды представлены в табл. 2.4.

Расчеты изменения величин п и х в функции от f для городского аэрозоля Майнца [166] показывают, что при изменении относительной влажности от 20 до 99 % величина п в зависимости от радиуса частицы изменяется от 1,545 до 1,341 —1,338, ах — соответственно от 0,047 до 0,001.

Таблица 2.2

ДЕЙСТВИТЕЛЬНАЯ (я) И МНИМАЯ (х) ЧАСТИ ПОКАЗАТЕЛЯ ПРЕЛОМЛЕНИЯДЛЯ РАЗЛИЧНЫХ МИНЕРАЛОВ

1

2

3

4

5

X

мх • Ю3

пх-108

/гх • 103

пх-103

п х-103

0,21

1,62

1,60

1,68

1,59

1,60

0,25

1,55

1,55

1,61

1,53

1,53

0,29

1,53

1,53

1,60

1,48

0,30

1,510,38

1,510,24

1,60

1,470,91

0,34

1,490,25

1,490,047

1,58

0,93

1,00

0,38

1,490,20

1,490,024

1,57

0,87

1,10

0,42

1,480,20

1,480,023

1,570,64

0,85

1,20

0,50

1,480,23

1,480,025

1,570,48

1,520,92

1,471,40

0,60

0,27

0,029

0,43

0,99

1,50

0,70

0,30

0,031

0,47

1,10

1,70

1,00

1,470,40

1,460,044

1,550,58

1,511,60

1,472,30

1,50

1,460,50

1,450,064

1,540,63

1,512,20

1,473,20

2,00

1,450,53

1,440,080

1,540,50

1,512,70

1,463,80

2,50

1,430,56

1,430,100

1,530,25

1,503,10

1,464,10

3,00

1,420,97

1,420,64

1,520,47

1,484,30

1,465,60

3,50

0,69

0,22

0,35

4,10

5,80

4,00

1,390,65

1,390,20

1,500,37

1,473,90

1,436,30

4,50

1,350,52

1,340,57

0,53

4,40

7,30

5,00

1,352,10

1,342,50

1,461,50

1,436,00

1,408,60

5,50

5,00

5,60

8,30

10,0

6,00

1,2717,0

1,2718,0

1,4020,0

1,3713,0

1,3512,0

6,50

1,2227,0

1,2128,0

1,3632,0

1,3220,0

1,3117,0

7,00

1,1446,0

1,1347,0

1,3052,0

1,2734,0

1,26 28,0

7,50

1,0286,0

1,0189,0

1,2189,0

1,1861,0

1,1849,0

8,00

0,81210

0,79220

1,11170

1,04130

1,06 100

8,50

0,76700

0,74720

0,98 340

0,84 350

0,87 270

9,00

0,77 1100

0,77 1100

0,96700

0,94860

0,77 850

9,50

1,65 1710

1,67 1800

1,26 1100

1,32970

1,31 920

10,0

2,39800

2,42810

1,69 1100

1,65 1200

1,60 1100

1

2

3

4

5

п

х-103

п

% юз

71

X. IO3

п

х- ю3

п

X • 103

10,5

2,12

340

2,14

350

2,04

940

2,17

930

1,93

860

11,0

1,93

220

1,95

220

2,20

570

2,21

390

2,16

420

11,5

1,81

190

1,82

190

2,11

340

2,02

200

1,96

200

12,0

1,72

180

1,74

180

2,01

230

1,90

140

1,83

130

12,5

1,67

190

1,68

190

1,93

180

1,80

НО

1,74

100

13,0

1,63

210

1,64

210

1,87

160

1,73

100

1,67

95

13,5

1,61

240

1,62

230

1,81

140

1,66

100

1,60

96

14,0

1,60

250

1,61

250

1,77

140

1,59

но

1,54

НО

14,5

1,59

260

1,60

260

1,72

140

1,52

140

1,47

130

15,0

1,59

260

1,60

260

1,68

140

1,44

190

1,40

170

15,5

1,58

260

1,58

260

1,65

160

1,36

280

1,32

260

16,0

1,56

260

1,57

250

1,61

180

1,32

450

1,28

410

16,5

1,53

260

1,54

250

1,57

210

1,44

640

1,38

580

17,0

1,49

260

1,50

250

1,53

240

1,62

630

1,54

590

17,5

1,44

270

1,45

260

1,50

290

1,65

580

1,57

540

18,0

1,38

300

1,39

290

1,47

350

1,67

620

1,59

580

18,5

1,31

340

1,32

330

1,45

420

1,80

650

1,68

620

19,0

1,23

420

1,24

400

1,45

500

1,88

570

1,78

560

19,5

1,14

540

1,14

500

1,46

590

1,88

470

1,79

470

20,0

1,08

720

1,06

680

1,50

690

1,84

420

1,76

420

21,0

1,18

1300

1,11

1300

1,66

840

1,73

430

1,66

420

22,0

1,94

1700

1,92

1800

1,89

910

1,69

540

1,62

530

23,0

2,56

1200

2,56

1200

2,10

850

1,77

676

1,70

660

24,0

2,59

780

2,57

810

2,24

730

1,92

710

1,84

690

25,0

2,56

540

2,56

580

2,31

590

2,02

670

1,94

650

27,0

2,42

280

2,44

300

2,32

390

2,24

530

2,10

530

30,0

2,26

150

2,28

150

2,27

240

2,20

420

2,Н

470

35,0

2,20

66

2,32

76

2,20

140

2,26

240

2,21

270

40,0

2,03

80

2,26

120

2,15

97

2,21

130

2,16

150

45,0

1,96

95

2,29

130

2,12

75

2,16

89

2,11

~ 97

50,0

1,96

ПО

2,29

140

2,11

61

2,14

71

2,08

73

Примечание. 1—обсидиан слабого остекленения, 2— обсидиан с прожилками кобальта, 3 — базальтовое стекло, 4— базальт, 5 —андезит.

80

Таблица 2.3

МИКРОЭЛЕМЕНТНЫЙ СОСТАВ МИНЕРАЛОВ (%)

Элемент

Обсидиан малого остекления

Обсидиан с прожилками кобальта

Базальтовое

стекло

Базальт

Андезит

SiO2

73,45

76,20

53,45

53,25

54,15

Mg2O3

13,67

13,06

15,26

16,87

16,49

РегОз

0,51

0,41

5,24

3,11

2,56

РеО

1,21

0,60

2,71

4,68

4,96

MgO

0,32

0,12

7,05

6,19

6,04

СаО

1,07

0,44

11,64

8,02

7,13

N2O

4,57

4,41

2,29

3,56

3,73

КгО

4,28

3,91

0,52

0,96

.2,02

№0+

0,29

0,26

0,06

0,89

1,06

Н2О-

0,07

0,10

0,03

0,43

0,11

С02

0

0,08

0,02

0,27

0,16

ТЮ2

0,23

0,09

1,16

0,87

1,03

Р2О5

0,07

0,02

0,12

0,23

0,29

МпО

0,02

0,14

0,23

0,16

0,14

ВаО

0,104

0,074

0,15

0,59

0,052

Полный

99,86

99,81

99,80

99,55

99,92

Таблица 2.4

ОПТИЧЕСКИЕ КОНСТАНТЫ ВОДЫ: ДЕЙСТВИТЕЛЬНАЯ (м) И МНИМАЯ (х) ЧАСТИ КОМПЛЕКСНОГО ПОКАЗАТЕЛЯ ПРЕЛОМЛЕНИЯ

к мкм

X (Л)

Л мкм

п (2.)

1 к мкм

х (Z)

п(М

0,200

1,10—7

1,396

0,550

1,96 —9

1,333

0,900

4,86 —7

1,328

0,225

4,90 —8

1,373

0,575

3,60 —9

1,333

0,925

1,06 —6

1,328

0,250

3,35 —8

1,362

0,600

1,09 —8

1,332

0,950

2,93 —6

1,327

0,275

2,35 —8

1,354

0,625

1,39 —8

1,332

0,975

3,48 —6

1,327

0,300

1,60 —8

1,349

0,650

1,64 —8

1,331

1,00

2,89 —6

1,327

0,325

1,08 —8

1,346

0/675

2,23 —8

1,331

1,20

9,89 —6

1,324

0,350

6,50 —9

1,343

0,700

3,35 —8

1,331

1,40

1,38 —4

1,321

0,375

3,50 —9

1,341

0,725

9,15 —8

1,330

1,60

8,55 —5

1,317

0,400

1,86 —9

1,339

0,750

1,56 —7

1,330

1,80

1,15—4

1,312

0,425

1,30 —9

1,338

0,775

1,48 —7

1,330

2,00

1,10—3

1,306

0,450

1,02 —9

1,337

0,800

1,25 —7

1,329

2,20

2,89 —4

1,296

0,475

9,35 —10

1,336

0,825

1,82 —7

1,329

2,40

9,56 —4

1,279

0,500

1,00 —9

1,335

0,850

2,93 —7

1,329

2,60

3,17 —3

1,242

0,525

1,32 —9

1,334

0,875

3,91—7

1,328

2,65

6,70 —3

1,219

X мкм

п (Л)

X мкм

х (Л)

п (Л)

X мкм

и (К)

ММ

2,70

0,019

1,188

6,1

0,131

1,319

16,5

0,428

1,351

2,75

0,059

1,157

6,2

0,0880

1,363

17,0

0,429

1,376

2,80

0,115

1,142

6,3

0,0570

1,357

17,5

0,429

1,401

2,85

0,185

1,149

6,4

0,0449

1,347

18,0

0,426

1,423

2,90

0,268

1,201

6,5

0,0392

1,339

18,5

0,421

1,443

2,95

0,298

1,292

6,6

0,0356

1,334

19,0

0,414

1,461

3,00

0,272

1,371

6,7

0,0337

1,329

19,5

0,404

1,476

3,05

0,240

1,426

6,8

0,0327

1,324

20,0

0,393

1,480

3,10

0,192

1,467

6,9

0,0322

1,321

21,0

0,382

1,487

3,15

0,135

1,483

7,0

0,0320

1,317

22,0

0,373

1,500

3,20

0,0924

1,478

7,1

0,0320

1,314

23,0

0,367

1,500

3,25

0,061

1,467

7,2

0,0321

1,312

24,0

0,361

1,521

3,30

0,0368

1,450

7,3

0,0322

1,309

25,0

0,356

1,531

3,35

0,0261

1,432

7,4

0,0324

1,307

26,0

0,350

1,539

3,4

0,0195

1,420

7,5

0,0326

1,304

27,0

0,344

1,545

3,45

0,0132

1,410

7,6

0,0328

1,302

28,0

0,338

1,549

3,5

0,0094

1,400

7,7

0,0331

1,299

29,0

0,333

1,551

3,6

0,0052

1,385

7,8

0,0335

1,297

30,0

0,328

1,551

3,7

0,0036

1,375

7,9

0,0339

1,294

32,0

0,324

1,546

3,8

0,0034

1,364

8,0

0,0343

1,291

34,0

0,329

1,536

3,9

0,0038

1,357

8,2

0,0351

1,286

36,0

0,343

1,527

4,0

0,0046

1,351

8,4

0,0361

1,281

38,0

0,361

1,522

4,1

0,0056

1,346

8,6

0,0372

1,275

40,0

0,385

1,519

4,2

0,0069

1,342

8,8

0,0385

1,269

42,0

0,409

1,522

4,3

0,0085

1,338

9,0

0,0399

1,262

44,0

0,436

1,530

4,4

0,0103

1,334

9,2

0,0415

1,255

46,0

0,462

1,541

4,5

0,0134

1,332

9,4

0,0433

1,247

48,0

0,488

1,555

4,6

0,0147

1,330

9,6

0,0454

1,239

50,0

0,514

1,587

4,7

0,0157

1,330

9,8

0,0479

1,229

60,0

0,587

1,703

4,8

0,0150

1,330

10,0

0,0508

1,218

70,0

0,576

1,821

4,9

0,0137

1,328

10,5

0,0662

1,185

80,0

0,547

1,886

5,0

0,0124

1,325

11,0

0,0968

1,153

90,0

0,536

1,924

5,1

0,0111

1,322

11,5

0,1420

1,126

100,0

0,532

1,957

5,2

0,0101

1,317

12,0

0,199

1,111

110,0

0,531

1,966

5,3

0,0098

1,312

12,5

0,259

1,123

120,0

0,526

2,004

5,4

0,0103

1,305

13,0

0,305

1,146

130,0

0,514

2,036

5,5

0,0116

1,298

13,5

0,343

1,177

140,0

0,500

2,056

5,6

0,0142

1,298

14,0

0,370

1,210

150,0

0,495

2,069

5,7

0,0203

1,277

14,5

0,388

1,241

160,0

0,496

2,081

5,8

0,0330

1,262

15,0

0,402

1,270

170,0

0,497

2,094

5,9

0,0622

1,248

15,5

0,414

1,297

180,0

0,499

2,107

6,0

0,107

1,265

16,0

0,422

1,325

190,0

0,501

2,119

200,0

0,504

2,130

Примечание. Здесь и в табл. 2.5 цифры справа означают порядок. Например, 6,70 —3 соответствует 6,70-10-3.

82

Следует отметить, что влияние влажности на оптические свойства аэрозоля не ограничиваются зависимостями п и х от f [36]. Во-первых, как уже отмечалось, под влиянием процессов коагуляции и конденсации характер распределения аэрозоля по размерам оказывается также функционально связанным с относительной влажностью среды обитания аэрозоля. Так, например, в случае описания распределения аэрозоля степенным законом Юнге показатель степени изменяется в соответствии с соотношением (1.15):

In ai/ra>) -<2J2)

где ai, 6Z2 и гаи ra,— предельные радиусы сухого ядра и «мокрой»

частицы соответственно.

Во-вторых, под влиянием конденсирующейся влаги частицы неправильной формы почвенного аэрозоля становятся более сферичными, что, естественно, упрощает ситуацию при попытке расчета оптических свойств аэрозоля по формулам Ми. Правда, в этом случае приходится рассматривать в первом приближении двухслойную частицу, новым параметром которой является величина q, которая в общем случае записывается как

где t— толщина пленки.

Как показывают расчеты [59, 207], при q ^0,1 следует ожидать значительных различий интенсивности и степени поляризации рассеянного света в случае сухих и покрытых водной пленкой частиц. В диапазоне 0,79 < q < 0,975 поглощение (и соответственно тепловое излучение) оказывается большим, чем в случае аэрозоля идентичной структуры, но не покрытого пленкой воды. Такого рода эффект, по-видимому, обусловлен тем, что тонкие пленки выполняют функции линзы для твердого ядра. Аналогичная ситуация наблюдается и в тех случаях, когда толщина пленки /^0,30 мкм, что соответствует <7^0,70 при модальном радиусе 1 мкм. Расчеты приводят к выводу о существенном различии индикатрис поляризации для покрытых и не покрытых пленкой аэрозольных частиц. Так, например, появление пленки толщиной 0,05 мкм вызывает смещение максимума поляризации на 5° (в сторону больших углов), а значения максимальной степени поляризации р уменьшаются на 26%. При q = 0,90 максимум смещается на 13°, ар — на 29 %.

Оптические константы компонент морского аэрозоля

В этом разделе рассмотрим оптические константы солевых частиц и частиц водных растворов морского аэрозоля. Обратимся непосредственно к экспериментальным данным по солевой и субмикронной сульфатной фракциям морского аэрозоля.

Изучение проб солевого аэрозоля Атлантики показало, что действительная часть п комплексного показателя преломления т при длинах волн падающего света 550 и 589 нм составляла соответственно 1,548 + 0,002 и 1,544 + 0,002 [236]. Мнимая часть х коэффициента преломления аэрозоля этого типа для длин волн 480—520 нм имела значения порядка 10-4, однако в области 550— 560 нм обнаруживала довольно резкий (почти на полпорядка)

Рис. 2.4. Спектральная зависимость коэффициента преломления для NaCl (/) и (NH4)2SO4 (2).

спад (см. рис. 2.3). Для сравнения на рис. 2.3 (кривая 2) приведена спектральная зависимость коэффициента поглощения для морского аэрозоля, содержащего пылевую компоненту (данные относятся к сахарским выносам над северной частью экваториальной Атлантики). Таким образом, наличие пыли в морском аэрозоле приводит к существенному возрастанию коэффициента поглощения в видимой области и особенно при длинах волн 550— 560 нм.

Об оптических свойствах вещества солевого аэрозоля в ИК области можно судить по имеющимся экспериментальным данным для Н2О и NaCl, являющихся одними из основных его компонентов [292—294]. Как видно из рис. 2.3, в ближней ИК области вплоть до 10 мкм значение коэффициента поглощения хлористого натрия мало (^10-7). Такие же низкие значения х наблюдаются и для жидкой воды в области длин волн около 1,5 мкм [9, 166]. Тем не менее, непосредственно измеренные значения х для сухого остатка морского солевого аэрозоля в области 0,3—1,3 мкм достигают 0,045—0,05 [166]. Это может означать только, что ь указанной области сильно поглощает иной компонент морского 84

аэрозоля. Однако точно ответить на этот вопрос в настоящее время невозможно.

В области длин волн меньше 1,5 мкм в поглощении солевого аэрозоля начинают все большую роль играть возрастающие значения хн2о [287], содержание же воды в солевом аэрозоле в свою

Рис. 2.5. Спектральная зависимость мнимой части х показателя преломления NaCl (/) и (NH4)2SO4 (2).

очередь определяется влажностью окружающего воздуха. Оптические константы вещества аэрозоля с учетом влажности окружающего воздуха можно вычислить по формулам (2.1) и (2.2).

Значение коэффициента преломления сухого остатка солевых частиц в ближней ИК области спектра зависит от величины п для хлористого натрия (рис. 2.4), поскольку во всем диапазоне длин волн (0,2—20 мкм) HNaci > пню. При увеличении влажности атмосферы действительная часть показателя преломления уменьшается [173]. Если принять для сухого воздуха ио = 1,546 (Х = = 0,5 мкм) при относительной влажности / = 20%, то при / = = 80% величина п принимает значения (в зависимости от размера частиц) 1,386—1,383, а при / = 99 % п = 1,345... 1,338, т. е.

оказывается очень близкой к величине пно в этой области спектра.

Аналогичные изменения происходят с коэффициентом поглощения х: хсух ост = 0,054 при f = 20 %; х = 0,013... 0,012 при / = = 80 % и х = 0,003. . . 0,001 при f = 99 %.

Оптические свойства субмикронного фонового аэрозоля должны определяться оптическими константами главной его компоненты — сернокислого аммония (NH4)2SO4. По исследованиям [293], в ИК области спектра (рис. 2.4, 2.5) сернокислый аммоний характеризуется значительными коэффициентами поглощения х начиная с длин волн ^ 1 мкм вплоть до 40 мкм, что свидетельствует о существенном влиянии, которое этот компонент должен оказывать на оптические и радиационные свойства морского аэрозоля. Что же касается значений коэффициента преломления п, то в случае (NH4)2SO4 в ближней ИК области (до 5 мкм) они остаются довольно постоянными (1,48—1,55). В более длинноволновой части спектра величина л H)S0 в значительной степени нерегулярна и изменяется в зависимости от Z в пределах 2,9—0,64.

Растворы серной кислоты

В земной атмосфере аэрозоль растворов серной кислоты доминирует в стратосферном аэрозольном слое. Кроме того, аэрозоль раствора серной кислоты является одним из компонентов тропосферного аэрозоля и образуется при наличии источников двуокиси серы в процессе растворения SO2 в каплях водного аэрозоля. Дымка из частиц раствора серной кислоты обладает сильным токсическим воздействием на флору и фауну [121]. Так как растворы серной кислоты формируют облачный покров Венеры, то сведения об ее оптических свойствах представляют интерес и для изучения венерианской атмосферы.

Оптические постоянные раствора серной кислоты зависят от концентрации растворов. В табл. 2.5 приведены спектральные данные по действительной и мнимой частям комплексного показателя преломления серной кислоты различной концентрации. В видимой области спектра с уменьшением концентрации раствора действительная часть уменьшается. Мнимая часть показателя преломления в ультрафиолетовой и видимой областях спектра пренебрежимо мала. Это означает, что данного типа аэрозольные образования не поглощают излучения и реализуются условия консервативного рассеяния. В инфракрасной части спектра мнимая часть показателя преломления возрастает и имеет полосовую спектральную структуру. Вблизи полос поглощения величина х также претерпевает значительные спектральные вариации.

Наличие сильного поглощения излучения раствором серной кислоты в инфракрасной области спектра (Х>2,5 мкм) свидетельствует о значительном влиянии сернокислого аэрозоля на радиационный режим стратосферы.

ЗНАЧЕНИЯ ДЕЙСТВИТЕЛЬНОЙ (п) И МНИМОЙ (х) ЧАСТЕЙ КОМПЛЕКСНОГО ПОКАЗАТЕЛЯ ПРЕЛОМЛЕНИЯ РАСТВОРОВ H2SO, РАЗЛИЧНОЙ КОНЦЕНТРАЦИИ (%)ЗНАЧЕНИЯ ДЕЙСТВИТЕЛЬНОЙ (п) И МНИМОЙ (х) ЧАСТЕЙ КОМПЛЕКСНОГО ПОКАЗАТЕЛЯ ПРЕЛОМЛЕНИЯ РАСТВОРОВ H2SO, РАЗЛИЧНОЙ КОНЦЕНТРАЦИИ (%)

ЗНАЧЕНИЯ ДЕЙСТВИТЕЛЬНОЙ (п) И МНИМОЙ (х) ЧАСТЕЙ КОМПЛЕКСНОГО ПОКАЗАТЕЛЯ ПРЕЛОМЛЕНИЯ РАСТВОРОВ H2SO, РАЗЛИЧНОЙ КОНЦЕНТРАЦИИ (%)

ЗНАЧЕНИЯ ДЕЙСТВИТЕЛЬНОЙ (п) И МНИМОЙ (х) ЧАСТЕЙ КОМПЛЕКСНОГО ПОКАЗАТЕЛЯ ПРЕЛОМЛЕНИЯ РАСТВОРОВ H2SO, РАЗЛИЧНОЙ КОНЦЕНТРАЦИИ (%)

25 %

38 %

50 %

75 %

84,5 %

95,6 %

К мкм

V CM-1

X

п

X

п

X

п

1 х

п

1 х

п

1 х

1760

1 300

0,094

1,317

0,139

1,340

0,181

1,361

0,212

1,377

0,162

1,371

0,058

5,682

1800

1 299

О'082

1,311

0,126

1,316

0,160

1,341

0,194

1,373

0,146

1,379

0,055

5,556

1860

1,306

0’068

1,310

0,107

1,315

0,136

1,336

0,160

1,375

0,127

1,393

0,051

5,376

1900

1,311

0^061

1,312

0,097

1,316

0,123

1,342

0,144

1,385

0,113

1,403

0,050

5,263

1960

1,317

о'055

1,318

0,085

1,321

0,108

1,353

0,128

1,401

0,108

1,416

0,053

5,102

2120

1,333

0,044

1,335

0,068

1,343

0,087

1,384

0,117

1,426

0,122

1,438

0,069

4,717

2290

1 341

0,040

1,345

0,060

1,352

0,081

1,386

0,113

1,419

0,122

1,457

0,077

4,367

2340

1,344

0'036

1,350

0,057

1,357

0,079

1,397

0,110

1,429

0,122

1,472

0,099

4,274

2410

1,350

0,034

Г, 356

0,059

1,361

0,080

1,399

0,121

1,430

0,142

1,446

0,120

4,149

2450

1,353

0,033

1,356

0,058

1,362

0,080

1,400

0,124

1,426

0,146

1,438

0,118

4,082

2500

1 355

0,032

1,358

0,056

1,363

0,080

1,398

0,126

1,418

0,149

1,435

0,114

4,000

2600

1 364

0,028

1,364

0,053

1,365

0,077

1,395

0,127

1,410

0,157

1,437

0,117

3,846

2710

1 377

0,030

1,375

0,054

1,374

0,077

1,397

0,136

1,402

0,159

1,448

0,137

3,690

2810

1 391

0^034

1,383

0,059

1,379

0,086

1,388

0,153

1,388

0,178

1,431

0,173

3,559

2930

1,408

0,047

Г, 393

0,070

1,375

0,095

1,357

0,159

1,341

0,181

1,377

0,197

3,413

3050

1,428

0,075

1,401

0,090

1,371

0,102

1,325

0,150

1,306

0,159

1,315

0,182

3,279

3150

1,431

0,118

1,400

0,117

1,369

0,113

1,306

0,131

1,283

0,131

1,274

0,143

3,175

3250

1,408

0,166

1,380

0,149

1,357

0,130

1,296

0,109

1,273

0,098

1,260

0,092

3,077

3350

1,354

0,207

1,342

0,175

1,330

0,148

1,292

0,093

1,273

0,067

1,267

0,048

2,985

3400

1*313

0,218

1,312

0,184

1,308

0,154

1,288

0,086

1,276

0,053

1,276

0,030

2,941

3470

1,243

0,206

1,256

0,176

1,267

0,147

1,277

0,073

1,282

0,034

1,291

0,012

2,882

3530

1,198

0,166

1,216

0,144

1,233

0,119

1,272

0,052

1,290

0,019

1,305

2,833

3610

1,170

0,089

1,191

0,077

1,215

0,062

1,277

0,023

1,304

1,327

2,770

3670

1,183

0,031

1,207

0,025

1,231

0,022

1,293

0,006

1,320

1,339

2,725

3800

1,250

1,266

1,282

1,320

1,341

1,353

2,632

4000

1,286

1,300

1,311

1,344

3,76 —3

1,358

3,88 —3

1,368

2,11 —3

2,500

4200

1*304

1,316

1,328

1,358

2,41 —3

1,368

2,43 —3

1,376

1,71 —3

2,381

4500

1*319

1,330

1,342

1,370

1,67 —3

1,382

1,69 —3

1,385

1,29 —3

2,222

4700

1*326

1,336

1,348

1,377

1,43 —3

1,388

1,44 —3

1,391

1,02 —3

2,128

4900

1,329

1,341

1,353

1,382

1,30 —3

1,392

1,28 —3

1,394

8,93 —4

2,041

5000

1*331

1,343

1,355

1,384

1,26 —3

1,392

1,19—3

1,396

8,37 —4

2,000

5200

1 *334

1,346

1,358

1,388

1,11 —3

1,396

9,61 —4

1,399

6,58 —4

1,923

5400

1*336

1,348

1,361

1,391

5,95 —4

1,398

6,26 —4

1,401

5,33 —4

1,852

5

2

CDTfb-COCOm — OO — CDCMOOCDb-CMOOJCDCOCMCOCD — OOlOtPCDOOOO oooicd — cd — ь-смоот — oouoocoootfocdcmocdcoooouoco — lo^pocd Ь-.^С0С0ЮЮ*-ГтрСОСОСОСМСМ — -<CCOOa:OCXOOOCNNSSlC^’f?? .„_н—11_-,_OOO(:5OOOO, О О О О О О

X

'^ifTf<^TMOlOlOlOlDLOCDCD<DCD<0CDt^t^h»b*b*OOOOOOOO 1 11 1 11 1 11 1 11 1 111 1 11 1 11 1 1 1 1

CMО — ОLC О rm IC О— 00,0О (М NС? О —О Ю X Ю СО

LQ ттlO 00 CM00 Ю ЮCD —* 00CD О CMCDтР СО CDЮ СО b-СО О О 00 —1

трСОСМ — —Ь-тГСМ— — Ь-ШСОСМ—— — OOtPDJ -— Ob-’fCO

e

Tt lC(^ ^ О оW С 'чО X' O' ~ ^^Tf<Ln^NNXlCC'a:OO’-|’-<’-'N^X^O OOOO — — — — — — CMCMCMCMCMCMCMCMCMCMCMCMCOCOCOCOCOCOCOCOtPLQ 'Р’трОО.'ООтГтГ^^'О^^-^^^^^тГ^^^^'^’Р'фтЬтГ^тГтГ'О

•“^ r-< ^-4 f—4 f*4 F4 FH F-^ —H F—4 F—4 VW F—4 Г—4 W4 fH WN wM FH f—4 r-M F—4 F—4 W< V-F F—4 V—4 w—4 —4 V*4 f—* **<

X

OOOOO OlCLCLOlCOCDCD;DCDDCDc£ b.NSS NOCOCOCOCX

OCDCDlD — OCOCM —-O^OQONOOO’-OOOON-■ О CM тр чф ОЬ-С^ОтрО — CDCDLO — OOOC — CDtP — Щтр—. ^ ОЮ О О CO

^ CO of — — — oo" LO Cm" —" —^ 00 О co" CM —" —Г W < co cm" —" —* b-." CD co" CM —*

e

О W О ОЬОО — coTpcDcDooocMTpcDb-xoo — смсмсотнтюоосморсо OOOOOO — — — — — — — СМСМСМСМСМСМСМСОСОСОСОСОСОСОСОСОт^т^со ’pTpOl't'0'0^«T;pTf^rf<Tf^f,'t',TO'0'00',t'0'OOl,0,OTf,,00'0'00

X

Tp’^p'^p^'^pTp'TpiDLQLQLOCDCDCDCDCDCDCDCDb-b-b-.b-OOOOOOOOOO 1 1 1 1 1 1 11111111 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 II 1

CD — CMCMlOlDOOOOOO^COtPLQCDOOQCOCOCMCOCOtPCDOtPOO 00 CD b~ О LCD CM —NX'OOq ODO 00000'0 COOOCN NCOX0C N тр co" cm" cm" — —" —" oo" co" —" — oo" CD ^ CM — — co cm" —" ~ oo"oo b-Г ^"см"

e

СОООООС^ООЮООСО-1 CM CO CD b~ О — CM CO Tp LCD LCD CD b~ b- b- b~ b- —1 CM 00 CM О О О О О О О О О — — — — — — — CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM CO CO CM IQ СОСОСОСОтртр^ртртрт^^тртГтртр-гртр^-н^рт:рт^тртр-^тртр’гртртртРтРтР

X

O’POOOOOOiCLOlODDCCO^DDNb.b.SXXb-XOO 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1

LOOOb-OOCMOb-LfDO’^b-.LrDOeOLQb'.Ob*LQirDb-CMQO—•'frCMCO CD — OOCDOOO'^COCDlTDOOOOb-.Tf'COOOCMCDO’* — ЮОО —

CMCM — — — — — UDCM — — QOb-.CO — — CM — UDCMCM — 0)0) — b--CO

c

TfCD00OCMC0mb-.b-.00O — см^юь-оооо — смсмсмсмсоеосо^г^смоо—* CDCDCDr-b-.b-r^-b-b-.b-.OOOOOOOOXOOOOOOOOOOOOOOOOOOOCM СОСОСОСОСОСОСОСОСОСОСОСОСОСОСОСОСОСОСОСОСОСОСОСОСОСОСОСОСОтГ-^Tf.

FH FH 1*H V—4 WN V—4 F—H F*4 VW-И F—4 F—N F—4 v-*4 F—4 ^—4 F<H F—4 F*N F—4 F—H F—И F—4 F-M F—N W*4 F—4 F—M F*4 F—4 F—4 F*4 FN

X

TfTt>TfT^T^T^T^T^LOLOmLOCDCDCDCDcDCDcDb-b-.b-b-b-b-b-0000

11 1 1 1 1 1 1 II 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1

t^t^OOCOCMTTOOCM — СОООСОСОТ^СООСО — О О О CO — Tf ю О b- OOCOOb-b-OCMb-CDOCD — OJOOOTfcOCOmOb-mb-O — смоооо СМСМГ — — — — CM — CDCO — — O00Tf^^.CMCMCDe6cMr — — — — оосб

e

— COCDOOOOCMCOT^cDt^-OOOOO — СО^ЮЬ-Ь-ОООООО — — — T^t^-OJb- LDmmmmcDCDCDCDcDCDCDCDCDb-.b-b-.b-b-b-b-b-00 00 00 00 00 00 00 00 0 0 coeococococococococococococoeocoeococoeococoeococococococococo'*

F-H w4 f—4 F—4 »WN F-Ч fw4 FH f—4 w-4 f—4 f*4 f—4 f—4 w-4 f—4 f—4 F—4 V—4 F—4 1—4 F—4 FH f—4 F—4 f—-4 f—4 F—*4 F—4 f-4 v*^ f—4

X

TfTfTfTfTfTfTf'ThLOLOLQLQLQCDCDCDCDCDcDb-b-b-.b-.b-b-.b-.b-.OO 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1

ь-ь-ооооюг-сососмь- cd-co о m cd ^f о m — oo — см см ь- см m о cm сооот^тоо^союсосо - ооо^оьоссоь-о — colq о

oq_—,—.—-—.СМСМЬ-СО — — — OTP—< — CM(Mb-.Troq — — — — — Tf

e

O — CM^CDCDOOOO-OJC0T^L0b-.00 00OOO — — CMCMCMCMCMCOCDOCOCO coTprfiTp’^Tp^Tpl^i_0)mmmmmmmmcDcDcDcDcDcDcDcDcDcDcDcDb-.oo cocococococococococococococococococococococococococococococococo

•—< •>—< — — — -— —« —< —* —• —- —^ *— —1 —< —< —- W —« v—1 —M —< —« V— —M —< »—< —< —I w—« •—« —1

T s

OOOOOOOOOOOOOOOOOOOOOOOOOOOOOOOO ooooooooooooooooooooooooooooomoo СООООСМтРсООООСМтРОООО^ООСМСООтроОСМСОО^ООСМсОООСМтоО LQLQCDCDCDCDcDb-b-b-b-b-.00 00 00 0 0 0 0 0 — — CMCMCMCOCOTfooCMTPb-

Представляет интерес сопоставить оптические свойства растворов серной кислоты с оптическими свойствами воды (табл. 2.5). В видимой области спектра растворы серной кислоты имеют более высокие значения действительной части показателя преломления, чем вода. Причем величина п возрастает по мере увеличения концентрации раствора H2SO4. В инфракрасной части спектра концентрированная серная кислота имеет более сильные полосы поглощения, смещенные относительно основных полос воды, имеющей максимумы в значениях х на длинах волн 2,95 и 6,1 мкм.

ОПТИЧЕСКИЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ ПОЧВЕННОГО АЭРОЗОЛЯДЛЯ МИНЕРАЛОВ РАЗЛИЧНОГО ХИМИЧЕСКОГО СОСТАВА

И МИКРОСТРУКТУРЫ '

Почвенно-эрозионный аэрозоль является доминирующим типом тропосферных аэрозолей и обладает глобальной распространенностью. Его присутствие обнаружено не только над континентами, но и над морскими акваториями и океанами. Особенно велико влияние этого компонента аэрозоля на оптические свойства атмосферы и ее радиационный режим в условиях пылевых бурь, характерных для аридных и субаридных районов. Большая сухость и измельченность поверхностного слоя почвы, низкая влажность воздуха, сильные ветры благоприятствуют подъему пыли на значительные высоты тропосферы и ее выносу в различные регионы земного шара. При усилении ветра увеличивается количество поднятой в воздух пыли и изменяется микроструктура частиц, составляющих пылевое облако.

Размеры пылевых бурь различны — от сотен квадратных метров до сотен и тысяч квадратных километров. В зависимости от характера условий, при которых возникают пылевые бури, меняется динамика и структура пылевых бурь. Бури, возникающие при прохождении холодного фронта, в своем развитии проходят ряд стадий — от образования очага бури у земли до возникновения пылевого облака на высотах [6]. Пылевое облако формируется в результате подъема частиц почвы мощными вертикальными потоками на высоты до 3—5 км в районе фронта бури (место встречи холодных и теплых воздушных масс) и вовлекается в высотную атмосферную циркуляцию. Фронт бури смещается с перемещением барического образования.

Ко второму типу бурь относятся бури, возникающие в так называемой штормовой зоне, которая образуется при встрече двух барических образований противоположного знака при условии резкого усиления одного из них. Бури этого типа имеют стационарный характер и охватывают в основном приземный слой воздуха. Перенос пыли происходит вдоль ветрового течения на высотах до 1,5—2 км.

Оптические характеристики пылевого аэрозоля сильно зависят от микроструктуры и химического состава почвы — источника пы-

левого облака. В и. 2.1 уже отмечалось, что атмосферная пыль по своему химическому составу отличается от почвы-источника, что обусловлено как различной способностью элементов почвы к эрозии, так и захватом частицами пыли других более дисперсных аэрозольных образований.

При решении многих задач атмосферной оптики, интерпретации данных радиометрических измерений в атмосфере, а также для обоснованных расчетов полей яркостей в атмосфере необходимы количественные данные о совокупности оптических характеристик атмосферного аэрозоля, таких, как объемные коэффициенты ослабления (оа), рассеяния (osJ, поглощения (о*) и индикатрисы рассеяния f(6). Выполняемые в настоящее время измерения, результаты которых неоднократно обсуждались во многих работах, например [1, 2, 4, 5, 10—29, 35—39, 51—55. 61, 62, 65, 66, 75, 78— 80, 113, 283], не позволяют одновременно получать все вышеуказанные характеристики аэрозоля, что приводит к необходимости создания замкнутых моделей оптических и структурных параметров аэрозоля. Простейшие модели структуры и оптических свойств атмосферы рассмотрены в работах [20, 27, 273, 274, 286].

Реальный пылевой аэрозоль состоит из частиц неправильной формы. При моделировании оптических свойств пылевого аэрозоля будем предполагать, что его оптические характеристики можно представить эквивалентным ансамблем сферических частиц более сложной микроструктуры, но с сохранением его химического состава и оптических постоянных минерала. Такие допущения вполне приемлемы при моделировании коэффициентов рассеяния, поглощения и индикатрис рассеяния для полидисперсного атмосферного аэрозоля. Для эквивалентного описания рассмотренных выше оптических характеристик необходимо реальную микроструктуру ансамбля дополнить тонкодисперсной модой, которая значительно поглощает излучения даже при невысоких значениях х (0,005—0,01).

При рассмотренном выше моделировании оптических свойств пылевого аэрозоля возможно применить теорию Ми для расчетов коэффициентов рассеяния, поглощения и индикатрис рассеяния полидисперсного аэрозоля [8]. Вычисление оптических характеристик проводилось для модифицированного гамма-распределения

f (га) = Ага ехр [—6/^],(2.13)

где параметры а, b и с определяют форму кривой распределения числа частиц по размерам и выбраны таким образом, чтобы охватить широкий диапазон изменений микроструктуры частиц. В табл. 2.6 представлены параметры а, 6, с и модальный радиус гт = ^И!с(2.14)

для десяти гамма-распределений микроструктуры аэрозоля, при котором распределение (2.13) принимает максимальное значение. Модели 3, 4 и 5 (табл. 2.6) приблизительно соответствуют

Таблица 2.6

ПАРАМЕТРЫ МОДЕЛЕЙ МИКРОСТРУКТУРЫ ЧАСТИЦ. ИСПОЛЬЗОВАННЫЕ ДЛЯ МОДЕЛИРОВАНИЯ РАСПРЕДЕЛЕНИЯ АТМОСФЕРНОГО АЭРОЗОЛЯ ПО РАЗМЕРАМ

N

а

6

с

Тт мкм

1

1

50

0,5

1,6 • 10"3

2

0,2

6

0,5

4,4 • Ю-з

3

1

9

0,5

4,9 • 10-2

4

1

7,5

0,5

9,0 • 10"2

5

2

12

0,5

8,9 • 10"2

6

1,5

6

1

2,5 • 10-1

7

0,1

0,5

2

0,3

8

1

1

2

0,7

9

3

6

0,5

1,0

10

3

4

0,5

2,25

дымкам М, Н и L [8]. Модели 1 и 2 описывают микроструктуру тонкодисперсной фракции аэрозоля с «узким» (модель 1) и «широким» (модель 2) распределениями. Модели 6, 7 и 8 используются для представления микроструктуры крупной фракции аэрозоля, а в моделях 9 и 10 доминируют гигантские частицы с r^ 1 мкм. Суперпозицией определенным образом взвешенных распределений 1 —10 удается описать любую реально наблюдаемую микроструктуру атмосферного аэрозоля.

Выполненные расчеты оптических характеристик пылевых аэрозольных образований [45] позволяют исследовать влияние изменения микроструктуры и химического состава аэрозоля на его оптические характеристики. В табл. 2.7 и 2.8 приведены значения коэффициентов ослабления (аа), рассеяния (^), поглощения (о*) и нормированная индикатриса рассеяния f(0) для микроструктур 4 и 9 (табл. 2.6) с модальными радиусами частиц 9,0- 10~2 и 1 мкм. Эти моды являются типичными для аэрозолей пылевого выноса [27, 107, 108, 146, 147], как и более грубодисперсная фракция 10 с Гт = 2,25 мкм (табл. 2.6) для сахарской пыли.

Представленные индикатрисы рассеяния нормированы на вероятность выживания кванта сол, так что

= (2.15)

где интегрирование распространено по всему объему с телесным углом 4л радиан. Коэффициенты рассеяния, поглощения и ослабления нормированы на оптическую плотность при 7 = 0,55 мкм. Данные, представленные в табл. 2.7, 2.8, показывают основные особенности спектральных изменений оптических характеристик пылевого аэрозоля. Мода 4 пылевого аэрозоля во всей области спектра, от 0,3 до 20 мкм, характеризуется наличием поглощения

Таблица 2.7

КОЭФФИЦИЕНТЫ ОСЛАБЛЕНИЯ (о^ РАССЕЯНИЯ (o^t ПОГЛОЩЕНИЯ (а^ И

НОРМИРОВАННАЯ ИНДИКАТРИСА РАССЕЯНИЯ f (в) ДЛЯ ПЫЛЕВОГО АЭРОЗОЛЯ С ГАММА-РАСПРЕДЕЛЕНИЕМ ЧИСЛ/Х ЧАСТИЦ ПО РАЗМЕРАМ: п-1, 6 = 7,5, с = 0,5

к

0,55

1,0

2,0

2,5

2,9

3,1

4,0

5,0

6,0

6,3

7,0

8,0

7,5

8,5

8,8

°а

1,000

1,140

1,060

0,904

0,864

0,824

0,640

0,508

0,328

0,297

0,319

0,121

0,205

0,192

0,444

GS а

0,94В

0,948

0,888

- 0,848

0,692

0,720

0,504

0,472

0,244

0,210

0,168

0,026

0,111

0,020

0,160

оа а

0,052

0,192

0,172

0,056

0,172

0,104

0,136

0,036

0,084

0,087

0,151

0,095

0,094

0,172

0,284

6°

f (6)

0

144 2

432 1

161 1

145 1

НО 1

104 1

802 0

725 0

515 0

467 0

299 0

107 0

294 0

414 1

144 0

5

395 1

267 1

143 1

129 1

103 1

986 0

770 0

705 0

503 0

450 0

294 0

106 0

289 0

408 1

142 0

10

116 1

124 1

105 1

104 1

855 0

841 0

863 0

647 0

469 0

428 0

278 0

101 0

275 0

391 1

137 0

25

230 0

262 0

341 0

392 0

343 0

370 0

341 0

381 0

300 0

280 0

194 0

738 1

196 0

299 1

106 0

40

108 0

983 1

130 0

152 0

136 0

153 0

143 0

179 0

152 0

146 0

109 0

439 1

113 0

183 1

696 1

55

559 1

482 1

520 1

643 1

584 1

663 1

649 1

839 1

715 1

702 1

558 1

234 1

589 1

103 1

416 1

70

301 1

256 1

259 1

309 1

275 1

326 1

314 1

431 1

356 1

348 1

287 1

123 1

303 1

579 2

245 1

85

173 1

140 1

142 1

167 1

147 1

177 1

172 1

245 1

200 1

195 1

164 1

707 2

169 1

359 2

154 1

90

145 1

123 1

120 1

142 1

124 1

150 1

146 1

209 1

170 1

166 1

141 1

610 2

145 1

318 2

136 1

100

108 1

980 2

917 2

108 1

935 2

115 1

109 1

159 1

129 1

127 1

109 1

487 2

113 1

265 2

ПО 1

130

730 2

735 2

707 2

861 2

634 2

841 2

718 2

117 1

905 2

889 2

770 2

398 2

844 2

224 2

833 2

155

249 1

164 1

941 2

133 1

763 2

101 1

728 2

121 1

967 2

951 2

785 2

422 2

906 2

233 2

850 2

165

479 1

190 1

994 2

123 1

705 2

979 2

726 2

129 1

103 1

101 1

813 2

433 2

945 2

237 2

870 2

175

643 1

245 1

111 1

130 1

778 2

114 1

784 2

145 1

108 1

106 1

834 2

438 2

970 2

239 2

883 2

CD W

180

716 1

310 1

124 1

142 1

816 2

120 1

799 2

148 1

109 1

107 1

837 2

439 2

974 2

239 2

885 2

4^

9,2

9,4

9,6

9,9

10

10,2

10,4

10,7

10,8

и

12

13

14

15

16

°а

0,640

0,736

0,756

0,708

0,700

0,696

0,552

0,484

0,396

0,373

0,262

0,212

0,177

0,169

0,301

GS а

0,268

0,339

0,344

0,304

0,283

0,292

0,163

0,130

0,141

0,152

0,131

0,094

0,060

0,035

0,080

оа а

0,373

0,397

0,412

0,404

0,417

0,404

0,389

0,354

0,255

0,221

0,131

0,118

0,117

0,134

0,221

е°

f (9)

0

139 0

128 0

118 0

114 0

109 0

109 0

898 1

826 1

114 0

128 0

149 0

126 0

894 1

511 1

500 1

5

137 0

127 0

117 0

113 0

108 0

108 0

898 1

818 1

113 0

127 0

148 0

125 0

887 1

508 1

497 1

10

133 0

123 0

114 0

ПО 0

104 0

105 0

863 1

794 1

109 0

127 0

144 0

122 0

868 1

497 1

489 1

25

107 0

101 0

944 1

913 1

863 1

871 1

705 1

650 1

900 1

102 0

122 0

104 0

747 1

431 1

439 1

40

747 1

741 1

699 1

672 1

633 1

647 1

502 1

464 1

646 1

740 1

904 1

787 1

572 1

334 1

361 1

55

488 1

515 1

495 1

470 1

439 1

456 1

322 1

305 1

425 1

491 1

615 1

5*44 1

401 1

239 1

279 1

70

319 1

361 1

354 1

332 1

309 1

324 1

218 1

198 1

271 1

316 1

400 1

359 1

269 1

164 1

210 1

85

220 1

265 1

266 1

247 1

230 1

244 1

153 1

137 1

180 1

207 1

263 1

239 1

184 1

117 1

163 1

90

198 1

242 1

246 1

227 1

213 1

225 1

139 1

121 1

160 1

185 1

231 1

211 1

165 1

107 1

153 1

100

165 1

208 1

215 1

199 1

187 1

199 1

120 1

106 1

132 1

150 1

185 1

171 1

138 1

929 2

139 1

130

123 1

168 1

187 1

163 1

163 1

174 1

103 1

913 1

102 1

111 1

133 1

132 1

118 1

872 2

143 1

155

125 1

181 1

206 1

183 1

176 1

189 1

ПО 1

972 1

105 1

113 1

136 1

140 1

129 1

972 2

165 1

165

129 1

188 1

214 1

190 1

182 1

196 1

113 1

998 2

107 1

115 1

140 1

144 1

133 1

100 1

172 1

175

131 1

193 1

219 1

195 1

186 1

200 1

114 1

101 1

109 1

117 1

142 1

146 1

136 1

102 1

176 1

180

132 1

194 1

220 1

195 1

187 1

201 1

115 1

101 1

109 1

118 1

143 1

147 1

135 1

102 1

176 1

Примечание. Здесь и в табл. 2.8, 2.12, 2.13, 2.19—2.21, 3.2—3.7, 4.9 читать так: 2300 соответствует 0,23; 1 16 1 — 1,16;

144 2 — 14,4; 559 1 — 0,0559; 735 2 — 0,00735.

Таблица 2.8

КОЭФФИЦИЕНТЫ ОСЛАБЛЕНИЯ (%)’ РАССЕЯНИЯ (aQ, ПОГЛОЩЕНИЯ (о^ И НОРМИРОВАННАЯ ИНДИКАТРИСА РАССЕЯНИЯ ДЛЯ ПЫЛЕВОГО АЭРОЗОЛЯ С ГАММА-РАСПРЕДЕЛЕНИЕМ ЧИСЛА

ЧАСТИЦ ПО РАЗМЕРАМ: а = 3, Ь = 6, с = 0,5

К

0,5

1,0

2,0

3,0

4,5

6,0

6,5

7,2

8,2

8,5

8,7

°а

1,000

1,110

1,132

0,941

1,032

0,453

0,366

1,014

0,363

0,699

0,877

GS а

0,644

0,858

0,872

0,813

0,918

0,278

0,189

0,753

0,126

0,389

0,525

aa а

0,356

0,252

0,260

0,128

0,114

0,175

0,177

0,261

0,237

0,310

0,352

е°

f (6)

0

125 3

324 2

991 1

705 1

320 1

191 1

142 1

126 1

633 0

881 0

845 0

5

264 1

548 1

532 1

507 1

274 1

173 1

131 1

118 1

599 0

836 0

804 0

10

475 0

126 1

181 1

228 1

181 1

129 1

101 1

974 0

508 0

716 0

695 0

25

873 1

140 0

169 0

215 0

350 0

251 0

226 0

337 0

176 0

272 0

285 0

40

264 1

280 1

345 1

367 1

827 1

540 1

499 1

111 0

454 1

838 1

979 1

55

856 2

800 2

103 1

105 1

259 1

156 1

142 1

421 1

145 1

297 1

375 1

70

306 2

316 2

413 2

420 2

106 1

557 2

511 2

184 1

550 2

124 1

166 1

85

142 2

192 2

217 2

228 2

557 2

260 2

236 2

957 2

258 2

603 2

843 2

90

119 2

178 2

184 2

196 2

475 2

211 2

192 2

798 2

208 2

493 2

697 2

100

104 2

167 2

151 2

149 2

362 2

151 2

136 2

586 2

149 2

354 2

507 2

130

152 2

787 3

957 3

961 3

285 2

952 3

839 3

384 2

937 3

208 2

297 2

155

120 2

682 3

713 3

714 3

319 2

935 3

817 3

430 2

888 3

203 2

271 2

165

156 2

976 3

855 3

772 3

351 2

935 3

839 3

391 2

900 3

209 2

264 2

175

408 2

276 2

864 3

715 3

279 2

963 3

867 3

399 2

914 3

219 2

271 2

о СП

180

582 2

185 2

810 3

793 3

300 2

972 3

872 3

409 2

917 3

221 2

274 2

CD

X

9,0

9,5

10

и

13

15

20

25

30

40

50

°a

1,210

1,201

1,192

1,027

0,621

0,708

0,639

0,607

0,534

0,429

0,336

GS a

0,749

0,717

0,721

0,676

0,358

0,470

0,317

0,320

0,197

0,116

0,079

oa a

0,461

0,484

0,471

0,351

0,262

0,238

0,322

0,287

0,337

0,313

0,257

6°

f (6)

0

642 0

580 0

540 0

569 0

473 0

423 0

219 0

175 0

101 0

564 1

420 1

5

615 0

557 0

521 0

551 0

462 0

415 0

216 0

173 0

100 0

561 1

418 1

10

542 0

496 0

469 0

502 0

428 0

391 0

208 0

169 0

982 1

551 1

412 1

25

258 0

248 0

246 0

277 0

259 0

264 0

161 0

140 0

843 1

491 1

373 1

40

108 0

107 0

109 0

124 0

116 0

138 0

103 0

101 0

644 1

400 1

311 1

55

506 1

504 1

527 1

581 1

496 1

665 1

584 1

654 1

449 1

303 1

244 1

70

265 1

267 1

282 1

294 1

237 1

344 1

326 1

407 1

299 1

220 1

185 1

85

155 1

158 1

168 1

168 1

125 1

196 1

196 1

262 1

203 1

163 1

144 1

90

134 1

136 1

146 1

143 1

104 1

166 1

169 1

229 1

181 1

150 1

135 1

100

104 1

106 1

113 1

108 1

768 2

124 1

132 1

182 1

149 1

132 1

123 1

130

643 2

641 2

681 2

655 2

479 2

774 2

847 2

115 1

115 1

125 1

129 1

155

451 2

436 2

457 2

495 2

451 2

657 2

783 2

106 1

118 1

139 1

152 1

165

442 2

426 2

446 2

475 2

467 2

666 2

793 2

107 1

120 1

144 1

158 1

175

512 2

478 2

497 2

507 2

484 2

686 2

803 2

109 1

122 1

146 1

162 1

180

528 2

490 2

509 2

514 2

487 2

689 2

804 2

109 1

122 1

146 1

162 1

излучения с минимумом в окрестности 0,5—0,7; 2,5; 5 мкм. Коэффициент поглощения на длине волны Л = 0,3 мкм превосходит значение о® при X =0,55 мкм. Во всей области спектра существен учет ослабления излучения как за счет механизма рассеяния излучения аэрозолем, так и за счет поглощения излучения. Пылевой аэрозоль имеет выраженные полосы поглощения в окрестности длин волн 7,8 и 10,4 мкм, где поглощение излучения аэрозолем превосходит ослабление за счет рассеяния излучения. Спектральная структура о® отражает спектральную зависимость коэффициента хх в значениях комплексного показателя преломления.

Как и следовало ожидать, индикатриса рассеяния сильно вытянута вперед для коротких длин волн и по мере увеличения длины волны ее вытянутость уменьшается.

Увеличение модального радиуса частицы и числа крупных частиц приводит к увеличению поглощения излучения в участках спектра с малыми значениями мнимой части комплексного показателя преломления. Особенно ощутимо этот эффект проявляется в ультрафиолетовом и видимом диапазонах спектра. Сильное по- Iлощение излучения ультрафиолетового, видимого и ближнего инфракрасного диапазонов спектра грубодисперсной фракцией аэрозоля в условиях пылевых бурь оказывает сильное влияние на лучистый теплообмен тропосферы, так как пылевой аэрозоль поглощает солнечное излучение и уменьшает коротковолновую радиацию, достигающую подстилающей поверхности Земли. Расчеты оа, оа, о« и /(6) для микроструктуры 1 (табл. 2.6) пылевого аэрозоля выявили сильное поглощение мелкодисперсной фракцией как в ультрафиолетовом, так и в видимом диапазоне спектра. В области Л > 1 мкм микроструктура 1 пылевого аэрозоля, присутствие которой в земной атмосфере находится под сомнением, практически не рассеивает излучение и ослабляет его только посредством механизма поглощения излучения аэрозолем.

Коэффициенты ослабления оа для моды 4 пылевого аэрозоля слабо зависят от длины волны Л в спектральном диапазоне 0,55— 2,5 мкм, в то время как при X > 2,5 мкм спектральный коэффициент ослабления имеет тенденцию уменьшаться с увеличением X. Максимальное значение оа принимает при Х = 1 мкм. В области спектра X > 5 мкм спектральный коэффициент ослабления имеет селективную структуру, обусловленную вариациями мнимой и действительной частей комплексного показателя преломления минералов.

Максимумы в значениях коэффициентов ослабления коррелируют со значениями коэффициентов поглощения аэрозоля оа и величиной х. Поскольку спектр хх в области X > 5 мкм сильно зависит от состава минералов, определяющих химический состав пылевого ^аэрозоля, спектральные коэффициенты ослабления, рассеяния и поглощения пылевого аэрозоля могут варьировать с изменением источника пылевого выноса. Так, для беловатой песчаной почвы заметно выражена полоса поглощения 9,2 мкм, обусловлсн-

ная поглощением SiO2. Более слабая полоса (9,7 мкм) обязана присутствию в составе пыли SiO3. Расчеты показали, что максимум в значениях спектрального коэффициента поглощения зависит от микроструктуры аэрозоля и располагается в окрестности 9,2— 10,6 мкм.

Для моды 9 пылевого аэрозоля, обусловленной более грубодисперсной фракцией частиц пыли, максимум значения коэффициента ослабления располагается вблизи 2. = 2 мкм, а значительный спад коэффициента ослабления с ростом X начинается с длин волн более 4,5 мкм. При этом для дальней инфракрасной области спектра увеличиваются значения как коэффициентов рассеяния, так и коэффициентов поглощения. Если субмикронная фракция пылевого аэрозоля ответственна за поглощение излучения в области спектра теплового излучения атмосферы, то грубодисперсная фракция пылевого аэрозоля не только поглощает, но и сильно рассеивает инфракрасное излучение.

Для моды 10 пылевого аэрозоля, состоящей преимущественно из гигантских частиц, максимум значений коэффициента ослабления оа лежит вблизи значения л = 4 мкм. Несмотря на то что гигантские частицы имеют, как правило, низкое значение мнимой части коэффициента преломления, поглощение излучения атмосферным аэрозолем в ультрафиолетовой и видимой областях спектра остается большим. Таким образом, гигантские частицы сильно поглощают солнечное излучение, что и определяет их вклад в радиационный режим атмосферы в условиях запыленной атмосферы.

В ряде случаев в условиях ураганных ветров при сильных восходящих турбулизованных потоках воздуха в средние и верхние слои тропосферы могут заноситься частицы верхнего слоя почвы, имеющего модальный радиус распределения частиц гт = = 10. . . 30 мкм. В этих условиях максимум коэффициента ослабления излучения приходится на область спектра 10—12 мкм и влияние аэрозоля на перенос излучения значительно проявляется даже в окрестности длин волн 50—100 мкм. Случаи ураганных ветров в атмосфере, однако, встречаются редко.

Сахарский аэрозоль отличается небольшой величиной мнимой части комплексного показателя преломления в видимой части спектра, поэтому вклад поглощения излучения частицами в полный коэффициент ослабления для фракции 4 невелик. В табл. 2.9 приведены спектральные коэффициенты ослабления, рассеяния и поглощения для двух микроструктур (4 и 7) сахарского аэрозоля. Микроструктура 7 имеет широкий диапазон дисперсности с модальным радиусом гт = 0,3 мкм, но включает также и большое число гигантских частиц. Последние обусловливают значительное поглощение излучения в инфракрасном диапазоне спектра с максимумами на длинах волн 4; 7; 9,8 и 19 мкм. Сахарский аэрозоль обладает сильным поглощением в области спектра 8—12 м*км, соответствующей окну прозрачности газовых компонентов атмосферы.

Таблица 2.9

НОРМИРОВАННЫЕ НА ОПТИЧЕСКУЮ ПЛОТНОСТЬ КОЭФФИЦИЕНТЫ

ОСЛАБЛЕНИЯ, (бд) РАССЕЯНИЯ (о^) И ПОГЛОЩЕНИЯ (0^ САХАРСКОГО АЭРОЗОЛЯ ДЛЯ ДВУХ ГАММА-РАСПРЕДЕЛЕНИЙ

I

п

X мкм

°а

5

°а

а

° а

К мкм

°а

5 °а

а

°а

0,3

0,55

0,996

1,000

0,958

0,962

0,038

0,038

0,55

1,000

0,932

0,068

1,0

1,008

0,871

0,137

1,0

1,032

0,795

0,237

2,0

0,726

0,612

0,114

2,0

1,234

1,015

0,219

2,5

0,589

0,551

0,048

2,5

1,263

0,186

0,077

3,1

0,506

0,439

0,067

3,1

1,174

1,037

0,137

4,0

0,374

0,287

0,087

4,0

0,927

0,751

0,176

6,0

0,183

0,130

0,053

6,0

0,459

0,349

0,110

6,3

0,166

0,111

0,055

6,3

0,411

0,298

0,113

7,0

0,186

0,088

0,098

7,0

0,436

0,239

0,197

7,5

0,118

0,058

0,060

7,5

0,272

0,151

0,121

8,0

0,076

0,013

0,063

8,0

0,153

0,034

0,119

8,6

0,153

0,012

0,141

8,6

0,281

0,036

0,245

8,8

0,271

0,085

0,186

8,8

0,608

0,237

0,371

9,0

0,334

0,114

0,220

9,0

0,771

0,323

0,443

9,2

0,380

0,147

0,233

9,2

0,916

0,419

0,497

9,4

0,438

0,193

0,245

9,4

1,080

0,525

0,555

9,6

0,449

0,196

0,253

9,6

1,094

0,521

0,573

10,0

0,426

0,158

0,268

10,0

1,001

0,438

0,563

10,7

0,306

0,069

0,237

10,7

1,012

0,456

0,556

10,8

0,236

0,073

0,163

10,8

0,548

0,209

0,339

11,0

0,217

0,078

0,139

11,0

0,522

0,225

0,297

12,0

0,146

0,066

0,080

12,0

0,353

0,180

0,173

13,0

0,120

0,047

0,053

13,0

0,276

0,124

0,152

15,0

0,104

0,018

0,086

15,0

0,210

0,046

0,105

19,0

0,175

0,039

0,136

19,0

0,399

0,105

0,294

Примечание. I) а=1, 6=9, с = 0,5; II) а = 0,1, 6 = 0,5, с=2.

Влияние микроструктуры частиц на спектральные зависимости коэффициентов ослабления (оа), рассеяния (а^) и поглощения (о“) продемонстрируем на примере расчетных данных, полученных авторами для базальтовой пыли в области спектра 0,55— 40 мкм.

В табл. 2.10 затабулированы спектральные коэффициенты oav о8 , оа для четырех микроструктур базальтовой пыли, представленных гамма-функциями с различными наборами параметров а, Ь, с, гт. И в случае базальтовой пыли спектральные коэффициенты ослабления, рассеяния и поглощения имеют выраженный селективный характер. Если для мелкодисперсной фракции базальтовой пыли в области Л >6 мкм спектральные коэффициенты ослабления близки к спектральным коэффициентам поглощения.

Таблица 2.10

СПЕКТРАЛЬНЫЙ ХОД КОЭФФИЦИЕНТОВ ОСЛАБЛЕНИЯ (Од), РАССЕЯНИЯ (0Q И ПОГЛОЩЕНИЯ ^) ПО ОТНОШЕНИЮ К ЗНАЧЕНИЯМ ПРИ Х=0,55 мкм ДЛЯ ГАММА-РАСПРЕДЕЛЕНИЙ ЧИСЛА ЧАСТИЦ БАЗАЛЬТОВОЙ ПЫЛИ ПО РАЗМЕРАМ

А мкм

I

п

ш

IV

°а

а °а

°а

°а

а °а

°а

аа

а °а

°а

°а

а

° а

°а

0,55

0,989

0,011

1,000

0,978

0,022

1,000

0,980

0,020

1,000

0,938

0,062

1,000

1,00

0,796

0,011

0,807

0,802

0,018

0,820

0,995

0,015

1,010

0,890

0,058

0,948

3,00

0,161

0,006

0,167

0,650

0,014

0,664

0,490

0,013

0,503

0,945

0,063

1,008

4,50

0,052

0,004

0,056

0,199

0,007

0,206

0,251

0,008

0,259

0,513

0,043

0,556

6,00

0,012

0,007

0,019

0,053

0,015

0,068

0,087

0,014

0,101

0,811

0,075

0,887

7,50

0,002

0,022

0,024

0,006

0,050

0,056

0,012

0,046

0,058

0,211

0,178

0,387

8,50

0,003

0,100

0,103

0,012

0,196

0,208

0,017

0,164

0,181

0,166

0,324

0,490

10,00

0,015

0,253

0,268

0,091

0,502

0,593

0,106

0,381

0,487

0,367

0,575

0,942

11,50

0,008 .

0,030

0,038

0,027

0,071

0,098

0,078

0,082

0,160

0,352

0,369

0,721

13,50

0,002

0,016

0,018

0,008

0,035

0,043

0,026

0,036

0,062

0,600

0,231

0,831

15,00

0,001

0,030

0,031

0,003

0,066

0,069

0,009

0,063

0,072

0,246

0,269

0,517

16,50

0,001

0,090

0,091

0,005

0,194

0,199

0,015

0,176

0,191

0,219

0,443

0,662

20,00

0,001

0,036

0,037

0,003

0,066

0,069

0,012

0,079

0,091

0,324

0,369

0,693

24,00

0,001

0,045

0,046

0,003

0,080

0,083

0,009

0,096

0,105

0,281

0,412

0,693

40,00

0,000

0,004

0,004

0,000

0,009

0,009

0,001

0,009

0,010

0,146

0,072

0,218

Примечание. I) а = 2, 6=15, с = 0,5, rm = 0,07 мкм; II) д —2, 6=12, с = 0,5 r^^OJH мкм; III) а=1, 6 = 8,94, с = = 0,5, rm = 0,05 мкм; IV) а = 2, 6 = 6, с = 0,05, гт = 0,44 мкм.

то для более крупной фракции с rm = 0,44 мкм существенным оказывается влияние рассеяния не только в видимой, но и в инфракрасной области спектра. В случае базальтовой пыли максимум коэффициента поглощения приходится на 10 мкм.

Д. Б. Гиллеспи и др. [221] выполнили расчеты коэффициентов ослабления, рассеяния и поглощения по формулам Ми для двух случаев, в каждом из которых рассматривались различные характеристики микроструктуры: 1) аэрозоль из частиц, обладающих одинаковым комплексным показателем преломления т=1,5— — 0,005г (это значение типично для аэрозоля пустынь); 2) двухкомпонентный аэрозоль из сильно поглощающих малых частиц типа углеродных (т = 1,8—0,51) и очень слабо поглощающих частиц типа минерального аэрозоля (т=1,5— 0,01). Микроструктура первого компонента характеризуется модифицированным гамма-распределением, а второго — логарифмически-нормальным распределением (с параметрами, соответствующими условиям сильного, умеренного и слабого запыления атмосферы). Относительная массовая концентрация углеродного аэрозоля равна 0,75%. Расчеты по формулам Ми нормированы по отношению к массовой концентрации аэрозоля, составляющей 200 мкг/м3, что соответствует условиям умеренного запыления.

Анализ результатов вычислений для длин волн 0,55; 0,6943 и 1,06 мкм показывает, что значения коэффициентов ослабления для двух рассматриваемых моделей различаются мало (максимальное различие на длине волны 0,55 мкм составляет 15 %, уменьшаясь до 2% при 1,06 мкм). Однако расхождения коэффициентов рассеяния и поглощения, а также альбедо однократного рассеяния весьма значительны: 30—45 % (рассеяние), 5—10 раз (поглощение).

Полученные результаты имеют важное значение для расчетов распространения лазерного излучения в атмосфере и интерпретации данных аэрозольного лидарного зондирования. Учет много- компонентности аэрозоля приводит к изменению интенсивности сигнала обратного рассеяния от 0,3 до 2,6 раз в зависимости от дальности, концентрации аэрозоля и длины волны.

Детальные расчеты влияния химического состава, микроструктуры пылевого аэрозоля на спектральные коэффициенты аэрозольного поглощения и рассеяния, а также на индикатрисы рассеяния были выполнены в работах Н. И. Москаленко, В. Ф. Терзи и др. [41, 43—45]. При этом было исследовано влияние величины мнимой части показателя преломления на поглощение и рассеяние излучения и выполнены вычисления коэффициентов поглощения, рассеяния и индикатрисы рассеяния в спектральной области 0,3— 50 мкм для почвенно-эрозионного аэрозоля, характерного для различных эродирующих мест, в условиях пылевого выноса сахарского аэрозоля над океаном, для твердой фракции аэрозоля над промышленно развитыми районами (Манчестер, Англия; Тель- Авив, Израиль). Было обнаружено, что вариации коэффициента обратного рассеяния с изменением мнимой части показателя

преломления могут изменяться в пределах порядка величины. Отсюда следует, что для однозначной интерпретации лидарных измерений вертикальной структуры аэрозоля необходимо привлекать результаты измерений как химического состава, так и микроструктуры атмосферных аэрозолей.

Влияние многокомпонентности аэрозоля очень важно учитывать и при расчетах альбедо системы подстилающая поверхность—атмосфера для оценки воздействия аэрозоля на климат. Вычисления отношения коэффициента поглощения к коэффициенту обратного рассеяния как критического параметра, определяющего аэрозольный эффект потепления и похолодания, показали, что в случае двухкомпонентного аэрозоля это отношение (для длины волны 0,55 мкм) больше в 9 раз, чем для «среднего» аэрозоля.

В условиях малой относительной влажности при описании оптических свойств почвенно-эрозионного аэрозоля, частицы которого не покрыты водной оболочкой, приходится принимать во внимание такой фактор, как несферичность частиц [112, 218, 291]. Как известно, теория Ми строго приложима лишь к частицам, представляющим собой сферы, сфероиды и бесконечно длинные цилиндры. Для всех других форм рассеивающих свет частиц необходимо численное решение уравнений Максвелла, граничные условия для которых определяются конкретной формой аэрозольной частицы. Ясно, что для реального многообразия форм аэрозольных частиц почвенного происхождения, их распределения по размерам и ориентаций в пространстве такие расчеты с учетом атмосферной динамики, помимо их исключительной трудоемкости, едва ли могут оказаться достаточно репрезентативными, поскольку при переходе от индивидуальной частицы к ансамблю аэрозольных частиц неизбежно усреднение и, следовательно, потеря значительной доли информации.

Однако возможен и другой подход к решению этой проблемы [112]. Поскольку, по-видимому, отсутствие «резонансов» (под «резонансом» понимается совпадение пиков Re(an) и Re(6n) как функций параметра Ми % = 2лга/Х, где ап и Ьп — амплитуды Ми, г — радиус частицы) является основным различием между сферическими и несферическими рассеивающими частицами, то амплитуды аи и Ьп можно представить в форме

а„(х, п) = 72[1-S"(x, п)], (2.16)

6„(х, /г)=У2[1-S»(x, «)], (2.17)

где п— вещественная часть комплексного показателя преломления; Sua и S^ — функции коэффициента преломления, размера и формы рассеивающей частицы, которые для несферических частиц должны быть равны нулю в области резонансов.

Экспериментальная проверка такого подхода показала хорошее согласие вычисленных и полученных опытным путем индикатрис рассеянного света для модельных аэрозолей. Полученные результаты позволяют сделать вывод, что независимо от формы 102

индивидуальных произвольно ориентированных аэрозольных частиц их индикатриса рассеяния лежит между индикатрисой рассеяния, полученной по вышеописанному модифицированному методу Ми для суммирующего числа п = 1 (условие максимального проявления эффекта несферичности), и индикатрисой, вычисленной по теории Ми для строго сферических частиц.

Если учесть хаотическую ориентацию несферических частиц в условиях реальной атмосферы, разнообразие их форм и размеров, то оказывается, что рассеяние ансамблем несферических частиц сравнительно мало отличается от рассеяния сферическими частицами. Однако при больших углах рассеяния (особенно в случае рассеяния назад) наблюдаются значительные расхождения индикатрис рассеяния для несферических и сферических частиц. Менее изучено пока влияние несферичности частиц на поглощение радиации. Как показал П. Чилек [112], выявляемая расчетами индикатрисы рассеяния по формулам Ми тонкая структура индикатрисы в форме «ряби» обусловлена резонансами индикатрис tin и Ьп. .

Р. М. Уэлч и С. К. Кокс рассчитали поперечники общего ослабления, рассеяния и поглощения для изучения изменчивости вклада резонансов (и следовательно, поправок на несферичность) в зависимости от комплексного преломления т = п — м и параметра размеров частиц х = 2пга,Х (га— радиус частиц, X— длина волны). Вычисления сделаны для значений вещественной части показателя преломления л =1,3; 1,5; 1,7 и мнимой части х = = 10"1; 10~3; 10"5.

Анализ результатов вычислений показал, что влияние резонансов проявляется при возрастании п (усилении рассеяния) лишь в области малых х. Однако в случае частиц с высоким показателем преломления и большим х доминирует вклад поглощения при сильном ослаблении влияния рассеяния. Поправкой на несферичность в микроволновом диапазоне можно пренебречь при х^0,1, если п ^ 3, но эта поправка существенна при х«1. В пределах солнечного спектра и размеров частиц типа облачных можно пренебречь резонансами, если п^2. При уменьшении показателя преломления влияние несферичности существенно сказывается как на рассеянии, так и на поглощении. Если п^2 и х^10~5, влияние несферичности может привести к увеличению поперечника в области максимумов поглощения на несколько порядков величины. С уменьшением х возрастает ширина максимумов поглощения и это означает, что рассматриваемый эффект проявляется в более широком диапазоне размеров частиц. При х^0,1 несферичностью можно пренебречь.

В случае сферических частиц для больших х характерно быстрое возрастание поперечника поглощения до значения около 1 и отсутствие осцилляций зависимости поперечника от х. Усиление рассеяния характеризуется сильной немонотонностью хода поперечника поглощения (наличием «всплесков»). Существенно иные закономерности наблюдаются в случае несферических частиц. При

всех х максимум поперечника поглощения оказывается в зоне л^5. .. 10, по обе стороны от которой значения поперечника убывают.

ОПТИЧЕСКИЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ ДЛЯ РАЗЛИЧНЫХМИКРОСТРУКТУР МОРСКОГО АЭРОЗОЛЯ

Выше уже отмечалось, что тропосферный аэрозоль над морскими акваториями и океанами формируется следующими основными фракциями: солевой, сульфатами и минеральной составляющей. Во влажной атмосфере образуются солевые растворы и растворы сульфатов. Солевая фракция является преобладающей на высотах до 1,5—2 км, в то время как на больших высотах сульфаты доминируют над солевой фракцией. Пылевая фракция аэрозолей над морскими акваториями сильно зависит от метеоусловий в регионах пылевого выноса и поэтому является весьма изменчивым во времени и пространстве компонентом. В прибрежном поясе на оптические свойства атмосферного аэрозоля сильное влияние оказывает аэрозоль антропогенного происхождения.

Оптические свойства пылевого аэрозоля были рассмотрены в предшествующем разделе. Далее обсудим оптические свойства морского аэрозоля и сульфатов.

Микроэлементный состав морского аэрозоля довольно сложещ хотя основными его компонентами являются NaCl, (NH^SCX В табл. 2.11 представлены химические соединения, присутствующие в морском аэрозоле, и даны значения их показателей преломления для к = 0,55 мкм.

Таблица 2.11

ДЕЙСТВИТЕЛЬНАЯ ЧАСТЬ п ПОКАЗАТЕЛЯ ПРЕЛОМЛЕНИЯ АЭРОЗОЛЬНЫХ ЧАСТИЦ С КРИСТАЛЛИЧЕСКОЙ СТРУКТУРОЙ

Элемент

п

।Элемент

n

NH4CI

1,64

CaSO4

1,57

NH4SO3

1,60

KC1

1,49

(NH4)2 SO4

1,52

N2SO4

1,48

MgCl2

1,54

SiO2

1,49

NaNO3

1,59

K2SO1

1,49

NaCl

1,54

В условиях большой влажности (/>80%) эти элементы могут служить ядрами конденсации частиц водных растворов. Наиболее вероятный химический состав солевого аэрозоля содержит

88,7 % хлоридов, 10,8 % сульфатов, 0,3 % карбонатов и 0,2 % других солей.

Солевой аэрозоль, содержащий сульфаты, заметно поглощает излучение только в области спектра Л; > 2,5 мкм с центрами полос поглощения на длинах волн 3,0; 7,2; 8,7; 18,5 и 45 мкм. Влияние вариаций микроструктуры на оптические характеристики солевого аэрозоля можно проследить на основе данных, представленных на рис. 2.6 и в табл. 2.12, 2.13. На рис. 2.6 приведены спектральные коэффициенты ослабления морской соли для различных гамма-

Рис. 2.6. Спектры коэффициентов ослабления оо морского аэрозоля для распределений числа частиц по размерам 3, 5, б, 7, представленных в табл. 2.6.

распределений числа частиц по размерам, представленных в табл. 2.6. В случае распределений 3, 5, 6, 7, отвечающих модам солевых частиц с модальным радиусом гт = 0,07. . . 0,5 мкм, в области длин волн от 2 до 10 мкм наблюдается спад коэффициента ослабления с ростом длины волны. Заметная спектральная структура величины оа обусловлена спектральной зависимостью действительной и мнимой частей комплексного показателя преломления морской соли.

В области спектра 0,3—1 мкм наблюдается слабый рост коэффициента ослабления с увеличением длины волны. По мере увеличения числа частиц грубодисперсной фракции и увеличения г™ длина волны Хт, на которой коэффициент ослабления принимает максимальное значение, смещается в красную область спектра. Если для распределения числа частиц по размерам 3 Хт^\ мкм, то для распределения 9 лт^3,5 мкм.

Микроструктура морского аэрозоля, особенно в пограничном слое атмосферы, сильно зависит от окружающих условий, таких,

0,55

1,0

2,8

3,8

4,5

5,5

6,0

6,5

7,2

8,2

8,5

°а

1,000

1,048

1,163

1,300

1,335

1,215

1,189

1,265

1,127

0,959

1,005

S

Оа

0,682

0,765

0,636

1,130

1,289

0,967

1,062

1,219

1,082

0,843

0,964

а

Оа

0,318

0,283

0,527

0,170

0,046

0,248

0,127

0,046

0,045

0,116

0,141

0 °

/(0)

0

101 3

320 2

442 1

264 1

210 1

165 1

165 1

133 1

138 1

124 1

НО 1

5

291 1

452 1

302 1

216 1

182 1

150 1

148 1

125 1

130 1

118 1

105 1

10

384 0

692 0

125 1

131 1

125 1

114 1

117 1

103 1

109 1

101 1

906 0

25

779 1

114 0

137 0

297 0

352 0

335 0

387 0

397 0

421 0

402 0

386 0

40

422 1

562 1

360 1

109 0

134 0

111 0

131 0

154 0

153 0

143 0

145 0

55

237 1

289 1

143 1

500 1

617 1

430 1

511 1

671 1

622 1

554 1

587 1

70

122 1

158 1

688 2

264 1

317 1

199 1

233 1

329 1

287 1

253 1

276 1

85

668 2

842 2

372 2

160 1

190 1

107 Г

128 1

189 1

158 1

132 1

146 1

90

542 2

703 2

321 2

128 1

163 1

915 2

108 1

162 1

134 1

111 1

124 1

100

380 2

517 2

251 2

999 2

125 1

702 2

831 2

127 1

102 1

843 2

940 2

130

225 2

285 2

162 2

812 2

107 1

518 2

655 2

105 1

849 2

605 2

666 2

155

408 2

880 2

165 2

177 1

242 1

717 2

103 1

182 1

131 1

731 2

762 2

165

126 1

184 1

146 2

192 1

272 1

649 2

930 2

173 1

116 1

691 2

715 2

175

223 1

206 1

121 2

205 1

365 1

616 2

905 2

250 1

136 1

779 2

819 2

180

151 1

198 1

125 2

259 1

451 1

672 2

987 2

283 1

146 1

809 2

851 2

Таблица 2.12

КОЭФФИЦИЕНТЫ ОСЛАБЛЕНИЯ (ол), РАССЕЯНИЯ ^о^ И ПОГЛОЩЕНИЯ (а^ И НОРМИРОВАННАЯ ИНДИКАТРИСА РАССЕЯНИЯ /'(6) ДЛЯ МОРСКОГО АЭРОЗОЛЯ С ГАММА-РАСПРЕДЕЛЕНИЕМ ЧИСЛА ЧАСТИЦ ПО РАЗМЕРАМ: а = 3, Ь = 6, с-0,5

CDCD

CD

CD

КОЭФФИЦИЕНТЫ ОСЛАБЛЕНИЯ (оо), РАССЕЯНИЯ (0Q И ПОГЛОЩЕНИЯ (а^) И НОРМИРОВАННАЯ ИНДИКАТРИСА РАССЕЯНИЯ Ц0) ДЛЯ МОРСКОГО АЭРОЗОЛЯ С ГАММА-РАСПРЕДЕЛЕНИЕМ ЧИСЛА ЧАСТИЦ ПО РАЗМЕРАМ: а=3, Ь=6, с = 0,5

X

8,7

9,0

9,5

10

н

13

15

17

20

30

40

^а

1,181

1,245

1,119

1,035

0,873

0,496

0,478

0,705

0,668

0,426

0,596

S

°а

1,010

1,082

1,021

0,957

0,811

0,438

0,385

0,442

0,400

0,162

0,124

а ^а

0,171

0,163

0,098

0,078

0,062

0,058

0,093

0,263

0,268

0,264

0,472

0

/(0)

0

873 0

766 0

860 0

878 0

850 0

693 0

537 0

334 0

258 0

106 0

398 I

5

835 0

736 0

827 0

847 0

824 0

675 0

526 0

329 0

254 0

105 0

396 1

10

735 0

655 0

739 0

760 0

748 0

622 0

496 0

313 0

245 0

103 0

398 1

25

352 0

336 0

376 0

390 0

405 0

270 0

334 0

226 0

190 0

886 1

346 I

40

152 0

155 0

165 0

168 0

172 0

171 0

170 0

131 0

122 0

676 1

281 I

55

696 1

761 1

762 1

766 1

772 1

772 1

773 1

681 I

708 1

470 1

214 1

70

357 1

412 1

390 1

380 1

375 1

376 1

377 1

367 1

402 1

309 1

160 1

85

203 1

246 1

224 1

217 1

208 1

207 1

207 1

216 1

245 1

205 1

126 1

90

175 1

214 1

192 1

185 1

177 1

175 1

173 1

185 1

212 I

181 I

119 I

100

136 1

170 1

149 I

141 1

135 1

133 1

128 1

141 1

165 1

147 1

НО 1

130

101 1

128 1

111 1

105 1

982 2

921 2

860 2

865 2

100 1

111 1

116 1

155

106 1

129 1

120 1

114 1

101 1

952 2 .

878 2

726 2

870 2

115 1

132 1

165

114 1

167 1

131 1

125 1

109 1

102 1

952 2

730 2

878 2

118 1

136 1

175

161 1

260 1

177 1

158 1

128 1

115 1

101 1

743 2

891 2

120 1

138 1

180

172 1

279 1

187 1

165 1

132 1

117 1

102 1

745 2

893 2

120 1

139 1

как скорость ветра и относительная влажность. В работах [165, 297] предприняты попытки учесть влияние этих факторов на микроструктуру морского аэрозоля и предложены многопараметрические модели его микроструктуры. Естественно ожидать, что оптические постоянные вещества, формирующего аэрозоли, будут зависеть от размера частицы, влажности атмосферы и скорости ветра. Однако теоретические предпосылки, заложенные при методе моделирования микроструктуры морского аэрозоля [297], нуждаются в экспериментальной проверке. Реальная микроструктура солевых частиц морского аэрозоля в соответствии с механизмом его образования (см. п. 1.2) может быть получена путем суперпозиции распределений 3, 9, 10. Первое распределение соответствует субмикронной моде солевых частиц, второе — его грубодисперсной фракции. Фракция 10 должна быть добавлена к фракциям 3,9 в условиях сильной взволнованности морской поверхности при скорости ветра более 9 м/с.

Из данных, представленных в табл. 2.12, можно видеть, что солевой морской аэрозоль, содержащий грубодисперсную фракцию частиц, имеет сильно вытянутую вперед индикатрису рассеяния. Вытянутость индикатрисы рассеяния уменьшается с ростом длины волны. Солевые частицы по сравнению с пылевым аэрозолем в меньшей степени поглощают излучение в области окна прозрачности 8—13 мкм. В области спектра X > 20 мкм ослабление излучения морским аэрозолем происходит преимущественно за счет механизма поглощения излучения частицами. В табл. 2.14 проведено сопоставление спектральных коэффициентов ослабления (оа), рассеяния (о^) и поглощения (о®) для фракции частиц морской соли, микроструктура которых описывается гамма-функцией с параметрами а=1, 6 = 7,5, с = 0,5 и ^=1, 6 = 9, с = 0,5.

На длине волны /.^0,44 мкм действительная часть показателя преломления имеет провал, где пх принимает минимальное значение. Последнее обстоятельство приводит к снижению коэффициента ослабления в окрестности л^0,44*мкм [83]. Снижение коэффициента ослабления при л^0,44 мкм может достигать 20—30 %. Глубина провала сильно зависит от спектрального разрешения, с которым измерены спектры ослабления излучения. Следует заметить, что на длинах волн, для которых действительная часть показателя преломления принимает значение, равное единице, аэрозоль не рассеивает излучение, а ослабляет его только за счет механизма поглощения излучения.

Сульфатный аэрозоль является вторым по значимости компонентом аэрозоля над морскими акваториями (в условиях отсутствия пылевого выноса). Его концентрация особенно велика в средних и верхних слоях тропосферы, где сульфаты составляют основную фракцию аэрозолей и оказывает определяющее влияние на его оптические свойства [124].

В табл. 2.15 приведены спектральные зависимости коэффициентов ослабления, рассеяния и поглощения для частиц сульфата аммония, микроструктура которых описывается гамма-функцией 108

НОРМИРОВАННЫЕ НА ОПТИЧЕСКУЮ ПЛОТНОСТЬ КОЭФФИЦИЕНТЫ ОСЛАБЛЕНИЯ ^о^, РАССЕЯНИЯ (йд)и ПОГЛОЩЕНИЯ ^д)ЧАСТИЦ МОРСКОЙ СОЛИ (А)

И КОНТИНЕНТАЛЬНОЙ ПЫЛИ (Б)

I

II

А

Б

Л мкм

°а

S

°а

а °а

л мкм

°а

5

°а

а ° а

0,55

1,000

0,946

0,054

0,55

1,000

0,855

0,145

1,00

1,149

1,074

0,075

1,00

0,729

0,481

0,248

2,00

1,024

0,803

0,221

2,00

0,324

0,248

0,076

2,50

0,888

0,820

0,068

3,00

0,140

0,109

0,031

2,70

0,801

0,587

0,214

4,50

0,145

0,119

0,026

3,00

1,147

0,667

0,480

6,00

0,064

0,020

0,044

3,50

0,708

0,687

0,021

6,50

0,058

0,013

0,045

4,00

0,623

0,577

0,046

7,20

0,143

0,086

0,057

4,50

0,465

0,401

0,064

8,20

0,074

0,008

0,066

6,00

0,351

0,286

0,073

8,50

0,112

0,032

0,080

6,50

0,284

0,173

0,111

8,70

0,137

0,051

0,086

7,20

0,123

0,039

0,084

9,00

0,227

0,120

0,107

7,90

0,111

0,064

0,047

9,50

0,224

0,111

0,113

8,20

0,262

0,062

0,200

10,00

0,210

0,104

0,106

8,50

0,721

0,397

0,324

11,00

0,133

0,064

0,069

8,70

0,740

0,386

0,354

12,00

0,107

0,077

0,030

9,00

0,636

0,296

0,340

13,00

0,075

0,020

0,055

9,20

0,475

0,294

0,181

15,00

0,065

0,024

0,041

9,50

0,364

0,258

0,106

20,00

0,072

0,013

0,059

10,00

0,260

0,205

0,055

25,00

0,052

0,009

0,043

11,00

0,175

0,124

0,051

30,00

0,064

0,005

0,059

13,00

0,108

0,039

0,069

35,00

0,062

0,008

0,059

14,80

0,138

0,025

0,113

40,00

0,059

0,002

0,057

15,00

0,243

0,117

0,126

50,00

0,046

0,001

0,045

17,20

0,131

0,056

0,075

18,50

0,151

0,068

0,083

20,00

0,467

0,218

0,249

25,00

0,328

0,126

0,202

Примечание. I) а=1, 6 = 7,5, с = 0,5; II) а=\, Ь = 9, с=0,5.

с параметрами а = 1,5, 6 = 6, с= 1. Для этого распределения числа частиц по размерам максимум значения коэффициента ослабления наблюдается при Х^1 мкм. Весьма сильные аномалии в спектральной структуре оа обусловлены спектральными вариациями значений действительной и мнимой частей комплексного показателя преломления. Так, максимумы в значениях оа наблюдаются. на длинах волн 3,1; 7,15; 9 мкм, а минимумы — на X = = 3,1; 6,5; 8; 14 мкм. Сульфатный аэрозоль обладает сильными полосами поглощения во всей красной области спектра, что и определяет спектральную структуру коэффициента поглощения и объясняет наблюдаемые максимумы значений са на длинах волн 3,1; 7,15; 9 мкм.

КОЭФФИЦИЕНТЫ ОСЛАБЛЕНИЯ (о^, РАССЕЯНИЯ (о^ И ПОГЛОЩЕНИЯ ^ ЧАСТИЦ СУЛЬФАТА АММОНИЯ [43]'

К мкм

Оа

а

°а

5 °а

К мкм

°а

а ^а

5

°а

0,55

1,000

0,034

0,966

7,3

0,213

0,108

0,105

1,00

1,136

0,027

1,107

7,6

0,073

0,027

0,046

2,00

0,737

0,017

0,720

8,0

0,045

0,026

0,019

2,50

0,516

0,016

0,500

8,4

0,050

0,019

0,031

2,70

0,437

0,072

0,365

8,5

0,161

0,154

0,007

2,80

0,440

0,195

0,245

8,7

0,202

0,198

0,004

3,00

0,432

0,256

0,176

9,0

0,541

0,337

0,204

3,10

0,919

0,426

0,493

9,4

0,350

0,087

0,263

3,35

0,434

0,069

0,365

10,0

0,106

0,029

0,077

4,00

0,298

0,017

0,281

11,0

0,044

0,014

0,030

4,50

0,189

0,016

0,173

12,0

0,028

0,010

0,018

5,50

0,106

0,028

0,078

13,0

0,017

0,006

0,011

6,00

0,090

0,042

0,048

14,0

0,013

0,006

0,007

6,50

0,070

0,058

0,012

16,8

0,039

0,013

0,026

6,80

0,116

0,107

0,009

18,0

0,013

0,009

0,004

7,15

0,409

0,297

0,112

22,8

0,008

0,007

0,001

2.5. ОПТИЧЕСКИЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ ПРОМЫШЛЕННОГО АЭРОЗОЛЯ И ИХ ВАРИАЦИИ В ЗАВИСИМОСТИ ОТ ХИМИЧЕСКОГО СОСТАВА

И МИКРОСТРУКТУРЫ

Оптические характеристики аэрозоля в промышленно развитых зонах существенно отличаются от оптических характеристик в зонах, где аэрозоль формируется преимущественно в процессе естественных фазовых, химических и механических превращений. Отличительной особенностью аэрозоля над промышленно развитыми зонами является его высокая поглощательная способность. По данным [254], для всех промышленно развитых районов характерно увеличение мнимой части показателя преломления с увеличением длины волны от ультрафиолетовой до ближней инфракрасной области спектра, в то время как для минеральной пыли в области 0,5—1,2 мкм мнимая часть комплексного показателя преломления от длины волны практически не зависит. Вторая особенность промышленного аэрозоля заключается в высокой концентрации тонкодисперсной фракции аэрозоля, обладающей и более высокой поглощательной способностью.

Выполненные нами расчеты [34—43] показали, что в индустриально развитых районах на длине волны 0,55 мкм альбедо однократного рассеяния (о изменяется от 0,5 до 0,65, а в окрестности источников промышленного аэрозоля вероятность выживания кванта уменьшается по мере удаления от источника до значений 0,89—0,94 (над континентами), отвечающих различным моделям аэрозолей свободной от антропогенного влияния атмосферы.

ПО

Основными компонентами промышленного аэрозоля являются сульфаты, углерод (частицы сажи, образовавшиеся в процессе полимеризации из газовой фазы), континентальная пыль, обогащенная углеродом, растворы серной кислоты. Все вышеперечисленные компоненты имеют действительную часть комплексного показателя преломления, близкую к значению 1,5 для всей области спектра, от 0,3 до 1,7 мкм.

Микроструктуру промышленного аэрозоля можно скомпановать в виде суперпозиции трех распределений, отмеченных в табл. 2.6 под номерами 1, 3, 9. Причем фракция 3 проявляет наиболее вы- раженно свои оптические свойства и является ответственной за оптические характеристики промышленного аэрозоля. По сравнению

Рис. 2.7. Зависимости отношения спектральных коэффициентов о^^а от мнимой части х комплексного показателя преломления для различных длин волн.

/) 0,3 мкм; 2) 0,69 мкм; 3) 1,06 мкм; 4^ 1,7 мкм.

с трехмодальной суперпозицией логарифмически-нормальных распределений К. Уитби [301, 302] предложенная нами модель микроструктурных характеристик отличается более высокой концентрацией тонкодисперсной фракции аэрозоля. Последнее улучшает адекватность представления оптических характеристик аэрозоля твердой фазы, так как позволяет косвенно учесть влияние несфе- ричности и неоднородности твердых частиц на их оптические свойства. Уже при х > 0,02 в видимой и инфракрасной областях спектра тонкодисперсная фракция аэрозоля ослабляет излучение в основном за счет поглощения излучения.

На рис. 2.7 представлены зависимости отношения спектральных коэффициентов поглощения излучения аэрозолями фракции 3 от мнимой части комплексного показателя преломления для четырех длин волн (0,3; 0,69; 1,06 и 1,7 мкм), позволяющие охарактеризовать спектральный ход вероятности выживания кванта (альбедо однократного рассеяния). Обращает внимание нелинейная зависимость <5аа от х. Этот факт важно учитывать при определении мнимой части комплексного показателя преломления из измерений поглощения излучения аэрозолями с помощью спектрофона.

В табл. 2.16 представлены значения альбедо однократного рассеяния для аэрозольных проб над Манчестером (Англия), Реннэ (Франция) и в окрестности Уайт-Сэндс (США). Действительная

АЛЬБЕДО ОДНОКРАТНОГО РАССЕЯНИЯ оГ ДЛЯ АЭРОЗОЛЯ НАД ПРОМЫШЛЕННЫМИ ГОРОДАМИ

Место, дата измерения

п

Длина волны, мкм

0,3

0,69

1,06

1,7

Манчестер (Англия), май 1976 г.

1,5

0,566

0,539

0,662

0,637

Реннэ (Франция), февраль 1976 г.

1,5

0,693

0,786

0,803

0,779

Уайт Сэндс (США), июнь

1,5

0,776

0,931

0,952

0,956

1976 г.

1,65

0,768

0,923

0,948

0,953

часть комплексного показателя преломления принималась равной 1,5 и 1,65. Мнимая часть комплексного показателя преломления принята по данным измерений [254].

По данным [254], для всех промышленно развитых районов характерно увеличение мнимой части показателя преломления с увеличением длины волны в области 0,3—1,7 мкм, что должно, казалось бы, приводить к уменьшению вероятности выживания кванта со. Однако расчеты показывают, что со принимает максимальное значение при 1 = 1,06 мкм.

Для районов сельской местности и субаридных зон наблюдается уменьшение х с увеличением длины волны [254]. При этом альбедо однократного рассеяния увеличивается с длиной волны (несколько медленнее для /1=1,65, чем для /1=1,5). Добавка фракции 1 тонкодисперсного аэрозоля приведет к уменьшению альбедо однократного рассеяния как для аэрозоля промышленных зон, так и для аэрозоля над аридными и субаридными зонами.

На рис. 2.8 представлены индикатрисы рассеяния для аэрозоля над Манчестером (кривая /), Реннэ (кривая 2) и субаридной зоной Уайт-Сэндс (кривые 3 и 4, соответствующие значениям действительной части комплексного показателя преломления 1,5 и 1,65 соответственно).

Выбор оптических постоянных оказывает существенное влияние на угловой ход индикатрисы рассеяния. При нормировке индикатрисы рассеяния на вероятность выживания кванта значения индикатрисы рассеяния вперед практически совпадают для всех х. Максимальное отклонение наблюдается в области обратного рассеяния, что значительно затрудняет однозначную интерпретацию результатов дистанционного зондирования атмосферного аэрозоля. Интенсивность обратного рассеяния может быть на порядок меньше в промышленно развитых районах, чем в сельской местности при /1 = 1,5. Увеличение п до 1,65 приводит к увеличению обратного рассеяния в 4—5 раз для сельских районов и почти на два порядка для промышленных. Отсюда вытекает важность правильного выбора оптических постоянных при восстановлении вертикальной структуры оптической плотности аэрозоля по данным

лазерного зондирования. Значительные ошибки могут возникать и при определении коэффициентов аэрозольного ослабления с помощью нефелометра, если не учитывается влияние поглощения излучения аэрозолем над промышленными зонами.

Загрязнение атмосферы в процессе производственной деятельности человека вызывает увеличение сильно поглощающих частиц

аэрозоля, которые не приводят к существенным вариациям альбедо системы подстилающая поверхность — атмосфера, но усиливают экранирование восходящего излучения поверхности.

ОПТИЧЕСКИЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ АЭРОЗОЛЕЙ ВОДНЫХРАСТВОРОВ

В п. 2.3—2.5 отмечалось, что увеличение влажности атмосферы вызывает значительные изменения микрофизических свойств атмосферных аэрозолей, обусловленных изменениями действительной и мнимой частей комплексного показателя преломления, ростом частиц при растворении твердой солевой фракции частиц. С ро-

1131138 Заказ № 373

113

113

стом влажности атмосферы возрастает число частиц тонкодисперсной фракции водных растворов вследствие их образования по механизму ионной гидратации. Оптические характеристики аэрозоля водных растворов сильно варьируют в зависимости от химического состава капель водных растворов. Наиболее распространенными компонентами аэрозолей водных растворов являются водные растворы (NH4)2SO4, NaCI и H2SO4. На тонкодисперсной фракции нерастворимых частиц образуются капли воды в результате конденсации водяного пара.

В табл. 2.17 затабулированы коэффициенты ослабления, рассеяния, поглощения и нормированная индикатриса рассеяния водяных капель с гамма-распределением числа частиц по размерам: а=1, 6=9, с = 0,5. Водяные капли практически не поглощают коротковолновую радиацию, но довольно сильно поглощают инфракрасное излучение в областях спектра 2,7—3,9 мкм (с центром полосы поглощения 3 мкм) и /. > 5,5 мкм. В дальней инфракрасной области спектра величина оаа достигает максимума при К — = 15 мкм (табл. 2.18).

Вытянутость индикатрисы рассеяния водяных капель уменьшается с увеличением длины волны, как и для других типов аэрозольных образований. По мере увеличения фракции крупных водяных капель спектральный ход коэффициентов ослабления, рассеяния и поглощения сглаживается. Сведения по оптическим характеристикам водного аэрозоля для трех гамма-распределений (дымки Н, L, М) затабулированы в книге Д. Дейрменджана [8].

В табл. 2.19 приведены коэффициенты ослабления, рассеяния, поглощения для водного раствора сульфатного аэрозоля над континентами для микроструктуры 2 (см. табл. 2.6) с параметрами гамма-распределения а = 0,2, 6=6, с = 0,5. Концентрированный раствор сульфатов для заданной микроструктуры в видимой области спектра имеет слабую спектральную зависимость и лишь в области X > 1,2 мкм спектральные коэффициенты рассеяния быстро уменьшаются. Слабое спектральное поглощение в видимом диапазоне спектра скорее обусловлено фоновым загрязнением атмосферы, в то время как поглощение в инфракрасной области спектра является характерным для сульфатов с проявлением всех его полос поглощения. В участках спектра с сильным аэрозольным поглощением излучения коэффициенты рассеяния о* невелики.

Сульфат аммония в свободной атмосфере является одним из основных компонентов аэрозоля. Значительную часть промышленного аэрозоля представляют собой частицы сульфата, которые при влажности > 80 % растворяются и превращаются в жидкие капли. При высокой влажности в атмосфере концентрация сульфатов в капельно-жидком растворе уменьшается и его оптические свойства становятся близкими к водным аэрозольным образованиям.

В табл. 2.20 и 2.21 затабулированы коэффициенты ослабления, рассеяния и поглощения и индикатрисы рассеяния для растворов 114

КОЭФФИЦИЕНТЫ ОСЛАБЛЕНИЯ (од), РАССЕЯНИЯ (o^) И ПОГЛОЩЕНИЯ (б^) и НОРМИРОВАННАЯ ИНДИКАТРИСА РАССЕЯНИЯ Ц6) ВОДНЫХ КАПЕЛЬ С ГАММА-РАСПРЕДЕЛЕНИЕМ ЧИСЛА ЧАСТИЦ ПО РАЗМЕРАМ: а=1, 6-9, с-0,5

0,45

0,55

1,2

1,6

2,0

2,3

з,о

3,9

5,3

6,1

8,2

10

11,5

16,5

°а

1,000

1,000

0,845

0,655

0,525

0,403

0,564

0,225

0,106

0,178

0,059

0,042

0,092

0,127

S ^а

1,000

1,000

0,842

0,655

0,518

0,402

0,198

0,217

0,088

0,054

0,024

0,007

0,004

0,009

а

0,000

0,000

0,003

0,000

0,007

0,001

0,366

0,008

0,018

0,124

0,035

0,035

0,088

0,118

0 °

/(6)

0

10,3

7,70

2,86

2,22

1,94

1,78

1,10

0,992

0,685

0,528

0,415

0,326

0,267

0,199

5

4,04

3,63

2,37

1,98

1,76

1,64

1,05

0,887

0,668

0,520

0,404

0,319

0,261

0,196

10

1,49

1,55

1,59

1,47

1,38

1,29

0,91

0,795

0,618

0,491

0,393

0,312

0,257

0,194

25

0,35

0,365

0,362

0,381

0,485

0,495

0,427

0,426

0,335

0,345

0,298

0,251

0,214

0,148

40

0,11

0,113

0,124

0,135

0,144

0,149

0,178

0,161

0,199

0,198

0,139

0,174

0,158

0,137

55

0,046

0,084

0,047

0,052

0,057

0,060

0,070

0,089

0,098

0,114

0,116

0,112

0,113

0,111

70

0,019

0,019

0,019

0,021

0,022

0,023

0,038

0,042

0,050

0,048

0,075

0,070

0,072

0,075

85

0,009

0,010

0,012

0,011

0,012

0,012

0,021

0,023

0,029

0,036

0,042

0,048

0,053

0,059

90

0,009

0,009

0,009

0,009

0,010

0,010

0,019

0,018

0,024

0,030

0,036

0,043

0,048

0,055

100

0,007

0,007

0,007

0,007

0,008

0,008

0,014

0,014

0,018

0,024

0,030

0,037

0,044

0,051

130

0,008

0,008

0,006

0,006

0,006

0,006

0,010

0,010

0,015

0,019

0,027

0,035

0,045

0,055

155

0,017

0,015

0,010

0,008

0,008

0,007

0,010

0,012

0,016

0,021

0,029

0,039

0,050

0,055

165

0,021

0,020

0,010

0,009

0,008

0,008

0,010

0,013

0,017

0,021

0,030

0,040

0,051

0,067

175

0,019

0,016

0,009

0,008

0,008

0,008

0,010

0,014

0,018

0,022

0,030

0,041

0,052

0,059

180

0,033

0,026

0,011

0,009

0,009

0,008

0,010

0,014

0,018

0,022

0,031

0,041

0,052

0,070

НОРМИРОВАННЫЕ НА ОПТИЧЕСКУЮ ПЛОТНОСТЬ КОЭФФИЦИЕНТЫ ОСЛАБЛЕНИЯ (аа)> РАССЕЯНИЯ (а£) И ПОГЛОЩЕНИЯ (а") ДЛЯ ВОДНОГО АЭРОЗОЛЯ

С ГАММА-РАСПРЕДЕЛЕНИЕМ ЧИСЛА ЧАСТИЦ ПО РАЗМЕРАМ: а=1, Ь=9, с=о,5

X мкм

°а

а

° а

0,3

0,969

0,802

0,167

0,55

1,000

0,982

0,018

1,0

0,892

0,891

0,001

1,6

0,655

0,655

0,000

2,0

0,525

0,518

0,007

2,3

0,403

0,402

0,001

2,5

0,302

0,296

0,006

2,7

0,104

0,091

0,013

3,0

0,529

0,193

0,336

3,2

0,548

0,352

0,196

4,0

0,274

0,268

0,006

4,5

0,198

0,173

0,015

5,5

0,111

0,096

0,016

6,0

0,172

' 0,067

0,105

6,1

0,178

0,054

0,124

6,5

0,118

0,073

0,045

7,2

0,084

0,051

0,033

8,2

•0,061

0,032

0,029

8,5

0,057

0,028

0,029

8,7

■ 0,027

0,026

0,001

9,0

0,050

0,021

0,029

9,5

0,045

0,015

0,030

10,0

0,061

0,005

0,056

11,5

0,092

0,004

0,088

13,0

0,137

0,010

0,127

15,0

0,168

0,014

0,154

16,5

0,127

0,009

0,118

18,0

0,123

0,013

0,110

20,0

0,102

0,014

0,088

25,0

0,073

0,006

0,067

КОЭФФИЦИЕНТЫ ОСЛАБЛЕНИЯ (аД РАССЕЯНИЯ (а£) И ПОГЛОЩЕНИЯ (G") И НОРМИРОВАННАЯ ИНДИКАТРИСА РАССЕЯНИЯ 1(9) ДЛЯ ВОДНОГО РАСТВОРА СУЛЬФАТНОГО АЭРОЗОЛЯ С ГАММА-РАСПРЕДЕЛЕНИЕМ ЧИСЛА ЧАСТИЦ ПО

РАЗМЕРАМ: л-0,2, 6-6, с-0,5

л

0,3

0,55

1,0

2,0

2,5

2,7

3,0

3,5

4,0

4,5

6,0

6,5

7,2

^а

0,943

1,000

0,990

0,808

0,701

0,639

0,610

0,563

0,503

0,389

0,305

0,251

0,112

°а

0,869

0,954

0,926

0,775

0,642

0,458

0,527

0,544

0,463

0,333

0,247

0,154

0,039

а °а

0.074

0,046

0,064

0,033

0,059

0,18!

0,083

0,019

0,040

0,056

0,058

0,097

0,073

0 °

/ (0)

0

442 2

135 2

490 1

206 1

163 1

138 1

137 1

123 1

105 1

977 0

673 0

511 0

293 0

5

387 1

363 1

276 1

173 1

145 1

123 1

125 1

115 1

993 0

928 0

650 0

494 0

284 0

10

963 0

123 1

130 1

120 1

108 1

922 0

980 0

949 0

847 0

801 0

588 0

448 0

259 0

25

221 0

274 0

323 0

388 0

386 0

306 0

367 0

404 0

386 0

373 0

331 0

253 0

145 0

40

959 1

111 0

122 0

143 0

143 0

НО 0

142 0

167 0

162 0

151 0

157 1

120 0

659 1

55

460 1

519 1

527 1

602 1

597 1

439 1

586 1

725 1

734 1

661 1

730 1

554 1

299 1

70

222 1

247 1

251 1

283 1

283 1

204 1

276 1

352 1

256 1

319 1

370 1

274 1

143 1

85

120 1

138 1

139 1

156 1

155 1

109 1

151 1

196 1

198 1

172 1

211 1

154 1

786 2

90

978 2

115 1

120 1

133 1

131 1

910 2

127 1

167 1

168 1

145 1

179 1

131 1

673 2

100

734 2

891 2

924 2

103 1

999 2

675 2

963 2

129 1

129 1

ПО 1

135 1

101 1

530 2

130

494 2

703 2

740 2

839 2

782 2

455 2

704 2

991 2

958 2

796 2

962 2

707 2

421 2

155

241 1

237 1

179 1

149 1

120 1

499 2

926 2

139 1

121 1

910 2

102 1

737 2

440 2

165

319 1

320 1

228 1

166 1

122 1

483 2

906 2

141 1

124 1

942 2

106 1

766 2

452 2

175

384 1

285 1

161 1

138 1

114 1

474 2

914 2

156 1

140 1

101 1

113 1

793 2

460 2

180

371 1

323 1

203 1

163 1

126 1

488 2

968 2

168 1

147 1

103 1

115 1

798 2

461 2

00

К

7,9

8,2

8,5

8,7

9,0

9,2

10

н

13

17,2

18,5

20

25

°а

0,097

0,229

0,578

0,598

0,522

0,398

0,240

0,168

0,103

0,130

0,152

0,128

0,090

0,006

0,057

0,315

0,308

0,239

0,243

0,189

0,122

0,041

0,061

0,074

0,041

0,019

а ^а

0,091

0,172

0,263

0,290

0,283

0,155

0,051

0,046

0,062

0,069

0,078

0,087

0,071

е °

/(0)

0

472 1

161 0

200 0

180 0

178 0

251 0

343 0

311 0

157 0

131 0

125 0

794 1

458 1

5

460 1

157 0

197 0

177 0

175 0

247 0

338 0

307 0

155 0

130 0

125 0

788 1

455 1

10

425 1

146 0

188 0

170 0

167 0

236 0

322 0

294 0

149 0

127 0

122 0

772 1

447 1

25

258 1

932 1

141 0

128 0

125 0

177 0

240 0

221 0

116 0

108 0

105 0

668 1

396 1

40

125 1

489 1

945 1

869 1

815 1

115 0

152 0

141 0

765 1

808 1

818 1

518 1

320 1

55

598 2

249 1

621 1

579 1

516 1

708 1

911 1

843 1

460 1

557 1

588 1

370 1

239 1

70

304 2

130 1

417 1

355 1

334 1

439 1

544 1

499 1

274 1

371 1

407 1

255 1

172 1

85

177 2

766 2

291 1

280 1

229 1

287 1

341 1

307 1

173 1

252 1

183 1

180 1

127 1

90

155 2

666 2

261 1

252 1

205 1

254 1

297 1

266 1

152 1

225 1

254 1

163 1

117 1

100

127 2

536 2

214 1

209 1

168 1

204 1

235 1

208 1

124 1

186 1

209 1

140 1

103 1

130

104 2

433 2

140 1

147 1

118 1

129 1

160 1

149 1

101 1

147 1

157 1

123 1

101 1

155

107 2

455 2

138 1

151 1

116 1

116 1

153 1

153 1

НО 1

156 1

165 1

135 1

116 1

165

108 2

466 2

147 1

159 1

120 1

121 1

161 1

160 1

114 1

161 1

171 1

140 1

121 1

175

109 2

473 2

153 1

165 1

123 1

126 1

170 1

166 1

116 1

164 1

175 1

143 1

123 1

180

109 2

474 2

154 1

165 1

123 1

127 1

172 1

167 1

117 1

164 1

176 1

143 1

124 1

КОЭФФИЦИЕНТЫ ОСЛАБЛЕНИЯ ^Оа), РАССЕЯНИЯ (о^ И ПОГЛОЩЕНИЯ (а^ И НОРМИРОВАННАЯ ИНДИКАТРИСА РАССЕЯНИЯ ДО) ДЛЯ АЭРОЗОЛЯ 75 %-ного РАСТВОРА H2SO4 С ГАММА-РАСПРЕДЕЛЕНИЕМ ЧИСЛА ЧАСТИЦ ПО РАЗМЕРАМ: а=1, Ь = 7,5, с-0,5

0,36

0,55

1 ,о

2,0

3,0

4,3

5,38

6,58

7,58

8,55

9,9

10,53

11,24

12,82

17,25

20,83

25,0

°а

0,925

1,000

1,150

0,937

0,550

0,502

0,379

0,275

0,334

0,620

0,493

0,338

0,404

0,192

0,264

0,108

0,067

°а

0,925

1,000

1,150

0,929

0,295

0,280

0,265

0,115

0,051

0,148

0,110

0,137

0,132

0,090

0,047

0,025

0,019

а °а

0,000

0,000

0,000

0,008

0,255

0,222

0,114

0,160

0,283

0,472

0,383

0,201

0,272

0,112

0,217

0,083

0,048

0 °

/ (6)

0

331 2

142 2

454 1

206 1

999 0

598 0

334 0

289 0

859 1

946 1

130 0

142 0

102 0

147 0

411 1

546 1

608 1

5

418 1

395 1

290 1

179 1

905 0

567 0

320 0

280 0

834 1

927 1

129 0

140 0

101 0

145 0

407 1

541 1

604 1

10

103 1

125 1

145 1

132 1

717 0

493 0

285 0

255 0

768 1

877 1

123 0

135 0

976 1

141 0

397 1

529 1

591 1

25

247 0

270 0

347 0

416 0

251 0

248 0

161 0

159 0

503 1

641 1

971 1

106 0

781 1

114 0

336 1

451 1

515 1

40

112 0

112 0

126 0

147 0

789 1

104 0

766 1

846 1

290 1

413 1

681 1

736 1

559 1

822 1

358 1

348 1

408 1

55

536 1

537 1

525 1

549 1

292 1

439 1

348 1

425 1

159 1

254 1

448 1

479 1

376 1

554 1

188 1

254 1

303 1

70

266 1

264 1

250 1

258 1

128 1

206 1

167 1

216 1

893 2

160 1

292 1

305 1

249 1

362 1

135 1

182 1

221 1

85

145 1

147 1

147 1

137 1

652 2

111 1

912 2

120 1

560 2

112 1

197 1

200 1

171 1

243 1

102 1

136 1

166 1

90

123 1

127 1

130 1

117 1

539 2

936 2

774 2

102 1

497 2

102 1

176 1

177 1

154 1

216 1

949 2

125 1

154 1

100

916 2

972 2

195 1

913 2

388 2

702 2

595 2

782 2

416 2

894 2

145 1

143 1

129 1

178 1

962 2

112 1

138 1

130

601 2

724 2

932 2

777 2

243 2

464 2

425 2

566 2

347 2

794 2

ПО 1

107 1

106 1

143 1

879 2

112 1

139 1

155

352 1

296 1

248 1

119 1

238 2

452 2

436 2

595 2

356 2

831 2

111 1

109 1

111 1

152 1

102 1

130 1

163 1

165

471 1

399 1

319 1

120 1

246 2

464 2

448 2

615 2

361 2

847 2

113 1

112 1

114 1

157 1

105 1

135 1

170 1

175

611 1

391 1

234 1

105 1

255 2

477 2

458 2

629 2

363 2

857 2

115 1

113 1

116 1

160 1

107 1

138 1

174 1

СО

180

654 1

487 1

350 1

126 1

256 2

480 2

459 2

631 2

364 2

858 2

115 1

114 1

116 1

160 1

107 1

139 1

175 1

ю о

КОЭФФИЦИЕНТЫ ОСЛАБЛЕНИЯ^) РАССЕЯНИЯ (о^) И ПОГЛОЩЕНИЯ (о#) И НОРМИРОВАННАЯ ИНДИКАТРИСА РАССЕЯНИЯ /(0) ДЛЯ 95%-ного РАСТВОРА Н2О4 С ГАММА-РАСПРЕДЕЛЕНИЕМ ЧИСЛА ЧАСТИЦ ПО РАЗМЕРАМ: о=1, Ь-\2. с-0,5

0,36

0,55

1,0

2,5

4,0

6,33

7,3

9,8

12,8

17,9

21,3

25

°а

0,943

1,000

1,075

1,188

0,933

0,403

0,633

0,528

0,308

0,544

0,164

0,128

S

° а

0,943

1,000

1,075

1,169

0,573

0,239

0,160

0,168

0,197

0,115

0,062

0,042

а °а

0,000

0,000

0,000

0,019

0,360

0,164

0,473

0,360

0,111

0,429

0,102

0,086

6 °

/ (в)

0

588 2

251 2

816 1

223 1

857 0

493 0

153 0

131 0

198 0

427 1

805 1

626 1

5

383 1

534 I

438 1

200 1

813 0

480 0

150 0

129 0

196 0

424 1

800 1

623 1

10

730 0

108 1

144 1

151 1

697 0

442 0

141 0

125 0

191 0

417 1

787 1

614 1

25

217 0

157 0

262 0

418 0

297 0

262 0

967 1

976 1

161 0

368 1

700 1

562 1

40

107 0

100 0

114 0

123 0

102 0

123 0

522 1

641 1

121 0

296 1

586 1

456 1

55

493 1

412 1

546 1

456 1

376 1

537 1

254 1

377 1

808 1

222 1

427 1

352 1

70

226 1

178 1

281 1

207 1

164 1

239 1

128 1

214 1

615 1

163 1

307 1

261 1

85

125 1

877 2

159 1

115 1

849 2

118 1

746 2

129 1

328 1

126 1

224 1

197 1

90

994 2

714 2

140 1

976 2

711 2

975 2

650 2

111 1

285 1

118 1

205 1

182 1

100

716 2

532 2

105 1

760 2

255 2

707 2

523 2

876 2

222 1

108 1

179 1

163 1

130

336 2

765 2

796 2

690 2

317 2

437 2

392 2

626 2

155 1

111 1

169 1

169 1

155

336 1

182 1

313 1

118 1

275 2

455 2

379 2

623 2

160 1

126 1

193 1

193 1

165

420 1

221 1

497 1

113 1

264 2

483 2

380 2

634 2

165 1

130 1

201 1

201 1

175

894 1

339 1

306 1

960 2

271 2

505 2

381 2

641 1

169 1

133 1

205 1

206 1

180

762 1

522 1

489 1

103 1

273 2

509 2

381 2

642 2

169 1

133 1

206 1

206 1

H2SO4. Для земной стратосферы наиболее вероятным компонентом является 75 %-ный раствор H2SO4, в то время как растворение SO2 в каплях воды для приземных слоев атмосферы может приводить к образованию капельного аэрозоля с более низкой концентрацией H2SO4. 75 %-ные растворы H2SO4 и концентрированная серная кислота являются основными компонентами облачных образований Венеры и надоблачной дымки. Поэтому данные, представленные в табл. 2.20 и 2.21, могут использоваться при решении задач переноса в венерианской атмосфере.

Аэрозоль высококонцентрированных растворов H2SO4 обладает довольно сильным поглощением в области спектра К > 2,7 мкм. Коэффициенты поглощения излучения аэрозолем принимают максимальные значения на длинах волн 3,0; 8,55; 11,24 мкм.

Глава 3

ЗАМКНУТОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ОПТИЧЕСКИХХАРАКТЕРИСТИК

АТМОСФЕРНОГО АЭРОЗОЛЯ С УЧЕТОМ ЕГОМНОГОКОМПОНЕНТНОГО СОСТАВА

Для решения задач переноса коротковолновой и длинноволновой радиации в атмосфере и лучистого теплообмена необходимы знания пространственной структуры аэрозольных образований и его временных вариаций. В связи с многообразием погодных условий и разнообразием процессов генерации частиц поле аэрозоля претерпевает значительные временные вариации как суточные, так и сезонные. Основные механизмы генерации аэрозоля рассмотрены в главе 1. Было показано, что в атмосфере существуют процессы генерации аэрозоля, которые в первом приближении можно считать независимыми, например процессы образования почвенно-эрозионного, морского аэрозолей и аэрозолей газохимического происхождения. Каждый процесс генерирует частицы определенного химического состава и в определенных границах распределения частиц по размерам. Под воздействием процессов диффузии, коагуляции и седиментации образующиеся аэрозоли имеют распределение по размерам, которые можно отнести к трем модам: ядерной моде, аккумуляционной моде и моде крупных частиц (грубодисперсная фракция аэрозолей).

При рассмотрении поля концентрации аэрозоля удобно выделить фоновый аэрозоль, который переносится вместе с воздушными потоками, и аэрозоль от локальных источников генерации, расположенных на пути движения воздушных потоков. Так как концентрация и химический состав аэрозоля в воздухе сильно зависят от типа воздушной массы, то и оптические свойства атмо-

сферы, ее замутненность также будут зависеть от типа воздушной массы. Если воздушная масса имеет морской характер, то в ней содержатся в основном солевые частицы, представляющие грубодисперсную фракцию аэрозоля. Арктический воздух очень ясный и числовая плотность аэрозолей в нем более низка. Тропическая воздушная масса, с другой стороны, имеет большое число малых частиц, которые дают очень высокую счетную концентрацию тонкодисперсной фракции аэрозоля аккумуляционной моды. Воздушные массы различаются не только значениями счетной концентрации частиц, но и имеют различную структуру мод по концентрации аэрозолей и их химическому составу.

По мерс движения воздушная масса обедняется одними типами аэрозолей и обогащается другими типами вследствие воздействия местных источников аэрозоля и их стоков. Естественно ожидать, что характер циркуляции атмосферы существенно влияет не только на химический состав и плотность аэрозоля в воздушном потоке, но и на его вертикальную структуру. В условиях смешанных воздушных масс атмосферный аэрозоль может иметь сильно выраженную слоистую структуру с вариациями плотности и химического состава аэрозолей. В отдельных случаях поле концентрации аэрозоля может иметь клочковатую структуру, связанную с характером вертикальных турбулентных движений и особенностями конденсационных процессов в атмосфере [82].

Далее остановимся на основных особенностях вертикальных профилей концентрации и оптической плотности атмосферного аэрозоля в зависимости от метеоусловий для основных регионов и зон Земли.

ОСНОВНЫЕ ПРИНЦИПЫ И ДОПУЩЕНИЯ ПРИ замкнутомМОДЕЛИРОВАНИИ ОПТИЧЕСКИХ СВОЙСТВ АТМОСФЕРНОГО АЭРОЗОЛЯС УЧЕТОМ ЕГО МНОГОКОМПОНЕНТНОГО СОСТАВА

И ПОЛИДИСПЕРСНОЙ МИКРОСТРУКТУРЫ

До настоящего времени сведения о микроструктуре атмосферного аэрозоля остаются неполными. Данные измерений микроструктурных характеристик, полученные с помощью оптико-электронных счетчиков, имеют ограниченный диапазон чувствительности по размерам частиц. Как правило, верхний предел чувствительности счетчиков соответствует радиусу га « 0,1 мкм и частицы более мелких размеров или не регистрируются счетчиком, или регистрируются с большой ошибкой. Выполненные к настоящему времени измерения, анализ которых дан в предыдущих главах, позволяют сделать вывод, что тонкодисперсная фракция аэрозоля может быть сильно поглощающей. Последнее при анализе экспериментальных данных не всегда принимается во внимание.

Наиболее достоверными являются информация по вертикальным профилям оптической плотности аэрозоля в атмосфере и сведения об оптической толщине аэрозоля та (при X = 0,55 мкм). Статистические данные об оптической толщине аэрозоля, ее суточном и годовом ходе для различных широтных поясов получены в работах [38, 52, 116, 182, 183, 212]. Важным с нашей точки зрения является и то обстоятельство, что моделирование оптических характеристик атмосферного аэрозоля должно быть «замкнутым». Под замкнутым моделированием понимается получение всех оптических характеристик аэрозоля (коэффициентов поглощения, рассеяния, ослабления и индикатрис рассеяния) и одновременный учет их изменений в связи с трансформацией аэрозолей и вариациями поля его концентрации. ,

Имеющаяся статистическая информация по региональным исследованиям спектральных оптических характеристик атмосферного аэрозоля относится, как правило, к коэффициентам ослабления приземного пограничного слоя [78—80]. Их перенос на другие слои тропосферы некорректен вследствие изменения микроструктуры и химического состава атмосферного аэрозоля с высотой. Кроме того, знание коэффициентов ослабления аэрозоля недостаточно для решения задач лучистого теплообмена в атмосфере и структуры ее радиационного баланса.

Комплексные измерения всех спектральных оптических характеристик атмосферного аэрозоля (коэффициентов ослабления, поглощения, рассеяния и индикатрис рассеяния) в диапазонах ультрафиолетового, видимого и инфракрасного излучений на различных высотах трудно осуществимы, и в настоящее время даже для наиболее изученных зон такой информации не имеется.

Более рационально моделирование оптических характеристик атмосферного аэрозоля, основанное на использовании априорной информации по микроструктуре и химическому составу аэрозолей с учетом его эволюции, особенностей генерации, механизмов стока, мелко- и крупномасштабной циркуляции атмосферы. Важным моментом является учет фазовых превращений аэрозоля с увеличением влажности атмосферы и конденсационного фактора, особенно сильно влияющего на оптические свойства атмосферного аэрозоля в приземном слое атмосферы.

В главе 1 были рассмотрены механизмы генерации аэрозолей, отмечено, что многие типы твердых частиц имеют неправильную форму или являются рыхлыми. Развитые в настоящее время методы расчета оптических характеристик частиц неправильной формы являются очень сложными, и даже при современном развитии вычислительных средств (ЭВМ) вычисление оптических характеристик полидисперсных ансамблей частиц неправильной формы трудно осуществимо.

Одним из рациональных подходов к расчету оптических характеристик частиц неправильной формы является их представление эквивалентным ансамблем частиц сферической формы. При таком подходе становится возможным применение теории Ми,

развитой применительно к сферическим, цилиндрическим и эллиптическим частицам, для вычисления оптических характеристик полидисперсных частиц неправильной формы. Учет неправильности формы частиц приводит к уменьшению дифракционного максимума и вытянутости индикатрисы рассеяния, усилению роли поглощения излучения частицей по сравнению с рассеянием. Последние, свойства несферических частиц можно моделировать путем добавления к крупнодисперсной фракции аэрозоля тонкодисперсной фракции того же химического состава.

Выше уже отмечалось, что многие частицы атмосферного аэрозоля являются или гигроскопическими, или растворяются при влажности, превосходящей критическое значение. С изменением влажности варьируют оптические свойства частицы. При этом изменяется не только эффективное сечение ослабления, но и соотношение между поглощенным и рассеянным частицей излучением. Изменение комплексного показателя преломления с вариациями влажности атмосферы можно учесть путем осреднения действительной и мнимой частей комплексного показателя преломления в соответствии с массовой концентрацией химических элементов в частицах. Увеличение радиуса частицы с ростом влажности было рассмотрено в предшествующей главе.

Важной проблемой является разработка метода моделирования вертикальной структуры оптических характеристик атмосферного аэрозоля. Наиболее приемлемо моделирование оптических характеристик естественного аэрозоля путем суперпозиции взвешенных по концентрации или оптической плотности оптических характеристик для различных фракций атмосферного аэрозоля. Каждая фракция аэрозоля, имеющая свой специфический химический состав и микроструктуру, задается соответствующим вертикальным профилем. Таким образом удается учитывать влияние вариаций химического состава и микроструктуры аэрозоля с высотой на высотные зависимости оптических характеристик атмосферного аэрозоля.

Влияние влажности атмосферы на оптические характеристики атмосферного аэрозоля может быть выявлено из корреляционных связей размеров частиц и их оптических свойств с влажностью (см., например, соотношение (2.11)). С увеличением влажности размеры частиц увеличиваются, а действительная и мнимая части комплексного показателя преломления для большинства спектральных интервалов уменьшаются. Последнее приводит к увеличению рассеяния излучения частицами и менее выраженному проявлению поглощательной способности атмосферного аэрозоля. Чем мельче фракция, тем больше содержит она растворимых веществ. Концентрация нерастворимой фракции крупных частиц над континентами и морскими акваториями претерпевает сильные пространственно-временные вариации, обусловленные характером и активностью крупно- и мелкомасштабной атмосферной циркуляции.

вертикальная структура атмосферного аэрозоляИ РАЗЛИЧНЫХ ЕГО КОМПОНЕНТОВ

При разработке моделей вертикальной структуры атмосферного аэрозоля необходимо принимать во внимание влияние подстилающей поверхности на генерацию и сток атмосферного аэрозоля, характер турбулентного вертикального массообмена, цир-

Рис. 3.1. Вертикальная структура (/) оптической плотности атмосферного аэрозоля.

2 — пример профиля оптической плотности туманной дымки. 3 — при-меры профилей оптической плотности тумана, 4 — модель вертикаль-ного профиля оптической плотности аэрозоля над полюсом.

куляцию атмосферы, тип воздушной массы, определяющей химический состав «фонового» аэрозоля и локальные источники аэрозоля длительного действия. В вертикальной структуре (рис. 3.1) можно выделить [31, 46]: 1) пограничную зону приземной атмосферной дымки толщиной 0—70 м, в которой наблюдаются значительные суточные вариации плотности аэрозоля; 2) приземный слой атмосферной дымки 21 высотой 70 м, в котором объемная концентрация частиц обычно уменьшается с высотой (исключение может составлять атмосфера в условиях пылевого выноса над океаном) (21 ^0,3... 0,5 км); 3) слой активного вертикального турбулентного обмена с постоянной по высоте концентрацией аэрозоля, верхняя граница которого 22 для средних широт летом достигает 3 км, весной и осенью—1,7 км, зимой 22~2i; для аридных зон 22 может достигать значения 5—6 км; 4) слой верх-

ней тропосферы (г2— 23) с резким падением концентрации аэрозоля до фонового уровня (23—высота тропопаузы). В структуре стратосферного аэрозоля на общем уровне фонового аэрозоля выделим сульфатный аэрозольный слой (24—25), максимум концентрации частиц в котором соответствует высотам 22—26 км в районе экватора и 17—18 км в полярных районах. Выше этого слоя концентрация аэрозоля падает с увеличением высоты (исключение, возможно, составляет максимум в окрестности высоты 2^40 км) и определяется в основном фоновым аэрозолем.

Исследования стратификации аэрозоля по программе «Союз»—«Аполлон» [39, 66] методом фотографической фотометрии горизонта Земли с пилотируемых космических кораблей выявили зону «обеднения» стратосферы аэрозолем в окрестности высоты 2^30 км. В работах [39, 66] утверждается, что обеднение воздуха аэрозолем в окрестности высот 25—35 км носит глобальный характер. Зона очищения разделяет стратосферный и мезосферный ярусы его накопления.

Осуществленные сотрудниками университета штата Вайоминг аэрозольные стратосферные зондирования [176—183] в 11 точках земного шара (от Южного полюса до дрейфующей станции на широте 85° с. ш. в период с декабря 1971 г. по февраль 1974 г.) позволили получить обширные данные о вертикальных профилях концентрации и микроструктуре стратосферного аэрозоля. Анализ данных измерений показывает, что микроструктура стратосферного аэрозоля слабо зависит от высоты и широты и является квазипостоянной.

Высота, на которой счетная концентрация частиц стратосферного аэрозольного слоя принимает максимальное значение, претерпевает дрейф. Максимальные оптические толщины стратосферного аэрозоля не превосходят 0,1 и достигаются в экваториальном поясе (как и для счетной концентрации). Максимум оптической плотности стратосферного аэрозоля расположен на высоте 2 — 20 км. В полярных широтах стратосферный аэрозольный слой расположен на меньших высотах, что обусловлено известной закономерностью общей циркуляции атмосферы, которая состоит в подъеме воздуха в стратосферу вблизи экватора и последующем меридиональном его переносе в тропосферу полярных районов. Максимум оптической плотности стратосферного аэрозоля в полярных районах достигается на высотах 12—15 км.

Исследования последних лет [2, 11, 17, 27, 33, 90, 91, 176— 183] показали, что структура стратосферного аэрозоля сильно зависит от активности вулканической деятельности на Земле. Из этих наблюдений следует вывод, что вулканическая деятельность является одним из важнейших механизмов поставки сернистого газа, из которого формируется стратосферный аэрозоль. Для подтверждения этого вывода необходимы дальнейшие наблюдения последствий вулканических извержений. В периоды сильных извержений толщина сульфатного стратосферного аэрозольного слоя может возрастать в несколько раз (см. рис. 1.16).

В приземной пограничной зоне наблюдаются локальные аэрозольные слои, например туманы большой оптической плотности. Суточные вариации аэрозолей (появление туманной дымки, смога) проявляются до высоты zi при неустойчивых атмосферных условиях. В устойчивых погодных условиях в пределах зоны активного турбулентного обмена достаточно учитывать изменение состава и структуры аэрозолей по сезонам и крупным географическим районам.

Можно предположить, что существуют суточные вариации оптической плотности и вертикальной структуры в пределах зоны активного турбулентного обмена атмосферы. Исходя из механизма турбулентного обмена максимальная толщина аэрозоля в устойчивых погодных условиях может достигаться в послеобеденные часы в связи с сильным прогревом почвы над континентом. В этом случае высота z2 принимает максимальное значение. В ночные и ранние утренние часы верхние аэрозольные слои могут опускаться, увеличивая замутненность нижних приземных слоев атмосферы. Если в дневные часы поверхность является источником аэрозолей, то в ночные часы она может являться местом стока аэрозолей. В условиях отсутствия конденсационных процессов атмосферных паров Н2О ночная атмосфера должна содержать меньшее количество грубодисперсной фракции аэрозолей. Для средних летних условий оптическая толщина аэрозоля зоны активного турбулентного обмена над континентом составляет около 0,2—0,3. В ночных условиях наблюдается более высокая относительная влажность атмосферы, в связи с чем более сухой аэрозоль днем поглощает больше, чем агрегированный аэрозоль ночью, когда относительная влажность нередко достигает 100%. Поглощение коротковолновой радиации агрегированными частицами резко уменьшается.

В приземном слое атмосферы в условиях высокой влажности весьма часто образуются приземные облака, которые называют туманами. Туман образуется, когда значение относительной влажности воздуха приближается к значению для насыщения. В этих условиях на ядрах происходит конденсация водяного пара, в результате чего они превращаются в капли воды. Если ядра очень велики или очень гигроскопичны (морские условия, городская дымка), их рост может начаться прежде, чем наступает насыщение. Гигроскопические ядра встречаются в больших количествах над крупными городами, и туманы здесь образуются чаще и держатся дольше, чем в сельской местности.

Следует отличать туман от дымки, которая имеет более сложный химический состав и более тонкую микроструктуру. Для превращения дымки в туман требуется увеличение относительной влажности, которое может произойти за счет любого подходящего метеорологического процесса. Типы туманов принято различать по факторам, ответственным за их происхождение: адвективный, радиационный, адвективно-радиационный, туман испарения, склоновый и фронтальный.

Адвективный туман чаще всего проявляется на побережьях, а также в районах, частично покрытых снегом, перемеживаю- щихся с бесснежными участками. В умеренных широтах такие туманы образуются в условиях, когда теплые южные ветры переносят воздух на север в более холодные климатические области.

Адвективные туманы часто образуются в северных районах атлантического побережья США. Если туман возникает над открытым морем, его называют часто морским туманом. Адвективный морской туман возникает в том случае, когда теплый воздух перемещается над более холодной морской поверхностью и охлаждается путем теплопроводности. Он проявляется часто над такими районами океана, где поблизости проходят течения, заметно различающиеся по температуре. В отличие от континентальных, морские туманы могут быть очень продолжительными.

В крупных промышленных центрах туман может смешиваться с промышленным дымом, образуя смог [103]. Смоги обладают сильным токсическим воздействием и наносят огромный вред здоровью людей. Образованию смога в крупных промышленных районах способствуют сажистые частицы промышленного аэрозоля, которые являются ядрами конденсации. Обладая высокой поглощательной способностью, сажистые частицы, поглощая коротковолновую радиацию, создают температурную инверсию. Расчеты показали, что вблизи верхней границы промышленной дымки скорость нагрева атмосферы за счет поглощения коротковолновой радиации может составлять 10—15 К/сут, в то время как поглощение излучения подстилающей поверхностью уменьшается в 1,5 раза. Изменение структуры радиационного баланса в пограничном слое атмосферы и приводит к возникновению температурной инверсии. В результате резко уменьшается турбулентный массообмен и нарушается циркуляция воздуха над промышленным районом. В ночных условиях смог создает парниковый эффект, уменьшая степень радиационного выхолаживания подстилающей поверхности. Образующийся в результате растворения сернистого газа SO2 в каплях тумана аэрозоль растворов серной кислоты обладает сильной поглощательной способностью в окне прозрачности 10 мкм атмосферы, что и определяет его «парниковое» воздействие. Смоги являются частым явлением над крупными промышленными центрами, такими, как Лос-Анджелес, Нью-Йорк, Лондон.

Радиационный туман возникает при радиационном выхолаживании земной поверхности в безоблачные ночи, в результате чего охлаждается приземный слой воздуха. Он является типичным для районов с континентальным климатом. Адвективно-радиационный туман образуется сочетанием этих двух процессов. Туман испарения формируется в результате испарения с водной поверхности в более холодную и относительно безветренную атмосферу. Фронтальный туман наблюдается в результате смешивания теплого и влажного воздуха с холодным.

Туман в значительной степени уменьшает видимость по сравнению с дымкой, а по микрофизическим свойствам более похож на облака. Принято туманами называть аэрозольные образования с дальностью видимости в горизонтальном направлении менее 1 км. Переходный процесс от дымки к туману характеризуется промежуточным состоянием, которое называется легким туманом. Как и облака, туманы принято характеризовать их ' водностью. Водность туманов варьирует от 0,01 г/м3 для легкого тумана до 0,5 г/м3 для плотного.

Дальность видимости SM в туманах имеет высокую корреляцию с влагосодержанием со (км-1), которая может быть описана формулой

SM = ас", где с изменяется в пределах 0,02—0,03, а п от —0,65 до —1 в зависимости от типа и плотности тумана.

Особое значение приобретают исследования аэрозоля аридных и субаридных регионов, так как последний имеет глобальное распространение и вносит большой вклад в поглощение солнечной радиации. Пустыни составляют около 8 % поверхности земного шара и примерно Уз поверхности суши и являются наиболее мощным источником глобального аэрозоля.

Наиболее типичной можно считать следующую модель пылевого аэрозоля (27): монтмориллонит — 35 %, каолинит — 20 %, иллит — 20 %, кальцит—10%, соединения железа (лимонит) и органические компоненты — 5 %, кварц — 5 %, нитрат калия — 5 %•

Вертикальная структура концентрации пылевого аэрозоля существенно зависит от мелко- и крупномасштабной циркуляции атмосферы. В условиях отсутствия пылевой бури средняя концентрация пылевого аэрозоля в зоне активного турбулентного обмена над аридными и субаридными зонами приблизительно постоянна при оптической плотности dxa/dz = 0,05... 0,07 км-1 при высоте зоны активного турбулентного теплообмена, равной 3— 4 км. Микроструктура атмосферной пыли более соответствует средней фракции частиц. В условиях пылевой бури высота пылевого выноса и оптическая плотность зависят от степени развитости и характера пылевой бури.

‘ Для пылевых бурь, возникающих при прохождении холодного фронта, характерны несколько стадий их развития. В начальной стадии развития этого типа бурь в районе очага бури пыль поднимается в вышележащие слои атмосферы мощными вертикальными потоками в районе фронта бури. В этой стадии развития вертикальный профиль концентрации частиц пыли более соответствует экспоненциальному уменьшению концентрации пыли с высотой.

Оптические толщины пыли в условиях пылевых бурь на длине волны 0,55 мкм при их максимальной развитости могут достигать значения 1,2. С дальнейшим развитием пылевого выноса концен-

трация пыли в верхних слоях зоны активного турбулентного объема увеличивается. Возрастает и высота z2 зоны активного турбулентного обмена. На этой стадии развитости пылевой бури вертикальный профиль концентрации пыли в атмосфере выравнивается и слабо зависит от высоты. С момента формирования пылевого облака на высотах 3—5 км фронт бури смещается вместе с перемещением барического образования. Пылевое облако вовлекается в высотную атмосферную циркуляцию. По мере движения пылевого облака нижние его слои постепенно обедняются фракцией крупных частиц. В условиях этой стадии пылевого выноса концентрация пыли в нижних слоях атмосферы меньше, чем в среднем слое. Над океаном высота, с которой уменьшается концентрация пылевых частиц с понижением высоты, соответствует высотам 1 —1,5 км. По мере распространения пылевого выноса его мощность постепенно уменьшается вследствие вымывания пыли облачным фильтром. Средняя оптическая толщина пылевого выноса соответствует значениям 0,3—0,5 в вертикальном столбе атмосферы.

Ко второму типу бурь относятся бури, возникающие при встрече двух барических образований противоположного знака (при условии резкого усиления одного из них) в штормовой зоне. Бури этого типа имеют стационарный характер, охватывают приземный слой воздуха в пределах высот 1,5—2 км. Перенос пыли здесь осуществляется вдоль ветрового течения. Оптическая плотность и концентрация пыли в таких условиях должна в среднем уменьшаться с высотой в пределах 1,5—2 км. Образования штормовых зон типичны, например, для Нижнего Поволжья и Северного Кавказа. Для пылевых бурь, возникающих в штормовой зоне, характерны струйные течения, которые могут приводить к слоистой структуре пылевого облака с преобладающим переносом пыли вдоль струйных течений.

Сведения о вертикальной структуре аэрозоля над морскими акваториями очень ограничены. В приводном слое до 10 м массовая концентрация морского аэрозоля уменьшается с высотой. Для приводного пограничного слоя характерна высокая концентрация капельного аэрозоля. С увеличением высоты до 0,5 км концентрация морского аэрозоля может значительно зависеть от ветрового волнения, с увеличением которого возрастает массовая и числовая концентрация солевых частиц и частиц солевого раствора.

Вертикальный турбулентный обмен над морскими акваториями почти на полпорядка менее интенсивен, чем над континентами, в связи с чем высота зоны активного турбулентного обмена над океаном ниже, чем над континентами. Можно полагать, что морской аэрозоль над морскими акваториями и океанами существует независимо от пылевого аэрозоля. Концентрация последнего над океанами в окрестности высот 0—0,5 км невелика вследствие захвата пылевого аэрозоля каплями воды. Оптическая концентрация пылевого аэрозоля и его роль в лучистом теплообмене

над океаном возрастает с увеличением высоты, в то время как роль солевого аэрозоля уменьшается. Для средних погодных условий толщина слоя морского аэрозоля составляет ориентировочно около 0,05—0,1 (в зависимости от температуры над морем и скорости ветра). При увеличении относительной влажности (>80%) частицы соли растворяются, образуя капли солевого раствора. В связи с укрупнением частиц при увеличении влажности возрастает роль морского аэрозоля в ослаблении видимого и инфракрасного излучений. В среднем морской воздух чище, чем континентальный, и содержит в меньших количествах тонкодисперсную фракцию аэрозоля. Над холодными морскими акваториями и океанами воздух особенно прозрачен и оптическая толщина тропосферного аэрозоля может уменьшаться до значений 0,01—0,02.

Изменения, происходящие в химическом составе атмосферного аэрозоля над океанами с высотой, коррелируют с вертикальными профилями счетной концентрации солевых частиц [282, 229]: резкое падение концентраций основных микроэлементов (табл. 3.1) в первом полукилометровом слое и почти полная их инвариантность в средней и верхней тропосфере. По данным [150], относящимся к акватории Тихого океана, начиная уже с высот около 4 км химический состав аэрозолей над водной поверхностью в значительной степени нивелируется и становится

Таблица 3.1

ИЗМЕНЕНИЕ КОНЦЕНТРАЦИЙ (мкг/м$) НЕКОТОРЫХ ХИМИЧЕСКИХ ЭЛЕМЕНТОВ МОРСКОГО АЭРОЗОЛЯ С ВЫСОТОЙ НАД АКВАТОРИЕЙ ТИХОГО ОКЕАНА,

В 250 км ОТ КАЛИФОРНИЙСКОГО ПОБЕРЕЖЬЯ США

Высота, км

Na

Cl

К

0,015

0,38

1,52 zb 0,73

0,34 zb 0,10

0,915

0,24zb0,14

0,05 zb 0,04

1,800

0,14

0,21 zb0,17

0,09 zb 0,04

3,700

0,04 ± 0,02

0,25 zb 0,09

0,03 zb 0,01

6,100

0,04 zb 0,02

0,22 zb 0,19

0,06 zb 0,04

7,600

0,04 zb 0,02

0,28 =b 0,22

0,04 zb 0,04

9,100

0,04 zb 0,02

0,35 zb 0,23

0,06 zb 0,02

Высота, км

Ca

s

Si

0,015

0,13zb0,ll

0,24zb0,14